UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO SUL

Todas as grandezas referem-se à referência de laboratório. À esquerda, diagrama de perda de energia iônica em materiais amorfos [41]. Software para cálculo da perda média de energia eletrônica de íons durante a interação com a matéria.

Resumo

Uma interpretação destes resultados em termos do formalismo dielétrico mostrou-se adequada apenas para energias acima de 100 keV/um. Além disso, tais cálculos mostraram a importância de incluir excitações plasmônicas na região acima de 100 keV/um.

Abstract

The results show that the ratio between the energy loss of the molecule and the sum of the energy loss of its components is about 0.85 for H2+ and H3+ ions at energies below 80 keV/amu. A sudden change in these ratios is observed for both molecules in the energy range between 80 and 100 keV/amu.

Introdução

A conclusão deste trabalho foi que a perda de energia dos agregados atômicos apresenta diferenças significativas, chamadas de efeitos de vizinhança, em comparação com a perda de energia de seus componentes quando considerados separadamente. Aqui, Xij é a distância entre os íons originários da molécula, r é a distância entre a molécula e o elétron com o qual ela interage no processo de perda de energia, Smol é a perda de energia da molécula e Sp é a perda de energia da molécula. um próton.

Interação de íons com a matéria

Aspectos Fundamentais

• Fator Cinemático
• Seção de Choque de Espalhamento
• Perda de Energia
• Perda de Energia e Escala em Profundidade
• Straggling
• Cone de Sombra, Sombreamento e Bloqueio

Nesta região, a travagem de projécteis resulta da acção competitiva de todos os mecanismos de perda de energia. Este fenômeno leva a uma perda de energia na molécula que é diferente da soma das perdas de energia de cada partícula individual [10].

Íon Molecular H 3 +

2.22) Assim, a força devida à perturbação do meio, que cada um dos prótons sente, será a soma da própria força de frenagem e uma força de interferência dada pela perturbação que um próton gera na posição onde o próton vizinho está localizado. A maior contribuição para a frenagem de fragmentos originados de um íon molecular H2+ vem da força de frenagem e da força de interferência, que resultam das perturbações induzidas no meio por onde os fragmentos viajam. Em comparação, a interação dos íons moleculares H3+ com a matéria tem sido objeto de um número significativamente menor de estudos do que aqueles realizados para os íons H2+.

A interação dos feixes moleculares H3+ com a matéria apresenta geralmente as mesmas peculiaridades observadas nos feixes H2+. Como resultado da repulsão de Coulomb, as posições relativas dos três prótons que compõem a molécula H3+ mudam à medida que viajam através do alvo.

Explosão Coulombiana

Da mesma forma que o trabalho realizado com íons H2+, o comportamento do valor médio da distribuição de perda de energia dos íons H3+ pode ser calculado a partir do formalismo dielétrico [36]. A configuração geométrica da molécula H3+ (figura 2.9) é a de um triângulo equilátero cujo lado é em média d= 1,89 u.a. Portanto, a orientação do plano da molécula em relação à sua velocidade acrescenta um novo elemento ao cálculo da perda de energia da molécula.

Porém, se avaliarmos a explosão de Coulomb a partir do referencial de laboratório, onde temos a velocidade de deslocamento do centro de massa do grupo (figura 2.11), observaremos um caso diferente. 2.11: Representação do fenômeno da explosão de Coulomb no referencial laboratorial. Então temos a diferença em sua energia: 2.26) onde E0 é a energia inicial da partícula e E1 é a energia da partícula no momento antes da retroespalhamento, e:. 2.30) Calculando a média angular para ∆E obtemos: 2.31) De (2.31) podemos concluir que a explosão de Coulomb não contribui para a perda de energia, ou contribui de forma insignificante considerando o termo negligenciado em (2.29).

Formalismo Dielétrico e Efeito de Vizinhança

Este resultado pode ser apresentado de forma simplificada: 2.43) onde temos as contribuições individuais dos componentes da molécula e o efeito de interferência do movimento correlacionado. Quanto à função dielétrica, no caso de alvos com estrutura eletrônica mais simples (metais alcalinos, por exemplo), utiliza-se a função dielétrica de Lindhard [55]. O formalismo dielétrico permite o estudo do efeito do potencial de excitação sobre os constituintes da camada molecular.

Para descrever a perda de energia molecular em meios amorfos, o formalismo dielétrico tem sido relativamente bem-sucedido. No caso de materiais que não podem mais ser tratados como homogêneos, mas possuem uma estrutura ordenada, esse formalismo não pode ser facilmente aplicado, uma vez que as interações locais entre os íons e o alvo devem ser descritas.

MEIS (Medium Energy Ion Scattering)

Introdução

A partir do espectro de energia resultante dos íons retroespalhados, informações podem ser extraídas sobre a massa dos átomos alvo nos quais o íon incidente foi retroespalhado. Além disso, o espectro de energia também contém informações sobre a distribuição de profundidade dos átomos alvo, devido ao fato de que um íon perde energia de forma inelástica para os elétrons dos átomos alvo tanto na trajetória de entrada quanto na trajetória de saída após a colisão. . Com valores de perda de energia por distância percorrida (força de frenagem), a escala de energia pode ser convertida em uma escala de profundidade.

No caso de materiais depositados em superfícies cristalinas, podem ser obtidas informações estruturais sobre o material, como separação de camadas e amplitudes vibracionais. Outras técnicas de análise de retroespalhamento iônico (RBS, por exemplo) não nos forneceriam os dados necessários para as análises propostas devido à baixa resolução energética dessas técnicas e à espessura das amostras consideradas.

Sistema MEIS do IF-UFRGS

Neste artigo utilizamos a técnica MEIS para obtenção de espectros de alta resolução em energia, não focando em estudos estruturais de superfícies ou interfaces.

Eletroímã Pré-câmara

Câmara de análise

• Câmara de Análise
• Goniômetro
• Detector
• a Analisador Toroidal Eletrostático (TEA)
• b Placas de Microcanais (MCP)
• c Detector Sensível à Posição (PSD)
• Capacidades e Limitações da Técnica MEIS

Basicamente, um íon retroespalhado passa por um analisador eletrostático toroidal e atinge a superfície do multiplicador de elétrons. Esses tubos têm aproximadamente 25 µm de diâmetro, com uma superfície resistiva interna processada para ter uma alta taxa de emissão de elétrons secundários. Este processo é repetido várias vezes dentro do canal, e um grande número de elétrons (> 108) eventualmente alcança a saída de maior potencial [58].

O ganho de elétrons no canal depende da tensão aplicada, da relação comprimento/diâmetro do canal e das características da superfície do canal para emissão de elétrons secundários. Informações sobre a composição das superfícies são facilmente obtidas com espectroscopia eletrônica, como espectroscopia de elétrons Auger (AES) e espectroscopia de raios X (XPS).

Procedimento Experimental e Análise de Dados

Preparação de Amostras

A remoção desta camada natural de SiO2 é realizada para garantir que o novo óxido, que se formará na superfície exposta do cristal, atinja a espessura desejada (10-25 Å). Este filme de SiO2 cresce naturalmente simplesmente expondo a estrutura cristalina ao meio ambiente. Caso esta espessura atinja valores muito elevados, o efeito vizinhança não será mais observado em uma escala mensurável por nossas medições, pois este efeito tem uma nítida redução com um maior tempo de residência dos íons no filme de interesse.

Durante o período em que as medições foram realizadas, foi observado um aumento gradual (já esperado) na espessura da camada superficial de óxido. A título de ilustração, na Figura 4.2 mostramos a evolução da espessura do filme de SiO2 em função do tempo decorrido após a remoção do óxido nativo da superfície do SIMOX.

Medidas

Com exceção das medições de 50 keV/amu e 150 keV/amu, as demais foram realizadas duas vezes para verificar a consistência das medições e para melhor avaliar as incertezas inerentes ao processo de medição e análise.

Análise de dados

• Espectros
• Software

Devemos também levar em conta que o fator cinemático do elemento em questão varia de acordo com o ângulo de espalhamento iônico [39]. Na figura 4.4 temos uma comparação entre um espectro construído a partir da soma de 50 canais sem correção pelo fator cinemático e outro construído pela soma de 50 canais já corrigidos pelo fator cinemático. Numa comparação direta entre os espectros obtidos para a incidência de H+, H2+ e H3+ a uma dada energia (figura 4.5), observa-se uma clara diferença na sua largura.

Basicamente, este programa simula espectros 1-D de experimentos de retroespalhamento para certos parâmetros de entrada (figura 4.6) detalhados no apêndice B. Para cada ajuste realizado, este programa exibe um gráfico 1-D (figura 4.7) comparando e normalizando entre o espectro experimental e simulado, o que permite verificar a qualidade do ajuste.

Resultados, discussão e conclusão

Perda de Energia

• Íons H 2 +
• Íons H 3 +

Os resultados experimentais do fator de perda de energia obtido para os íons H2+ e H3+ são mostrados na Figura 5.1. Esses resultados indicam uma maior perda de energia para os prótons que se movem de maneira correlacionada. A Figura 5.2 mostra uma comparação entre resultados experimentais e cálculos teóricos do fator de perda de energia Rn para íons H2+ incidentes em SiO2.

Para energias mais elevadas, temos uma boa concordância entre os resultados experimentais e a previsão teórica, bem como uma verificação da influência do efeito da excitação plasmônica no fenômeno de perda de energia nesta região. Da mesma forma que observado para os íons H2+, os resultados obtidos para o fator de perda de energia dos íons H3+ também mostram um aumento significativo em torno da energia de 90 keV/amu (figura 5.1).

Straggling

Na Figura 5.4, os cálculos teóricos são retirados do formalismo dielétrico com funções dielétricas de Lindhard [55], levando em consideração o valor de rs=1,56 (o raio de Wigner-Seitz correspondente à frequência do plasma observada para SiO2), que é adequado para este caso. A Figura 5.5 mostra os resultados obtidos para a distribuição dos íons H+, H2+ e H3+ incidentes em comparação com cálculos teóricos [44,46] e resultados experimentais [61] para H+ incidente em SiO2. O efeito de agrupamento mencionado na Figura 5.5 é causado pela distribuição não homogênea de elétrons nos átomos alvo envolvidos em processos de perda de energia [61].

Observa-se também que a quantidade de íons H2+ é sempre maior que a obtida para os íons H+, e os resultados para os íons H3+ são maiores que os obtidos para os íons H2+. Outra característica observada no comportamento dos resultados experimentais dispersos para íons H2+ e H3+ é uma tendência assintótica para as energias mais altas, com Ω ~ 2600 eV2/Å para íons H2+ e Ω ~ 3700 eV2/Å para íons H3+.

Conclusões

Para íons H3+, obtemos um fator de perda de energia semelhante (R3~0,85) ao obtido para H2+ em energias mais baixas. Uma mudança ocorre em energias mais altas, onde para este íon vemos uma tendência de saturação em R3~1,5. Para energias mais baixas, verificamos que os cálculos via formalismo dielétrico entram em conflito com os resultados experimentais, apresentando valores superiores aos obtidos experimentalmente.

Nesta área devem ser considerados os efeitos não lineares nos processos de perda de energia [37], sendo os cálculos realizados com estes efeitos (Figura 5.2) compatíveis com os resultados obtidos experimentalmente. Verificamos que as alterações nos valores dos íons moleculares se devem em grande parte ao efeito da explosão de Coulomb, e que os valores obtidos para os íons H2+ e H3+ tendem a um valor assintótico para as energias mais altas.

Apêndice A

Nesta expressão, os campos devidos a cargas externas e os campos devido à polarização induzida no meio são somados. A perda de energia, por unidade de tempo, do grupo de carga pode ser calculada por: Sem perda de generalidade, podemos resolver (A.15) para duas cargas Z1e e Z2e em movimento correlacionado com velocidade vr e separação internuclear rr0.

Se considerarmos o caso em que as orientações de rr0 são distribuídas aleatoriamente, obtemos a perda média de energia dWdt.

Apêndice B

Software SimulMEIS

Construção do Espectro de Ajuste

Para construir o espectro de ajuste, o intervalo de energia relacionado ao espectro experimental é dividido em 2.000 partes (canais) com largura dada por

The influence of the Coulomb explosion on the energy loss of H2+ and H3+ molecules channeling along the Si <100> direction. Transfer of energy and angular momentum in the excitation of electron-hole pairs by slow dimers. Influence of wake potential asymmetry on charge states and Coulomb explosion of fast molecular ions in solids.