AUTARQUIA ASSOCIADA À UNIVERSIDADE DE SÃO PAULO
São Paulo 2014
OTIMIZAÇÃO DO FEIXE DE IRRADIAÇÃO NA INSTALAÇÃO PARA ESTUDOS EM
BNCT JUNTO AO REATOR IEA-R1
VINÍCIUS ALEXANDRE DE CASTRO
Dissertação apresentada como parte dos requisitos para obtenção do Grau de Mestre em Ciências na Área de Tecnologia Nuclear - Reatores
Orientador:
INSTITUTO DE PESQUISAS ENERGÉTICAS E NUCLEARES Autarquia associada à Universidade de São Paulo
São Paulo 2014
OTIMIZAÇÃO DO FEIXE DE IRRADIAÇÃO NA INSTALAÇÃO PARA ESTUDOS EM
BNCT JUNTO AO REATOR IEA-R1
VINÍCIUS ALEXANDRE DE CASTRO
Dissertação apresentada como parte dos requisitos para obtenção do Grau de Mestre em Ciências na Área de Tecnologia Nuclear - Reatores
Orientador:
Prof. Dr. Paulo de Tarso Dalledone Siqueira
Versão Corrigida
i
ii
AGRADECIMENTOS
Agradeço a Deus.
Agradeço a minha avó, minha mãe e ao meu irmão, Olinda, Olinda Lucimar e Lauro Ricardo, por toda forma de apoio e ajuda que recebi durante a execução deste trabalho para que fosse possível a finalização de mais essa etapa na minha vida.
Agradeço à minha família pelo incentivo e força que me deram para que, mesmo sozinho em São Paulo, eu continuasse firme no meu propósito que era concluir o mestrado.
Agradeço aos meus primos e primas em geral, mas em especial a Elimely, Welires, Mariely, Muriel e Veridiane por, além de primos, serem amigos e estarem ao meu lado sempre que precisei.
Agradeço ao meu orientador, professor Dr. Paulo de Tarso Dalledone Siqueira, por toda ajuda, incentivo, força e compreensão durante todo o processo de desenvolvimento da minha pesquisa. Além de ser um excelente orientador, se tornou um grande amigo compreendendo algumas dificuldades pessoais que passei no decorrer de todo esse tempo de estudos, pesquisas e desenvolvimento intelectual.
Agradeço ao professor Dr. Paulo Rogério Coelho Pinto por ser o primeiro, em 2010, a me aceitar no IPEN, me inserindo no Grupo de Pesquisas de BNCT e por também me acompanhar e ensinar muitas coisas no decorrer do meu trabalho.
Agradeço ao professor Dr. Tufic Maddi Filho pelos auxílios, ensinamentos e principalmente pela ajuda que me deu, cedendo seu laboratório e aparelhos para que eu pudesse concluir minha pesquisa.
Agradeço ao professor Dr. Ulysses d’Utra Bitelli pelo auxilio que sempre me deu quanto o assunto era detecção de nêutrons. E agradeço aos professores Dr. Helio Yoriyaz e Rogério Jerez por todos os ensinamentos e irradiações realizadas.
iii
Agradeço a Srta. Talita Salles Coelho por ter me auxiliado inúmeras vezes quando precisei dentro da minha pesquisa e principalmente pelos conselhos amigos, me dando força e me ajudando a manter o foco no meu objetivo.
Agradeço a todos os bolsistas e amigos do CEN, Paula, Gregório, Gabriel, Jessica, Tiago, Luiza, Fábio, Francine, Eduardo, Murilo, Rafael, Letícia, Felipe Massicano, Felipe Cintra, Rodrigo Viana, Rodrigo Giarola, Francisco, Giuliana, Milena e Pedrinho por todos os momentos compartilhados durante estes anos no IPEN.
Agradeço aos funcionários do IPEN, por manterem o local sempre agradável para a realização de meus trabalhos e estudos.
Agradeço a minha amiga Jaqueline Gadeilho (Jaque) por todo o tempo que passamos juntos dividindo apartamento, compartilhando idéias e planos. E por ela ter sido a melhor das companhias no tempo que fiquei em São Paulo para realização da minha pesquisa.
Agradeço aos meus amigos Fábio Toratti, Camila Mandelli, Marina Rume, Isadora Migliori, Aline Ceron, Carolina Galucci, Amanda Costa, Lady Albino, Jota Jr. e Jorge Alencar pelos passeios, baladas e palavras amigas sempre que precisei, e principalmente as amigas Andréia Dias Marinho e Flávia Almeida Costa por serem mais que amigas e estarem sempre ao meu lado acima de qualquer coisa.
Agradeço ao meu treinador (coach) Roberto Bueno e sua esposa, Maitê Bueno, por me ajudarem a manter minha saúde física e por me incentivarem em diversos momentos.
Agradeço ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Cientifico e Tecnológico (CNPq) pela bolsa de estudos fornecida durante o desenvolvimento deste trabalho.
iv
OTIMIZAÇÃO DO FEIXE DE IRRADIAÇÃO NA INSTALAÇÃO
PARA ESTUDOS EM BNCT JUNTO AO REATOR IEA-R1
Vinícius Alexandre de Castro
RESUMO
v
OPTIMIZATION OF THE IRRADIATION BEAM IN THE BNCT
RESEARCH FACILITY AT IEA-R1 REACTOR
Vinícius Alexandre de Castro
ABSTRACT
vi
Sumário
AGRADECIMENTOS ... ii
RESUMO ... iv
ABSTRACT ... v
ÍNDICE DE FIGURAS ... ix
ÍNDICE DE TABELAS ... xi
1. INTRODUÇÃO ... 1
1.1. Câncer ... 1
1.1.1. Estatísticas ... 1
1.1.2. Tratamentos ... 1
1.2. BNCT... 2
1.2.1. Conceitos e Princípios ... 2
1.2.1.1. Condições para aplicação... 3
1.2.2. Histórico ... 4
1.2.2.1. Panorama Nacional ... 5
1.3. A BNCT no IPEN-CNEN/SP ... 6
2. OBJETIVO... 9
2.1. Objetivos Específicos ... 9
3. FUNDAMENTOS TEÓRICOS ... 10
3.1. Radiação... 10
3.2. Radioatividade ... 11
3.3. Atividade (A)... 11
3.4. Detectores de Ativação (Folhas de Ativação)... 12
3.4.1. Atividade de Saturação (A∞)... 13
3.5. Fluência (φ) e Fluxo (Φ) de Nêutrons... 14
3.6. Dose Absorvida (D) ... 14
vii
3.7.1. Seção de Choque ... 16
4. MATERIAIS E MÉTODOS ... 17
4.1. Simulações ... 17
4.1.1. MCNP - Monte Carlo N-Particle Radiation Transport Code... 17
4.2. Procedimentos Experimentais... 20
4.2.1. Detectores de Ativação do Tipo Folha... 21
4.2.2. Técnica da Razão de Cádmio... 24
4.2.3. Espectrometria Gama ... 26
4.2.4. Fluxos Térmico e Epitérmico... 28
4.3. Razão Espectral... 30
5. RESULTADOS E DISCUSSÕES ... 31
5.1. Monitoração do feixe (Experimental)... 31
5.1.1. Monitoramento do fluxo de nêutrons faixas de energia... 31
5.1.2. Perfil do Fluxo de Nêutrons ... 35
5.1.3. Configuração Bloco por Bloco (Perturbação do Fluxo de Nêutrons) ... 38
5.1.4. Alteração do fluxo de nêutrons com a adição de moderadores e refletores (parafina e polietileno)... 41
5.1.5. Novo conjunto de folhas de ativação para comparação ... 43
5.2. Simulações ... 45
5.2.1. Validação e Propostas de Mudanças ... 45
5.2.2. Simulação com Importâncias Iguais ... 47
5.2.3. Simulação com Importâncias Diferentes... 48
5.2.4. Simulação com Weight Window Generator... 50
5.2.5. Avaliação dos Filtros... 52
6. CONCLUSÕES... 54
7. PROPOSIÇÃO DE FUTUROS EXPERIMENTOS... 57
viii
Anexo A – Propagação das Incertezas relacionadas às medidas experimentais ... 61
ix
ÍNDICE DE FIGURAS
Figura 1 – Visão externa da instalação para estudos em BNCT situada no BH 3 do
Reator IEA-R1... 6
Figura 2 - Sistema para troca das amostras, onde (a) porta-amostra preso à garra que o leva para dentro da blindagem biológica; (b) garra descendo com o porta-amostra pelo trilho; (c) amostra posicionado na cavidade de irradiação e (d) suporte porta-amostra inserido no BH 3 para irradiação [18]... 7
Figura 3 – Esquema da instalação para pesquisa em BNCT no Reator IEA-R1 [25]. ... 8
Figura 4 - Curvas de seção de choque total. Vermelho: 197Au(n,γ)198Au; Verde:113Cd(n,γ) 114Cd [38]... 21
Figura 5 – Folha de 197Au e cobertura de cádmio (2 partes) vazia utilizadas neste trabalho ... 22
Figura 6 – Folha de 197Au posicionada dentro da cobertura de Cádmio ... 22
Figura 7 – Seções de choque total para nêutrons do 197Au; 45Sc; 55Mn; 63Cu; 115In e 186W. ... 24
Figura 8 – Curva de Eficiência de detecção utilizando a fonte de 152Eu... 28
Figura 9 – Porta-amostras de acrílico utilizado nas irradiações. ... 32
Figura 10 – Porta-amostra inserido na cavidade. ... 32
Figura 11 - Esquema da vista superior da instalação em para estudos em BNCT do Reator IEA-R1 com a indicação do posicionamento das folhas de ativação para monitoração do feixe de irradiação. ... 33
Figura 12 – Porta-amostra confeccionado de isopor com as mesmas dimensões do porta-amostra de acrílico. A haste superior é construída em madeira e serve como suporte para a garra do sistema de movimentação da amostra. ... 35
Figura 13 – Visualisação lateral dos quatro blocos de isopor e de seus posicionamentos no porta-amostras de isopor... 36
Figura 14 - Variação das atividades de saturação das folhas nuas por bloco... 37
Figura 15 - Variação das atividades de saturação das folhas cobertas com cádmio por bloco. ... 37
x
xi
ÍNDICE DE TABELAS
1
1.
INTRODUÇÃO
1.1.
Câncer
Câncer é o nome dado a um conjunto de mais de 100 doenças que têm em comum o crescimento desordenado (maligno) de células que invadem tecidos e órgãos, podendo espalhar-se (metástase) para outras regiões do corpo [1].
Dividindo-se rapidamente, estas células tendem a ser muito agressivas e incontroláveis, determinando a formação de tumores (acúmulo de células cancerosas) ou neoplasias malignas. Por outro lado, um tumor benigno significa simplesmente uma massa localizada de células que se multiplicam vagarosamente e se assemelham às células do tecido original, raramente constituindo um risco de vida.
1.1.1. Estatísticas
O câncer é atualmente a segunda maior causa de morte natural no Brasil e no mundo, segundo o Ministério da Saúde, ficando atrás somente das doenças cardiovasculares. As últimas estatísticas disponíveis informam que cerca de mais de 184 mil mortes por câncer foram registradas no país em 2012 (10 mil casos a mais que os ocorridos no ano anterior) [2].
Conforme uma projeção do Instituto Nacional do Câncer - INCA, serão registrados cerca de 576 mil novos casos de câncer no ano de 2014, número maior do que o previsto em 2013 (520 mil). Segundo a pesquisa realizada, os tipos de câncer que mais serão diagnosticados serão o câncer de pele (180 mil novos casos), seguido pelo câncer de próstata (69 mil) e o de mama (57 mil) [3].
1.1.2. Tratamentos
2
preservando as células sadias, tais como a cirurgia, a radioterapia e a quimioterapia. Buscando maior eficiência de tratamento, mais de uma técnica pode ser empregada no tratamento, dependendo da extensão, gravidade e órgãos acometidos.
Mesmo os tratamentos convencionais, radioterapia e quimioterapia, algumas vezes não conseguem responder satisfatoriamente a certos tipos de câncer e por isso o desenvolvimento de novas pesquisas visando aprimorar o tratamento de câncer se faz necessário.
Desde a descoberta dos nêutrons por Chadwick, em 1932 [4], uma terapia para tratamento de câncer, a Terapia por Captura de Nêutrons pelo Boro (Boron Neutron Capture Therapy – BNCT), vem sendo estudada e aplicada.
1.2.
BNCT
1.2.1. Conceitos e Princípios
A Terapia por Captura de Nêutrons pelo Boro é uma técnica radioterapêutica para tratamento de alguns tipos de câncer e foi proposta por Locher em 1936 [5]. A proposta sugere a utilização de nêutrons térmicos e boro (10B) para fins terapêuticos, verificando que, se o 10B fosse seletivamente concentrado nas células cancerígenas e o volume do tumor fosse irradiado por nêutrons térmicos, o resultado seria uma maior dose nas células que incorporam o composto borado comparado à dose no tecido sadio que o conteria o B em baixa concentração [6].
Essa terapia se baseia em duas fases, na primeira fase ocorre a administração de um composto borado ao paciente, composto que deve ser preferencialmente absorvido pelas células cancerígenas, e na segunda fase faz-se a irradiação da região, a qual possui as células cancerígenas, com um campo de nêutrons térmicos. Quando a região de tratamento é exposta a um campo de nêutrons térmicos ocorre a seguinte reação nuclear do nêutron com isótopo do boro-10, 10B:
Equação 1
10
B + n
α
+
7
Li +
γ
3
Da reação nuclear surgem dois produtos, a partícula α e o núcleo de 7Li. A reação mostrada na Eq. 1 é exotérmica e pode ocorrer de duas formas, liberando energia de 2,79 MeV: na primeira reação, com probabilidade de ocorrência de 93,7%, o átomo de Lítio é gerado no seu estado excitado, acarretando na emissão de um fótons de 0,48 MeV; na segunda reação nuclear o átomo de Lítio é gerado no seu estado fundamental com probabilidade de ocorrência de 6,3% [7].
Como as partículas carregam a energia liberada na reação na forma de energia cinética, esta energia dissipa-se enquanto as partículas se movem. Por terem alto LET (Linear Energy Transfer) elas são freadas dentro em uma região muito próxima onde ocorre a reação nuclear, resultando na deposição de energia (maior que 2 MeV) em pequeno espaço (≈10µm), diminuindo possíveis danos nas células vizinhas [8].
1.2.1.1. Condições para aplicação
Para o sucesso da aplicação da técnica BNCT é necessário que:
• haja concentração de boro na célula tumoral e no sangue na proporção de 3,5:1 [9] [10], portanto maior concentração nas células cancerígenas e menor concentração nos tecidos sadios;
• que exista um número suficiente de nêutrons na faixa de energia dos nêutrons térmicos (energia de até 0,5 eV) [9], para que a reação de captura (Equação 1) aconteça com maior frequência quando incidido nas células cancerígenas. Lembrando que devido à baixa penetração dos nêutrons térmicos, eles são usados para irradiação de tumores superficiais, enquanto os nêutrons epitérmicos (com energias entre 0,5 eV e 100 keV ) que possuem maior alcance e são usados na irradiação de tumores mais profundos possuem, eles devem ser usados [7].
Apesar de alguns pesquisadores terem determinado as quantidades máximas da concentração mínima do composto de boro nas células tumorais, esse parâmetro ainda se encontra em estudo, assim como a fluência de nêutrons muda com o tempo de irradiação e com o fluxo de nêutrons.
4
térmico, fluxo de 5.108 n/cm2s, com uma dose máxima de 1 Gy/h de radiação gama e de 0,5 Gy/h de nêutrons rápidos, com essas características do feixe o tratamento pode ser limitado a poucas horas, cerca de 40 minutos a uma hora de irradiação [7].
Conseguir fazer com que as células normais sejam menos danificadas comparadas com as células cancerígenas que absorveram preferencialmente, o composto borado é a grande vantagem da técnica em relação aos outros tipos de tratamento.
1.2.2. Histórico
A aplicação dos nêutrons para tratamento do câncer vem sendo assunto de pesquisas desde a descoberta dos nêutrons por Chadwick, em 1932 [4].
O conceito NCT (Neutron Capture Therapy - Terapia de Captura de Nêutrons) foi proposto por Goldhaber em 1934 [11], que constatou a capacidade do átomo de 10B absorver nêutrons térmicos. Dois anos após a proposta de Goldhaber, Gordon Locher propôs a BNCT [5].
William Hebert Sweet, neurocirurgião do Massachusetts General Hospital (MGH) juntou-se com físicos do Laboratório Nacional de Brookhaven (BNL) nos EUA, em 1951, demonstrou que o composto químico BORAX tinha boa concentração nas células cancerígenas [12].
Logo depois, o BNCT foi clinicamente testado pela primeira vez, no Laboratório Nacional de Brookhaven, usando o composto BORAX. Na mesma época, no Instituto Tecnológico de Massachusetts (MIT), realizou-se o mesmo tipo de experiência, que posteriormente foi cancelada devido à ocorrência de necroses e edemas agudos, sintomas que surgiram devido ao fraco poder de penetração do feixe de nêutrons e ao composto ser pouco seletivo [6].
Devido às experiências mal sucedidas no MIT, vários pesquisadores começaram a estudar compostos mais seletivos e nos anos 60, Hatanaka em conjunto com outros pesquisadores, conseguiram sintetizar um composto mais seletivo, o BSH (sodium borocaptate) [6].
5
1992 foram tratados 120 pacientes usando como composto o BSH. Os resultados foram bastante encorajadores, conseguindo uma taxa de sobrevivência de 5 anos em 20% no grupo tratado [9] [6].
Várias tentativas clínicas foram realizadas em diferentes lugares entre 1994 e 1997, usando diferentes técnicas. No BNL, em 1994, iniciaram tentativas com uso de feixe de nêutrons epitérmicos. Alguns anos depois, em 1996, no MIT realizou experimentos para o tratamento de glioblastomas e de melanoma intracranial. Na instalação do reator de pesquisa de Petten, Holanda, instalação usada pela União Européia, iniciou-se um programa clínico em BNCT para glioblastoma multiforme, usando o composto BSH e feixes de nêutrons epitérmicos.
Na Finlândia, nos últimos anos, a BNCT já foi realizada para alguns tipos de câncer de cabeça e pescoço [13].
Na Itália já se fez irradiação extracorpórea para tratamento de câncer de fígado [14].
Novas instalações e melhorias na técnica vêm sendo estudadas para o desenvolvimento das pesquisas em BNCT no Japão e a Argentina vem avançando em suas pesquisas e se tornando o principal país a fazer pesquisas em BNCT [15] [16].
A busca de novos compostos que tenha melhor seletividade, maior absorção pelas células cancerígenas e que não sejam tóxicos, e a busca de um feixe de nêutrons eficiente para que a reação de captura aconteça, são as áreas de estudos que mais se desenvolvem em busca de um aprimoramento da técnica.
1.2.2.1. Panorama Nacional
Algumas pesquisas vêm sendo realizadas pelo Grupo de Pesquisa na Área de BNCT do IPEN [17] [18] [19] [20] e também algumas parcerias com outras instituições, como a UNICAMP e o Instituto Butantan, foram firmadas com intuito de desenvolver a técnica nas áreas de dosimetria [21] [22] e estudos biológicos [23] [24].
6
gama também se encontra elevada [19], o que é indesejável na aplicação em BNCT, mostrando a necessidade de aperfeiçoamento da instalação.
1.3.
A BNCT no IPEN-CNEN/SP
Atualmente, no Brasil existe uma instalação experimental em que é possível a realização de estudos em BNCT. Esta instalação que foi projetada e construída somente para desenvolvimento de pesquisas, mas não para aplicação terapêutica da técnica. A instalação está situada ao longo do extrator de feixe, BH 3 (Beam Hole) do Reator IEA-R1 no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN) [17].
A instalação foi projetada para que a troca de amostras possa ser realizada mesmo quando o reator estiver em funcionamento, pois a instalação possui uma blindagem biológica efetiva, como mostra a Figura 1, para que atendam-se os limites de dose para proteção radiológica, um sistema de abertura e fechamento do BH e um sistema de inserção e retirada das amostras que pode ser visualizado nas Figura 2(a), 2(b) e 2(c).
7
Figura 2 - Sistema para troca das amostras, onde (a) porta-amostra preso à garra que o leva para dentro da blindagem biológica; (b) garra descendo com o porta-amostra pelo
trilho; (c) amostra posicionado na cavidade de irradiação e (d) suporte porta-amostra inserido no BH 3 para irradiação [18].
Na instalação vem sendo desenvolvidos vários trabalhos, como estudos para melhoria e adequação do feixe e modulação do espectro de nêutrons. Os estudos relacionados à modulação do feixe implicam na variação do feixe de nêutrons dependendo da necessidade da sua aplicação.
A instalação é constituída de um canal de irradiação (BH 3) que possui 261,5 cm de comprimento e diâmetro interno de 12,8 cm. Os nêutrons e a radiação gama provenientes do núcleo do reator entram no BH 3 e passam, por 17 cm de Chumbo (na configuração atual), que nesse caso são utilizados como moderadores e filtros, tendo a função de reduzir a energia do feixe de nêutrons e reduzir a radiação gama que chega na posição de irradiação de amostras. Após o feixe atravessar a posição de irradiação de amostras o mesmo atinge a blindagem de chumbo, o Chumbo continua com a função de reduzir a energia do feixe de nêutrons e também reduzir a radiação gama que sobrou após a passagem pelos moderadores e filtros.
8
piscina do reator saia pelo BH. Dentro da cartola estão localizados os filtros e moderadores (em sua parte anterior) e o suporte do porta-amostras (cavidade para inserção do porta-amostras) e a blindagem de chumbo, posicionados na parte posterior. Essas estruturas estão em uma configuração cilíndrica e devem possuir uma folga entre si devido à necessidade de movimentação dos suportes e também ao posicionamento da instalação destas estruturas onde uma se encontra dentro da outra. Como essas estruturas se encontram uma dentro da outra, esse fato diminui significantemente o espaço útil da instalação e cria canais de fuga de radiação. A diminuição do espaço útil implica diretamente na limitação do tamanho das amostras que podem ser irradiadas, como pode ser visto na Figura 3, e a fuga de irradiação implica na qualidade do feixe. No processo de otimização do feixe deve-se avaliar o quanto essa fuga tem influência na qualidade do feixe e após essa avaliação verificar a necessidade de melhorias nas estruturas da instalação para melhor otimização e uso do feixe de irradiação.
Figura 3– Esquema da instalação para pesquisa em BNCT no Reator IEA-R1 [25].
9
eficácia dos mesmos, visando aumentar a componente do fluxo de nêutrons térmicos, reduzindo a componente de nêutrons epitérmicos e rápidos e também a radiação gama.
O monitoramento do feixe é realizado usando-se folhas de ativação, disponíveis no Centro de Engenharia Nuclear (CEN). Uma das vantagens desta técnica é o tamanho das folhas de ativação, que são pequenas e cabem dentro do arranjo montado, como mostrado na Figura 2 (c).
2.
OBJETIVO
A necessidade de avaliar e caracterizar o feixe de irradiação da instalação de BNCT no reator IEA-R1 é o objetivo principal da realização dos estudos, para que posteriormente possam ser alteradas as componentes do feixe de irradiação com intuito de melhorar a aplicação da BNCT e, portanto, melhorar as condições de irradiação. Para que seja possível a melhoria das condições de irradiação é necessário propor um conjunto de filtros e moderadores que otimizem o feixe de irradiação.
A otimização do feixe implica em maximizar a componente de nêutrons térmicos e minimizar as componentes de nêutrons epitérmicos e rápidos e da radiação gama através do uso de filtros e moderadores adequados.
2.1.
Objetivos Específicos
O objetivo primordial deste trabalho é aprimorar a qualidade do feixe de irradiação na instalação para estudos em BNCT, para que isso seja possível primeiro deve-se caracterizar o perfil axial do feixe de irradiações na posição de irradiação das amostras, caracterizar o espectro energético com maior detalhamento e propor mudanças nos filtros/moderadores da instalação.
10
Visando definir um melhor conjunto de filtros/moderadores e otimizar o processo na escolha dos mesmos, utiliza-se o código de transporte de radiação, MCNP [26], para realização de simulações.
Um estudo mais profundo do espectro de nêutrons da instalação para estudos em BNCT faz-se necessário, assim para a caracterização de outras regiões do espectro de nêutrons são utilizados diferentes tipos de folhas de ativação.
Outras instalações no mundo realizam pesquisas em BNCT e devido a esse fato, fez-se necessário calcular as razões espectrais da instação para estudos em BNCT do IPEN com intuito de comparar a instalação do IPEN com as demais instalações de pesquisa em BNCT.
3.
FUNDAMENTOS TEÓRICOS
Nesta seção serão apresentados conceitos físicos relacionados à pesquisa realizada neste trabalho, envolvendo nêutrons, detecção de nêutrons e algumas técnicas para desenvolvimento do trabalho.
3.1.
Radiação
Radiação se dá através da propagação de energia no espaço e que produz efeitos quando entram em contato com uma determinada matéria [26]. Podem ser originadas a partir de fontes naturais ou por dispositivos construídos pelo homem.
As radiações podem ser classificadas em dois tipos: as radiações ionizantes e as radiações não ionizantes:
• Radiação ionizante é a radiação que possui energia suficiente para ionizar átomos ou moléculas do meio que essa radiação atravessa. Raios-X, gamas, radiação alfa, elétrons, prótons, nêutrons, íons pesados são alguns tipos de radiações ionizantes e
11
suficiente para arrancar elétrons dos átomos do meio por onde se desloca. As radiações eletromagnéticas de aparelhos micro-ondas, ondas de rádio, do espectro visível e radiação ultravioleta são exemplos de radiações não ionizantes.
3.2.
Radioatividade
A radioatividade foi descoberta no século XIX, quando ainda predominava a idéia de que os átomos eram as menores partículas que constituíam a matéria.
Em 1896, o físico Antoine-Henri Becquerel observou que um sal de urânio possuía a capacidade de sensibilizar filmes fotográficos, produzindo sombras de objetos metálicos nesses filmes. Mas somente em 1898 o termo radioatividade foi consolidado, por Marie Curie, a partir da descoberta do elemento rádio [28].
Nem todos os núcleos atômicos são estáveis. Um núcleo instável, que possui excesso de partículas ou de energia, emite um ou mais tipos de radiação até que o mesmo atinja sua configuração estável. Essa característica é chamada de radioatividade.
3.3.
Atividade (
A
)
Atividade é definida pelo número de desintegrações nucleares que ocorrem num determinado material por unidade de tempo. As unidades, geralmente utilizadas, para essa grandeza são o curie (Ci) e/ou becquerel (Bq) que corresponde a uma desintegração por segundo (dps). 1 Ci equivale a 3,7.1010Bq.
A fórmula da Atividade é dada a seguir na Eq. 2:
dt t dR t
12 Onde:
A(t) é a atividade do material,
dR(t) é a variação do número de núcleos radioativos na amostra
no intervalo de tempo dt e
dt é o intervalo infinitesimal de tempo onde se observa dR(t).
3.4.
Detectores de Ativação (Folhas de Ativação)
A técnica de ativação nuclear é uma técnica onde se faz uso de diferentes materiais, fazendo com que os mesmos se tornem radioativos quando irradiados por um feixe de nêutrons. A radioatividade destes materiais, denominados de detectores de ativação, será proporcional à intensidade do fluxo de nêutrons, ao tempo de irradiação, à seção de choque da reação que promove a reação de ativação a ser monitorada e ao número de átomos alvo (massa) presentes na amostra [29] [30]. Com a escolha de materiais adequados, pode-se monitorar regiões específicas do espectro de nêutrons, pois algumas reações têm probabilidades de ocorrência predominadas, ou restritas, a determinadas faixas de energia.
Os detectores de ativação (folhas de ativação) possuem duas características importantes que os fazem ser bastante usados na caracterização do feixe de nêutrons utilizado em BNCT: o tamanho e a discriminação energética dos nêutrons. O pequeno tamanho das folhas de ativação possibilita tanto o posicionamento das mesmas em qualquer local da instalação, como também reduz as perturbações provocadas no feixe pela presença do detector. A discriminação dos grupos de energia dos nêutrons dá-se a partir da aplicação da técnica com a conjunção de materiais.
Neste trabalho foram utilizadas folhas de ativação para a caracterização do feixe de nêutrons térmicos e epitérmicos, e através da contagem da radioatividade induzida nas folhas, contagem feita através da espectrometria gama, é possível estimar a atividade de saturação e, por sua vez, o fluxo de nêutrons [30] [31].
13 3.4.1.
Atividade de Saturação (
A
∞)
Cada folha de ativação é lida por vez e cada tipo de folha possui um ou mais fotopicos gama característicos, portanto as contagens desses fotopicos é que possibilitará o cálculo da atividade de saturação da folha.
Quando o tempo de irradiação for muito longo (t → ∞), o detector de
ativação atingirá sua atividade máxima sob a ação do fluxo neutrônico a que está submetido. Essa atividade é denominada Atividade de Saturação (A∞) e é
numericamente igual ao valor da taxa de reação nuclear [30].
Cada tipo de folha possui suas características específicas como seções de choque, massa e meia-vida que são levados em consideração na hora da escolha para detecção de regiões diferentes do espectro de nêutrons.
Após obtenção das contagens do pico energético da folha de ativação escolhida é necessário realizar o cálculo da atividade de saturação ao final da irradiação e esse cálculo é obtido pela seguinte equação:
) 1
)( 1
( c i
e t t t e e I Ce
A λ λ
λ
ε
λ
− − ∞ − −= Equação 3
Onde:
λ é constante de decaimento do radioisótopo formado;
C é a contagem líquida do fotopico específico (descontando o BG
– radiação de fundo) obtida na espectrometria gama;
te é tempo decorrido entre o final da irradiação e o início da
contagem;
ε é eficiência de detecção do fotopico de interesse;
I é probabilidade de emissão gama do radioisótopo formado,
tc é o intervalo de contagem (tfinal – tinicial) na espectrometria gama
e
14 3.5.
Fluência (
φ
) e Fluxo (
Φ
) de Nêutrons
Fluência é definida pelo número de partículas que incidem numa seção de área [33]. A unidade de fluência é m-2 e sua fórmula é dada pela equação 4, a seguir
[33]. A unidade de fluência é m-2 e sua fórmula é dada pela equação a seguir:
da dNR =
Φ Equação 4
Onde:
dNR é a variação do número de núcleos radioativos na amostra na
seção de área da e
da é a seção da área.
Fluxo é dado pela razão entre a variação da fluência (Φ) e o tempo
decorrido (dt). Sua unidade é dada em m-2.s-1 e pode ser calculado através da seguinte
equação:
dt dΦ =
ϕ Equação 5
3.6.
Dose Absorvida (
D
)
A energia depositada na matéria por unidade de massa em um ponto de interesse é a definição de dose absorvida.
dm dE
D= Equação 6
15
A unidade da dose absorvida é o gray (Gy) que equivale à deposição de 1
J em 1 kg [34] .
3.7.
Interações dos Nêutrons com a Matéria
A interação dos nêutrons com a matéria ocorre através da interação direta com os núcleos, pois os nêutrons ignoram a presença dos elétrons da camada eletrônica e não são afetados pelos campos eletrostáticos produzidos pela eletrosfera. Dessa forma, os nêutrons passam através das camadas eletrônicas dos átomos e interagem diretamente com os núcleos dos átomos [35].
Devido à ausência de carga elétrica, mesmo os nêutrons de pouca energia podem induzir reações nucleares e sua penetração é bem maior que a de outros tipos de radiação [35].
Os tipos de interações dos nêutrons com o núcleo dependem da classificação energética dos mesmos. A divisão energética dos nêutrons varia conforme pesquisadores e autores, nesse trabalho a divisão foi feita da seguinte forma [19][20]:
• Nêutrons Térmicos: E < 0,5 eV;
• Nêutrons Epitérmicos: 0,5 eV < E < 10 keV e
• Nêutrons Rápidos: E > 10 keV.
Paras os nêutrons térmicos (de energia até 0,5 eV) as interações podem ser de espalhamento elástico com o núcleo. Por possuírem baixa energia, esses nêutrons entram em equilíbrio térmico com o material do meio, tornando-se nêutrons térmicos (com energia média de 0,025 eV). Para nêutrons que possuem energias maiores (energia acima de 0,5 eV), a interação que preponderá será de espalhamento inelástico com o núcleo, que recua e passa a um estado excitado e posteriormente o núcleo perder energia emitindo radiação gama secundária. Com a ocorrência frequente dos choques inelásticos os nêutrons perdem mais energia se tornando lentos.
Resumidamente, as interações que o nêutron pode sofrer são:
• Espalhamento elástico, onde o nêutron é espalhado e a energia do
16
• Espalhamento inelástico, onde o nêutron é espalhado, a energia do
sistema nêutron + núcleo não se conserva e o núcleo alvo atinge estados excitados;
• Reação de Limiar, onde o nêutron é absorvido e o núcleo emite
uma partícula carregada pesada de alto LET e pequeno alcance, como partículas α ou prótons. Nessa reação existe uma energia
mínima para que ela ocorra;
• Captura radioativa, onde o nêutron é absorvido, o núcleo alvo se
transmuta em um novo isótopo e raios gama de decaimentos são emitidos;
• Emissão de nêutrons, onde o nêutron é absorvido e o núcleo alvo
libera um ou mais nêutrons e
• Fissão nuclear, onde o nêutron provoca a fissão do núcleo alvo e
ocorre liberaçao de dois ou três nêutons.
3.7.1.
Seção de Choque
A seção de choque microscópica (σ) é uma medida de probabilidade de
ocorrência de uma determinada reação nuclear. Pode ser encontrada na unidade barns
(b) ou cm2, onde 1 b equivale a 10-24cm2.
A seção de choque macroscópica (Σ) é quantificada pelo número de
núcleos presentes por unidade de volume (η) multiplicado pela seção de choque
microscópica (σ). Sua unidade é o inverso do comprimento percorrido pelo nêutron e nos dá uma idéia da probabilidade de interação do nêutron por unidade de comprimento de sua trajetória no material percorre.
σ η.
=
17
4.
MATERIAIS E MÉTODOS
Nesta seção serão apresentados os materiais utilizados neste trabalho e a metodologia empregada para obtenção dos resultados.
4.1.
Simulações
Nesta seção serão dispostos os materiais e métodos utilizados para a realização das simulações conduzidas no trabalho.
4.1.1.
MCNP - Monte Carlo
N-Particle Radiation Transport Code
O MCNP é um código de transporte de radiação, baseado no Método de Monte Carlo, que utiliza uma sequência de números aleatórios para realizar simulações de fenômenos físicos que podem ser descritos por funções de densidades de probabilidades [26].
O MCNP é muito usado em pesquisas na área Nuclear (devido à dificuldade de se realizar experimentos na área nuclear). Utiliza-se essa ferramenta para realizar simulações de transporte de radiações (nêutrons, fótons e elétrons). O MCNP tem a flexibilidade na reconstrução de sistemas com geometrias complexas.
O usuário do MCNP descreve o sistema a ser simulado a partir da criação
de arquivo de entrada (INPUT) que é executado pelo MCNP. Este arquivo de entrada
deve conter informações sobre o problema a ser resolvido, como a especificação da geometria e da fonte a serem simuladas, a descrição dos materiais utilizados na construção da geometria, as seções de choque a serem utilizadas, o tipo de radiação a ser simulada (fótons, elétrons, nêutrons) e o tipo de resposta desejada pelo usuário (tallies) que será registrada no arquivo de saída (OUTPUT).
18
selecionando as importâncias necessárias para solução do problema proposto. Existem outros códigos de transporte de radiação que poderiam ser utilizados no trabalho, porém a maioria dos códigos determinísticos obtém suas respostas através se soluções integrais enquanto no MCNP é possível que o usuário forneça o tipo de resposta desejada e após a finalização da simulação ainda é possível o usuário verificar no arquivo de saída informações sobre o comportamento das partículas no decorrer da simulação. Com as respostas obtidas através do arquivo de saída é possível analisar e verificar se essas estão com uma estatística de cálculo aceitável e dessa forma o usuário pode alterar a forma de obtenção dos resultados, com o objetivo de adquirir melhores respostas na aquisição dos mesmos, como otimizar o tempo de simulação e mudar as importâncias das partículas desejadas.
Neste trabalho foi utilizado o MCNP para a simulação da configuração da instalação para estudos em BNCT do IPEN e valida-la com os resultados experimentais realizados através das atividades de saturação dos detectores de ativação do tipo folha e em seguida propor um conjunto de moderadores que otimize as condições de irradiação, aumentando o fluxo de nêutrons térmicos e diminuindo as demais componentes do feixe.
A razão de se utilizar o MCNP no trabalho deveu-se à possibilidade de conseguir representar detalhadamente a instalação para estudos em BNCT permitindo avaliar os efeitos de cada estrutura na formação do campo de irradiação e a partir de simulações de diferentes configurações de irradiação otimizar o arranjo de filtros e moderadores que deve ser utilizados na instalação, para que posteriormente esses componentes sejam aplicados na instalação física.
Através da representação geométrica da instalação utilizada foi possível realizar as simulações para verificar o tempo de simulação necessário para cada mudança efetuada em seu arquivo de entrada, tanto nos testes iniciais para entendimento do que ocorria nos erros de simulação quanto na verificação do número de partículas que chegava até a posição de irradiação de amostras, foi assim que verificou-se a necessidade de otimizar o tempo de simulação e de realizar melhorias no arquivo de entrada a fim de se obter melhores resultados.
19
relação à média estimada e pode ser representado por duas componentes, o Rint que está relacionado à distribuição dos valores amostrados e o Reff que leva em conta a eficiência de amostragem, ou melhor, relacionado à ineficiência da amostragem, pois está relacionado às histórias de partículas com contribuição nula para o estimador.
Na metodologia usada para uso do MCNP fez-se necessário uma boa interpretação do arquivo de saída que levou em conta, inicialmente, a FOM (Figure of
Merit) [26]. A princípio, quando o processo de amostragem ocorre com boa eficiência o
valor da FOM deve ser alto, já no caso do valor ser baixo, representa uma ineficiência na amostragem que deve ser corrigida para que possa melhorar a contribuição da FOM, portanto quanto maior o valor da FOM, melhor é a eficiência na amostragem e menores estarão às incertezas relacionadas à amostragem.
A FOM é um dos testes estatísticos que o MCNP apresenta para cada
tally, apresentando, uma tabela da variação do valor de FOM ao longo da simulação.
Para aceitação do resultado desse teste estatístico, a FOM deve ser constante durante a segunda metade da simulação, o que significa que o espaço de fase está sendo devidamente amostrado, de acordo com a Equação 8 abaixo, onde R é a incerteza
relativa estimada, T é o tempo computacional e P o número de partículas simuladas.
T P
FOM = 12 Equação 8
Onde,
R = k.P-2 (incerteza é inversamente proporcional ao quadrado do
número de partículas simuladas) e
T=k'.P (tempo de simulação é proporcional ao número de
partículas simuladas).
Portanto para uma dada simulação FOM = 1/k.k' = cte.
20
amostras), ou seja, fazer com que o tempo de simulação seja priorizado no acompanhamento das histórias que efetivamente contribuam na avaliação do resultado solicitado, i.e com as partículas que amostrem os eventos de interesse, deixando de perder tempo com a simulação de partículas que não contribuirão na avaliação da grandeza de interesse. Para tal realização, o MCNP disponibiliza um conjunto de ferramentas conhecido como Métodos de Redução de Variância, que busca aumentar o número de eventos desejáveis sem o aumento do número de histórias ou do tempo de simulação. Os métodos de redução de variância baseiam-se na imposição de cortes ou a partir de amostragens direcionadas. Estas ferramentas possibilitam a utilização de diversas estratégias de otimização da simulação, na busca por diminuição do tempo de simulação versus resultados com boa estatística.
No nosso caso, ocorre uma perda enorme de partículas entre a fonte de nêutrons (reator) e a superfície correspondente à parede interna da piscina. O MCNP usa boa parte do seu tempo de simulação para acompanhar a história dessas partículas que não contribuirão para o cálculo da grandeza de interesse (cálculo de fluxo de nêutrons na região de irradiação de amostras), por isso a necessidade de diminuir o tempo gasto com essas partículas sem importância se faz necessário. Um dos métodos que podemos
usar é o Weight Window Generator (WWG), onde é possível aumentar as importâncias
das partículas nas áreas de interesse, que são as áreas onde as partículas contribuem com o resultado do tally, e diminuir as importâncias das partículas nas áreas indesejadas,
portanto esse método otimiza a amostragem das partículas nas áreas de interesse. O WWG verifica por amostragem qual a contribuição de uma célula na formulação do resultado final, ou melhor, o WWG gera um arquivo de saída, o arquivo WWN, que é um arquivo de importância das células, cujos valores são estimados por suas contribuições na formulação do resultado final.
4.2.
Procedimentos Experimentais
21
4.2.1.
Detectores de Ativação do Tipo Folha
Os detectores de ativação utilizados nas irradiações foram os do tipo folhas metálicas circulares, a fim de conseguir estimar o campo de nêutrons existente na instalação. Cada folha é pesada antes das irradiações. Nas irradiações as folhas de ativação são colocadas no porta-amostras que é levado até a posição de irradiação de amostras e irradiadas por um determinado intervalo de tempo, já que os tempos de irradiação e leitura variam conforme o tipo de material da folha devido suas características (seção de choques, meia-vidas e massa da folha).
A princípio escolheu-se utilizar as folhas de ouro hiper-puro (197Au) que possuem dimensões de (1 ± 5%) cm de diâmetro e (0,0013 ± 1%) cm de espessura.
O 197Au foi escolhido devido à característica de sua seção de choque de interação com nêutrons, apresentando respostas intensas para nêutrons térmicos e epitérmicos, o que ajuda na caracterização das componentes térmicas e epitérmicas do feixe, caracterização que só pode ser feita através do uso da cobertura de Cádmio, como pode ser visto através da seção de choque na Figura 4.
Figura 4 - Curvas de seção de choque total. Vermelho: 197Au(n,γ)198Au;
22
Quando irradiadas duas folhas de 197Au nas mesmas condições, a diferenciação das componentes térmicas e epitérmicas pode ser obtida com o uso de uma cobertura de cádmio usada em uma das folhas (Técnica da Razão de Cádmio). A cobertura de cádmio absorve a componente térmica do feixe deixando passar principalmente a componente epitérmica enquanto a folha que se encontra nua, sem a cobertura de Cd, sofre interação das duas componentes do feixe, fato que pode ser observado através das curvas de seções de choque total do Cádmio, com e sem a cobertura de Cd exibida na Figura 4.
Na Figura 5 é possível visualizar uma folha de ativação de 197Au e as 2 caixas cilíndricas que formam a cobertura de cádmio, que encapsula a folha de ouro. Na Figura 6 é possível ver uma folha de 197Au inserida dentro de uma das caixas cilindricas que compõe a cobertura de cádmio. Para o completo encapsulamento da folha de ouro, a outra caixa cilíndrica deve se sobrepor à primeira.
Figura 5 – Folha de 197Au e cobertura de cádmio (2 partes) vazia utilizadas neste trabalho
Figura 6 – Folha de 197Au posicionada dentro da cobertura de Cádmio
Com a intenção de caracterizar energeticamente outras regiões do feixe de irradiação na posição de irradiação de amostras, usou-se outros materiais; 46Sc , 56Mn, 63Cu, 115mIn e 187W. A escolha por estes materiais pautou-se nas curvas de seções
23
característico dos produtos de ativação. A Tabela 1 e as Figura 7 (a - f) apresentam resumidamente estas informações.
Tabela 1 – Materiais usados como folhas de ativação e suas respectivas características.
Material Energia do Fotopico Principal (keV)
Energia de Ressonâncias
(eV) Meia-Vida
Reação
115In 1097,29 1,457 54,15 m 115In(n,
γ)116mIn
197Au 411,8 5 2,70 d 197Au(n,
γ)198Au
186W 479,57 18 23,9 h 186W(n,
γ)187W
55Mn 1810,72 340 2,58 h 55Mn(n,
γ)56Mn
63Cu 511 580 12,7 h 63Cu(n,
γ)64Cu
45Sc 889,28 5000 83,81 d 45Sc(n,
γ)46Sc
24
Figura 7 – Seções de choque total para nêutrons do 197Au; 45Sc; 55Mn; 63Cu; 115In e 186W.
4.2.2.
Técnica da Razão de Cádmio
Especificamente para BNCT, as principais componentes do feixe útil, componentes térmica e epitérmica do feixe de nêutrons, são quantificadas com propriedade usando-se a razão de cádmio.
Essa técnica é usada para determinação do fluxo térmico e epitérmico, utilizando folhas de ativação. As folhas de ativação devem ser irradiadas nas mesmas condições, porém uma folha de ativação estará coberta com cádmio e a outra estará “nua” (sem a cobertura de cádmio) [31]. O cádmio possui alta seção de choque de
197Au 45Sc
55Mn 63Cu
25
absorção na região térmica, como visto na Figura 4, e é utilizado como absorvedor de nêutrons térmicos, portanto a folha de ativação que estiver coberta por cádmio sofrerá principalmente reações devido aos nêutrons epitérmicos.
Os fluxos de nêutrons térmicos e epitérmicos são obtidos fazendo a razão entre as atividades induzidas nas folhas de ativação com e sem cobertura de cádmio.
A razão de cádmio para detectores de massas diferentes pode ser expressa pela seguinte equação [30]:
nua Cd Cd nua Cd m m A A R = ∞ ∞ Equação 9 Onde,
RCd é a razão de cádmio,
Anua∞ é a atividade de saturação da folha nua,
mCd é a massa da folha de Au coberta com Cd,
ACd∞ é a atividade de saturação da folha coberta com cádmio e
mnua é a massa da folha de Au sem o Cd.
A Eq. 9 somente é válida para folhas infinitamente diluídas (1% Au – 99% Al).
A razão de cádmio para folhas hiperpuras (99% Au) pode ser calculada através da Equação 10, apresentada abaixo [30]:
nua Cd t ep Cd t ep Cd nua Cd m m G G F G G A A R − + = ∞ ∞
1 Equação 10
Onde:
Gep é o fator de auto-blindagem para nêutrons epitérmicos,
26
FCd é o fator de cádmio.
O efeito de auto-blindagem ocorre devido à atenuação do fluxo neutrônico das camadas externas da folha de ativação para as internas, provocando uma distribuição de fluxo diferente em cada região da folha, tendo como consequência uma diminuição na ativação da folha causada pela depressão do fluxo neutrônico em seu interior [30].
O fator de cádmio (FCd) depende da espessura da camada de cádmio
utilizado como cobertura de cádmio e das características do detector utilizado, e restaura a contribuição devido aos nêutrons epitérmicos absorvidos pelo cádmio.
Os fatores de auto-blindagem para nêutrons epitérmicos e térmicos, assim como o fator de cádmio, são parâmetros que são avaliados através do MCNP.
4.2.3.
Espectrometria Gama
A espectrometria gama das folhas é feita através de um sistema de detecção constituído por um detector semicondutor de germânio hiper puro, fonte de alta tensão, amplificador, multicanal que é acoplado a um computador, onde um programa específico, MAESTRO [39], faz o controle de aquisição de dados e possibilita a análise dos mesmos, mostrando o espectro obtido na tela do computador e com isso seleciona-se o fotopico para a análise a partir da sua identificação energética.
Antes da realização das contagens das folhas de ativação é necessária a realização da calibração do sistema de contagens. Essa calibração é realizada utilizando-se duas fontes com fotopicos característicos bem definidos, 137Cs (661 keV) e 60Co (1173 e 1332 keV). Calibração que poderia ter sido efetuada com outras fontes radioativas diferentes, porém escolheu-se utilizar o 137Cs e 60Co devido aos seus fotopicos característicos serem muito bem definidos.
27
a razão entre o número de contagens (descontado o BG – background) com determinada
energia pelo número de partículas emitidas pela fonte com a mesma energia. Assim, se o número de contagens for igual ao número de partículas emitidas pela fonte em um intervalo de tempo a eficiência de detecção será 100%.
Para cálculo da curva de eficiência global de detecção do sistema utilizamos uma fonte padrão de 152Eu de 13,3 ± 0,6 kBq (13 de Abril de 1991), colocada na terceira bandeja do detector (pois seria bandeja utilizada ao longo de toda a pesquisa) que emite fótons com energias bem definidas que vão desde 121 keV até 1769 keV, e a Equação 11 [31]. Para contagem de outros tipos de folha de ativação existe a possibilidade de alteração da bandeja do detector, podendo deixar a bandeja mais próxima ou mais distante do detector, assim ocorre alteração na eficiência global de detecção que deve ser recalculada.
LT E I A
e E C E
e
t
). ( .
) ( )
( λ
ε
= Equação 11Onde,
ε (E) é a eficiência global do sistema para deteção de fótons com
energia E,
C(E) é a contagem líquida do fotopico de energia E (descontando
o BG) obtida na espectrometria gama;
te é tempo decorrido entre o calibração da fonte e o início da
contagem;
λé a constante de decaimento da fonte de calibração,
A é a atividade nominal da fonte no momento de sua calibração,
I(E) é probabilidade de emissão do fotopico característico de
energia E
LT (Tempo Vivo) é o intervalo de tempo de detecção descontando
28
Com os pontos da curva de eficiência ajusta-se uma função, no caso o melhor ajuste obtido foi o de potência, como pode ser visto na Figura 8, que permite estimar o valor de eficiência referente a cada valor de energia.
Figura 8 – Curva de Eficiência de detecção utilizando a fonte de 152Eu.
A curva de eficiência adotada na caracterização do sistema de detecção foi obtida pelo conjuto de dados apresentados na figura acima e é dada por:
ε(E)= 0,1122 .E-0,785
4.2.4.
Fluxos Térmico e Epitérmico
No cálculo dos fluxos de nêutrons térmicos e epitérmicos são utilizadas as Equações 12 e 13 repectivamente:
O fluxo de nêutrons térmicos é obtido por [31]:
− =
∞
Cd Cd
t act nua t
R F k
dN A
1
σ
ϕ
Equação 1229
φt é o fluxo de nêutrons térmicos,
∞
nua
A é a atividade de saturação da folha nua,
dN é o número de núcleos contidos na amostra,
σact é a seção de choque microscópica média de ativação,
kt é o fator de perturbação do fluxo térmico,
FCd é o fator de cádmio e
RCd é a razão de cádmio.
E o fluxo de nêutrons epitérmico é obtido por [31]:
µ
ϕ
ep Cd R t
Cd nua ep
k R I N
F A
∞ ∞
= Equação 13
Onde,
φep é o fluxo de nêutrons epitérmicos,
∞
R
I é a integral de ressonância,
kep é o fator de perturbação do fluxo epitérmico e
µ é o logaritmo da razão da energia máxima considerada no
sistema, definida pela energia de ressonância dividida pela energia de corte do cádmio.
Devido a seção de choque variar bruscamente com a energia e a distribuição dos nêutrons epitérmicos nesse caso, não respeita mais uma distribuição determinada, o valor do fluxo de nêutrons epitérmicos pode ser aproximado por uma
constante chamada de Integral de ressonância ( ∞
R
I ).
O Fator de Cádmio (FCd) está diretamente ligado à espessura do Cádmio
30 4.3.
Razão Espectral
Para que fosse possível a comparação do feixe de irradiação entre diferentes instalações onde se desenvolvem estudos em BNCT excluindo-se uma das variáveis que apresenta-se como a maior fonte de erro sistemático no cálculo do fluxo de nêutrons, as seções de choque média de ativação, que variam conforme o valor do fluxo de nêutrons incidente, foi utilizado o conceito de razão espectral [16].
Com os resultados devidamente calculados das atividades de saturação das folhas de Au subtraiu-se o valor da atividade de saturação da folha coberta com
cádmio ( ∞
Cd
A ) da folha nua (Anua∞ ). Esse valor foi chamado de atividade de saturação
térmica ( ∞
th
A ). Portanto:
∞ ∞ ∞ = −
Cd nua
th A A
A Equação 14
A ∞
th
A foi usada como parâmetro na obtenção da razão de atividade de
saturação para todas as outras folhas de ativação de materiais diferentes irradiadas. Ou seja, após o cálculo das atividades de saturação das outras folhas, o valor encontrado foi
dividido por ∞
th
A e essa razão foi chamada de razão espectral. Sendo, portanto:
∞ ∞
=
th x
A A
RE Equação 15
Onde,
RE é a razão espectral,
∞
x
A é a atividade de saturação da folha escolhida e
∞
th
A é a atividade de saturação térmica.
31
epitérmico. Portanto com o uso da razão espectral para comparação de resultados entre diferentes instalações de pesquisa em BNCT ocorre a exclusão de um problema, deixando o resultado com valor bruto, diminuindo incentezas nos resultados apresentados. Excluindo-se a dependência da seção de choque, que varia conforme o espectro de nêutrons para cada instalação, os resultados podem ser comparados entre si.
5.
RESULTADOS E DISCUSSÕES
Nesta seção são apresentadas as descrições dos experimentos e das simulações realizadas ao longo deste trabalho. Os resultados e discussões de cada etapa são apresentados em seguida a sua exposição.
5.1.
Monitoração do feixe (Experimental)
Nesta seção serão apresentados os resultados experimentais realizados na intalação para estudos em BNCT junto ao reator IEA-R1 com o uso dos detectores de ativação (folhas de ativação).
5.1.1.
Monitoramento do fluxo de nêutrons faixas de energia
O objetivo é monitorar o fluxo de nêutrons na posição anterior e posterior do porta-amostras sendo a parte central do porta-amostras a posição em que as amostras são colocadas. Assim quando alguma amostra for irradiada é possível monitorar e comparar os resultados das atividades de saturação com o porta-amostra (cesta) sem amostra e com as amostras.
32
acrílico, presente na cavidade de posicionamento do porta-amostra, como pode ser visto na Figura 10.
Figura 9 – Porta-amostras de acrílico utilizado nas irradiações.
Figura 10 – Porta-amostra inserido na cavidade.
Tendo em vista que o posicionamento das amostras é sempre no meio do porta-amostra, a monitoração do feixe de nêutrons da parte anterior do porta-amostra não sofreria interferência, porém as atividades de saturação das folhas de ativação da parte posterior do porta-amostra sofreriam interferência devido ao tipo de amostra que se encontra sendo irradiada. Dependendo da composição e espessura da amostra, o feixe sofre uma maior ou menor perturbação e, portanto, na posição posterior do porta-amostra ocorre uma mudança na atividade de saturação.
33
Figura 11 - Esquema da vista superior da instalação em para estudos em BNCT do Reator IEA-R1 com a indicação do posicionamento das folhas de ativação para
monitoração do feixe de irradiação.
Esta configuração, onde sempre dois pares de folhas são irradiadas, um par na posição frontal, onde a folha nua se posicionava a direita e a folha coberta com cádmio a esquerda, e outro na parte traseira do porta-amostra, onde agora as folhas se posicionavam ao contrário das folhas da posição frontal, foi chamada de Configuração Padrão, lembrando-se que, em cada posição, uma folha de ouro está coberta com cádmio e outra está nua (sem a cobertura de cádmio) e também que sempre existe a alternância no posicionamento das folhas em relação as folhas da posição frontal. Esta configuração foi adotada para comparações e monitoramento dos valores de atividades de saturação e fluxos quando realizam-se experimentos na instalação. Portanto foram realizadas várias irradiações nessa configuração padrão para que as atividades de saturação pudessem ser medidas e verificar se a diferença entre a atividade das folhas da frente e as folhas de trás, indicando a variação na intensidade do fluxo de nêutrons.
34
Tabela 2 - Atividades de saturação por núcleos alvo das folhas irradiadas na Configuração Padrão.
Frente Atrás
Número da
Irradiação Asat Nuas (dps)* Asat Cd (dps)* Asat Nuas (dps)* Asat Cd (dps)*
1 1,08(04)x106 1,60(06)x105 5,28(19)x105 7,93(33)x104
2 1,11(04)x106 1,61(06)x105 5,58(20)x105 8,17(34)x104
3 1,18(04)x106 1,69(08)x105 5,45(21)x105 8,87(46)x104
4 1,35(05)x106 1,90(08)x105 6,27(24)x105 9,63(49)x104
5 1,15(05)x106 1,47(07)x105 5,76(29)x105 8,82(46)x104
6 1,35(02)x106 1,65(08)x105 5,15(20)x105 8,55(45)x104
7 1,19(04)x106 1,74(08)x105 6,77(25)x105 9,16(46)x104
8 1,29(05)x106 1,75(08)x105 5,70(22)x105 8,88(46)x104
9 1,32(05)x106 1,61(08)x105 5,17(21)x105 8,26(47)x104
10 1,33(05)x106 2,06(10)x105 6,36(27)x105 1,03(70)x105
11 1,34(05)x106 1,85(08)x105 6,10(24)x105 9,31(51)x104
12 1,18(04)x106 1,67(08)x105 5,86(22)x105 8,96(48)x104
*Incertezas relacionadas às atividades de saturação foram calculadas conforme procedimento apresentado no ANEXO A.
Com as atividades de saturação calculadas é possível verificar que, na posição frontal das irradiações, as atividades de saturação são maiores em relação às atividades das posições traseiras. Isso era de se esperar, já que existe uma distância (15 cm) entre as duas posições e o feixe perde intensidade conforme a distância aumenta. As atividades de saturação das folhas posicionadas na parte traseira do porta-amostra caem em torno de 50% em relação aos valores das folhas frontais.
35
Tabela 3 – Média das Atividades de saturação por núcleos alvo das folhas irradiadas na Configuração Padrão.
Frente Atrás
Asat Nuas (dps)* Asat Cd (dps)* Asat Nuas (dps)* Asat Cd (dps)*
(1,24 ± 0,01)x106 (1,68 ± 0,02)x105 (5,73 ± 0,05)x105 (8,88 ± 0,07)x104
5.1.2.
Perfil do Fluxo de Nêutrons
O objetivo dessa parte da pesquisa foi caracterizar o perfil do fluxo de nêutrons para verificar como o perfil do fluxo variava ao longo de todo o porta-amostra.
Nessa etapa foi utilizado um porta-amostra nas mesmas dimensões do porta-amostra de acrílico, porém feito de isopor, material que possui menor densidade (Figura 12).
Figura 12 – Porta-amostra confeccionado de isopor com as mesmas dimensões do porta-amostra de acrílico. A haste superior é construída em madeira e serve como
suporte para a garra do sistema de movimentação da amostra.
36
Figura 13 – Visualisação lateral dos quatro blocos de isopor e de seus posicionamentos no porta-amostras de isopor.
Com a utilização da configuração perfil foi possível verificar a variação das atividades de saturação (A∞) por bloco, como pode ser visto nas Figura 14 e Figura
15, onde a Figura 14 apresenta a variação das atividades de saturação das folhas nuas e a Figura 15 a variação das atividades de saturação das folhas cobertas com cádmio.
As médias dos valores das atividades de saturação para as folhas nuas e cobertas com cádmio foram calculadas. A Figura 16 apresenta estes resultados além das curvas ajustadas.
37
Figura 14 - Variação das atividades de saturação das folhas nuas por bloco.
38
Figura 16 - Média calculada das atividades de saturação para as folhas nuas e cobertas com cádmio pelas distâncias entre os blocos.
Quando foram comparados os resultados entre as atividades de saturação nas configurações padrão e perfil, foi possível notar uma pequena variação nas atividades de saturação, onde as atividades de saturação para a configuração perfil são maiores nas posições frente e atrás da cesta do que as da configuração padrão, isso se deve ao material de confecção das cestas. A densidade do acrílico é maior do que a densidade do isopor inteferindo no feixe. Porém essa variação é muito pequena e não tem importância significativa tendo em vista a dificuldade de confeccionar-se e manusear-se o suporte de isopor.
5.1.3.
Configuração Bloco por Bloco (Perturbação do Fluxo de
Nêutrons)
39
configuração com as obtidas pela configuração perfil. Esta irradiação foi realizada no mesmo dia por 10 minutos, onde todos os pares de folhas foram irradiados simultaneamente. Os valores das atividades de saturação de cada par de folhas irradiado individualmente, é apresentado na Tabela 4 juntamente com os respectivos valores obtidos pela configuração perfil. As figuras 17 e 18, apresentadas a seguir, permitem a comparação das alterações observadas nas estimativas de atividade de saturação para as folhas de Au nuas e, cobertas por Cd. Para o ajuste da intensidade relativa das figuras 17 e 18, os valores estimados da atividade de saturação do par de folhas posicionado na face anterior do bloco um foram utilizados como referência, portanto a intensidade relativa foi calculada pela normalização em relação ao primeiro bloco. Essa escolha foi feita devido ao fato de saber-se que a atividade de saturação do primeiro bloco é maior que as atividades de saturação dos blocos posteriores.
Tabela 4 - Atividades de saturação por núcleos alvo das folhas irradiadas nas 2 configurações.
Atividades de Saturação (dps)
Configuração Perfil Configuração Bloco por bloco
Posição Folhas Nuas Folhas com Cd Folhas Nuas Folhas com Cd
40
Figura 17 - Comparação entre as variações de atividade de saturação das folhas nuas obtidas pelas 2 configurações de irradiação.
Figura 18 - Variação entre as atividades de saturação das folhas de ouro cobertas com cádmio para cada posição dos blocos irradiadas em 2 configurações diferentes.
![Figura 3 – Esquema da instalação para pesquisa em BNCT no Reator IEA-R1 [25].](https://thumb-eu.123doks.com/thumbv2/123dok_br/18455123.364584/21.892.157.743.587.824/figura-esquema-instalação-para-pesquisa-bnct-reator-iea.webp)
