AVALIAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO EM AMBIENTES DE CONVÍVIO HUMANO NA REGIÃO METROPOLITANA DE CURITIBA

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UNIVERSIDADE TECNOLÓGICA FEDERAL DO PARANÁ CAMPUS CURITIBA

DEPARTAMENTO DE PESQUISA E PÓS-GRADUAÇÃO

PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM ENGENHARIA MECÂNICA E DE MATERIAIS - PPGEM

JANINE NICOLOSI CORRÊA

AVALIAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO EM

AMBIENTES DE CONVÍVIO HUMANO NA REGIÃO

METROPOLITANA DE CURITIBA

CURITIBA MARÇO - 2006

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AVALIAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO EM

AMBIENTES DE CONVÍVIO HUMANO NA REGIÃO

METROPOLITANA DE CURITIBA

Dissertação apresentada como requisito parcial à obtenção do título de Mestre em Engenharia, do Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Área de Concentração em Engenharia de Materiais, do Departamento de Pesquisa e Pós-Graduação, do Campus Curitiba, da UTFPR.

Orientador: Prof. Sergei A. Paschuk, Ph.D.

CURITIBA MARÇO - 2006

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JANINE NICOLOSI CORRÊA

AVALIAÇÃO DA CONCENTRAÇÃO DE RADÔNIO EM

AMBIENTES DE CONVÍVIO HUMANO NA REGIÃO

METROPOLITANA DE CURITIBA

Esta Dissertação foi julgada para a obtenção do título de mestre em engenharia, área de concentração em engenharia de materiais, e aprovada em sua forma final pelo Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais.

_________________________________ Prof. Silvio Luiz de Mello Junqueira, D. Sc.

Coordenador de Curso

Banca Examinadora

_____________________ Prof. Hugo Reuters Schelin, Ph.D.

UTFPR

_____________________

Profa. Lene Holanda

Sadler Veiga, D. Sc. IRD

______________________ Prof. José Alberto Cerri, D. Sc.

UTFPR

Orientador:

____________________ Prof. Sergei A. Paschuk, Ph. D.

UTFPR

_____________________ Prof. Adalberto Matoski, D. Sc.

UTFPR Curitiba, 28 de março de 2006.

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À minha família, sem a qual nada posso e nada sou.

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AGRADECIMENTOS

Ao PPGEM, pelo curso ofertado e pelo suporte a este trabalho; Ao CNPq, pelo suporte financeiro em forma de bolsa de pesquisa; Ao IRD, pela disponibilidade do sistema e dos equipamentos; Ao LACTEC, pela disponibilidade dos equipamentos;

Ao professor Sergei, pela orientação cuidadosa e precisa;

Ao professor Vicente, por todas as informações e auxílio prestados; Ao professor Shimizu, pela colaboração objetiva e preciosa;

Ao professor Cruz e à Lílian, pelo auxílio na construção do protótipo;

Aos professores do PPGEM, pelo apoio e pelo conhecimento demonstrado; À amiga e colega Loriane, pelos conselhos, dedicação e conversas construtivas; À Laryssa e ao Ruben, pela ajuda no desenvolvimento do trabalho;

Aos colegas do Laboratório de Radiações Ionizantes, pelo apoio;

Aos técnicos da Mecânica, Elétrica e Eletrotécnica, pelos serviços prestados; Aos técnicos da Marcenaria, Adão e Francisco, pelos inúmeros serviços; À minha família pelo incentivo;

Ao Artem, pelo cuidado com os computadores e apoio moral; Aos meus filhos e marido, pelo carinho e amor dedicados.

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Ficha catalográfica elaborada pela Biblioteca da UTFPR – Campus Curitiba

C824a Corrêa, Janine Nicolosi

Avaliação da concentração de radônio em ambientes de convívio humano na região metropolitana de Curitiba / Janine Nicolosi Corrêa. Curi- tiba, UTFPR, 2006

VI, 59 f. : il. ; 30 cm

Orientador: Prof. Dr. Sergei A. Paschuk

Dissertação (Mestrado) – Universidade Tecnológica Federal do Paraná. Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais. Cu- ritiba, 2006

Bibliografia: f. 48-53

1. Física nuclear. 2. Gás – Concentração 3. Detectores de policarbona- to. 4. Programação Matlab. 5. Região Metropolitana – Curitiba. 6. Gás radônio. I. Paschuk, Sergei A. , orient. II. Universidade Tecnológica Fé- deral do Paraná. Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais. III. Título.

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CORRÊA, Janine Nicolosi, Avaliação da Contaminação pelo Gás Radônio em

Ambientes de Convívio Humano na Região Metropolitana de Curitiba, 2006,

Dissertação (Mestrado em Engenharia) - Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Curitiba, 97p.

RESUMO

Considerando que a inalação de radônio em ambientes internos por seres humanos é considerada a fonte principal de risco radiológico e provavelmente a segunda principal causa de câncer de pulmão, sendo que a primeira é o fumo, muitos países têm feito esforços consideráveis em direcionar estimativas, medidas e monitoração da exposição populacional ao radônio. Neste trabalho são apresentados os resultados das medidas da concentração de 222Rn obtidas da exalação do gás e da análise preliminar da correlação destes dados com posição geográfica do ambiente. Para esta finalidade, foram expostos em ambientes internos e internos, diversos policarbonatos detectores Lexan (GE), pelo período de três meses nas cidades de Curitiba e de Campo Largo (PR). O tempo da exposição foi adotado de forma a prevenir a saturação dos traços de partículas alfa. Com o propósito de revelação de traços em policarbonatos, foi construída uma cuba eletroquímica que pode revelar simultaneamente 24 detectores de traços (SSNTD). A visualização, a identificação e a contagem dos traços foram realizadas usando ferramentas de programação do MATLAB. Os resultados obtidos são comparados com outros dados experimentais. keywords: Radon, radiação, SSNTD.

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CORRÊA, Janine Nicolosi, Avaliação da Contaminação pelo Gás Radônio em

Ambientes de Convívio Humano na Região Metropolitana de Curitiba, 2006,

Dissertação (Mestrado em Engenharia) - Programa de Pós-Graduação em Engenharia Mecânica e de Materiais, Universidade Tecnológica Federal do Paraná, Curitiba, 97p.

ABSTRACT

Considering that the indoor radon inhalation by humans has been found as the main source of radiological hazard and probably the second most important cause of lung cancer after smoking, many countries have put considerable efforts into direct estimates, measurements and monitoring of radon exposure. In this work we present the results of 222Rn concentration measurements obtained from the emanation of the gas and preliminary correlation analysis of these data with location and soil. For this purpose several dozens of Lexan (GE) track detectors were exposed in the indoor as well as outdoor air during three months within the down town region of Curitiba and Campo Largo (PR). This exposition time was chosen to prevent possible saturation of alpha tracks. For the purpose of track revelation, it was built the electrochemical cell that permits to work simultaneously with 24 Solid State Nuclear Track Detectors (SSNTD), polycarbonate passive alpha track detectors. Visualization, identification and counting of alpha tracks were accomplished using MATLAB programming tools. Achieved results are compared with other experimental data. The obtained results are mainly the development, in UTFPR laboratories, of a system of detection of radon and the determination of the concentration of indoor radon.

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SUMÁRIO

RESUMO...v

ABSTRACT ... vi

LISTA DE FIGURAS ... ix

LISTA DE TABELAS ...x

LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS ... xi

1 INTRODUÇÃO...1 1.1 Justificativa ... 1 1.2 Objetivos... 4 1.2.1 Objetivo Geral... 4 1.2.2 Objetivos Específicos ... 4 2 FUNDAMENTOS TEÓRICOS ...5 2.1 Radônio ... 5 2.2 Emanação ... 7 2.3 Exalação... 8 2.3.1 Difusão ... 9 2.3.2 Convecção... 10

2.4 Níveis de Concentração de Radônio no Brasil ... 10

2.5 Sistema de Detecção de Radônio... 11

2.5.1 Detectores ... 11

2.5.2 Câmaras de Disfusão ... 15

2.5.3 Filtros ... 17

2.5.4 Membranas... 18

2.6 Métodos de Revelação de Detectores ... 18

2.6.1 Pré-revelação química ... 18

2.6.2 Revelação eletroquímica... 19

3 CLASSIFICAÇÃO E DELIMITAÇÃO DA PESQUISA ...21

3.1 Classificação da Pesquisa ... 21

3.2 Delimitação da Pesquisa... 22

4 MATERIAIS E MÉTODOS ...24

4.1 Seleção dos Locais de Amostragem... 24

4.2 Medida das Concentrações de Radônio por Meio do Método de Amostragem Passiva... 26

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4.2.2 Câmaras de difusão ... 27

4.2.3 Revelação eletroquímica... 27

4.2.4 Leitura e contagem dos traços ... 29

4.3 Desenvolvimento de um Código Computacional para Reconhecimento e Contagem de Traços... 29

4.4 Desenvolvimento de Equipamento de Etching Eletroquímico para Revelação de Traços... 30

4.4.1 Teste do protótipo da cuba eletrolítica ... 31

4.4.2 Desenvolvimento da cuba eletrolítica... 31

4.4.3 Teste da cuba eletrolítica ... 32

4.4.4 Cálculo das concentrações de radônio ... 33

5 RESULTADOS E DISCUSSÃO ...34

5.1 Concentração de Atividade de Radônio em Residências da Região Metropolitana de Curitiba ... 34

5.2 Desenvolvimento do Código de Contagem de Traços... 39

5.3 Resultados do Teste com o Protótipo da Cuba Eletrolítica e do Desenvolvimento da Cuba Eletrolítica ... 40

5.4 Resultados Gerais ... 41

6 CONCLUSÕES...45

6.1 Conclusões em Relação aos Objetivos Propostos ... 45

6.2 Propostas para Trabalhos Futuros... 46

PRODUÇÃO CIENTÍFICA NO PERÍODO (Março 2004 – Março 2006) ...47

REFERÊNCIAS...48

APÊNDICE A – FICHA DE CADASTRO CONCLUSÕES ...54

APÊNDICE B – MANUAL PRÁTICO PARA REVELAÇÃO DO LEXAN ...55

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LISTA DE FIGURAS

Figura 1.1 - Gráfico das exposições às radiações (UNSCEAR, 2000)...1

Figura 1.2 – Diagrama de blocos das exposições às radiações (UNSCEAR, 2000)...2

Figura 1.3 – Mapa dos EUA de zonas de radônio (EPA, 2005)...3

Figura 2.1 - Séries Radioativas Naturais (CNEN, 2003) ...6

Figura 2.2 – Lexan em folha (a) e pronto para uso (b) ...14

Figura 2.3 - Câmaras de difusão para radônio e para amostras de ar ...15

Figura 2.4 - Câmara de difusão proposta por Urban et al ...16

Figura 2.5 – Câmaras de difusão para radônio ...17

Figura 2.6 - Esquema da revelação química (Tommasino, 2004) ...19

Figura 2.7 - Esquema da corrosão provocada por ECE (Tommasino, 2004) ...20

Figura 4.1 – Detectores em residências de Campo Largo (externo) ...26

Figura 4.2 – Detectores em residências de Campo Largo (interno)...26

Figura 4.3 – Câmaras de difusão para radônio...27

Figura 4.4 - Fonte de alta tensão e alta freqüência...28

Figura 4.5 – Figura 4.5 - Cuba eletrolítica para revelação...28

Figura 4.6 – Imagem original (a) e imagem filtrada (b)...30

Figura 4.7 - Protótipo do equipamento de etching eletroquímico UTFPR ...31

Figura 4.8 – Placa elétrica do equipamento de etching...32

Figura 4.9 – Montagem do equipamento ECE no LACTEC ...33

Figura 5.1 - Histograma das concentrações de 222Rn em residências...38

Figura 5.2 – Comparação entre contagem de traços...39

Figura 5.3 - Gráfico da tensão aplicada nas células vs. número de eletrodos ...40

Figura 5.4 – Detector revelado pelo equipamento teste...41

Figura 5.5 – Gráficos de radônio para faixas de concentração ...42

Figura 5.6 – Valores de concentração de radônio encontrados em Curitiba ...43

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LISTA DE TABELAS

Tabela 2.1 - Valores médios, mínimos e máximos de concentração de radônio...29

Tabela 4.1 – Locais monitorados e número total de medidas ...25

Tabela 5.1 – Concentrações individuais de radônio da primeira etapa. ...35

Tabela 5.2 – Concentrações Individuais de Radônio da Segunda Etapa...36

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LISTA DE ABREVIATURAS E SIGLAS

BGS British Geological Survey

CNEN Comissão Nacional de Energia Nuclear

IAEA International Atomic Energy Agency

ICRP 60 International Commission on Radiological Protection

IEN Instituto de Engenharia Nuclear

IPEN Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares

IRD Instituto de Radioproteção e Dosimetria

LACTEC Instituto de Tecnologia para o Desenvolvimento

NCI National Cancer Institute

NIAUK Nuclear Industry Association

NRPB National Radiological Protection Board

RNSA Radiation and Nuclear Safety Authority

SSNTD Solid State Nuclear Track Detectors

UNSCEAR United Nations Scientific Committee on the Effects of Atomic Radiation

UFPR Universidade Federal do Paraná

UFRJ Universidade Federal do Rio de Janeiro

UTFPR Universidade Tecnológica Federal do Paraná

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1 INTRODUÇÃO

1.1 Justificativa

A inalação do radônio é considerada a principal causa de câncer de pulmão depois do cigarro (IAEA, 2004; ICRP 60, 1991; NCI, 2004; NRPB, 2004; UNSCEAR, 2000). Estudos epidemiológicos com trabalhadores em minas subterrâneas e experimentos com animais têm mostrado, consistentemente, um aumento no risco de câncer de pulmão associado à exposição ao radônio e seus produtos de decaimento (NRC, 1988). Estudos científicos feitos com trabalhadores de minas datam desde o começo do século XIX, mas a partir dos anos 70, alguns cientistas perceberam que a exposição ao radônio em residências poderia ser alta, e em alguns casos, similares às exposições experimentadas por mineiros (UNSCEAR, 2000). Somente recentemente obtiveram-se evidências diretas deste risco por meio da análise combinada de diversos estudos conduzidos na Europa, América do Norte e China (LUBIN, 2004; DARBY, 2005; KREWSKI, 2005)

Dados apresentados pela UNSCEAR (2000) mostram que, em média, metade de toda radiação absorvida por um ser humano, incluindo as naturais e artificiais, é devida ao radônio. As Figuras 1.1 e 1.2 mostram a distribuição das contribuições das diversas fontes de exposições às radiações naturais e artificiais.

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Figura 1.2 – Diagrama de blocos das exposições às radiações (UNSCEAR, 2000)

A Comissão Internacional de Proteção Radiológica (International Commission

on Radiological Protection, ICRP), em sua Publicação no 65 ICRP - 1993, Protection

Against Radon-222 at home and at work, estabelece medidas remediadoras para

reduzir a presença de radônio no ambiente das habitações, quando evidentemente isto se fizer necessário. Tais medidas são sempre justificadas nos casos em que a dose efetiva anual esteja acima de 10 mSv/ano, o que corresponde a uma concentração média de radônio no ar de 600 Bq/m3. Para medidas de concentração abaixo de 200 Bq/m3 não é considerada qualquer ação de intervenção. Na faixa entre essas duas concentrações, algumas medidas remediadoras de menor intensidade poderão ser consideradas (ICRP, 1993).

Resultados de estudos e pesquisas feitos no Brasil (MELO, 1999; REBELO et

al., 2002; VEIGA et al, 2003) mostram que há locais, onde as concentrações de

atividade de radônio são elevadas, apresentando algumas residências com valores de concentração de atividade na faixa de 200 a 600 Bq/m3. Algumas dessas residências, principalmente na área rural de Poços de Caldas, apresentam valores de concentração de atividade superiores a 600 Bq/m3.

A quantidade de dados de concentração de radônio em residências no Brasil, embora crescente, ainda não é suficiente para se estimar a exposição média da população Brasileira ao radônio.

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As concentrações de radônio são bem conhecidas em países e regiões em que estudos relativos ao tema têm sido constantemente desenvolvidos. Em locais em que há dados suficientes, geralmente é feito um mapeamento das regiões, como é o caso dos Estados Unidos, mostrado na Figura 1.2.

Um levantamento nacional das concentrações de radônio no país poderia propiciar a realização de mapas de radônio, da forma como já foi feito em outros países o que proporciona um conhecimento geral das concentrações de radônio em nível nacional (BGS, 2004; DEPP, 2004; RNSA, 2004).

Figura 1.3 - Mapa dos EUA de zonas de radônio (EPA, 2005)

Recentemente a WHO (World Health Organization) iniciou um projeto Internacional de Radônio com o objetivo de estimar o risco atribuível ao radônio no âmbito mundial, discutir os níveis de intervenção já propostos por outros organismos internacionais e sugerir aos países membros novas políticas de saúde pública quanto ao risco da exposição ao radônio em residências (ZIENLINSKI et al, 2006).

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Tendo em vista o crescente interesse dos organismos internacionais em se conhecer os níveis de exposição da população ao radônio em residências e a escassez destes dados em esfera nacional, o grupo de pesquisa da UTFPR, em conjunto com o Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD) da Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) iniciaram uma parceria para realizar um levantamento das concentrações de atividade de radônio em Curitiba.

Desta forma, este trabalho realizou um levantamento das concentrações de atividade de radônio em residências na região central e em alguns bairros específicos das cidades de Curitiba e de Campo Largo pertencentes à Região Metropolitana de Curitiba-PR. Paralelamente, foram desenvolvidos um equipamento de revelação eletroquímica de detectores poliméricos e um código de identificação e contagem de traços voltado a futuros levantamentos de concentração de radônio em residências na Região Sul do Brasil.

1.2 Objetivos

1.2.1 Objetivo geral

O objetivo principal dessa pesquisa é avaliar a exposição ao gás radônio em ambientes de convívio humano na Região Metropolitana de Curitiba.

1.2.2 Objetivos Específicos

Nesse projeto pretende-se também:

• Desenvolver um equipamento de revelação eletroquímica, usualmente conhecido por etching eletroquímico, eficiente e de baixo custo, voltado a polímeros sensores do tipo Lexan, da General Eletric; Makrofol, da Bayer; e LR115, da Kodak, que são detectores de traços de partículas alfa.

• Desenvolver um código computacional de reconhecimento e contagem de traços em detectores utilizando imagem escaneada.

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2 FUNDAMENTOS TEÓRICOS

2.1 Radônio

O radônio é um gás radioativo, originado do decaimento radioativo do urânio e posteriormente do rádio, presentes naturalmente na crosta terrestre. A importância do radônio, do ponto de vista da radioproteção, decorre da radiotoxicidade de seus produtos α-emissores de meia-vida curta, o Po218_{e o Po}214_{e de sua abundância no}

meio ambiente (NRC, 1999). As partículas alfa são núcleos de hélio que, diferentemente das radiações beta e gama, não têm grande poder de penetração e podem ser barradas com apenas uma folha de papel ou pela própria pele. Entretanto, os danos que este tipo de radiação pode provocar estão relacionados principalmente à inalação desse gás e sua conseqüente absorção nos tecidos do pulmão, o que pode levar à formação de tumores pulmonares.

A energia das partículas alfa liberadas pelos produtos de decaimento do radônio, o Po218 e o Po214, depositadas nas células do epitélio respiratório, é considerada o fator indutor do câncer de pulmão associado à exposição ao radônio. O gás radônio, naturalmente encontrado na atmosfera, é um emissor natural de partículas alfa, o que faz com que a sua inalação e conseqüente decaimento do mesmo no interior dos pulmões seja um grande potencial de dano à saúde humana.

O radônio (Rn) é um gás nobre radioativo, incolor, insípido e inodoro, 7,58 vezes mais pesado que o ar e mais de 100 vezes mais pesado que o hidrogênio.

O radônio consiste de três isótopos naturais abundantes, cada um deles provenientes das três séries de desintegração (urânio, tório e actínio). O isótopo mais estável, de meia-vida de 3,823 dias é o 222Rn, e faz parte da série do urânio,

238_{U. O torônio,} 220_{Rn, da série do tório,}232_{Th, e o actinônio,}219_{Rn, da série do}

actínio, 235U, têm meias-vidas de 51,5 e 3,92 s, respectivamente.

Observa-se que com relação ao radônio apenas o 222Rn tem uma estabilidade maior que três dias, o que faz com que as medidas mais comuns sejam feitas tendo como base esse isótopo. A Figura 2.1 mostra as séries de desintegrações dos isótopos naturais do radônio.

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SÉRIE DO URÂNIO SÉRIE DO ACTÍNIO SÉRIE DO TÓRIO Urânio-238 (4,5 bilhões anos)

α

Urânio-235 (713 milhões anos) α

Tório-232 (13,9 bilhões de anos) α Tório-234 (24,6 dias) β Tório-231 (24,6 horas) β Rádio-228(5,7 anos) β Protactínio-234 (1,4 minutos) β Protactínio-231 (32.000 anos) α Actínio-228 (6,13 horas) β Urânio-234 (270.000 anos) α Actínio-227 (13,5 anos) α β Tório-228 (1,9 anos) α Tório-230 (83.000 anos) α Frâncio-223 e Tório-227 (21 min) (18,9 dias) β α Rádio-224 (3,6 dias) α Rádio-226 (1.600 anos) α Rádio-223 (11,4 dias) α Radônio-220 (54,5 segundos) α Radônio-222 (3,8 dias) α (3,1 Radônio-219 (3,9 segundos) α 05 Polônio-212 (0,0000003 segundos) α o-20 Polônio-218 min) -214 (2 α Polônio-211 (0,0 segundos) α 6,8 min) Bismuto-214 (19,9 min) Polônio- ,00014s) 0 dias) Polônio-21 (140 dias) α Chum o-206 Chumb 8 (estável) Chumbo β Chumb 7 estável o-20 214 (0 β α 210 (2 Chumbo- 2,3 anos) β Bismuto-210 (5, β 0 b Estável

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O radônio flui do solo de onde é gerado para o ar livre e também para dentro de ambientes internos, onde, dependendo da ventilação do local, pode alcançar valores altos de concentração. Em geral, duas etapas determinam o fluxo de radônio dos materiais: a emanação e a exalação.

2.2 Emanação

A emanação é o processo de liberação de gases da matriz mineral sólida para os poros do material. O coeficiente de emanação pode ser definido, segundo Kovler

et al. (2005), como a razão entre a atividade do radônio liberado do material (n1) e a

atividade do rádio (no) dentro do material. A Equação 2.1 mostra esta relação:

) ( / ) (n1 Ra no Rn f = Eq. 2.1

A influência mais importante na emanação de radônio é a concentração de rádio, o seu precursor, nas rochas e nos solos, que tem um valor médio de 40 Bq/kg. Medidas mostram uma discrepância nos valores, desde que a fração dos átomos

222_{Rn emanados em um solo homogêneo com}226_{Ra uniformemente distribuído}

deveria encontrar-se abaixo de 0.01 (1 %), e o coeficiente medido de emanação varia, na maioria dos solos, entre 0.2 e 0.6 (HUNYADI et al., 1999).

A explicação, ainda segundo Hunyadi et al. (1999), é que devido aos processos climáticos uma fração grande de 226Ra e de 230Th, precursores do 222Rn, é acumulada próxima ou nas superfícies de grãos minerais, o que resulta em uma probabilidade maior dos átomos de 222Rn serem catapultados para os espaços vazios do solo.

Em geral, os solos têm taxas mais elevadas de emanação do que as rochas das quais são provenientes, devido ao solo fino ter superfície total maior. Quanto menor é o tamanho das partículas do solo, maior é a superfície específica, e maior é o poder de emanação dos materiais.

Um outro parâmetro importante que influencia na emanação de 222Rn é a quantidade de umidade do solo. A taxa de emanação pode diferir de um fator de até 30 entre um solo seco e um saturado. Isto acontece devido às distâncias de recuo de um átomo 222Rn na água e no gás. Dentro da água do solo, um átomo de 222Rn catapultado percorre uma distância de 0.1 milímetros e dentro do solo-gás percorre

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63 milímetros. Devido ao fato de muitos poros do solo terem diâmetros menores do que 63 milímetros, uma fração de 222Rn catapultado penetra em um grão adjacente. Conseqüentemente, um aumento da umidade do solo absorve parte da energia do recuo (REBELO et al., 2002).

2.3 Exalação

A exalação marca a passagem de 222Rn da matriz para a atmosfera. O fluxo de radônio proveniente da superfície da matriz sólida é denominado de taxa de exalação e é medido em Bq/m2_{.h (AL-JARALLAH et al., 2005; TUNG et al., 2005).}

Segundo Rebelo et al. (2002), para estudos de exalação do solo é apropriado distinguir as circunstâncias meteorológicas que influenciam os parâmetros geofísicos e as circunstâncias que mudam a concentração de 222_{Rn, diretamente. Dentre essas}

circunstâncias, a freqüência e a quantidade de precipitação são importantes, pois influenciam o índice de umidade do solo e a permeabilidade do gás. A pressão atmosférica, a temperatura, a força do vento também exercem influência na exalação. A geada ou a neve podem conduzir a um isolamento temporário da superfície do solo, de forma que o 222Rn fica acumulado abaixo do isolamento, e a taxa de exalação, neste caso, é minimizada.

Uma mudança da pressão atmosférica pode influenciar a taxa de exalação, que é correlacionada geralmente negativamente com o aumento do gradiente da pressão atmosférica.

Com pressão crescente, o ar atmosférico com concentrações 222Rn baixas é introduzido no solo, de modo que a exalação é diminuída, e vice-versa: uma pressão baixa induz uma saída de gás 222Rn do solo, tendo por resultado uma exalação elevada.

O impacto do gradiente de temperatura entre o solo e a atmosfera é muito importante. Se o solo estiver mais quente do que a atmosfera (gradiente positivo de temperatura), um fluxo dirigido ascendente do solo será gerado, o que conduz a taxas mais elevadas de exalação. Da mesma forma um solo mais frio (gradiente negativo de temperatura) reduz a convecção, e, conseqüentemente, a taxa de exalação.

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Para medidas em ambientes internos, materiais de construção podem contribuir significativamente com relação à exalação de radônio. Medidas remediadoras devem ser tomadas, em conjunto com o aumento da ventilação, para reduzir a concentração de radônio no ambiente (AL-JARALLAH et al., 2005).

A localização do átomo no grão mineral e a direção que o átomo de radônio assume no momento da sua emanação são os principais fatores determinantes para a saída do meio em que se encontra. Se o átomo de rádio encontra-se localizado em uma região muito interna na estrutura mineral, dificilmente o radônio será exalado, mesmo que a direção assumida pelo átomo seja no sentido da superfície do grão (MELO, 1999).

O transporte do radônio, desde sua entrada no poro do material até a superfície, pode ocorrer por difusão ou por convecção, descritos a seguir.

2.3.1 Difusão

O principal mecanismo de entrada do radônio na atmosfera é a difusão molecular. Uma medida para a difusão 222Rn é dada pelo coeficiente de difusão. Isto indica a quantidade dos átomos que difundem através de uma superfície em um dado intervalo de tempo. O coeficiente de difusão do 222Rn para a atmosfera e água encontra-se na escala de 10-5 a 10-10 m2/s. A maioria dos solos tem um coeficiente na ordem de 10-6 a 10-7 m2/s.

Uma exigência importante para o transporte difusivo do 222Rn é a

permeabilidade do gás no solo, que é controlada, principalmente, pela porosidade e pelo índice de umidade. Normalmente, a permeabilidade aumenta com tamanho de grão, já que neste caso a fração de poros é maior, e a água pode se mover mais facilmente através dos poros. A escala de transporte de 222Rn pode alcançar até 100m, quando ocorrem taxas de fluxo elevadas, mas geralmente, a distância da migração encontra-se na escala de 2 a 3 m (HUNYADI et al., 1999).

Ainda sob o ponto de vista de Hunyadi et al. (1999), a distância da difusão dá a escala do movimento difusivo sob a consideração da deterioração radioativa. Para solos molhados a distância de difusão é somente de alguns centímetros, posto que em solos secos pode alcançar aproximadamente 1,5 m.

A Equação 2.2 mostra a densidade de fluxo do radônio na superfície, também denominada de taxa de exalação, dada pela expressão:

(23)

2 / 1 )] . /( .[ . . .λ_Rn ρ _e λ_Rn

ε

Ra D C f D J = Eq. 2.2

onde é a taxa de exalação por unidade de área do material em um determinado tempo (Bq.m D J -2_s-1_), _{é a concentração de} Ra C 226Ra no solo (Bq.kg-1); λRn é a constante

de decaimento do 222Rn: (λRn=2,1 x 10-6.s-1); f é a fração de emanação, definida

como a razão do número de átomos de radônio liberado (n1) do material pelo

número de átomos formado (no) pelo decaimento radioativo do 226Ra em uma

unidade de tempo; ρ é a densidade do material (kg.m-3); é o coeficiente de difusão efetiva (m

e D

-2_.s-1_{); e ε é a porosidade do material. A expressão entre}

parênteses está relacionada ao alcance da difusão (UNSCEAR, 1993).

2.3.2 Convecção

O movimento convectivo é induzido por diferenças de pressão criadas por condições metereológicas, onde o fluido (água, ar ou vapor d’água), dentro dos poros do material, atua como transportador dos átomos de radônio. Durante um transporte convectivo, o 222_{Rn se move passivamente em um meio, que pode ser}

água ou solo-gás. As contaminações do solo com líquidos orgânicos podem gerar um fluxo convectivo forte, quando os líquidos se vaporizam facilmente.

Em materiais de construção, o transporte convectivo tem menor importância que o difusivo, sendo apenas este, em geral, levado em consideração, uma vez que a maioria dos materiais de construção tem baixa permeabilidade (UNSCEAR,1993, Melo, 1999).

2.4 Níveis de Concentração de Radônio no Brasil

Poucos estudos de caracterização da concentração de radônio em residências foram realizados no Brasil. Dentre estes, podem ser citar os levantamentos realizados na cidade do Rio de Janeiro (MAGALHÃES, 1999), em Poços de Caldas (AMARAL, 1992, VEIGA et al, 2003), Monte Alegre (MELO, 1999) e Campinas (NEMAN, 2000). A Tabela 2.1 apresenta os valores médios, mínimos e máximos de concentração de radônio encontrados nestes estudos para as cidades avaliadas.

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Tabela 2.1 - Valores médios, mínimos e máximos de concentração de radônio

Concentração Radônio (Bq/m3) Localidade Número de

Medidas

Média Mínimo Máximo Referência

Poços de Caldas Área rural Área rural Área urbana 30 41 97 204 220 61 50 27 12 1046 1024 920 Amaral et al, 1992 Veiga et al, 2003 Veiga et al, 2003 Monte Alegre Área rural Área urbana 18 26 116 75 40 22 338 188 Melo, 1999 Melo, 1999

Rio de Janeiro 48 40 9 200 Magalhães, 1999

Campinas 67 80 20 254 Neman, 2000

2.5 Sistema de Detecção de Rn

2.5.1 Detectores

De acordo com ENGE (apud MELO, 1999), no final da década de 50 descobriu-se que os danos provocados por partículas ionizantes podem descobriu-ser transformadas em traços visíveis não somente em sólidos inorgânicos (cristais de minerais e vidros), como também em sólidos orgânicos (polímeros). Além disso, verificou-se, no início da década de 60, que, enquanto vidros e minerais detectam apenas fragmentos de fissão, outros materiais, como certos plásticos, possuem a capacidade de registrar partículas mais leves, como prótons e alfa.

Atualmente, a detecção de partículas carregadas através de detectores plásticos constitui-se na técnica mais utilizada para medida de atividade em ambientes de convívio humano (FRANK et al., apud MELO, 1999).

A radiação ionizante altera profundamente a estrutura molecular dos materiais poliméricos. Quando são irradiados, tanto pode ocorrer a cisão da cadeia polimérica principal, levando a uma diminuição da massa molecular, como à reticulação (crosslinking), causando o aumento da massa molecular (MELO, 1999).

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Quando uma partícula alfa atravessa uma película de policarbonato, ela destrói as ligações das correntes que compõe o polímero. Desta forma, por toda a superfície e volume do detector surgem traços submicroscópicos, cujo comprimento depende da densidade do material e da energia da partícula alfa incidente. Além disso, a energia ainda determina a partir de qual profundidade é que o traço poderá ser percebido (DÖRSCHEL et al., 1993; KAPPEL et al., 1997; NIKEZIC e YU, 2003; URBAN e PIESCH, 1981).

Essa alteração ocorre na forma de traços que, nos polímeros plásticos, têm cerca de 10 nm de diâmetro. As cadeias poliméricas são destruídas não só pelo processo primário de ionização, mas também pelos elétrons secundários e elétrons que recuam a partir da colisão com a partícula incidente (MELO, 1999).

Mais um aspecto a respeito da aplicação do policarbonato como detector, é que, tendo em vista que as cadeias desse material não reagem quimicamente sob as condições normais de temperatura e pressão, desde que armazenados nestas condições, preservarão os traços latentes (traços formados que não sofreram modificação forçada) por longos períodos, sem apresentar redução substancial da densidade de traços numa leitura posteriormente executada (EL-HAWARY et al., 1999; KAPPEL et al., 1997).

A visualização dos traços ocorre após um processo de ampliação (revelação) dos traços, conhecido como etching eletroquímico (ECE). Após o etching, com aumento de 20 vezes, os traços são bem identificados.

Existe uma série de materiais que registram partículas alfa, como, por exemplo, mica, plástico, termoluminescentes, vidro, e outros. Com qualquer um destes é possível detectar traços de radônio, mas cada material apresenta vantagens relacionadas às suas características. Estas características são:

a) Sensibilidade - Quanto maior for a sensibilidade e precisão do detector, mais adequado ele será, desde que suas demais atribuições não se apresentem como obstáculos maiores que as qualidades. A sensibilidade S define qual a relação existente entre a densidade de traços no detector e a concentração de radônio no ambiente e é determinada durante o processo de calibração do detector cMELO, 1999).

b) Custo - Uma investigação da concentração de radônio, para apresentar

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em larga escala. Logo, o custo do detector também deve ser levado em consideração.

c) Tempo de exposição - Os tempos de exposição para detecção de radônio

variam de acordo com o tipo de detector utilizado. Em geral, são usados detectores de longo prazo, como será visto em item posterior. Mas é possível adiantar que tempos muito longos (acima de um ano) são pouco práticos, além de elevar as chances de extravio do equipamento.

Vários autores afirmam que os detectores alfa mais confiáveis são os detectores nucleares do estado sólido, Solid State Nuclear Track Detectors (SSNTD), técnica esta utilizada por grande número de pesquisadores, inclusive aqui no Brasil (MELO, 1999; NEMAN, 2000; VEIGA et al., 2003; VEIGA et al., 2004 e outros). Os principais detectores nucleares do estado sólido são descritos a seguir.

a) Discos compactos (CDs)

Os discos compactos, CDs, foram utilizados com sucesso nos trabalhos da Universidade de Sofia (PRESSYANOV et al., 2001). Embora seu custo seja baixo os procedimentos necessários para sua utilização exigem um trabalho mecânico preciso de desgaste para que se atinja a espessura necessária. O equipamento e a técnica envolvidos neste desgaste constituem uma desvantagem considerável.

b) Makrofol, LR 115 e CR 39

Os detectores plásticos à base de policarbonato são relativamente baratos e operam satisfatoriamente sob diversas condições ambientais (EL-HAWARY et al., 1999). São utilizados nas medidas de nêutrons e de radônio, em que os prótons de recuo e as partículas de alfa causam, respectivamente, defeitos no material quando interagem. Os resultados processados nas "trilhas óticas", chamados traços, podem ser contados e relacionados à concentração absorvida do produto em relação à dose.

O Makrofol (Bayer), LR 115 (Kodak) e o CR 39 (Pershore) são comumente utilizados para detecção de radônio, sendo que o Makrofol mostra melhor desempenho quando é feita a revelação eletroquímica. Já para o LR 115 e o CR 39, a revelação química é suficiente para a visualização dos traços. O trabalho de

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Howard e Miles (2002) faz um estudo completo das características destes detectores e, para esta pesquisa, não se encontrou grandes disparidades, de acordo com a finalidade deste trabalho, de qualquer um dos três detectores citados.

O tipo de equipamento para o ECE poderia ser, para qualquer um dos detectores, similar ao proposto por Pressyanov et al. (2001). Para a revelação de folhas de Makrofol com 300μm de espessura, deve-se aplicar CE por 4 horas, utilizando uma solução básica, a 40°C. Passado o tempo de ataque químico, os detectores deverão ser retirados da câmara, lavados abundantemente com água destilada e deixados para que sequem ao ar, em temperatura ambiente.

Estando os detectores secos pode-se passar para a segunda etapa, a ECE: a parte intacta do detector deve ser posicionada na câmara de revelação sobre uma solução de álcool. Já o lado recém corroído deve ficar voltado para cima, em contato com nova solução de hidróxido de potássio e álcool etílico. Então, aplicam-se 1000V em 3000Hz, por 1 hora e 30 minutos.

c) Lexan

As vantagens do Lexan (General Electric) e do Makrofol (Bayer) sobre os demais SSNTDs são a alta qualidade de lote e boa capacidade de reprodução em termos de resultados e de densidade de background (AL-NAJJAR et al., 1989).

A Figura 2.2 mostra uma folha de Lexan, da forma em que é encontrado comercialmente.

(a) (b)

(28)

As soluções utilizadas para a revelação do Lexan com 250μm de espessura são as mesmas do Makrofol. O que muda no procedimento são os tempos de corrosão, as temperaturas e as intensidades de tensão e freqüência aplicadas.

Ao final do processo de revelação, apesar de ainda muito pequenos, os traços podem ser visualizados a olho nu. Uma melhor visualização é feita por meio de microscópio óptico e a contagem pode ser feita manualmente com o auxílio de um contador mecânico ou por meio de um programa computacional de identificação e contagem de traços.

Uma das vantagens do uso do Lexan é que o mesmo é recoberto por uma membrana (filme plástico fino), denominada Mylar. Quando da exposição, essa membrana subtrai as energias não importantes homogeneizando os traços latentes. No momento da revelação há a remoção dos filmes plásticos e, conseqüentemente, a eliminação desses traços.

2.5.2 Câmaras de difusão

A função da câmara de difusão é de homogeneizar o processo de detecção do filme garantindo que os produtos registrados sejam predominantemente os alvos de investigação. Pelo mesmo motivo justifica-se a adição de um filtro colocado na entrada da câmara: o controle de passagem dos elementos é função direta da permeabilidade do filtro e do material de sua composição.

Existem vários modelos de câmaras de difusão que cumprem a função de forma eficiente (KHAN et al., 1993). A Figura 2.3 ilustra algumas câmaras usadas para controle da qualidade do ar.

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Um dos modelos usados por Urban et al. (1981), mostrado na Figura 2.4, é um conjunto composto por uma tampa fixada por encaixe, um anel que atua como suporte para o filtro e a câmara propriamente dita, em formato de tronco de cone.

Figura 2.4 - Câmara de difusão proposta por Urban et al. (1981)

Esta câmara possui um volume interno - ou volume sensível - de 305cm³; é feita de um material plástico denominado LURAN S, modelado por pressão, e é produzida pela BASF, Alemanha.

O detector é colocado no fundo do cone de difusão (corpo da câmara) e o filtro ficará apoiado sobre o primeiro degrau do cone, de forma que todo o ar que entra na câmara deverá perpassar através desse filtro.

Esta câmara costuma ser aplicada para medições da concentração de radônio ou por seus produtos de decaimento em ambientes externos, pois suas formas garantem melhor proteção ao detector e seus componentes.

A câmara mostrada na Figura 2.5, ao lado da descrita anteriormente, por sua vez, possui volume sensível de 7,1cm³ na forma de uma semi-esfera com 3cm de diâmetro. É composta de uma tampa vazada para a passagem de ar, que é fixada ao corpo da cápsula através de uma rosca; um anel que serve como suporte para o filtro e para o detector, e o corpo (câmara semi-esférica).

A altura do conjunto montado é de 2cm, e o diâmetro externo é de aproximadamente 4cm. Para diminuir a deposição dos produtos de decaimento do Rn sobre o detector, a câmara é feita com fibra de carbono de alta condutividade

(30)

elétrica. Com isso, a deposição dos produtos indesejados, denominado plate-out, no detector, será feita preferencialmente nas paredes da câmara.

Figura 2.5 – Câmaras de difusão para radônio

Na entrada da câmara são colocados estes filtros para a absorção dos aerossóis. Além disso, o formato em semi-esfera da câmara propicia um melhor transporte difusivo na direção das paredes e a melhor absorção dos subprodutos do radônio, que, tendo energias mais baixas e meias-vidas menores, tendem a decair antes de chegar ao detector.

2.5.3 Filtros

Há duas classes de filmes que podem ser aplicados como filtros para a câmara de difusão: os poliméricos e os de papel. Sharaf e Abo-Elmagd (2005) testaram o desempenho de ambos e, por meio dos seus resultados, pôde-se concluir que os filtros mais adequados para situações nas quais não é possível controlar a temperatura são os de papel, pois os poliméricos apresentaram grande flutuação de permeabilidade sob as condições citadas, enquanto que a mesma propriedade dos filtros à base de papel mostrou-se independente da temperatura.

A fibra de vidro, ou borossilicato é amplamente adotada para a pesquisa do Rn, pois captura os produtos de decaimento do gás nobre que se agregam aos aerossóis, permitindo apenas a passagem do 222Rn. Portanto, os subprodutos do

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elemento que aparecem no detector são de responsabilidade apenas do decaimento radioativo ocorrido no interior da cápsula.

2.5.4 Membranas

Apesar de as câmaras possuírem dispositivos de redução da plate-out sobre os detectores, se não for utilizada alguma membrana no policarbonato, os traços criados pelos produtos de decaimento do 222Rn, que se depositarem sobre o detector, dificultarão substancialmente o processo de diferenciação entre os traços e os de ruído.

Além disso, esses filmes de proteção têm por objetivo homogeneizar a distribuição dos traços, captar as partículas de baixa energia, preservando a superfície do detector, e frear as partículas de alta energia, ampliando a capacidade de absorção de detector.

Em alguns tipos de detectores, como o Makrofol e o Lexan, a membrana plástica Mylar é amplamente utilizada, pois as folhas de policarbonato (detectores) já vêm com esta película fixada, durante o processo fabril, em ambas as faces.

2.6 Métodos de Revelação de Detectores

As soluções químicas mais utilizadas entre os pesquisadores para revelação dos SSNTDs são as preparadas à base de hidróxido de potássio e álcool. Há duas opções de preparo que são igualmente aceitas: uma com metanol (PMW) e a outra com etanol (PEW). A diferença entre elas é o tempo necessário para que o mesmo resultado de desgaste seja atingido.

2.6.1 Pré-revelação química

Na pré-revelação, conhecida como Etching – CE há a corrosão a superfície do detector e a ampliação do diâmetro dos traços latentes. Neste processo, a velocidade de corrosão da superfície é diferente da mesma na região dos traços; portanto, se um traço ficar tempo demais sob a ação da CE, este poderá ser apagado, como mostra a Figura 2.6 (a), enquanto que os demais traços, de maior energia, vão sendo ampliados e desgastados com o passar do tempo, como mostra a Figura 2.6 (c).

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Figura 2.6 - Esquema da revelação química (Tommasino, 2004)

A eficiência da revelação do detector mostra forte dependência com a espessura da camada removida e com a energia das partículas alfa exploradas (EL-HAWARY et al., 1999). Desta forma, definida a faixa de energia de partículas que se deseja avaliar, precisa-se determinar o tempo de desgaste químico, de maneira que os traços que não são interessantes à medição sejam eliminados e que os demais tenham o diâmetro superficial suficientemente ampliado para o próximo passo de revelação.

Dentre os autores adotados como referência há certa divergência quanto a composição da solução a ser utilizada: alguns defendem a aplicação de soluções à base de etilenodiamina (DADVAND e SOHRABI, 1999), outros de hidróxido de potássio misturado com álcool (etanol, metanol, ou ambos) (DÖRSCHEL et al., 1993; PRESSYANOV et al., 2001; SOHRABI et al., 1998) e outros ainda pregam a aplicação de hidróxido de sódio (DANZIGER et al., 1995).

2.6.2 Revelação eletroquímica

Na revelação eletroquímica, conhecida como Electrochemical Etching – ECE, o processo de corrosão funciona de forma diferenciada do método anterior. Enquanto que a CE apenas prepara os traços latentes para o próximo passo de revelação, a ECE amplia seus diâmetros, tornando-os visíveis a olho nu.

Como pode ser verificado na Figura 2.7, esta forma de revelação diferencia as energias de traços latentes através da dimensão final do diâmetro: quanto menor a energia, maior o diâmetro que o traço terá no final do processo (a), pois foi corroído por um período de tempo maior.

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Figura 2.7 – Esquema da corrosão provocada por ECE (Tommasino, 2004) Um fator a que se deve dedicar atenção especial nesta etapa do processo é o tempo de duração da revelação: se for muito prolongado, poderá provocar sobreposição dos traços e conseqüente perda de precisão na medida de concentração, prejudicando a qualidade da avaliação.

No processo de revelação dos policarbonatos se faz necessária uma câmara para revelação que possua uma célula para cada detector, isoladas eletricamente uma da outra. Desta forma, podem ser revelados mais do que apenas um detector por vez (MELO, 1999; PRESSYANOV et al., 2004).

Assim, a revisão bibliográfica direcionou os trabalhos descritos no capítulo seguinte, que contempla a metodologia da pesquisa.

(34)

3 CLASSIFICAÇÃO E DELIMITAÇÃO DA PESQUISA

3.1 Classificação da Pesquisa

Escolheu-se a forma clássica de classificação de pesquisas, segundo as disposições de Gil (1991).

Segundo a área e o modo de proceder em que foi realizado, o trabalho se classifica como pesquisa aplicada, pois busca a utilização prática de conhecimentos teóricos por meio de observação e por meio de experimentação.

Assim, a pesquisa objetiva gerar conhecimentos para aplicação prática e que são dirigidos à solução de problemas específicos. Os conhecimentos prévios sobre as radiações, principalmente sobre a emissão de partículas alfa pelo radônio, bem como as técnicas de detecção dessa radiação propiciam as medidas e análises dos resultados.

Com relação à área de abrangência, a pesquisa se classifica como pesquisa interdisciplinar, já que abrange as áreas de Física, Química, Engenharia Civil, Engenharia de Materiais e Saúde. Abrange a área de Física no que toca o conhecimento sobre radiações, seus mecanismos de transporte e suas interações com a matéria. Envolve a área de Química quando estuda os fenômenos relacionados às reações, principalmente na revelação dos detectores. As Engenharias Civil e de Materiais são abrangidas, já que, para estudo dos ambientes, levou-se em consideração a disposição dos mesmos e os materiais de construção utilizados. Com relação à Saúde, o trabalho considerou os malefícios gerados pela contaminação pelo gás estudado.

A forma de abordagem é quantitativa, já que considera que a contaminação pelo radônio é quantificável, o que significa traduzir em números dados e informações para classificá-los e analisá-los.

Quanto ao nível de interpretação, a pesquisa pode ser dividida em duas partes. Do ponto de vista geral é comprobatória, já que procura provar uma hipótese: a de que o radônio, sendo um gás naturalmente radioativo exalado do solo, rochas e água, e comprovadamente nocivo à saúde, deve ser monitorado e a concentração deste elemento, nos ambientes de convívio humano, deve ser conhecida.

(35)

Por outro lado, do ponto de vista específico é exploratória, já que testou instrumentos para que a pesquisa, em sua totalidade, pudesse ser desenvolvida.

Além de classificar, e no intuito de melhor situar a pesquisa, houve a delimitação dos trabalhos, vista a seguir.

3.2 Delimitação da Pesquisa

A pesquisa tem a intenção de fazer uso da teoria para colher os dados da forma adequada e formular conclusões sobre o objeto de estudo. Procurou-se estabelecer limites claros de forma a enfocar os estudos e direcioná-los aos objetivos contidos no item 1.2.

A problemática da contaminação pelo radônio e filhos foi tratada de forma abrangente e levou em consideração normas internacionais, pareceres de laboratórios do Brasil e de outros países, trabalhos acadêmicos e publicações científicas tanto nacionais quanto internacionais. Devido à forma percebida nessa parte, houve uma visão geral sobre o assunto que, embora não tenha fornecido dados para estudos estatísticos, serviu como base sólida para encaminhamento da parte experimental e para as análises posteriores.

A contaminação pelo radônio, segundo seus níveis, foi estudada com dois objetivos. O primeiro foi o de definir o método experimental. O segundo foi o de servir de base comparativa para a análise dos resultados.

Nessa parte, a pesquisa teve enfoque mais específico e fez uso de dados de contaminação detectada por pesquisadores em regiões do Brasil, levando em consideração, principalmente os trabalhos de Melo (1999) Neman (2000), Paulo (2004), Rebelo et al. (2002), Rebelo et al. (2003), Veiga et al. (2003) e Veiga et al. (2004).

As medidas feitas na parte experimental foram restritas à Região Metropolitana de Curitiba, com medidas em ambientes internos e externos e os resultados encontrados foram comparados com as previsões de Rebelo (2002), com os autores mencionados no item anterior e com os limites propostos por órgãos mundiais de saúde (IAEA, 2004; ICRP 60, 1991; NCI, 2004; NRPB, 2004; UNSCEAR, 2000).

(36)

Os detectores estudados foram exclusivamente os detectores do estado sólido (SSNTD - Solid State Nuclar Track Detectors), especificamente os policarbonatos sensíveis à radiação alfa. O sistema proporcionou medidas de longo prazo da quantidade de radônio em ambientes da região de Curitiba-PR.

O método de aumento dos traços foi a revelação Eletroquímica (ECE –

Electrochemical Etching) em duas situações diferentes: a primeira com método e

equipamento já utilizado pelo IRD, no Rio de Janeiro, e a segunda, onde foi utilizado método similar ao do IRD, mas equipamento próprio, desenvolvido na UTFPR.

A população escolhida conteve os ambientes internos de residências ou estabelecimentos comerciais de características arquitetônicas similares, em que a seleção dos elementos foi feita aleatoriamente.

(37)

4 MATERIAIS E MÉTODOS

A caracterização dos níveis de concentração de radônio na região metropolitana de Curitiba foi realizada em duas campanhas (etapas) de amostragens. A primeira no período de maio a agosto de 2005 e a segunda no período de setembro de 2005 a janeiro de 2006. Os trabalhos foram divididos em 4 partes:

• Seleção dos locais de amostragem

• Medida das concentrações de radônio por meio de método de amostragem passiva

• Desenvolvimento de um código de reconhecimento e contagem de traços • Desenvolvimento de um equipamento de etchjng eletroquímico para

revelação de traços

4.1 Seleção dos Locais de Amostragem

Os locais das medidas foram escolhidos usando-se o critério da aleatoriedade, em residências e locais de convívio humano da Região Metropolitana de Curitiba e da cidade de Campo Largo, PR. As medidas foram feitas em duas etapas e os locais medidos segundo alguns enfoques. Na primeira etapa os enfoques foram: o primeiro direcionado a casas de alvenaria de área total aproximada de 150m2, na região de Campo Largo-PR, onde foram feitas duas medidas: uma interna, geralmente na sala, e outra externa em área coberta.

O segundo enfoque foi para edifícios na região central de Curitiba, onde foram instalados detectores no pavimento térreo e no subsolo (em geral na garagem). Outro grupo foi criado com medidas no bairro do Portão, em Curitiba, com medidas no andar térreo.

Na segunda etapa os enfoques se diferenciaram da primeira apenas para medidas em residências em Curitiba, em locais distantes não mais que 10 km do centro, com medidas internas e externas, sem medidas em subsolo.

A Tabela 4.1 apresenta a quantidade de medidas feitas e o tipo de local monitorado, por região selecionada.

(38)

Tabela 4.1 – Locais monitorados e número total de medidas

Região selecionada Tipo de local

monitorado Número de locais

Interna 14 Campo Largo Externa 15 Interna 41 Externa 8 Curitiba Centro Subsolo 5

Curitiba Portão Interna 13

O contato com o morador foi feito previamente e as visitas foram marcadas com antecedência. Houve mudança apenas em dois endereços, um, devido a receio do morador sobre o termo radioatividade e outro por se localizar fora da área definida. O cadastro dos locais foi feito por meio da Ficha de Cadastro que pode ser vista no Apêndice A.

Foram instalados 50 detectores na primeira etapa e 55 detectores na segunda etapa. As medidas internas foram realizadas a 1,50m d o piso, e quando externas, a 2,50m do solo. No caso de edifícios, houve a colocação dos detectores cerca de 2m acima do piso. Os detectores permaneceram aproximadamente 3 meses nos ambientes (88 dias na primeira etapa e 120 dias na segunda etapa). O período de exposição de três meses de exposição em residências é amplamente adotado na literatura. Este valor está relacionado à concentração de radônio em residências, geralmente abaixo dos 200 Bq/m3, e a quantidade de traços por cm2 do detector, para que não haja superposição e conseqüente perda de eficiência na leitura dos mesmos.

Houve a separação dos cinco detectores de trânsito, que permaneceram lacrados dentro das câmaras para controle do background. Estes detectores foram revelados juntamente com os demais e o valor médio dos traços encontrados, denominado branco, foi deduzido do número de traços contados em cada detector exposto. Houve perda de medidas o que resultou em 46 medidas na primeira etapa

(39)

e 50 na segunda etapa. As Figuras 4.1 e 4.2 mostram a instalação de detectores em Campo Largo-PR.

Figura 4.1 – Detectores em residências de Campo Largo (externo)

Figura 4.2 – Detectores em residências de Campo Largo (interno)

4.2 Medida das Concentrações de Radônio por Meio do Método de Amostragem Passiva

4.2.1 Detectores

A medida de amostragem passiva permite a determinação da concentração de atividade de radônio integrada ao longo de um determinado período de tempo. A técnica de medida da concentração de radônio empregando-se detectores plásticos de traços é descrita por vários autores (KNOLL, 1979; URBAN et al, 1985; MILES, 1992; MELO, 1999).

(40)

Neste trabalho foram utilizados os detectores Lexan, cujas vantagens foram descritas no capítulo 2, inclusive com relação à membrana de Mylar que subtrai as energias não importantes homogeneizando os traços latentes.

4.2.2 Câmaras de difusão

A câmara utilizada neste trabalho foi descrita no capítulo 2 e pode ser vista na Figura 4.3. Este modelo é bastante utilizado pelo Instituto de Radioproteção e Dosimetria (IRD) em medidas internas de radônio.

Figura 4.3 – Câmaras de difusão para radônio

Na entrada da câmara foram colocados filtros para a absorção dos aerossóis.

4.2.3 Revelação eletroquímica

Após a coleta dos detectores, estes foram enviados ao laboratório de radônio do Instituto do IRD para serem submetidos a revelação eletroquímica que possibilita a visualização dos traços.

A revelação eletroquímica foi feita com câmara de revelação EKOTRONIC e com solução de propanol no lado inerte do detector e solução ECE (KOH 6 molar + 80% álcool etílico em volume) no lado ativo do detector.

Após remoção da camada de Mylar, os detectores foram instalados na cuba sobre uma gota do propanol. Sobre os mesmos foram colocados anéis de vedação e a solução reveladora. A temperatura do local foi mantida a em 25o C. Para limpeza foi usada uma solução EDTA – Ácido etileno diamino tetra acético.

As Figuras 4.4 e 4.5 mostram, respectivamente, a fonte de alta tensão e alta freqüência utilizada e a cuba eletrolítica na qual foram instalados os detectores para revelação.

(41)

Figura 4.4 - Fonte de alta tensão e alta freqüência

Figura 4.5 - Cuba eletrolítica para revelação

O processo consiste em dois estágios. O primeiro (CE) com 100 Hz e 1000V,

por 30 minutos. O 0 minutos. Com o

dispositivo então ligado, e sob as condições mencionadas no parágrafo anterior, há

resultados serão vistos no capítulo posterior.

segundo (ECE) com 8000Hz e 800V, por 9

a corrosão e revelação dos traços.

(42)

4.2.4 Leitura e contagem dos traços

envolvido no UTFPR que será descrito osteriormente.

Devido à necessidade de leitura de grande número de detectores, para este

subseqüente. Elaborou-se, com o auxílio da ferramenta computacional Matlab, um ódigo de identificação e contagem dos traços.

forma a desconsiderar os traços de

backg

O método de leitura e de contagem dos traços foi feito por meio de um programa próprio de contagem de traços des

p

4.3 Desenvolvimento de um Código Computacional para Reconhecimento e Contagem de Traços

trabalho, desenvolveu-se uma metodologia de contagem própria mostrada no item

c

Primeiramente, foi necessário obter uma imagem digital dos detetores contendo os traços revelados através do auxílio de um scanner. O programa identifica os traços, faz sua marcação e contagem visualizando, no final, a imagem do detector processado pode ser manipulada de

round, fazer as correções necessárias e fornecer os resultados finais, levando

em consideração a eficiência do sistema de etching. Pré-requisitos

Os passos para uso do programa estão descritos no Apêndice C. Os detectores devem estar revelados e escaneados, com resolução 1200 dpi, e suas imagens devem estar salvas em pares, da seguinte forma:

ginal (24bits, milhões de cores)

imagem analisada pelo as por meio de critérios subjetivos.

stos e os 9 1 – Imagem ori

2 – Imagem filtrada (alto contraste, preto e branco, sem escala de cinza)

A Figura 4.6 mostra um par de imagens de detectores feitas por um scanner, em que a primeira é a original e a segunda é a filtrada. A

programa é a filtrada (b) e as correções são feit

Com o auxílio do código descrito foram lidos os 96 detectores expo detectores de trânsito.

(43)

(a) (b)

Figura 4.6 – Imagem original (a) e imagem filtrada (b)

4.4 Desenvolvimento de Equipamento de Etching Eletroquímico para

Revelação

ECE FPR. O protótipo da cuba eletrolítica foi montado no

aboratório de Radiações Ionizantes, em conjunto com os laboratórios de Mecânica

UTFPR deverá providenciar fonte de alta tensão própria. Os

de Traços

Foi desenvolvido um protótipo e posteriormente um equipamento padrão de nos laboratórios da UT

L

e Elétrica, da UTFPR.

O aparelho conta com 24 células de revelação e foi projetado para uso em fonte de 1kV e de 2 a 3 kHz. A princípio a fonte utilizada é a do LACTEC, mas, em caso de uso contínuo a

trabalhos para desenvolvimento desta fonte estão sendo feitos pelo grupo de pesquisa do Laboratório de Radiações Ionizantes da UTFPR.

(44)

Figura 4.7 – Protótipo do equipamento de etching eletroquímico UTFPR

4.4.1 Teste do protótipo da cuba eletrolítica

O protótipo foi testado no laboratório do IRD onde foi realizado o etching eletroquímico de quinze detectores previamente irradiados com uma fonte de partículas alfa. Como o protótipo não dispõe de controle de temperatura próprio, o equipamento foi mantido em temperatura ambiental controlada de 25oC. As soluções químicas e outros parâmetros seguiram exatamente o procedimento convencional adotado e descrito no item 4.2.3.

O objetivo deste teste foi apenas verificar a capacidade de revelação e aspecto dos traços nos detectores previamente irradiados.

4.4.2 Desenvolvimento da cuba eletrolítica

Com os resultados positivos obtidos com o protótipo partiu-se para o desenvolvimento de uma cuba eletrolítica padrão para uso nos laboratórios da UTFPR, para corrosão de polímeros, objetivando principalmente a revelação de traços de radônio.

A atual cuba eletrolítica consta de uma placa elétrica melhor elaborada, onde fez-se considerações sobre a impedância que provocava perda de tensão no caso do protótipo. Além disso, os materiais utilizados para o desenvolvimento da cuba foram de melhor qualidade de que para o protótipo. As agulhas (eletrodos) da cuba

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são de aço e tiveram seu tamanho pré-determinado de forma a não tocar os detectores na revelação.

O equipamento foi desenvolvido no Laboratório de Radiações Ionizantes da UTFPR e feito nos moldes do protótipo, com 24 células reveladoras e entrada para fonte de 1kV e 2 a 4 kHz. A Figura 4.8 mostra a placa elétrica do equipamento.

Figura 4.8 – Placa elétrica do equipamento de etching

4.4.3 Teste da cuba eletrolítica

O equipamento foi projetado para ser montado em local onde há controle de temperatura e com linhas de energias para os experimentos. O teste ocorreu no LACTEC, no campus da UFPR. Houve a elaboração de um manual prático, constante do Apêndice B, para auxílio nas revelações dos detectores.

Para o teste foram revelados 15 detectores Lexan previamente irradiados. A fonte de alta tensão utilizada para o teste foi da marca California Instruments, com módulo Tectronix TDS 784A, e as condições de teste foram: temperatura ambiente controlada entre 24 e 25oC, um estágio de CE de 30 minutos e um estágio de ECE em que foram aplicados 800V e 3kHz por 3 horas. As soluções químicas utilizadas foram as mesmas relatadas no item 4.2.3. A Figura 4.9 mostra a montagem da cuba eletrolítica no LACTEC.

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Figura 4.9 – Montagem do equipamento ECE no LACTEC

Devido à impedância, para ajuste dos parâmetros de saída da fonte e tensão efetiva nas células, houve a simulação com fonte de baixa voltagem e alta freqüência. Esta simulação teve como objetivo calcular a tensão de entrada no equipamento, para que, na célula de revelação se tivesse efetivamente os 800V necessários.

4.4.4 Cálculo das concentrações de radônio

Os cálculos para a determinação das concentrações de radônio são descritos por Melo (1999). Com base em resultados experimentais realizados pelo IRD, a eficiência do detetor de partícula alfa na câmara de difusão foi determinada como sendo de 13,8 (traços.cm-2/kBq.m-3.dia). Equação 4.1 mostra como a concentração

(C), em Bq/m3, foi obtida empiricamente pelo autor.

3

10 13,8

N

C

a d

−

=

⋅

⋅ ⋅

Eq.4.1

Onde N é a contagem no detector, já descontado o background, é a área

lida e d é o número de dias que o detector foi exposto e 13,8 é o valor da eficiência do detector. Os resultados obtidos são mostrados no capítulo 5.

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5 RESULTADOS E DISCUSSÃO

5.1 Concentração de Atividade de Radônio em Residências da Região Metropolitana de Curitiba

Na primeira etapa, dos cinqüenta detectores instalados, dois foram extraviados (4%) devido a descuido de moradores. Foram revelados 48 detectores de medidas e mais 5 detectores de trânsito. Dois detectores não tiveram seus traços visualizados. Na segunda etapa, foram medidos 55 locais e usados quatro detectores de trânsito. Dois detectores foram colocados em locais em que as leituras da primeira parte mostraram-se altas. Foram extraviados três detectores e dois não tiveram seus traços visualizados após a revelação.

Os resultados das medidas individuais das concentrações de radônio obtidos na primeira e segunda etapa estão apresentados nas Tabelas 5.1 e 5.2, respectivamente, juntamente com o erro intrínseco das medidas.

O erro intrínseco das medidas foi calculado levando-se em consideração a relação quadrática entre o número de traços líquido (sem o background), a sensibilidade e o tempo das medidas.

Pode-se observar, pelas Tabelas 5.1 e 5.2 que 31 medidas apresentaram

valores de concentração abaixo do valor de background (Bg).

O maior valor de concentração de radônio encontrado na primeira etapa foi a de um ponto específico no bairro do Portão em Curitiba no térreo que apresentou

valores de concentração de 486 Bq/m3, sendo inclusive o maior valor de

concentração encontrado para medidas no térreo. Esta medida foi repetida na segunda etapa apresentando resultados semelhantes, com valores de concentração de 528 e 576 Bq/m3, confirmando um nível razoavelmente alto de 222Rn nesse ambiente.

Na segunda etapa, o maior valor de concentração de radônio foi observado em

Campo Largo na área interna, com valor de 637 Bq/m3. O local deverá ser

monitorado novamente em trabalhos futuros para confirmação deste dado e possível ação remediadora.

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Tabela 5.1 – Concentrações Individuais de Radônio da Primeira Etapa

Locais Concentração (Bq/m3) Desvio (Bq/m3) Campo Largo Interna 122,51 14,89

Campo Largo Interna 28,85 7,23

Campo Largo (2) Interna < Bg

Campo Largo Externa 2,62 2,18

Curitiba Centro Térreo 44,32 8,86

Curitiba Centro (3) Térreo < Bg

Curitiba Centro Subsolo 49,09 9,32

Curitiba Portão Interna 43,22 8,75