DECOMPOSIÇÃO DE MINERAIS CONTENDO ENXOFRE E ａｒｓｾｎｉｏ＠ EM SOLUÇ0ES DE CIANETO E SEU EFEITO NA EXTRAÇÃO DE METAIS PRECIOSOS
ABSTRACT
V.S.T. CIMINELLI K. OSSEO-ASARE '
Gold is frequently found in a s so ci at i on with sulfides particularly, pyrite and arsenopyrite. The dissolution of the sulfiães during cyanidation creates soluble metals, sulfur and arsenic species, that may affect the leaching and the subsequent stages of gold recovery.
and The present work presents Eh-pH diagrams for Me-S-H 2o
Me-S-CN-H 2
o
systems, where Me=
Au, Ag, Ge, Cu and Zn , developed with the DIAGRAM computer program. It also includes more complex diagrams involving arsenic-containing minerals and diagrams for Au and Ag in the presence of metastable sulfur species. Based on the diagrams, the stability of each sulfide and the effect of the dissolution products on gold extraction are ana lysed. Emphasis is given to the role of iron minerals in the ｰｲ･ｾｩｯｵｳ＠ metals e xtraction.1 Professor Adjunto, Departamento de Engenharia Metalúrgica , EE.UFMG
Rua Espirita Santo, 35, Belo Horizonte, Minas Gerais (300001
2 Professor, Dept. of Materials Science and Engineering
The Pennsylvania State University University Park, PA, 16802, USA
1. INTRODUÇÃO
O ouro oco I. r.:. t :r Ｎｱｵ･ｮｴ ＬＮＮ ｊｴｯｃｾＱＮＧ Ｎ＠ ! <:>;;.. : c:.-:: .:..-,d<> o: ﾷ ｾ ｬ Ｎ ｾｲＢｬｩ＠ '5 cont endo arsénio
e enxo .. re, sendo os mais ｲｵｲｯ ﾷｾｴＺ｡ｮｴｩＮＡｳ＠ a !Jit:l.i; A (FeS) e a arsenopir.!_
ta ( FeAsS , ｾ･ｧｵｩ､ｯｳﾷ＠ dos sul fetos dE • ' .. ·humLo, :d.nco 1 .;·obre 1 prata,
antimônio e arsénio. •Juro 1•ativo é t .ambém encontrado em ?ssociação com o quartzo, carbonatos e diversos ｯｵｴｲｯｾ＠ minerais ' 1-11] .
O processo r.unvencional de ... xtração de ouro fino, não recuperável pelos métodos de concentração gravimétrica, consiste na dissolução do metal em soluções aeradas contendo cianeto [1-121, segundo a rea ção:
4Au(s) +8NaCN(aq) +2H 2o( .Q. ) +0 2 (g) =4NaAu(CN) 2 (aq) +4NaOH(aq) (l) A termodinâmica e cinética da reação do ouro puro tem sido estudada por diversos autores [2, 11-13]. Em sistemas reais, no entanto, ｯｾ＠ tros constituintes do minério também reagem com o oxigénio e o cia-neto. Estas reações se c undárias afetam a recuperação do ouro e ele vamo consumo de reagentes [1-3, 14].
O objetivo do presente trabalho é analisar, através de diagramas Eh-pH, a termodinâmica dos sistemas Me-s-H2
o
e Me-S-CN-H2o
onde Me = Au, Ag, Fe, Cu e Zn, e de sistemas mais complexos contendo ar-sénio e compostos metaestáveis de enxofre. Com base nesses diagra-mas, serão discutidas a estabilidade dos diversos minerais e a in-fluência dos seus produtos de decomposição na cianetação do ouro e prata, com ênfase no papel dos sulfetos contendo ferro.2. DADOS TERMODINÂMICOS
Os diagramas de estabilidade apresentados no presente trabalho fo-ram construidos com o progfo-rama de computador DIAGRAM 1151, a par-tir de dados termodinâmicos obtidos da literatura 116-27 l. Os as-pectos teóricos relativos a construção destes diagramas foram dis-cutidos em trabalhos anteriores [28, 29, 301. O símbolo [Mel re-presenta a atividade do metal, considerada igual à concentração ｴｾ＠ tal do metal dissolvido (complexado e não complexado). [CN], [As) e [S] representam as atividades de cianeto, arsénio e enxofre li-vre, respectivamente. As atividades das espécies aquosas foram fi xadas de acordo com a magnitude das concentrações encontradas na prática da cianetação 11, 2, 10, 271. O potencial, Eh, é dado em volts, e se r ef ere ao eletrodo padrão de hidrogénio.
A Figura 1 mostra que nas condições geralmente empregadas na ciane tação (Eh= O, 3 V e pH = 10, 5), os produtos finais da decomposição
ｾ＠
2-dos minerais contendo enxofre e arsénio sao os ｾｯｮｳ＠ sulfato (S0 4 ) e arsenato (HA5
o
4 -). A cianetação faz com que espécies metaestá 2 veis, tais como tiosulfato (52o
3 2-) e sulfito (50 2 ) sejam encon- 2-tradas na prática (Figura 2) . As reações de oxidação destes com-postos pelo oxigénio, e a reação com o cianeto para formar tiocia-neto aumentam o consumo de reagentes, tornando menos favoráveis as condições para a extração do ouro.Dois produtos de decomposição dos sulfetos, os ions sulfeto (s 2-) e tioarsenito (As533-) são particularmente prejudiciais. Acredita-se que estes ions Acredita-sejam adsorvidos na superfície dos metais ｰｲ･｣ｩｾ＠ sos, inibindo as reações com cianeto e oxigénio, e causando drásti cas reduções da extração [1,2].
4. OS SISTEMAS METAESTÁVEIS Au- e Ag-S-H 20
Alguns dos produtos solúveis da decomposição dos sulfetos podem formar complexos solúveis com os metais preciosos.
O ouro e a prata dissolvem-se em soluções concentradas de ｴｩｯｳｵｬｦｾ＠
to na forma de complexos di-tiosulfato [ 31-33] , conforme ilustra a reação: 2-4Au(s) +
ss
2o
3 (aq) + 2H 2o
111 +o
2 (g) -40H (aq) 3-4Au(S203)2 (aq) + ( 2)A dissolução ocorre em meio ácido a ligeiramente alcalino (Figura 3). Em condições redutoras e pH básico, o ouro também pode ser dissolvido na forma do completo solúvel AuS (Figura 3(a)).
A reação de lons sul feto com cianeto forma CNS-, um forte agente complexante para o ouro e a prata. Entretanto, foi demonstrado que os complexos Au-, Ag-, cu-, e Fe-CNS não são estáveis nas condi-ções normais de cianetação [14].
5. OS SISTEMAS Au- e Ag-S-CN-H 20
Além da espécie AuS , formada em soluções contendo elevadas concen trações de S (Figura 3(a)), o ouro não apresenta outros campostos termodinamicamente estáveis com o enxofre. O diagrama AuCN -H2
o,
inalterado pela presença do enxofre, se caracteriza pela pre-dominância do complexo Au(CN)- 2 (Figura 4(a)).
2-A prata forma o sÓlido 2-AgCN, e o complexo 2-Ag(CN) 2 A presença de enxofre introduz uma região de estabilidade para o sulfeto de
prata. Conforme indicado pela Figura 4 a formação deste sulfeto não afeta a estabilidade do complexo Ag(CN)2•
6.
MINERAIS CONTENDO FERRO, ａｒｓｾｎｉｏ＠E
ENXOFREUma dificuldade encontrada com frequência na identificação de ouro e prata associados às piritas decorre do fato destes metais se a-presentarem em forma finalmente disseminada na matriz dos sulfetos
[5-7,9].
Alguns investigadores sugerem que o ouro pode substituir o ferro na estrutura cristalina, formando uma solução sólida [9].Outros acreditam que este "ouro invislvel", isto é, submicroscópi-co, ocorra como uma fase heterogênea em um estado finamente dispeE
so [7].
A solubilidade dos diferentes sulfetos varia em função da natureza do mineral. A pir:rotita e o ouro-pigmento são bastante solúveis , enquanto a pirita, a arsenopirita e óxidos de ferro são ｰｲ｡ｴｩ｣｡ｭ･ｾ＠
te insolúveis nas soluções de cianeto [1].
A baixa solubilidade das piritas ajuda a seletividade da lixívia -ção de minérios contendo ouro exposto a solu-ção. Por outro lado, a combinação de ouro finamente disseminado com a baixa solubilida-de das piritas torna alguns minérios refratários a cianetação ､ｩｲｾ＠ ta. Nestes casos, é necessária a prévia decomposição dossulfetos, por ustulação ou oxidação aquosa, em Óxidos porosos, dos quais o ouro possa ser extraido [35,36].
6.1. SISTEMA Fe-S-H20 e Fe-S-CN-H20
O ferro dissolve-se em soluções de cianeto na forma de complexos ferro-e ferri-cianeto. O complexo de Fe(II) predomina em
aondi-çoes normais de cianetação; o Fe (III) está confinado a um intP.rva-lo estreito de pH e a potenciais de oxidação mais elevados (Figura 5). Este último é capaz de oxidar o ouro, íons sulfeto e sulfito na ausência de oxigénio [1].
A Figura 5 mostra que a pirita e a pirrotita sao bastante instá-veis em relação ao complexo ferrocianeto. A baixa reatividade da pirita observada na prática [1], pode estar relacionada com a pre-sença de uma camada passivadora, rica em oxigénio, r0sponsável pelo elevéiÕO f>Otencial de repouso de pirita, o maior entre os sulfetos [ 37].
6.2. OS SISTEMAS ｆ･ＭａｳＭｓＭｈｾｏ＠ e Fe-As-S-CN-H 2
o
Arsenopirita ｾｆ･ａｳｓＩ＠ , realgar (AsS) e ouro-pigmento (As 2
s
3 ; sao constituintes comuns dos minérios de ouro. De acordo com a termodi námica, realgar e ouro-pigmento decompõem-se em íons arsenato e sul fato, enquanto a arsenopirita decompõem-se em íons arsenatos, sulfa tos e Óxidos de ferro (Figuras 1,6 (a) e 7(a)). O composto FeAs 2 foi eliminado do sistema Fe-As-H 2o,
de forma a se evidenciar o com-portamen '::c da arser.e;pir i ta.A comparação das Figuras 5(b) e 6(b) revela que o comportamento dos minerais contendo Fe é marcado pela estabilidade do complexo ferro-cianeto, que juntamente com os Óxidos de ferro são estáveis nas ｣ｯｾ＠ dições de cianetação (Figuras 7(b)). Isto indica que a baixa solu-bilidade da pirita, arsenopirita e dos óxidos de ferro em soluções de cianeto [1] não pode ser explicada apenas através de argumentos termodinâmicos.
O trabalho de Hedley e Tabachnick [1] mostrou que a extração do ouro na cianetação diminui com o aumento da decomposição dos sulfe
tos. ouro-pigmento, o mais solúvel, causaaroaior redução. A de-composição do realgar afeta a dissolução do ouro apenas em pH 12 , e a arsenopirita, o menos solúvel, não interfere ｾｯｲｮ＠ o processo. Portanto, as dificuldades geralmente encontradas na extração de ouro associado a pirita e arsenopirita são determinadas principal-mente, pela ocorrência de ouro disseminado na matriz dos sulfetos insolúveis, e não pela interferência de produtos da decomposição destes minerais na dissolução do ouro.
O efeito adverso dos sulfetos solúveis de arsénio na cianetação
é
atribuído ｰｲｩｮ｣ｩｰ｡ｬｭ･ｮｾ･Ｌ＠ a adsorção de Ions sulfeto e arsenito, e secundariamente, a diminuição do Eh pela oxidação dos produtos de decomposição. O observado aumento do efeito destes Ions com o pH (1] pode ser consequência do aumento da velocidade de decomposição ou do deslocamento do sistema em direção a região de estabilidade
2-do S (Figura 1) .
7. O SISTEMA Cu-S-CN-H 20
Os minerais de cobre são encontrados em diversos minérios de ouro. Com exceção da crisocola (CuSi0 3) e da calcopirita (CuFes 2), os mi nerais de cobre são solúveis na solução de cianeto [ 1]. O produto
2-principal da dissolução é o complexo Cu(CN) 3 , conforme mostrado ｰｾ＠ la Figura 3(a). Em pH neutro [2] ou em soluções concentradas de
-
3-cianeto, predominam as espécies Cu(CN) 2 e Cu(CN) 4 , respectiva-mente [38].
A presença de cobre aumenta o consumo de cianeto. Urna relação en-tre as concentrações de cianeto/cobre de aproximadamente 4 deve ser mantida de forma a permitir a extração dos metais preciosos.
Concentrações elevadas, por outro lado, provocam um aumento no con sumo do lixiviante, devido a formação do tetracianeto cuproso.
Quando o teor de coore é elevado o bastante para colocar em risco a viabilirlao,: et:oJ•Ümi·:a <"<> projeto, uma etapa de pré-lixiviação é reco!llendada.
e.
O SISTEMA Zn-S-CN-H/.00 ·linc•, f -vde ·."or.rnnr ""''"' ｾ￩ｲｩ･＠ de rnmplPxos com o c i.aneto, desde 'Z.n(CN) (•;) a '.:.c2
ﾷ ｾ ｲﾷ＠
rＺＮＮ Ｎｾ ｎＩ＠
,,
2- 1\ espécie sólida é estável em pH 8,0. U sulfet:o de <:inco :.eaqt) reversivelmente com o cianeto para formarｾＭ
ｚｮＨｃｎＩＴｾ＠ e ions sulfeto, os quais serão posteriormente oxidados a
tiosulfato e sullato. A solubilidade do sulfeto é indicada pela Figura 8 (b) .
A análise do sistema Zn-CN é importante devido principalmente, ao largo emprego do processo de cementação com zinco para recuperação do ouro, representado pela reação:
Zn(sl + 2Au(CN) 2-(aq) Zn(CN) 4 (aq) 2- + 2Au(s) ( 3)
O fato da região de estabilidade de ZnS ocorrer em potenciais ｡｢｡ｾ＠ :xu .1') !)0tencial de formação dos complexos zinco-cianeto (Figura 8(b) ) in·lica a possibilidade de competição dos ions sulfeto e cia-ｮﾷｾｩ Ｍ ﾷｊ＠ pelo zinco. Est3. competição pode ser uma das causas para o efei. t •) prejudici;ü de pequenas concentrações de
s
2 - na cementação9. CONCLUSÃO
A dissolução de minerais contendo arsênio e enxofre em soluções de cianeto produz cations metálicos e compostos metaestáveis de enxo-fre e arsénio, com diferentes graus de oxidação.
Os cátions metálicos aumentam o consumo de cianeto através de rea-ções de formação de complexos solúveis. A presença de enxofre cria regiões de estabilidade para os sulfetos de prata, cobre, prata e zinco. Estes sulfetos, no entanto, não interferem com a estabili-dade dos complexos solúveis metal-cianeto, nas condições
de cianetação.
normais
A oxidação do enxofre e arsénio a sulfato e arsenato consome oxi-gênio, e reduz o Eh do sistema, tornando menos favoráveis as condi ções para a extração dos metais preciosos.
Tiosulfato forma complexos solúveis com o ouro e prata.
Em soluções básicas de cianeto, pirrotita, pirita e arsenopirita se decompõem nos complexos solúveis ferro e ferri-cianeto e em óxi dos de ferro.
Agradecimentos
O autores agradecem a CAPES, CNPq e a "National Science Foundation" o apoio financeiro.
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A a -2. 0L---L--...l...l...---.l...--'---' 16,0 pH - 2 .0L_ _ _ J...._ _ _ ..J.... _ _ ...J... _ _ __. 0 . 0 4 .0 8.0 (o l 12.0o. o
4.0Figura 1 . Diagr ama Eh-pH para os sistemas
(a) S-H2o ; (b) As- H2o , a 25°c
Eh
' ,
(S}•1.0 .--
... ... z- ...so,
-l .OL--....1---L..I...---'--.1.--_,;J 0 ,0 4.0 8.0 12.0 16,0 pH 8 . 0 lb) 12.0Figura 2 - Diagrama Eh-pH p ara o s istema metaestável
s - H2o , a 25°c.
16,0 pH
ｬＮｏ ｲＭＭＭｾＭＭＭＭＮＮｾＭＭＭＮＭＮＭＭＭＭＭＮ＠ 1.0
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4.0 8 .0 lo I 12.0 16,0 pH 0.0 4.0 8.0 (b) 12.0 16,0 pHFigura 3 - Diagrama Eh-pH para os sistemas metaestáveis
o
(a) Au-S- H?O; (b) ａ ｧ ＭｓＭ ｈｾｏ Ｌ＠ a 25 C.
- -
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Au(CNli .... ----4.0----
... --Au -(AtiJ•l0"4 (CN)•l0"3 8 .0 12.0 16.0 (o) pH Eh ｯＮｾ＠ [toe] •lo·• Av [ 5 ] • 10-4 [CN1 • 10"3 -2.0 "---.L---..L...---'---....Jo. o
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2 . 0 . . .
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4 .0 8.0 12.0 16.0 -8.0 0 .0 4.0 8 .0 12.0 16.0 (o) PH ( bl pHFigura 7 - Diagrama (a} Eh-pH para o sistema As-S-H20;
(b) Log(HCN+CN) - pH para o sistema Fe-CN-H20 ,
a
25°c . .o.o
2 .0 ,.----r--r-rT'T'"---. ... - -... -1.0c.
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2-0r--r---r---"T"""---r----, - - ... ...._ F•OOH
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