A Une approche algébrique des équations des ... - LPNHE

(1)

Mention Physique - M2 - Ann´ ee 2012-2013

Master de Sciences et Technologies : ing´ enierie pour le nucl´ eaire NP800 :

Probl` eme trait´ e en cours N

^◦

2 : Chaˆıne de d´ esint´ egration radioactive - ´ Equation de H. bateman [2] (Test de connaissance)

Pour accéder au Cours, TD, TP, Problème et leurs corrections, aller sur le cite du LPNHE (Accueil du site), puis : Le LPNHE>Pages du personnel>Kapusta Frédéric>np800

np8002012

A Une approche alg´ ebrique des ´ equations des d´ esint´ egrations radioactives [1](Extrait de American Journal of Physics de juillet 2003)

Une chaˆıne radioactive simple, dont les constantes de désintégration sont λi (i = 1, n), est décrite par le système d’équations différentielles suivant :

N₁^′=−λ1N1, N2^′=λ1N1−λ2N2,

...

Nn^′ =λn−1Nn−1−λnNn,

(1)

oùNi=Ni(t) est la quantité duième radionucléide à l’instantt, etNi^′ =dNi(t)/dtest sa dérivée temporelle.

La solution physique du système d’équation 1 est fixée par les quantité de radionucléide initiale,

Ni,0=Ni(0) (i= 1,· · ·, n) (2)

A1 Chaˆıne de d´ esint´ egration radioactive

1. (a) Faire un schémas de la chaˆıne de désintégration radioactive décrite par le système d’équations 1.

(b) Pourquoi parle-t-on de chaˆıne simple ?

(c) Quelles sont les termes dans la la figure 1 qui n’existent pas si on est dans le cas d’une chaˆıne d´esint´egration radioactive simple ?

A2 R´ esolution classique

1. Montrez les implications 3 et 4, ci-dessous, sur la quantité de radionucléide de la mère N1(t) et de la première filleN2(t) :

(a)

N1^′=−λ1N1⇒N1(t) =N1(0) exp (−λ1t) (3)

(b)

N2^′=λ1N1−λ2N2⇒N2(t) =N2(0) exp (−λ2t) +N1(0) λ1

λ2−λ1

[exp (−λ1t)−exp (−λ2t)] (4) Vous devrez utiliser dans cette partie la transformée de Laplace comme l’a fait le mathématicien H. Bateman [2]. On rappelle les définitions et les propriétés suivantes de la transformée de LaplaceLet son inverseL⁻¹:

L {f(t)} ≡ Z ∞

0

exp (−pt)f(t)dt, p∈C (5)

L {f ⋆ g}=L {f} L {g} (6)

L df

dt

≡ Z∞

0

exp (−pt)df dtdt

= [exp (−pt)f(t)]^∞₀ +p Z∞

0

exp (−pt)f(t)dt

= [exp (−pt)f(t)]^∞₀ +pL {f(t)}

=−f(0) +pL {f(t)}

(7)

f(t)≡ L⁻¹{L {f(t)}} ≡ 1 2πi

Z γ+i∞

γ−i∞

exp (pt)f(t)dp (8)

2. Si la concentration de noyaux filles est initialement nulle et que la concentration initiale de la mère vautN1(0) on peut montrer par récurrence la solution de l’équation 1, on a

Nn(t) =N1(0)

n

X

i=1

Pinexp (−λit) (9)

avec :

(2)

Pin= λi

λn−λi n−1

Y

j=1 j6=i

λj

λj−λi

, ∀1≤i≤n−1 (n≥1)) (10)

P11= 1 (11)

Pnn=−

n−1

X

j=1

Pjn, ∀n≥1 (12)

(a) En utilisant l’équation 9, vérifier le résultat donné par l’équation 3 (b) En utilisant l’équation 9, vérifier le résultat donné par l’équation 4

3. (Question à résoudre soi-même) Dans le cas où la concentration de noyaux filles est initialement non nulle, on montre toujours par récurrence que

Nn(t) =Nn(0) exp (−λnt) +

n−1

X

l=1

Nl(0)

n

X

i=l

Pinexp (−λit)

!

(13) Il faut noter que deuxi`eme terme de l’´equation 13 n’existe que sin >1.

(a) En utilisant l’équation 13, vérifier le résultat donné par l’équation 3 (b) En utilisant l’équation 13, vérifier le résultat donné par l’équation 4

A3 R´ esolution alg´ ebrique

Nous allons résoudre le système d’équation 1 en utilisant une approche algébrique matricielle.

1. Montrer que le syst`eme d’´equation 1 peut se mettre sous la forme matricielle compacte, ci-dessous 14

[N^′] = [A] [N], (14)

o`u [N] et [N^′] sont des vecteurs `ancomposantes suivants :

[N] =





 N1

N2

...

Nn







, [N^′] =





 N₁^′ N2^′

...

Nn^′







(15)

et [A] une matricen×nque vous d´eterminerez.

2. La solution physique d’un telle système 14 (sans rapport d’embranchement) d’équations linéaires différentielles homogène couplées à coefficients constants est donnée les méthodes standards de l’algèbre linéaire. La solution physique peut être mise sous la forme compacte suivante :

[N] = [V] [Λ] [V]⁻¹[N0] (16)

o`u

• [Λ] est une matrice diagonale de dimensionn×n, soit [Λ] = Diag

e^Λ¹, e^Λ²,· · ·, e^Λⁿ

, (17)

Λ1,Λ2,· · ·,Λnsont les valeurs propres des la matrice [A],

• [V] est une matrice de dimensionn×n, chacune de ses colonnes~v1, ~v2,· · ·, ~vn´etant les vecteurs propres de valeurs propres Λ1,Λ2,· · ·,Λnde la matrice [A], soit

[V] = (~v1|~v2| · · · |~vn) (18) avec

[A]~vi= Λi~vi (19)

• [V]⁻¹est la matrice inverse de [V]

•

[N0] =





 N1,0

N2,0

... Nn,0







(20)

(a) D’un point de vue temporelle, que représente l’opérateur [V] [Λ] [V]⁻¹dans l’équation 16 ?

3. On peut montrer, dans le cas de la matrice [A] du syst`eme 1, les r´esultats analytiques suivant :

•

Λi=−λi (i= 1,· · ·, n) (21)

•

[V] =







1 0 0 · · · 0 0

S2,1 1 0 · · · 0 0 S3,1 S3,2 1 · · · 0 0

· · · · Sn,1 Sn,2Sn,3· · · Sn,n−1 1







(22)

•

[V]⁻¹=







1 0 0 · · · 0 0

T2,1 1 0 · · · 0 0 T3,1 T3,2 1 · · · 0 0

· · · · Tn,1Tn,2Tn,3· · · Tn,n−1 1







(23)

(3)

• les coefficientsSi,j etTi,jétant donnés par les équations suivantes,

Si,j=Fi,i−1^j Fi−1,i−2^j · · ·Fj+1,j^j , (24)

Si,j=F_i,i−1^j Si−1,j, (i≥j+ 2) (25)

Ti,j=F_j,jⁱ F_j+1,j+1ⁱ · · ·F_i−1,i−1ⁱ , (26)

=Fj,jⁱ Ti,j+1, (j≤i−2) (27)

F_q,r^p = λr

λq−λp

(28)

4. On peut faire deux remarques

• Les résultats donnés par les équations 24- co¨ıncide avec les solutions de H. Bateman [2].

• L’approche de Bateman ne peut pas être étendue aux systèmes de rapport d’embranchement quelconques (à tout type de matrice [A]), mais l’approche algébrique utilisé ici et exprimé par l’équation 16 est applicable à tout système radioactifs.

(a) Si vous aviez à résoudre le problème dans le cas d’une matrice [A] quelconque, comment pratiquement vous y prendriez vous ?

A4 D´ esint´ egration radioactive du radon

²²²86

Rn,

Considérons l’exemple de la chaˆıne désintégration du radon²²²86Rn,

• Le Radon (T1/2= 3.8235 jours) est un ´emetteurα. C’est un gaz chimiquement inerte qui s’infiltre dans le sol et peut parfois s’accumuler dans les maisons.

• Le radon et ses radionucléides filles sont des cancérigènes connus.

• Dans cette série radioactive, le radon 222 se désintègre en polonium 218 (T1/2 = 3.10 min), qui se désintègre en plomb 214 (T1/2= 26.8 min), qui à son tour se désintègre en bismuth 214²¹⁴83Bi (T1/2= 19.9 min).

• Le seul isotope naturel du bismuth, le bismuth 209, a longtemps été considéré comme le plus lourd de tous les isotopes stables. En réalité il a été montré en 2003 qu’il était radioactif avec une demi-vie considérable, de 19 10¹⁸années, soit plus d’un milliard de fois l’âge de l’univers.

• On note le nombre de Rn 222 (X1), Po 218 (X2), Pb 214 (X3), et Bi 214 (X4) parN1, N2,N3,N4respectivement.

• Nous supposons que, `at= 0, il y aN1,0noyaux deX1et pas de noyaux de ses filles.

1. Discuter l’existence de seulement quatre chaˆıne de désintégration représentée sur les fig- ures 3, 6 , 7, 8 et 9. À quelle familles appartient le radon²²²₈₆Rn ?

2. Écrire les équations de désintégrations du radon 222, du Polonium 218 et du plombs 214 ainsi que la chaˆıne de désintégration radioactive.

3. Déterminer la matrice [A] qui correspond à la chaˆıne de désintégration du radon.

4. Pour la chaˆıne radioactive du radon,

(a) ´ecrire la [V] en fonction des coefficientsSi,j. (b) ´ecrire la [V]⁻¹en fonction des coefficientsTi,j.

(c) écrite le produit de matrices qui corresponds à l’opérateur temporelle [V] [Λ] [V]⁻¹. Puis déterminer uniquement la première colonne de la matrice de cette opérateur, en fonction, entre autre, des coefficientsSi,j etTi,j. Commentaire ?

(d) Montrer que les quantitésNi(t) sont données par les équations 29-32, ci-dessous :

N1(t) =e^−λ¹^tN1(0) (29)

N2(t) = S2,1e^−λ¹^t+T2,1e^−λ²^t

N1(0) (30)

N3(t) = S3,1e^−λ¹^t+S3,2T2,1e^−λ²^t+T3,1e^−λ³^t

N1(0) (31)

N4(t) = S4,1e^−λ¹^t+S4,2T2,1e^−λ²^t+S4,3T3,1e^−λ³^t+T4,1e^−λ⁴^t

N1(0) (32)

5. Déterminer les coefficients Si,j et Ti,j en fonction des constantes radioactives λi et en déduire les quantitésNi(t) en fonction, entre autre, de ces grandeurs.

6. Montrer que les quantit´esNi(t), en tenant compte des valeurs des constantes radioactives λi, varient d’un point de vue temporelle suivant les ´equations 33-36, ci-dessous :

N1(t) =e^−0.007554tN1,0, (33)

N2(t) = 0.0005634 e^−0.007554t+e^−13.416t

N1,0, (34)

N3(t) = 0.004894e^−0.007554t+ 0.0006370e^−13.416t−0.005531e^−1.5518t

N1,0, (35) N4(t) = 0.003647e^−0.007554t−0.00008729e^−13.416t

−0.01595e^−1.5518t+ 0.01239e^−2.0899t N1,0

(36)

B Un algorithme g´ en´ eral de d´ esint´ egration radioactive incluant les rapport d’embranchement et la perte dans le milieu [3] (facultatif )

Le problème général d’une chaˆıne radioactive est illustré à la figure 4. Il a été résolue pour la première fois en 1910 par le mathélaticien Henri Bateman [2]. Dans cette figure 4 , chaque case représente un membre de la chaˆıne de désintégration des radionucléides dans un milieu. Deux types de transferts peuvent être représentées:

• La d´ecroissance radioactive entre les membres de la chaˆıne,

• et les transferts physique en dehors du milieu .

Les transitions radioactives dans ce système sont représentés par des flèches allant des boˆıtes du haut vers les boˆıtes du bas; toute boˆıte supérieure peut contribuer matériellement à une boˆıte plus basse. Parce que les transitions au sein des chaˆıne de désintégration radioactive sont irréversibles, les transferts vers le haut, représentant le recyclage de la matière, ne sont pas

(4)

considérés. Les transferts physiques vers le milieu sont indiquées par les flèches vers le bas de chaque case. Dans le système des boˆıtes comme le montre la figure 4, chaque case peut comprendre

• le transfert vers n’importe quelle autre boˆıte plus basse dans le syst`eme

• et la perte par décroissance radioactive au sein de chaque boˆıte avec la génération de la descendance dans une zone inférieure.

Les transferts entre boˆıtes sont décrites par des constantes de vitesse. L’équation différentielle générale pour la variation de la quantité d’un radionucléide cdans le milieu est décrite par l’équation 37 suivante :

(Taux de variation du membrecde la chaˆıne ) =

− (Taux de transfert physique du membrecde la chaˆıne en dehors du milieu)

− (Taux de la radioactivit´e, la perte de transition du membrecde la chaˆıne ) + (taux de transition radioactive de la chaˆıne amenant au membrec).

(37)

1. Si

• Lcest le taux de transition totale de tous les transferts physiques du membrecde la chaˆıne en dehors du milieu (t⁻¹);

• Nc(t) est la quantit´e du membrecde la chaˆıne `a l’instant t (atomes),

• λrad.cest la constante radioactive du membrecde la chaˆıne (t⁻¹),

• Nn(t) est la quantit´e du membrende la chaˆıne `a l’instant t (atomes),

• d(n→c) est la fraction des transitions du radionucléide précurseur (membren de la chaˆıne) qui aboutissent à la production des membrescde la chaˆıne (sans dimension),

• λrad.nest la constante radioactive du membrende la chaˆıne (t⁻¹), Démontrer que la quantitéNc(t) satisfait l’équation 38 ci-dessous,

dNc(t)

dt =−LcNc(t)−λrad.cNc(t) +

c−1

X

n=1

d(n→c)λrad.nNn(t) (38)

2. Pour simplifier la résolution, le deux premier termes de droite de l’équation 38 peuvent être combinés, on pose

−LcNc(t)−λrad.cNc(t) =λef f.cNc(t) (39)

oùλef f.cest le taux de perte constant du radionucléidecà l’intérieur du milieu.

λef f.c=Lc+λrad.c (40)

Réécrire l’équation 38 en utilisant les simplification ci-dessus.

3. La solution générale de l’équation 38 peut être résumer par les quatre équations : Nc(t) =

c

X

i=1

Kciexp (−λef f.it), (41)

K11=N1(0), (42)

Kcn= Pc−1

i=1d(i→i)λrad.cKin

λef f.c−λef f.n , pour (c= 2,· · · etn= 1,· · ·, c−1) (43) Kcc=Nc(0)−

c−1

X

n=1

Kcn (44)

La forme de la solution vous semblet-elle correcte ?

4. Montrer explicitement que les équations 41 ,42, 43 et 44 sont solution de l’équation différentielle 38.

5. Les équations 41 à 44 décrivent des quantités de radionucléides exprimé en unité d’atomes.

Si on veut les convertir en unité de l’activité tel que le Bq, on utilise la relation générale suivante :

Ac(t) =λrad.cNc(t) (45)

o`u

• Ac(t) est l’activité du membrecde la chaˆıne à l’instantt(unité activité Bq),

• λrad.cest la constante radioactivit´e (inverse d’un temps),

• Nc(t) est définie précédemment.

Quand l’activité est exprimé en Bq et le temps en secondes la constantek est égale à l’unité.

(a) Écrire l’activitéAc(t) de la même manière que le nombre d’élémentNc(t).

(b) Comme les coefficientsKcnsont indépendants du temps, on peut facilement intégrer l’activitéAc(t) sur une durée de temps t. Calculez la quantité Rt

0Ac(t)dt , que repr´esente elle physiquement ?

B1 D´ eposition de radionucl´ eides ` a un taux constant dans le milieu

On noteRc, en atomes par unité de temps, le taux de déposition constant du membrec de la chaˆıne radioactive dans le milieu (par exemple en irradiant le milieu avec la quantité cet en introduisantLncla probabilité de transmutation par réaction du radionucléiden en radionucléidec. Si initialement le milieu ne contient pas de radionucléide, on a comme solution

L’équation 38 est modifiée de la manière suivante, dNc(t)

dt =Rc−(Lc+λrad.c)Nc(t) +

c−1

X

n=1

Lnc+d(n→c)λrad.n

Nn(t) (46)

Si on pose queλec=Lc+λrcetLnc+dncλrn=Dncλrn, d´emontrer que

(5)

(a)

N1(t) =R11−e^−λ^e1^t λe1

(47) (b) et que poutc >1 on `a

Nc(t) =

i=c

X

i=1

Kci

1−e^−λ^ei^t λei

(48) avec

Kci= 1 λec−λei

c−1

X

n=i

DncλrnKni (49)

et

Kcc=Rc−Pi=c−1

i=1 Kci (50)

References

[1] L. Moral and A. F. Pacheco Algebraic approach to the radioactive decay equations American Journal of Physics – July 2003 – Volume 71, Issue 7, pp. 684-686 Issue Date: July 2003 ABSTRACT : The radioactive decay equations are solved using an algebraic approach that is simple and easily extensible to branching systems. Two examples are included to show the nature of the approach. c2003 American Association of Physics Teachers.

[2] .H. Bateman, Proc. Cambridge Phil. Soc. 16, 423 (1910) “Solution of a System of Differential Equations Occurring in The Theory of Radio-Active Transformation. “

[3] D. L. Strenge - Presented at the Health Physics Society and American Association of Physics In Medicine Conference J l y23 -27, 1995 Boston, Massachusetts

Figure 1: D´esint´egration radioactive successives (Qi) contenant des rapports d’embranchement (kQi,kQi,Qi+1) et des termes de sources (Si) (extrait de Wiki)

Figure 2: H. Bateman, Proc. Cambridge Phil. Soc. 16, 423 (1910) “Solution of a System of Differential Equations Occurring in The Theory of Radio-Active Transformation. “ (extrait de Wiki)

Figure 3: Les 4 chaˆınes de désintégration :Il n’y a que quatre chaˆınes de désintégration, compte tenu du mode de décroissance des actinides : la radioactivitéαfait perdre quatre nucléons, tandis que la radioactivitéβ⁻(et le cas échéant, la radioactivitéβ⁺) ne modifie pas le nombre de nucléons. Pour cette raison, pratiquement toutes les désintégrations radioactives conduiront à un radionucléide dont le nombre de nucléons reste constant modulo quatre. Trois de ces chaˆınes se rencontrent dans la nature : celles de l’uranium 235, de l’uranium 238, et du thorium 232.

La quatri`eme chaˆıne, celle du neptunium 237, ne comporte que des radionucl´eides artificiels.

Ces chaˆınes se prolongent en amont par les actinides artificiels transuraniens, plus lourds et plus instables.

(6)

Figure 4: Une représentation générale du problème de désintégration d’une chaˆıne radioactive

Figure 5: La solution d’un système d’équations différentielles survenant dans la théorie des transformations radioactives, H. Bateman, 1910. (extrait de Wiki)

(7)

Figure 6: Famille 4n + 0 du thorium 232 (plutonium 240, uranium 236) Le plutonium 240 est produit en réacteur à partir du plutonium 239, par capture neutronique. La proportion de plutonium 240 dans les produits d’activation de l’uranium sera d’autant plus élevée qu’il aura subi une irradiation prolongée en réacteur. À long terme, la radioactivité du Pu 240 est dominée d’abord par l’uranium 236, et à échelle de temps géologique, par le thorium 232, quasiment stable (il est présent dans l’écorce terrestre en quantité quatre fois plus importante que l’uranium). (extrait de Wiki)

Figure 7: Famille 4n + 1 du neptunium 237 (plutonium 241) Cette série est entièrement artificielle. La durée de vie de cette série est insuffisante pour que l’on en trouve des traces minéralogiques. Le plutonium 241 est un isotope fissile, mais rarement utilisé séparément en raison de la difficulté à le produire en grande quantité, du coût élevé de sa production, de sa demi-vie brève, et de sa radioactivité plus élevée que celle du plutonium 239. Le plutonium 241 possède un descendant radiotoxique, l’américium 241, qui, s’il s’accumule dans les tissus, en particulier les reins et les os, y crée un danger semblable à celui du plutonium. À long terme (échelle du millénaire) la radioactivité du plutonium 241 est dominée par son descendant le neptunium 237, dont la demi-vie est de 2 millions d’années.(extrait de Wiki)

(8)

Figure 8: Famille 4n + 2 de l’uranium 238 : L’uranium 238 est l’isotope d’uranium qui représente plus de 99,3 % de l’uranium naturel, il se désintègre naturellement en plomb 206, stable et non radioactif. Parmi les descendants de l’uranium 238, le radon est un gaz radiotoxique qui peut provoquer le cancer du poumon en cas d’inhalation. La longue demi-vie de l’uranium 238 explique qu’on en trouve encore sur Terre à l’état naturel et qu’il n’ait pas encore été complètement transformé en plomb. (extrait de Wiki)

Figure 9: Famille 4n + 3 de l’uranium 235 (plutonium 239)Le plutonium 239 est un métal lourd artificiel, utilisé pour fabriquer des têtes nucléaires et du combustible MOX. Le plutonium 239 est aussi contenu dans certains déchets radioactifs, il est cependant difficile à détecter. Il se désintègre dans sa première étape en uranium 235, qui est 30 000 fois moins radioactif que lui : en première approximation, le plutonium 239 se convertit en uranium 235 qui est un

élément fissile et présent à 0,73 % de l’uranium à l’état naturel. La chaˆıne de désintégration du plutonium 239 se confond ensuite avec celle de l’uranium 235. Une chaˆıne de désintégration simplifiée du plutonium 239 est illustrée ci-dessous. (extrait de Wiki)