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[PENDING] Modélisation numérique de l’interaction onde-matière dans des matériaux nanostructurés à base de terres rares ou de nanoparticules métalliques pour la photonique ou la plasmonique

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Academic year: 2024

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Guides d’ondes

Les terres rares

Dans une matrice de silicium, l'excitation de l'erbium se produit indirectement par interaction avec des porteurs photogénérés dans la matrice. Ils ont une section efficace d'absorption effective de l'ordre de 10−16 cm2 (à 488 nm) ainsi qu'une bonne probabilité de transfert vers les ions terres rares [26,27].

Les nanograins de silicium

Nous ne discuterons alors que des structures de type boîtes quantiques : les nanograins de silicium. La figure 1.10 montre l'énergie de l'intervalle en fonction de la taille des grains de silicium.

Couplage entre nanograins de silicium et terres rares . 21

Le mécanisme de transfert entre les nanograins de silicium et les ions terres rares n’a pas été identifié ; certaines études privilégient l'interaction de type échange [49, 58] et d'autres privilégient l'interaction de type dipôle-dipôle [59, 62]. En revanche, nous n’avons trouvé aucun travail étudiant le coefficient de transfert entre les nanograins de silicium et les ions néodyme.

Plasmons

  • Qu’est-ce qu’un plasmon ?
  • Approximation quasi-statique
  • Effets de retard
  • Résonance Fano

Dans le cas de l'approximation quasi-statique, on constate que la fréquence de résonance de la nanoparticule sphérique est indépendante de son volume (donc de sa taille). La figure 1.17 montre la section efficace d'extinction effective d'une sphère d'or en fonction de son diamètre et de la longueur d'onde incidente calculée par la théorie de Mie.

Algorithme de Yee

Schéma de Yee

Chaque composante du champ électrique E~ et du champ magnétique H~ est fonction des trois coordonnées d'espace (x, y, z) et de temps (t). 2.10f) L'algorithme de Yee est basé sur la discrétisation dans le temps et dans l'espace des équations (2.10d) à (2.10c), qui consiste à remplacer les dérivées partielles par des différences finies. L'erreur d'ordre 2, en temps et en espace, est assurée par des différences centrées par l'algorithme Yee.

Stabilité et dispersion numérique

Nous étudions maintenant la vitesse de phase numérique, qui permet de trouver un état sur les pas spatiaux ∆x, ∆y et ∆z. La discrétisation en espace et en temps conduit à une vitesse de phase différente selon la direction de propagation.

Conditions aux limites absorbantes

Définition de la couche parfaitement adaptée

Les sources de champ électromagnétique

Source dure

La modélisation d'un métal par la méthode FDTD nécessite d'établir une expression de la permittivité diélectrique relative. L'intensité de la pompe diminue le long du guide d'onde, en raison de l'absorption par les nanoparticules de silicium. La modélisation appliquée permet de connaître la répartition spatiale de la différence de population.

Le résultat des mesures d'absorption en fonction de la longueur d'onde incidente est présenté sur la figure 4.21. Grâce à la connaissance de la répartition du champ électromagnétique à l'intérieur d'un nanofil, nous avons déterminé la constante de propagation β.

Champ total/Champ diffusé

Amplitude des champs électromagnétiques

Lorsque le champ électromagnétique est polychromatique, l'amplitude des champs E~ et H~ à une fréquence f peut être connue en effectuant une transformée de Fourier. La transformée de Fourier discrète nécessite que les fréquences pouvant être connues soient des multiples de la fréquence minimale fmin. En définissant fk = kfmin, où k est un nombre entier, la transformée de Fourier discrète du champ électrique est écrite.

Ces pics secondaires apparaissent car, contrairement à la définition de la transformée de Fourier classique, le calcul est limité dans le temps et nous avons utilisé une somme discrète au lieu d'une intégrale. Pour un nombre N de pas de temps tendant vers l'infini, le résultat serait la transformée de Fourier continue.

Milieux dispersifs et milieux à gain

Les métaux

Dans le cadre du modèle Drude-Lorentz, nous ajoutons la permittivité du modèle Drude εDr à celle du modèle Lorentz εLr. Notez que le modèle Drude est un cas particulier du modèle Lorentz qui a une pulsation naturelle nulle ω0. Les parties réelles et imaginaires de la permittivité diélectrique expérimentale et celles dérivées du modèle Drude-Lorentz avec 5 oscillateurs de Lorentz sont présentées dans la Figure 2.16.

On peut remplacer ~ εr par l'expression trouvée dans le cas du modèle Drude et du modèle Lorentz. Considérant les polarisations des modèles Drude et Lorentz, l'équation de Maxwell-Ampère (2.9b) est écrite.

Description électronique d’un milieu à gain

Le terme collision reflète le déphasage entre ces dipôles. e est remplacé par une constante κij, dépendant de la transition entre les niveaux i et j, de la pulsation ωij correspondante. Les processus d'émission et d'absorption induits peuvent être décrits par un terme proportionnel au champ électrique E~ et à la dérivée de la polarisation P~ par rapport au temps t : E~d ~dtP [111]. Enfin, nous déterminons ∆ω12 en mesurant la section efficace qui peut être connue par une expérience de spectrophotométrie.

En se plaçant en résonance, c'est-à-dire que le champ électrique oscille avec la bonne pulsationω12 de la polarisation, on peut exprimer la partie imaginaire k de l'indice. L'exemple à deux niveaux nous a permis d'introduire les différentes équations : les équations décrivant l'évolution temporelle de la polarisation et les équations décrivant l'évolution temporelle de la population.

Bilan

  • Présentation générale
  • Les nanograins de silicium
  • Les ions erbium
  • Les ions néodyme
  • Évaluation du temps de calcul

L'évaluation du temps de calcul en prenant en compte la durée de vie des métaux des terres rares nous a conduit à développer un nouvel algorithme (3.2). Enfin, en prenant en compte la durée de vie des dopants et le pas de temps imposé par la méthode ADE-FDTD, nous proposons une évaluation du temps de calcul (3.1.5). La durée de vie τji des différents niveaux de Er3+ et la pulsation ω01 de la transition radiative sont présentées dans le tableau 3.2.

Les durées de vie τji des différents niveaux de Nd3+ et les pulsations ωij des transitions radiatives [123–126] sont présentées dans le tableau 3.3. Pour évaluer le temps de calcul, nous commençons un calcul de 105∆t en modélisant le guide d'onde présenté sur la figure 3.1.

Un nouvel algorithme de calcul

Schéma général

Détermination des populations des niveaux électroniques103

En utilisant la méthode classique ADE-FDTD, nous évaluons le temps de calcul nécessaire pour arriver à un état stable des populations. E(t)~ dPdtij, par la densité volumique de photons moyennée dans le temps < Iij >stat=< ~ω1ij. Nous décrivons la méthode utilisée pour calculer les populations à l’état d’équilibre dans la partie 2.

Par rapport à une solution analytique, le temps de calcul n’augmente pas significativement. Nous décrivons maintenant une autre technique qui nous a permis de réduire encore davantage le temps de calcul.

Résultats

Cartes de champs

On peut voir que la pompe et le signal sont acheminés dans la couche SRSO active du guide d'onde. En effet, nous avons réalisé des tests en modélisant le même guide d'onde mais sans les nanoparticules de silicium et dans ce cas l'intensité de la pompe était constante le long du guide. Quant au guide d'onde ng-Si:Er3+, nous constatons que l'intensité du signal reste du même ordre de grandeur le long du guide, tandis que la pompe est fortement absorbée.

Pour les deux guides d'onde, ng-Si:Er3+ et ng-Si:Nd3+, le pompage en co-propagation avec le signal est donc limité par l'absorption des nanoparticules de silicium. Avec une longueur L ≃ 96 nm, ce mode de pompage par co-propagation n'a que peu d'intérêt dans le cas d'un guide d'onde dont la longueur est supérieure à quelques dizaines de micromètres.

Carte de populations

Pour les ions néodyme, la différence de population reste toujours positive sur toute la longueur du guide d'onde. Nous regardons maintenant la différence de population de ng-Si, pour les deux terres rares, dans la même vue longitudinale que celle de la figure 3.11. Nous avons modélisé ng-Si comme un système à deux niveaux, ce qui implique que la différence de population est toujours négative.

La diminution de la différence de population de ng-Si avec la longueur de propagation indique qu'il existe une forte absorption par pompe. Dans cette même figure (Figure 3.14), nous suivons la différence de population ng-Si avec des lignes pointillées.

Gain optique

Pour le guide d'onde ng-Si:Er3+, on retrouve un seuil de puissance de pompe de 1550 mW.mm-2 pour observer un gain brut positif. Pour le guide d'onde ng-Si:Nd3+, quelle que soit la puissance de pompe, on retrouve un gain brut positif dont la valeur maximale est de 30 dB/cm pour une puissance de pompe de 104 mW.mm−2. Concernant le guide d'onde ng-Si:Er3+, on note les pertes constatées expérimentalement sur un guide d'onde comparable.

Pirasteh et al [131] ont effectué des mesures sur un guide d'onde ng-Si:Nd3+ fabriqué au laboratoire CIMAP [133] et ont trouvé des pertes égales à 0,8 dB/cm. Pour le guide d'ondes ng-Si:Er, nous trouvons un gain net et une inversion de population très faibles sur une longueur de seulement 1,5 µm.

Bilan et perspectives

Fabrication de nanoparticules et mesure EELS

Il est d'usage de définir la fluence (cm−2) correspondant à la densité ionique intégrée au cours du temps, qui permet de mesurer la quantité d'ions reçus par unité de surface de l'échantillon. Derrière l'échantillon se trouve un détecteur de champ sombre à grand angle (HAADF) qui fournit une image de l'échantillon. A 0 eV, le pic dit « de perte nulle » d'amplitude significative est dû au fait que les électrons n'ont pas perdu d'énergie lors de leur passage dans l'échantillon.

Pour les basses énergies, généralement inférieures à 10 eV, le faisceau d’électrons a excité collectivement les électrons libres de l’échantillon. Enfin, une énergie perdue supérieure à 50 eV est le reflet de l'excitation des électrons du noyau de l'atome vers la bande de conduction (« core loss zone »).

Étude par la méthode ADE-FDTD

La forme géométrique de la particule produite expérimentalement peut différer de la forme modélisée par ADE-FDTD. En résolvant l’équation 4.10, nous pouvons tracer la relation de dispersion des modes supportés par le cylindre, c’est-à-dire l’énergie E en fonction de la constante de propagation β. Une comparaison de la relation de dispersion entre un modèle analytique d'un cylindre infiniment long de rayon ρ = 5 nm (mode TM), les mesures EELS et les résultats obtenus par ADE-FDTD pour des nanofils de même rayon ρ0 est présentée dans la Figure 4.19.

Le principe de la méthode DDA est d'exprimer la connexion entre la polarisation P~j du dipôle j et le champ électrique E~j au point de coordonnées. La connaissance de la modélisation de la répartition du champ électromagnétique à l'intérieur du nanofil a permis de calculer la constante de propagation β.

Vérification par un modèle analytique

Nanoparticules d’or en réseau

Expérience

En utilisant la technique de nanolithographie présentée à la section 4.1.1, un réseau de nanoparticules d'or sphériques pourrait être fabriqué. Pour chacun de ces échantillons, des mesures ont été réalisées par spectrophotométrie en transmission, qui permet d'accéder à l'absorbance. A du réseau de nanoparticules, qui est défini par : 4.11) où TSiO2+Aunp et TSiO2 sont respectivement la transmission d'un échantillon de silice contenant des nanoparticules d'or et d'un échantillon de silice pure de même épaisseur.

Pour éviter de fabriquer plusieurs échantillons sans connaître les paramètres idéaux pour observer une résonance de Fano, nous avons tenté de modéliser un tel réseau de nanosphères d'or. De plus, la modélisation d'un réseau de nanoparticules contenant un grand nombre d'objets (>10) nécessite de développer des conditions aux limites périodiques pour réduire l'espace mémoire.

Étude par la méthode DDA

L'efficacité de la trempe est présentée en fonction de l'énergie pour une sphère de 100 nm de diamètre, alors seule incluse dans un réseau, sur la figure. Figure 4.24 – Efficacité d'extinction en fonction de l'énergie pour un réseau de nanoparticules d'or de 100 nm de diamètre espacées d'un pas (en nm). Pour une particule isolée, l'efficacité de quenching est maximale pour une énergie de 2,1 eV et vaut 7,1.

À mesure que le pas du réseau augmente jusqu'à 400 nm, nous observons une augmentation de l'efficacité de trempe à 17 autour d'une énergie de 2 eV. Pour un pas de réseau de 440 nm, on peut identifier à 1,8 eV un pic avec un rendement d'extinction élevé de 43.

Bilan du chapitre

Couplage entre nanograins de silicium et terres rares 21

Referências

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