@1998 484

ЖЭТФ,

1998,

том

114,

выn.

2(8),

стр.

484-491 @1998

КОГЕРЕНТНОЕ ПОДАВЛЕНИЕ НУТАЦИОННОГО СИГНAJIA ЭПР в КВАРЦЕ

В. С. Кузьмuн*

Институт физики твердого тела и полупроводников Национальной академии наук Беларуси

220072, Минск, Беларусь Поступюrа в редакцию 31 декабря 1997 г.

в рамках уравнений Блоха получено аналитическое выражение для скорости инте­

грального затухания нугационного сигнала в двухуровневой квантовой системе. Показа­

но, что при учете неодиородного уширения линии временной спад отклика обусловлен не только когерентным подавлением и необратимой релаксацией, но и дополнительным затуханием, скорость которого зависит от соотношения между частотой Раби и неоднород­

ной шириной линии. Полученные результаты привлечены для объяснения аномального (зависящего от частоты Раби) затухания нутационного сигнала ЭПР, обнаруженного не­

давно эксперименталъно [2] в кварце. В противовес утверждению авторов о неблоховском характере даиного затухания показано, что оно вполне описывается уравнениями Блоха без каких-либо их модификаций.

1.

ВВЕДЕНИЕ

Явление переходных нугаций, наблюдающихся в различных диапазонах электро­

магнитного спектра, отражает временную эволюцию квантовой системы, находящейся до момента возбуждения в термодинамическом равновесии, к новому состоянию под действием резонансного электромагнитного поля. Если система представляет собой ан­

самбль одинаковых частиц, то затухание нугаций происходит со скоростью дефазиров­

ки T

2- 1•

Если же под действием поля находится ансамбль частиц, отличающихся друг

от дРуга частотами переходов, то затухание нугаций даже в отсугствие каких-либо не­

обратимых релаксационных процессов обусловлено так назьmаемым эффектом коге­

рентного подавления, суть которого состоит в том, что статистика разброса значений частот переходов (неоднородное уширение) приводит к затуханию когерентных осцил­

ляций средней по ансамблю наблюдаемой (поляризованность, намагниченность) кван­

товой системы

[1].

(Кроме неоднородного уширения к когерентному подавлению ну­

таций приводит неоднородность возбуждающего поля по объему образца, а также раз­

брос ориентаций дипольных моментов переходов

[1].)

В большинстве работ по нуга­

ЦИЯМ рассматриваются две предельные ситуации, а именно: случаи широкой и узкой неоднородно уширенной линии. В первом случае когерентное подавление описывается функцией Бесселя, а необратимое затухание происходит по экспоненциальному закону.

Во втором случае затухание обусловлено лишь необратимой релаксацией. В промежу­

точном случае, когда необходимо учитывать конечную величину ширины линии, закон затухания более сложен по сравнению с рассмотренными выше предельными случаями.

*E-таН:

lttt@ifttp.bas-net.by

484

ЖЭТФ, 1998, 114, вьm.

2(8)

Когерентное подавление

. ..

Несмотря на простоту и общность нутационного эффекта, работ по изучению eI'O затухания сравнительно немного. В первую очередь это связано с экспериментальными трудностями выделения того или иного механизма затухания. С другой стороны, изуче­

ние затухания нутаций представляет интерес с точки зрения проверки справедливости уравнений Блоха при описании когерентных явлений в сильных полях. Недавно этот

аспект рассматривался в работе [2] на примере ЭПР-нутаций [Al0

4]O-

и Е1-центров в

кварце. В экспериментальных условиях

[2]

актуальным источником когерентного по­

давления было неоднородное уширение, которое авторы рассмотрели в приближении широкой линии. После выделения осциллирующей части сигнала, описываемой функ­

цией Бесселя нулевого порядка, авторы получили следующий результат. Оказалось, что огибающая сигнала затухает по экспоненциальному закону с декрементом

1

(3= 2Т 2 ^{+ах, (1)}

где а

-

постоянный коэффициент, Х

-

частота Раби.

Этот результат, по мнению авторов, является неожиданным, поскольку после выде­

ления когерентного подавления, обязанного неоднородному уширению, затухание от­

клика в приближении широкой линии должно происходить лишь за счет необратимой релаксации. Такое поведение сигнала не описывается уравнениями Блоха, что побу­

дило авторов работы

[2]

сделать вывод о том, что дополнительное затухание нутаций, зависящее от амплитуды поля, присуще однородным системам вообще. Недавно в

[3]

бьmа проведена экспериментальная проверка этого утверждения в ЯМР на протонах в глицерине. Оказалось, что в большом диапазоне изменения амплитуды поля затуха­

ние нутаций обусловлено только необратимой релаксацией и не зависит от амплитуды поля. Расчеты затухания в рамках сильнополевого приближения Торри

[4]

также не смогли удовлетворительно объяснить наблюдаемую аномалию

[5].

В настоящей работе предпринята попытка изучения затухания нутаций в общем случае без использования какого-либо приближения. По нашему мнению, приближение широкой линии, исполь­

зованное в

[2],

неоправданно, поскольку отношение Х/(7'

«(7' -

неоднородная полуши­

рина линии) в

[2]

достигало величины

1.4.

В таких условиях необходимо учитывать

конечность ширины линии, которая может привести к «дополнительному» затуханию отклика. Иными словами, предстояло выяснить, достаточно ли в условиях эксперимен­

та

[2]

приближения широкой линии для расчета столь тонкого эффекта, как затухание нутациЙ.

2.

ТЕОРЕТИЧЕСКИЙ АНАЛИЗ

Рассмотрим выражение для

V

-компоненты намагниченности спиновой системы

(8

=

1/2)

с учетом необратимой релаксации

[4]:

V(

_t,д

) - _-

^11, _о

Х sin(tv д2 + х ² )

_ехр

(t) _{-2'7' '}

уд2

+

х² .L2

(2)

где

vo -

равновесное значение намагниченности, д

-

разброс частот спиновых пакетов неоднородно уширенной линии,

t >

О.

В. с. Кузьмин ЖЭТФ, 1998, 114, вьtn. 2(8)

для дальнейшего анализа

(2)

необходимо усреднить по контуру неоднородно уши­

ренной линии:

00

(V(t»)

= /

V(t,A)g(A)dA. (3)

- 0 0

Принимая формфактор у(А) В виде лоренциана, воспользуемся интегральным предста­

влением

[6]:

_si_п(_t-j:.V:::;;:d=2=+::::;Х;:,-2_) = /

t

J o (х.) t

2 -

х2

⁾

cos Ах dx.

JA2 + х ²

О

После повторного интегрировании

(3)

принимает вид 1

(V(t»)

=

VoX t J ^{J o (xt~) ехр [-t (их + 2~2)] dx, (4)}

о

где

Jo(z) -

функция Бессе_ нулевого IЮpядка.

В полученном выраж:ении ,отчетливо просматривается роль конечности ширины ли­

нии 'в затухаIТИИсигнала. для ,выяснения этой роли нами был проведен численный рас­

чет

(4)

без учета 'ItJeOбратимой релаксации при различных GТНОшениях Х/и (рис.

1).

для сравнения ,на этих же риqч;r;ках иок/ран нутационный сигнал в приближении широкой линии

[4]:

(V(t») = VO K Jo(Xt).

(J'

(5)

Видно, что при

X/(J'

~

1

сигналы

(4)

и

(5)

хорошо совпадают везде, кроме начального участка (рис. lа), но при x/r:т

>

l·аовпадение ухудшается, и при возрастании Х область несовпадения увеличивается ,(рис.

16

и lв). Начальный участок все более напоминает затухающую синусоиду, причем декремент затухания зависит от отношения

X/(J'.

для оценки затухания вычислим скорость интегрального затухания сигнала

(4):

00

г = (V(Q») / / (V(t»)dt. (6)

о

в качестве

(V(Q»)

возьмем величину сигнала

(V(t

m

»)

в момент начального выброса ну­

таций

t

m . Интеграл в знаменателе

(6)

00 00 1

((V(t»)) = / (V(t»)dt = Vox / t dt / J o (Xtyll-=-;;2) ехр ^[-t (2~2 ⁺ (J'X) ] dx

о о о

после повторного интегрирования становится равным

«V(t») ~ х [Jx' ⁺ 4~, (и+ f ^{+ 4~ ) Г (7)}

ЖЭТФ; 1998, 114, 8Ыn; 2((8),; KoгepeнmHoe noiJa81leHue . ..

(у(ф Ш8

-0.4

(V(t»

1.5

1.0

-0.6

c...'-'-'...L..L. ... '-'-' ... ~ ... ~~

-1.0 '-'-' ...

-'--'--"'-'-'..J....L ... '-'-' ... ...L~ ... ~~

О

5 10 15 20 25 Xt

О

5 10 15 20 25 Xt

(V(t»

3

2

,~

о

-1

о

8

5

10 15 20 25 Xt

Тогда скорость интегрального затухания будет

Рис.

1.

Временные зависимости ну­

тационного сигнала Д1IЯ х/ ^(J' =

0.64

(о),

1.5

(6),

3.0

(8). СПЛОlIIНОЙ ли­

нией обозначен сигнал, описывае­

мый формулой

(4),

а штриховой

-

формулой

(5)

(8)

Проанализируем

(8)

при различных величинах амплитуды поля. При малых амплитудах величина

(V(tm»)

изменяется примерно по линейному закону

(V(tm»)

~ х/а, а при больших

-

асимптотически стремится к единице (рис.

2).

Поэтому при небольших

значениях Х скорость интегрального затухания равна

~ ^{х2+ 1/4TI [100 (t)} ]-1

г= х²+-+

= Jo(xt)exp - - dt +

4TI а 2~

о

+ ~ [1 sin(xt)exp (-~}tГ ⁽⁹⁾

В. С. Кузьмин ЖЭТФ,

1998,

114, выn. 2(8)

Рис.

2.

Полевая зависимость амплиту­

ды

(V(t

m )} начального выброса нутации

т. е. суммарная скорость интегрального затухания складывается из двух скоростей: пер­

вая отражает затухание сигнала в приближении широкой линии, а вторая

-

узкой. При

Х

<

а доминирует затухание, обусловленное когерентным подавлением инеобратимой

релаксацией, а затухание, соответствующее второму слагаемому, играет роль неболь­

шой добавки, «вес» которой по мере увеличения Х возрастает. При выполнении не­

равенства Х > (т 2 )-1 (условие наблюдения нутаций) Г", х(1 + х/а). Экстраполяция (9) в область очень малых Х дает скорость затухания (2т 2 )-1 необратимой релаксации,

которую можно определить из экспериментов по электромагнитному эхо-сигналу. В противоположном случае Х »а

«(V(tm)))

--+

1

а R ^{х 2} + 1/4Т?: а ^[100 (t) ]-1

Г=- х²+-+ = -

Jo(xt)exp - - dt +

Х 4Т} Х Х 2Т2

О

+ [1 ^{sin(x t ) охр ( - 2~}Г} ' ⁽¹⁰⁾

т. е. роли составляющих результирующей скорости интегрального затухания меняют­

ся: основной вклад в затухание вносит второе слагаемое, а вклад первого определяется

отношением а /х. При Х » (2Т 2 )-1 получается Г::::: х(1 + а /х)·

Полученные оценки нетрудно проверить посредством прямого вычисления скоро­

сти интегрального затухания сигнала

(4)

без учета необратимой релаксации:

что формально можно представить как результат вычисления декремента затухания не­

которой экспоненциальной функции ехр[

-(a+x)t],

нормированной на фактор

(V(t

m

»).

Можно также определить и скорость интегрального за1ухания за счет механизма коге­

рентного подавления:

г, ~ [1 JО(х!)dГ ~ х, ⁽¹²⁾

ЖЭТФ, 1998, 114, выn. 2(8) Когерентное подавление

. ..

что также можно трактовать как декремент затухания некоторой экспоненциальной функции. В этом представлении выражение

(8)

для скорости интегрального затухания

(8)

можно аппроксимировать как

(13)

Такая запись для Г позволяет проделанную в

[2]

процедуру выделения осциллирующей части отклика, описываемой функцией Бесселя, воспроизвести посредством вычитания

(12)

из

(13).

Если из

(13)

вычесть

(11),

то имеем естественный результат теории Бло­

ха: в отсутствие неоднородного уширения нутации затухают лишь за счет необратимой

релаксации.

Таким образом, учет конечности неоднородной ширины линии приводит К допол­

нительному затуханию нутациЙ. Как видно из приведенных выше оценок, это затухание при малЫХ Х квадратично зависит от амплитуды поля, а при больших Х асимптотически

стремится к (1.

Вернемся к уже упоминавшемуся выше эксперименту

[2],

в котором затухание ну­

таций исследовалось на второй гармонике. для этого случая полученные выше вы­

ражения необходимо модифицировать, что, как показано в

[7],

делается тривиально:

необходимо провести замену Х -+

XJl(X/VJ) =

Х, где

VJ -

несушая частота генератора.

З. РЕЗУЛЬТАТЫ И ОБСУЖДЕНИЕ

для сопоставления полученных в настоящей работе результатов с эксперименталь­

ными данными

[2]

мы вычисляли скорости интегрального затухания Г 2

=

^Г

-

Г 1 И Г

-

Г + в зависимости от частоты Раби. Приведенные на рис.

3

данные эксперимента

[2]

и наши

результаты по затуханию нутаций в образцах N! 1 (Т 2 = 120·10-6 С,

⁽¹

= 0.125·106·211' Гц) И N22 (Т 2 = 8.7 . 10-6 С,

(1

= 0.625 . 106 . 211' Гц), изученных в [2], показывают, что

при сравнительно небольших амплитудах поля теория удовлетворительно согласуется с экспериментом, причем область совпадения для образца

N2 2

больше, чем для образца

N2 1.

Это объясняется тем, что неоднородная ширина линии у образца

N2 2

в пять раз

Гl2rc, кГц Гl2rc, кГц

10 ^б о

а

8 8

_о ⁰⁰

6 6 ^о

о

4 о о 0 0

о 4

о

2 2

О 50 100 150 х,кГц О 50 100 150 200 х,кГц

Рис. З. Полевые зависимости скорости интегрального затухания нугационного сиг­

нала ДЛЯ образцов N2 1 (а) и

N22

(6). Сплошная линия - теория, точки - экс­

периментальные данные [2]

В. С. Ky:JЬМин ЖЭТФ,

1998,

114, .eъm. :2(6)

I

больше, чем у образца

NQ 1.

Поэтому ДЛJI второго образца ~1iIЩIЮI<iОЙ ли­

нии х/"

«: I

выполняетсЯ на большем интервале изменения a.мJtIIИ't'y,ЦЫ пом. чем для первoro. При х/" ~

1

наблюдается превышение reopeтической скорости И'Н1.JerpaJПa­

ного змух:ания над экспериментальной, к:оторое можно оценить. ecJIИ воспользоваться тем обстоятельством, что на обеих теоретических зависимостях Г = Г(Х) можно выде­

лить линейные участки. Угловые коэффициенты данных линейных зависимостей рав­

ны К 1 = ^{5.5 . 10-2 и К} 2 = 6.45· 10-2 соответственно. Величины эmx коэффициентов примерно в два раза превышают экспериментальные значения [2] К 1

⁼

(2А±О.1)· 10-2 и К2

=

(3.3 ± 0.2) . 10-2 соответственно.

Таким образом, наблюдавшееся в

[2]

«дополнительное. (по сравнению с затуханием функции Бесселя нулевого порядка) зависящее от Х затухание нyraционноro сиrнaлa в противовес утверждению авторов работы

[2]

на качественном уровне вполне описывает­

ся уравнениями Блоха и связано с конечным значением неоднородной ширины линии.

Последнее обстоятельство авторами работы

[2]

не было учтено, поскольку они на всем интервале изменения Х пользовались приближением широкой JЧlНИИ. В свете полу­

ченных выше результатов следует отметить, что при оценке столь тонкого эффекта как затухание нутаций приближением широкой линии надо пользоваться с большой осто­

рожностью. Приведенные результаты бьmи получены с помощью вычисления скорости интегрального затухания, в то время как в

[2]

затухание определялось на конечном вре­

менном интервале эволюции отклика. Поэтому согласие теории и эксперимента имеет место на качественном уровне. В недавно появившейся работе

[8]

была предпринята попытка объяснения «аномального» затухания нутаций в

[2]

в рамках стохастической модели возбуждающего поля. Однако, поскольку в

[2]

процедура выделения вклада в затухание за счет конечного значения неоднородной ширины линии не была выпол­

нена, данная попытка, по нашему мнению, является преждевременной. для полного

выявления роли неоднородного уширения линии в затухании отклика нам представля­

ется целесообразным проведение экспериментов по затуханию нутаций в однофотонном режиме. В таких экспериментах область изменения х можно существенно расширить и изучить нутации В области х/"

> 1.

Кроме того, постановка эксперимента в этом режиме позволит избавиться от различного рода искажений, присущих двухфотонной методике. Очевидно, что полученные в работе результаты справедливы не только для

магнитного, но и для оmического резонанса.

4.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

в настоящей работе установлено, что в рамках уравнений Блоха неоднородное уши­

рение спектральной линии приводит не только к когерентному подавлению нутацион­

ного сигнала в двухуровневой квантовой системе, но и к экспоненциальному затуханию отклика, зависящему от соотношения между частотой Раби и неоднородной шириной линии. Декремент этого затухания при небольших амплитудах поля зависит от частоты Раби по квадратичному закону, а в сильных полях асимmотически стремится к значе­

нию, равному неоднородной ширине линии.

В рамках настоящего рассмотрения получило объяснение обнаруженное в слабых полях «аномальное» затухание нутационного сигнала ЭПР в кварце

[2].

490

ЖЭТФ, 1998, 114, вЬln. 2(8) Когерентное подавление

. ..

Работа выполнена при частичной поддержке Фонда фундаментальных исследова­

ний Беларуси.

Литература

1.

В. М. Акулин, Н. В. Карлов, интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике, Наука, Москва

(1987).

2. R. Boscaino, F.

М.

Gelardi, and J.

Р.

Korb, Phys. Rev.

В

48, 7077 (1993).

3.

г. г. Федорук, ЖЭТФ

111, 1207 (1997).

4.

Н. с. Топеу,

Phys. Rev. 76, 1059 (1949).

5.

В. с. Кузьмин, ФП

38, 2704 (1996).

6.

и. с. Градштейн, и. М. Рыжик, таблицы интегралов, сумм, рядов и произведений, Наука, Москва

(1971).

7.

В. с. Кузьмин, А. Н. Яшин, Onт. и спектр.

62, 1312 (1987).

8. R. N. Shakhmuratov, F.

М.

Gelardi, and

М.

Cannas, Phys. Rev.

Lett.

79, 2963 (1997).