Análises radiométricas

Para a realização das análises radiométricas dos solos e rochas, foi utilizado o método da espectometria gama com detectores de germânio hiperpuros (HPGe), também chamados de detectores de germânio intrínsecos. Este método permite a identificação de fontes potenciais de contaminação radioativa ambiental, seja de origem natural ou artificial (Sujo et al., 2004). Além disso, é um método que possui boa precisão para análise de radionuclídeos naturais em amostras ambientais (Ghiassi-Nejad et al., 2001; Ródenas et al., 2003; Malanca et al., 2004; Sujo et al., 2004). É um método prático, não destrutivo, de baixo custo e rápido para determinação das concentrações dos radionuclídeos de interesse (Santos Júnior, 2005).

3.4.4.1 Determinação da atividade dos radionuclídeos 238U, 232Th, 40K, 226Ra e 222Rn em solos e rochas

A metodologia empregada para determinação da concentração dos radionuclídeos 238_U, 232_Th, 40_K, 226_Ra, 222_{Rn e respectivas atividades em solo e rocha foi a espectrometria} gama e seguiu as orientações de Kannan et al. (2002).

 Princípio: as propriedades dos produtos resultantes da interação da radiação com a matéria permitem não apenas identificar, como também quantificar a radiação incidente. O sistema de detecção das radiações nucleares e a determinação qualitativa e quantitativa dos radionuclídeos baseiam-se nas ionizações e excitações produzidas nos gases, líquidos e sólidos integrantes dos detectores. Assim, o pulso eletrônico ou o quantum de luz que se produz em um detector pela radiação, serão avaliados e registrados em equipamentos apropriados para contagem (Lauria et al., 2003).

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 Sistema de detecção gama: o sistema de medidas é composto por um detector de germânio hiperpuro (HPGe) de 4,54cm de diâmetro e volume ativo de 41,1cm3 (o volume ativo do detector se refere à região de depleção onde as cargas formadas pela interação com a radiação são rápidas e eficientemente coletadas pelo detector). O equipamento apresenta uma resolução de 1,77 keV em 1.332 ou keV para o 60Co, eficiência intrínseca de 27% e está acoplado a um MCA (multichannel analyser) Canberra com 8.192 canais e ao software Genie-2000 Camberra. O analisador multicanal permite a transformação dos pulsos lineares em sinais digitais, realizando o processamento de separação por intervalos de energia. O resultado é apresentado no monitor do computador na forma de um gráfico que correlaciona o número de contagens e a amplitude de pulso (energia). O software permite o processamento e a manipulação do espectro. Para reduzir os efeitos da radiação de fundo, o detector está envolvido por uma blindagem de chumbo de aproximadamente 6,5cm de espessura e uma superfície interna delgada constituída de latão. O sistema possui os seguintes dispositivos: fonte de tensão, pré-amplificador, amplificador linear, contador, analisador multicanal e computador. Tais componentes permitem determinar, simultaneamente, os radionuclídeos presentes nas amostras e suas respectivas atividades (Santos Júnior, 2005).

 Procedimento: para as análises por espectometria gama, as amostras devem ser homogenizadas para obtenção de uma distribuição uniforme dos seus componentes (Kannan et al., 2002). Em seguida, devem ser estabelecidas as massas, tempo de contagem e geometria dos recipientes de polietileno para uso no detector de germânio.

Para cada amostra de solo e rocha, estabeleceu-se que a massa seria de 50g e granulometria <2mm. Estas amostras foram acondicionadas em recipientes cilíndricos de polietileno com capacidade volumétrica de aproximadamente 150cm3. Estes recipientes, com a mesma geometria do recipiente utilizado para calibração da eficiência (Kannan et al., 2002), contendo as amostras, foram hermeticamente fechados e guardados por um período de 30 dias a fim de permitir o equilíbrio radioativo secular entre 226Ra, 214Pb e 214Bi (Papp, 1997; Kanan et al., 2002). Após este período as amostras foram levadas para o HPGe pelo tempo de contagem do detector de 28.800 segundos (8 horas) para obtenção dos gráficos dos fotopicos gama entre as energias de 59,5 keV e 1.408keV.

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 Cálculos:

- Para determinar a atividade do 238U nas amostras, foram utilizados os fotopicos gama do 234Th , na energia de 93 keV;

- Para determinar a atividade do 232Th nas amostras, foram utilizados os fotopicos gama do 228Ra na energia de 911 keV;

- Para determinar a atividade do 40K nas amostras, foram utilizados os fotopicos gama do 40

Ar na energia de 1.460 keV;

- Para determinar a atividade do 226Ra e 228Ra nas amostras, foram utilizados os fotopicos gama do 214Bi e 228Ac, nas energias de 609 keV e 911 keV, respectivamente; - Para determinar a atividade do 222Rn nas amostras, foram utilizados os fotopicos gama do 226Ra na energia de 609 keV.

O método de medida é absoluto. Tem como parâmetro básico a aplicação da equação abaixo e utiliza três padrões (152Eu, 241Am e 133Ba), através dos quais é possível determinar as eficiências de contagens para as energias entre 59,5 keV e 1.408 keV, bastando apenas obedecer às mesmas condições de contagem para todas as medidas efetuadas.

A equação para determinação da atividade específica do radionuclídeo considerado (Bq. Kg-1) é a seguinte:

А = C  . t . Iγ . M

Onde: A é a atividade específica do radionuclídeo em consideração (Bq. Kg-1); C é a área total do pico do radionuclídeo (contagem) determinada experimentalmente;  é a eficiência de contagem para a energia específica considerada; t é o tempo de contagem (s); Iγ é a

probabilidade de emissão de fótons do radionuclídeo específico e M é a massa da amostra em quilograma (Kg).

 Eficiência de contagem: para a determinação da eficiência de contagem, foram utilizados três padrões líquidos para dopar o padrão: o volume de 10mL de 152Eu, que apresenta meia-vida física de aproximadamente 13,5 anos, com atividade de 38,533 Bq.mL-1 (em 11/03/2004), o volume de 5mL de 241Am, que apresenta meia- vida física de aproximadamente 432,7 anos e atividade de 28,85 Bq.mL-1 (em 13/03/2007), e o volume de 5mL de 133Ba, com meia-vida física de 10,5 anos e atividade de 39,13 Bq.mL-1 (em 10/04/2007) (Erdtmann & SoyKa, 1979). As atividades dos padrões acima citados foram calculadas através da equação abaixo, considerando-se como referência a atividade inicial de 46,729 Bq.mL-1 certificada pelo IRD (Instituto de Radioproteção e Dosimetria).

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 Equação:

A = A0 x e–

.

Onde: A é a atividade que se deseja calcular, com base na atividade inicial A0, e na

constante de decaimento radioativo  ( = ln2 . t1/2 –1 ).

3.4.4.2 Determinação das concentrações de 238U, 232Th, 40K, 226Ra e 222Rn em solos e rochas

A partir dos valores das atividades específicas (Bq.Kg-1) dos radionuclídeos 238U, 232_Th, 40_K, 226_{Ra e} 222_{Rn, podem ser calculadas as concentrações (ppm) destes} radionuclídeos.

O cálculo é feito considerando-se que (IAEA, 1997):  1% de 40_{K equivale a 313 Bq.Kg}-1 _de 40_K;

 1ppm de 238_{U equivale a 12,35 Bq.Kg}-1 _de 238_{U ou de} 226_Ra;

