As Pastilhas de UO 2

4.3.1 Os Testes de Sinterização

Com o objetivo de levantar as condições de prensagem e sinterização do pó de UO2 obtido neste trabalho foram feitos dois testes. O primeiro teste envolveu

o material obtido após a primeira redução (item 4.1) e cujo objetivo foi determinar a viabilidade de se obter, a partir deste pó, pastilhas com densidade especificada (~95% DT) para uso em reatores tipo PWR. O segundo teste envolveu a mistura homogeneizada de todas as bateladas reduzidas e teve o objetivo de confirmar as condições de prensagem e sinterização do pó de UO2 obtidas no primeiro teste.

Em cada um dos testes foram obtidas, em uma prensa automática com matriz flutuante, cinco pastilhas a 200, 300, 400, 500 e 600 MPa, respectivamente, que foram sinterizadas a 1700°C/H2/2h.

4.3.2 A Obtenção das Pastilhas Semeadas de UO2 a Partir do Pó

Fresco

Após a definição das melhores condições de prensagem e sinterização do pó de UO2, foram obtidas as misturas de pó de UO2 recém processado (pó fresco)

com as sementes para a fabricação das pastilhas semeadas. Foram obtidas 12 misturas diferentes de pó com sementes de UO2, resultantes da combinação de 3

teores de sementes (1, 3 e 5% em peso) com as quatro faixas de tamanho de sementes (φ < 5 µm, 5 < φ < 10 µm, 10 < φ < 20 µm e 20 < φ < 38 µm). As misturas do pó de UO2 fresco com as sementes foram feitas em frascos individuais, ou

seja, cada frasco contendo 5,5 gramas de uma mistura de pó+sementes de UO2.

Com o objetivo de verificar a reprodutibilidade dos experimentos estes foram planejados com três cargas (três pastilhas) de cada composição, totalizando 36 cargas de pó de UO2 fresco semeado e 3 cargas sem sementes, resultando em

um total de 13 variantes, conforme é apresentado no ANEXO I.

Primeiramente foram calculadas as massas de sementes e pós de UO2

para cada composição. Em seguida as sementes e o pó de UO2 de cada carga

foram pesados separadamente e carregados em frascos individuais. Após a pesagem das 39 cargas foi feita a transferência de uma parte da massa de pó (mais ou menos igual à massa de sementes) dos frascos contendo pó para os frascos contendo sementes, seguida de homogeneização (por 30 minutos) num sistema de mistura automático (tipo planetário). A transferência do pó de UO2 para

os frascos contendo sementes continuou sendo feita paulatinamente em pequenas transferências (sempre massas iguais às anteriormente contidas nos frascos de mistura) seguidas de homogeneização das cargas por trinta minutos. Após completadas as cargas dos frascos, seguiu-se uma homogeneização final por 2 horas.

Em seguida as cargas foram prensadas a 600 MPa em uma prensa hidráulica automática e sinterizadas em um forno tubular com resistência de molibdênio a 1700°C/2h/H2 (primeiro ciclo). Após a sinterização e controle de

densidade de todas as pastilhas, foi tomada uma pastilha de cada um dos 13 tipos, que foram submetidas a uma nova sinterização a 1750°C/4h/H2 (segundo

ciclo).

As pastilhas verde foram caracterizadas quanto à densidade pelo método geométrico, enquanto as pastilhas sinterizadas tanto no primeiro quanto no segundo ciclo foram caracterizadas quanto à densidade pelos métodos geométrico e penetração-imersão com xilol (MPI). Os valores de densidade verde, densidade

sinterizada e porosidade aberta das pastilhas sinterizadas em um ciclo (1700°C/2h/H2) e em dois ciclos (1700°C/2h/H2 + 1750°C/4h/H2) são apresentados

nos ANEXOS II e III, respectivamente.

Após a determinação das densidades das pastilhas sinterizadas foi tomada uma pastilha de cada variante e submetida a corte longitudinal, lixamento e polimento. As pastilhas polidas foram fotografadas em um microscópio eletrônico de varredura – MEV para revelação e quantificação da estrutura de poros. Em seguida as amostras polidas foram submetidas a ataque térmico a 1325°C/2h/CO2

para revelar as suas estruturas de grãos. Imagens típicas dos poros e grãos das pastilhas após o primeiro e o segundo ciclo de sinterização são mostradas nos ANEXOS IV, V, VI e VII, respectivamente. Nestes anexos são apresentadas ainda as respectivas distribuições de tamanho poros e grãos (freqüência e fração volumétrica). As micrografias com as estruturas de poros e grãos das pastilhas sinterizadas foram preparadas para análise quantitativa com o auxílio do programa QUANTIKOV (PINTO, 1996). Os tamanhos médios de grãos foram determinados pelo método do intercepto médio e as distribuições de tamanho de poros e grãos foram conseguidas através do método de Saltykov (PELISSIER & PURDY, 1972; PINTO, 1996). As classes Saltykov das distribuições de tamanho de grãos e poros destas pastilhas encontram-se nos ANEXOS XV, XVI, XIX e XXI, respectivamente.

4.3.3 A Obtenção das Pastilhas Semeadas de UO2 a Partir do Pó

Estocado

O pó estocado (pó fresco após cerca de um ano de estocagem) foi utilizado para a obtenção de novas pastilhas semeadas, onde foram utilizadas apenas sementes de tamanho 20 – 38 µm. O objetivo destes testes foi explorar melhor o efeito da adição de sementes na faixa de 0 a 2% em peso sobre a evolução microestrutural das pastilhas.

O procedimento de mistura do pó estocado com as sementes foi o mesmo já descrito anteriormente (item 4.3.2). O planejamento das cargas de pó de UO2

com as quantidades de pó e sementes para a obtenção das pastilhas é apresentado no ANEXO IX. As cargas obtidas foram prensadas individualmente conforme já descrito no item 4.3.2. Foram obtidas duas pastilhas verde em cada

composição, sendo que a primeira pastilha foi sinterizada a 1700°C/2h/H2 e a

segunda foi sinterizada a 1750°C/4h/H2, em um único ciclo de sinterização cada.

Os valores de densidade das pastilhas verde foram determinadas pelo método geométrico e das pastilhas sinterizadas foram determinados pelo método penetração-imersão com xilol, conforme já havia sido feito com as anteriores. Os ANEXOS IX e X apresentam as medidas de densidade verde, densidade sinterizada e porosidade aberta das pastilhas sinterizadas a 1700°C/2h/H2 e a

1750°C/4h/H2, respectivamente. Em seguida as pastilhas foram submetidas aos

mesmos procedimentos de preparo ceramográfico e análise microestrutural já descritos anteriormente (item 4.3.2). As imagens das estruturas de poros e grãos das pastilhas sinterizadas a 1700°C/2h/H2, com as suas respectivas distribuições

de tamanho (freqüência e frações volumétricas), são apresentadas nos ANEXOS XI e XII, respectivamente. As imagens das estruturas de poros e grãos das pastilhas sinterizadas a 1750°C/4h/H2, com as suas respectivas distribuições de

tamanho (freqüência e frações volumétricas), são apresentadas nos ANEXOS XIII e XIV, respectivamente. As classes Saltykov das distribuições de tamanho de grãos e poros destas pastilhas encontram-se nos ANEXOS XIX, XX, XXII e XXIII.

4.3.4 A Obtenção das Pastilhas de UO2 a Partir do Pó Estocado com

Adição de Al2O3 e SiO2

A partir do pó estocado foi foram obtidas ainda pastilhas de UO2 puro (sem

sementes e sem Al2O3-SiO2) e pastilhas dopadas com Al2O3-SiO2. Os objetivos

destes testes foram explorar o efeito dos dopantes Al2O3 e SiO2 sobre a evolução

microestrutural das pastilhas obtidas com este pó.

O procedimento de mistura do pó estocado com os aditivos Al2O3 e SiO2

foi o mesmo já descrito anteriormente (item 4.3.2). O planejamento das cargas de pó de UO2 com as quantidades de pó e aditivos para a obtenção das pastilhas é

também apresentado no ANEXO VIII. As cargas obtidas foram prensadas individualmente conforme já descrito no item 4.3.2. Foram obtidas duas pastilhas verdes em cada composição, sendo que a primeira pastilha obtida de cada condição foi sinterizada a 1700°C/2h/H2 e a outra foi sinterizada a 1750°C/4h/H2.

geométrico e das pastilhas sinterizadas foram determinados pelo método penetração-imersão com xilol, conforme já havia sido feito com as anteriores. Os ANEXOS IX e X também apresentam as medidas de densidade verde, densidade sinterizada e porosidade aberta das pastilhas com adição de alumina e sílica, sinterizadas a 1700°C/2h/H2 e a 1750°C/4h/H2, respectivamente. Em seguida as

pastilhas foram submetidas aos mesmos procedimentos de preparo ceramográfico e análise microestrutural já descritos anteriormente. As imagens das estruturas de poros e grãos das pastilhas sinterizadas a 1700°C/2h/H2, com as suas respectivas

distribuições de tamanho (freqüência e frações volumétricas), também são apresentadas nos ANEXOS XI e XII, respectivamente. As imagens das estruturas de poros e grãos das pastilhas sinterizadas a 1750°C/4h/H2, com as suas

respectivas distribuições de tamanho (freqüência e frações volumétricas), também são apresentadas nos ANEXOS XIII e XIV, respectivamente. As classes Saltykov das distribuições de tamanho de grãos e poros destas pastilhas obtidas em ambas as condições de sinterização encontram-se nos ANEXOS XIX e XXIV, respectivamente.

5. RESULTADOS EXPERIMENTAIS