Como idealizado na estruturação desta tese, o documento foi dividido em capítulos específicos, os quais foram escritos na forma de artigos, onde em cada um são apresentados o estado da arte sobre o tema, os materiais e o método experimental utilizado, bem como os resultados, discussões e principais conclusões de cada etapa. Desta forma, se faz um fechamento destas etapas individuais e as principais conclusões do trabalho são aqui apontadas.
A partir do processo de dissolução seletiva proposto foi possível identificar e quantificar as parcelas de material não reativo, gel formado e materiais solúveis. Maiores teores de ativadores, bem como a adição de silicato de sódio, proporcionam uma maior dissolução de partículas do precursor, assim como uma maior formação de gel. O efeito da maior quantidade de gel formado é visível a partir da análise da resistência à compressão das misturas, principalmente nos sistemas com elevado teor de silicato de sódio. Essa melhora na resistência mecânica se deve ao maior teor de Si presente nas ligações tetraédricas do tipo Q4(mAl), observada a partir das análises de ressonância nuclear magnética, o que torna a matriz mais reticulada e consequentemente mais densa e resistente. No entanto, estes sistemas, mesmo com maior resistência à compressão apresentaram um elevado teor de álcalis solúveis em um ambiente de pH neutro, o que indica o elevado potencial de lixiviação dos álcalis nessas estruturas geopoliméricas. Além disso, o processo de lixiviação causa efeitos microestruturais associados principalmente à estrutura do alumínio, referente à redução dos sítios tetraédricas ricos em alumínio Q4(4Al), o que indica a remoção e a instabilidade de algumas fases. Esse efeito de redução é menor para sistemas com maior teor de silicato solúvel, onde se observa a formação de uma estrutura de gel com maior estabilidade.
A lixiviação dos álcalis livres na estrutura ou fracamente ligados ao gel dá início ao processo de formação de eflorescência. Apesar do potencial de lixiviação observado a partir do processo de dissolução seletiva, e quantificado a partir do uso de análises químicas, em situações de aplicação do geopolímero, essa lixiviação também é dependente da estrutura porosa da capilaridade da matriz. Essa quantidade de álcali lixiviado pode ser considerada como potencial de eflorescência, visto que, em contato com o CO2 do ambiente, há a formação de diferentes
fases carbonáticas. Essa quantidade de álcalis solúveis é altamente dependente de propriedades como densidade e porosidade, as quais, por sua vez, são condicionados aos parâmetros de dosagem dos materiais. Observou-se que a adição de elevados teores de silicato de sódio na
mistura auxiliou na redução da formação de eflorescência. Essa melhora está associada ao refinamento da porosidade e ao maior aprisionamento dos álcalis na estrutura do gel rico em silício. Ainda, o incremento de temperatura para cura térmica é outro fator que influencia nas propriedades, inclusive na formação de eflorescência. Além disso, o tipo de álcali utilizado também é um fator importante na formação de eflorescência visual. No entanto, o tipo de carbonato formado é determinante para a extensão de eflorescência visível sendo que a formação do cristal é dependente da solubilidade do mesmo. A formação de eflorescência visual não pode ser diretamente relacionada com a resistência à compressão, no entanto, tem uma relação evidente com a quantidade de sódio lixiviado e a estrutura porosa do material. Do mesmo modo, uma maior quantidade de gel formado (determinado pelo o processo de dissolução seletiva) não apresenta uma relação diretamente proporcional, visto que a estabilidade do álcali também é dependente do tipo de estrutura molecular formada.
A partir das observações feitas durante a pesquisa, a formação da eflorescência foi sistematizada como sendo um fenômeno constituído por 3 mecanismos principais, sendo eles: a lixiviação de álcalis; a carbonatação interna e cristalização em forma de eflorescência. Por isso, relativo aos efeitos ocasionados durante o processo de formação de eflorescência, observa-se que cada um desses mecanismos gera um efeito diferentes nas propriedades mecânicas e microestruturais dos geopolímeros. A resistência à compressão é afetada negativamente perante exposição aos mecanismos de carbonatação interna e eflorescência externa. Essa redução se dá devido a carbonatação e excessiva formação de cristais na superfície e nas primeiras camadas do material, que compreende a face externa até 5mm internos, o que gera uma tensão interna proveniente da formação e crescimento do cristal de carbonato. A partir do momento que essa tensão interna é superior a resistência à tração, há a degradação do material. A degradação e formação de cristais superficiais pode ser observada visualmente, já internamente é possível identificar a carbonatação com o uso de TGA, DRX e MEV. Por outro lado, as resistências à tração e flexão são mais susceptíveis quando expostas à condição de lixiviação, onde observa- se uma redução de resistência expressiva. Essa redução está associada ao processo de remoção dos álcalis, que causa uma mudança microestrutural associada às ligações molecular do alumínio, com isso, foi observada uma mudança de morfologia da estrutura, atribuída inicialmente à remoção das parcelas menos estáveis do gel. Os efeitos mecânicos da formação de eflorescência são mais nocivos para sistemas com reduzido teor de silicato solúvel na mistura, o que indica uma maior estabilidade das fases ricas em silício.
A mitigação da formação de eflorescência se torna necessária visto o efeito negativo da ocorrência de seus fenômenos associados ao comportamento mecânico. Foi verificado a partir do programa experimental proposto que algumas alternativas se mostraram promissoras na mitigação da eflorescência. O refinamento da porosidade associado com a maior aprisionamento dos álcalis na estrutura apresenta uma redução de formação da eflorescência bastante expressiva. O elevado teor de silicatos no ativador proporciona um maior teor de sílica na estrutura tetraédrica do tipo Q4(xAl), o que gera uma estrutura mais reticulada e densa,
auxiliando no aprisionamento do álcali e reduzindo a porosidade do sistema. Essa melhora pode ser obtida a partir de um correto teor de silicato de sódio no proporcionamento dos materiais, com o uso de óleo silicoso ou adicionando baixos teores de sílica ativa na mistura. Do mesmo modo, com a adição de uma fonte extra de alumínio, aumenta-se a quantidade de alumínio em uma coordenação tetraédrica Al(IV) o que indica uma maior quantidade de álcali atomicamente ligados ao alumínio para estabelecer o equilíbrio iônico da ligação. Desta forma, o uso de um cimento aluminoso (base aluminato de cálcio) apresentou efeito positivo. Ainda, além do ajuste dos parâmetros de dosagem para otimizar a mistura, ainda foi possível reduzir a movimentação de fluídos no corpo de prova a partir do uso de aditivos hidrofóbicos na composição da mistura, um mecanismo de bloqueio que dificulta a formação de eflorescência.