Método 4 Uso do Fator de Normalização f k como parâmetro livre

Este método consiste em deixar o valor de f como parâmetro livre e minimizar a diferença _k entre a inclinação experimental e a inclinação calculada pelo programa ESQUEMA. O valor final de N0 para cada fonte é obtido fazendo-se o ajuste de reta, por Mínimos Quadrados, para a curva de extrapolação experimental.

As médias ponderadas das várias fontes medidas sem absorvedores externos foram calculadas para obter a atividade final dos métodos 2, 3 e 4, levando-se em conta todas as incertezas parciais e suas correlações correspondentes.

47 5. RESULTADOS E DISCUSSÃO

Os espectros do detector 4 , correspondente ao esquema de decaimento do 111In e calculado pelo programa ESQUEMA para o nível de discriminação zero, são apresentados na Figura 5.1.

Figura 5.1: Espectros do detector PC correspondente ao esquema de decaimento do 111In calculados pelo programa ESQUEMA para nível de discriminação zero. NEC representa as contagens por Captura Eletrônica; nc1 e nc2 representam as contagens não coincidentes para as janelas gama de energias de 171 e 245 keV, respectivamente.

Nesta figura, obtida pela simulação do programa ESQUEMA, o espectro superior corresponde às contagens totais no detector e mostra os dois picos principais produzidos pelos elétrons Auger das camadas L e K, respectivamente. Os dois componentes não coincidentes são apresentados na parte inferior da figura e corresponde aos elétrons de conversão, correspondentes às janelas gamas posicionadas nos picos de absorção total de energia em 171 keV e 245 keV

0 100000 200000 300000 400000 500000 600000 700000 0 10 20 30 40 C o n ta g e n s

Energia Depositada (keV)

NEC total NEC nc1 NEC nc2 Elétrons Auger L Elétrons Auger

48 respectivamente e simulados com 10 histórias.

Para a janela gama de 171 keV, o espectro não-coincidente corresponde aos elétrons de conversão provenientes desta transição gama. O valor original foi multiplicado pelo fator

f

k igual a 69,49, calculado pelo programa ESQUEMA, para ser representado na mesma escala dos eventos de captura eletrônica. Para a janela gama de 245 keV, o valor calculado de

f

k foi de 82,55. Observando-se a equação (21), conclui-se que os elevados valores de

f

k são resultados da baixa eficiência do detector de HPGe para a detecção de raios gama.

As curvas de extrapolação simuladas pelo programa ESQUEMA são mostradas na Figura 5.2. O círculo aberto corresponde ao método de discriminação convencional (DC) e o círculo fechado corresponde ao método proposto de discriminação com reposição (DR), para a janela gama de 171 keV. O losango aberto corresponde ao método de discriminação convencional (DC) e o losango fechado corresponde ao método proposto de discriminação com reposição (DR), para a janela gama de 245 keV. A não linearidade no método DC é bastante evidente e o comportamento linear é bastante claro para o método DR, em ambos os casos. Neste cálculo, foram geradas 107 histórias.

A inclinação observada para o método DR obtida por ajuste linear pelo programa ESQUEMA foi de 0.0951(6) para a janela gama de 171 keV. Considerando-se o valor de



igual a

0,0012(3), conforme cálculo pelo programa MCNPX e a equação (18), o coeficiente de conversão



resultou 0,1038(7), que está em boa concordância com o valor da literatura de 0,1036(24) [51]. Para a janela gama de 245 keV, o valor correspondente de



foi de 0,0014(4), a inclinação

observada foi de 0,0596(5) e o coeficiente de conversão



foi de 0,0621(6), também em boa concordância com a literatura cujo valor é de 0,0625(7) [51].

49 Figura 5.2: Curvas calculadas pelo programa ESQUEMA para obter no ponto extrapolado de ineficiência zero a atividade do 111In . DC representa método de discriminação convencional e DR representa método de discriminação com reposição. O comportamento de uma linha reta é

claramente observado no método DR.

Estes resultados podem ser considerados uma verificação de auto consistência, uma vez que os valores dos coeficientes de conversão interna, fornecidos ao programa ESQUEMA, foram obtidos da literatura e estes são refletidos nas inclinações das curvas de extrapolação. Entretanto, a reposição nas contagens do detector  é determinada pelo fator

f

k , o qual é calculado pelo número de contagens no pico de absorção total na janela gama no detector HPGe e do número de histórias no processamento do método de Monte Carlo. Portanto, a inclinação calculada é apenas indiretamente dependente dos coeficientes de conversão fornecidos ao programa ESQUEMA.

Na Figura 5.3 são apresentadas as curvas de extrapolação experimentais para o 111In, obtidas por aplicação de absorvedores externos feitos de películas de Collodion ou de Al, acima e abaixo da fonte radioativa. Cada fonte foi preparada colocando-se uma alíquota da solução radioativa sobre um filme de Collodion com espessura de aproximadamente 30 g.cm-2, previamente revestido por

50 uma camada de ouro, com espessura de aproximadamente 10 g.cm-2. Essas medidas foram obtidas previamente pelo LMN através de um sistema de coincidência por software (SCS), e são descritas na referência [55].

Figura 5.3: Comparação da curva experimental extrapolada e a calculada pelo programa ESQUEMA aplicando o método DR para o 111In (Método 1). A curva experimental foi obtida adicionando-se absorvedores acima e abaixo da fonte radioativa [55].[x1]

A razão pela qual se espera que as curvas de extrapolação obtidas pelo método dos absorvedores coincidam com as do método DR pode ser explicada considerando que os eventos não coincidentes correspondem aos elétrons de conversão, que possuem alta energia e atravessam os absorvedores externos. Deste modo, estes elétrons são detectados no detector 4(PC)com uma eficiência próxima de 100%.

O valor extrapolado experimental obtido previamente foi de 6,391(54) × 10 Bq g-1 para a janela gama de 171 keV e 6,380(37) × 10 Bq g-1

para a janela de 245 keV [55]. O valor da atividade obtida pelo método proposto com reposição (DR) e aplicando-se o Método 1, foi de 6,381(20) × 10 Bq g-1 e 6,401(17) × 10 Bq g-1

51 resultados anteriores. Há um pequeno grau de correlação entre cada par de dados devido ao valor comum de Ne esse aspecto foi levado em consideração nos cálculos (ver Tabela 1).

Outros resultados experimentais foram obtidos selecionando-se sete fontes de 111In preparadas em filmes de Collodion, a partir da mesma solução radioativa, mas sem absorvedores externos. A inclinação teórica fornecida pelo programa ESQUEMA foi aplicada aos pontos experimentais a fim de obter os valores extrapolados (Método 2). As médias ponderadas correspondentes a todas as atividades destas fontes foram 6,336(46) × 10 Bq g-1 para a janela gama de 171 keV e 6,341(58) × 10 Bq g-1, para a janela gama de 245 keV, respectivamente.

Uma segunda análise desses dados foi feita usando-se os valores de

f

k calculados pelo programa ESQUEMA e aplicando-os nos dados experimentais (Método 3). Neste caso, toda a curva de extrapolação foi gerada para cada fonte de 111In, por meio do sistema de coincidência por software (SCS), aplicando-se, neste caso, o código SCTAC, modificado para o método DR, em sua versão 14.0. As médias ponderadas de todas as fontes foram de 6,455(24) × 10 Bq g-1 para a janela gama de 171 keV e 6.359(31) × 10 Bq g-1

para a janelas gama de 171 keV e 245 keV, respectivamente.

Uma Terceira análise dos dados foi feita deixando-se o fator fk como um parâmetro livre e minimizando-se a diferença entre a inclinação experimental e a calculada pelo programa ESQUEMA (Método 4). As médias das atividades correspondentes foram 6,455(24) × 10 Bq g-1

, para a janela gama de 171 keV e 6,359(31) × 10 Bq g-1

, para a janela gama de 245 keV. As curvas extrapoladas para uma fonte típica, calculadas por este método são apresentadas na Figura 5.4.

52 Figura 5.4: Curvas extrapoladas calculadas pelo programa SCTAC para uma fonte típica de 111In, deixando-se o fator

f

k como parâmetro livre e comparando a inclinação experimental com a calculada pelo programa ESQUEMA (Método 4). DR representa o método de discriminação com reposição.

As médias ponderadas totais, considerando todos os Métodos de 1 a 4, resultaram 6,385(21) × 10 Bq g-1 _{para a janela gama de 171 keV e 6,397(20) × 10}

Bq g-1 para a janela gama de 245 keV. Esses resultados estão em excelente acordo com aqueles obtidos pelo método convencional [55].

Nas tabelas 1 e 2 são apresentados resumos das incertezas para cada um dos métodos com os fatores de correlação considerados e as tabelas 3 a 10 apresentam detalhadamente os resultados obtidos pelo Método da Discriminação com Reposição, correspondentes a cada um dos métodos. Os dados experimentais foram obtidos pelo sistema de coincidência por software (SCS) e analisados pelo programa SCTAC, que faz a discriminação das alturas de pulsos e sua saída nos dá a atividade por meio da extrapolação da curva. A análise estatística dos diversos erros correlacionados e não

53 correlacionados foi executada pelo programa LINFIT. Em razão dos valores de tempo morto e tempo de resolução terem sido fixados por software e o sistema SCS ter uma grande exatidão na determinação do instante de ocorrência de pulso, da ordem de ns, foram desprezadas as incertezas referentes às correções destes parâmetros.

Tabela 1 : Incertezas para a análise de dados do 111In aplicando-se a equação (23). Dados experimentais obtidos de [55] (Método 1). Os valores das incertezas parciais são por ponto de dado. As incertezas combinadas incluem todos os pontos (27 para a janela gama de 171 keV e 19 para a janela gama de 245 keV).

Fontes de incertezas na Atividade (por ponto de dado)

Incertezas (u=1) (%) Método 1 Fator de Correlação Massa 0,15 1 Decaimento radioativo 0,01 1

Estatística nas contagens beta 0,02 – 0,03 0

Estatística nas contagens Nc / N(não correlacionado) 171 keV

0,61 – 3,02 0

Estatística nas contagens Nc / N(correlacionado) 171 keV 0,22 – 0,41 1 Simulação de Monte Carlo (não correlacionado) 171 keV 0,15 – 0,30 0 Simulação de Monte Carlo N (correlacionado) 171 keV 0,09 1 Estatística nas contagens Nc / N(não correlacionado)

245 keV

0,77 – 1,88 0

Estatística nas contagens Nc / N(correlacionado) 245 keV 0,09 – 0,41 1 Simulação de Monte Carlo (não correlacionado) 245 keV 0,15 – 0,34 0 Simulação de Monte Carlo N (correlacionado) 245 keV 0,09 1 Incertezas combinadas (27 dados) – 171 keV 0,42

Qui-Quadrado Reduzido – 171 keV 1,04

Incertezas combinadas (19 dados) – 245 keV 0,38

54 Tabela 2 : Incertezas para análise do 111In para 7 pontos de dados experimentais. (a) Usando se a inclinação teórica (Método 2); (b) Usando-se o valor de fk calculado pelo programa ESQUEMA e aplicado no programa SCTAC, versão 14.0 (Método 3); (c) Deixando-se o valor de fk como parâmetro livre no programa SCTAC [54] para ajustar com a inclinação dada pelo programa ESQUEMA (Método 4).

Fontes de incertezas na Atividade (por ponto de dado)

Incertezas (u=1) (%) Método 2 Incertezas (u=1) (%) Método 3 Incertezas (u=1) (%) Método 4 Massa 0,15 0,15 0,15 Decaimento radioativo 0,01 0,01 0,01

Estatística nas contagens beta 0,02 – 0,03 0,02 – 0,03 0,02 – 0,03 (1 – Nc/N )/( Nc/N ) (não correlacionado)

171 keV

0,21 – 0,48 - -

NECNc/N (não-correlacionado) - 171 keV 1,17 – 1,21 0,68 – 0,70 1,04 - 1,16 Simulação de Monte Carlo (correlacionado) de

171 keV 0,56 0,13 0,56 Fator fk - 0,84 - (1 – Nc/N )/( Nc/N ) (não-correlacionado) 245 keV 0,22 – 0,52 - -

NECNc/N (não-correlacionado) - 245 keV 1,42 – 1,45 1,18 – 1,15 1,32 – 1,42 Simulação de Monte Carlo N (correlacionado)

245 keV

0,73 0,13 0,73

Fator fk - 0,85 -

Incertezas combinadas (todos os 7 pontos de dados) - 171 keV

0,72 0,93 0,87

Qui-Quadrado Reduzido 1,00 1,00 1,00

Incertezas combinadas (todos os 7 pontos de dados) - 245 keV

0,91 0,94 0,94

55 5.1 MÉTODO 1

Tabela 3 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 171 keV.

Inefic. Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 1,98 678,1 0,61 0,22 0,15 0,09 0,15 2,00 644,6 0,58 0,21 0,15 0,09 0,15 2,06 641,5 0,40 0,15 0,15 0,09 0,15 2,09 632,5 0,75 0,26 0,15 0,09 0,15 2,30 634,4 0,52 0,17 0,16 0,09 0,15 2,37 635,9 0,38 0,13 0,16 0,09 0,15 2,45 632,8 0,64 0,20 0,16 0,09 0,15 2,61 629,0 1,69 0,49 0,17 0,09 0,15 2,75 638,3 0,82 0,23 0,17 0,09 0,15 3,06 632,2 1,19 0,31 0,18 0,09 0,15 3,27 626,4 1,25 0,30 0,18 0,09 0,15 3,30 638,0 1,62 0,39 0,18 0,09 0,15 3,50 631,1 1,30 0,30 0,19 0,09 0,15 3,72 639,8 1,25 0,27 0,19 0,09 0,15 4,02 634,6 1,32 0,27 0,20 0,09 0,15 4,84 639,7 1,71 0,30 0,22 0,09 0,15 1,68 635,6 1,41 0,57 0,17 0,09 0,15 3,65 640,0 2,05 0,45 0,23 0,09 0,15 3,69 656,0 2,23 0,49 0,23 0,09 0,15 3,82 646,4 2,14 0,45 0,24 0,09 0,15 4,15 647,6 2,22 0,44 0,24 0,09 0,15 4,36 634,9 2,29 0,44 0,25 0,09 0,15 4,71 642,4 1,45 0,26 0,26 0,09 0,15 4,99 669,5 2,39 0,41 0,27 0,09 0,15 5,31 637,3 2,73 0,44 0,27 0,09 0,15 6,24 645,9 2,71 0,38 0,30 0,09 0,15 6,41 658,0 3,02 0,41 0,30 0,09 0,15

56 Tabela 4 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 245 keV.

Inefic. Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 1,80 647,3 0,77 0,30 0,15 0,09 0,15 1,84 641,3 0,23 0,10 0,15 0,09 0,15 1,90 638,4 0,48 0,19 0,16 0,09 0,15 2,05 637,0 0,40 0,15 0,16 0,09 0,15 2,13 642,2 0,22 0,09 0,16 0,09 0,15 2,16 635,1 0,64 0,22 0,16 0,09 0,15 2,45 653,0 1,33 0,41 0,17 0,09 0,15 2,70 641,5 0,74 0,21 0,18 0,09 0,15 2,90 645,6 1,03 0,28 0,19 0,09 0,15 2,94 647,8 0,79 0,21 0,19 0,09 0,15 3,08 645,0 1,12 0,29 0,19 0,09 0,15 3,23 650,7 0,94 0,23 0,19 0,09 0,15 3,52 653,0 1,17 0,27 0,20 0,09 0,15 5,06 632,7 1,43 0,24 0,24 0,09 0,15 3,30 639,3 1,25 0,30 0,24 0,09 0,15 3,95 654,8 1,30 0,27 0,26 0,09 0,15 5,46 634,7 1,61 0,25 0,30 0,09 0,15 5,62 644,5 2,14 0,33 0,30 0,09 0,15 7,46 645,2 1,88 0,22 0,34 0,09 0,15

Resultado do ajuste para energia de 245 keV : 640,1 (17) kBq g-1 - 2_{red = 1,06}

As incertezas parciais associadas a este método são descritas a seguir:

= Erro NÃO CORRELACIONADO da atividade experimental obtida pelo SCTAC; = Erro CORRELACIONADO da atividade experimental obtida pelo SCTAC; = Erro estatístico NÃO CORRELACIONADO obtido da Simulação de Monte Carlo; = Erro sistemático da janela Gama CORRELACIONADO da Simulação de Monte Carlo; = Erro CORRELACIONADO da massa da amostra.

57 5.2 MÉTODO 2

Tabela 5 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 171 keV.

Amostra Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 15015 647,3 0,39 0,56 0,28 1,12 15016 641,4 0,23 0,56 0,19 1,18 15018 629,3 0,48 0,56 0,34 1,07 15019 635,2 0,38 0,56 0,27 1,13 15020 628,2 0,31 0,56 0,24 1,16 15021 628,4 0,21 0,56 0,18 1,19 15022 627,6 0,38 0,56 0,19 1,12

Resultado do ajuste para energia de 171 keV : 633,6(46) kBq g-1 - 2_{red = 1,00}

Tabela 6 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 245 keV

Amostra Atividade (kBq g-1) 1% 2% 3% 4% 15015 652,6 0,41 0,73 0,29 1,37 15016 639,3 0,25 0,73 0,19 1,43 15018 628,3 0,52 0,73 0,36 1,32 15019 636,9 0,41 0,73 0,28 1,35 15020 627,4 0,34 0,73 0,25 1,40 15021 628,2 0,22 0,73 0,18 1,43 15022 628,7 0,40 0,73 0,29 1,37

Resultado do ajuste para energia de 245 keV : 634,1(58) kBq g-1 - 2_{red = 0,98}

As incertezas parciais associadas a este método são descritas a seguir:

= Erro NÃO CORRELACIONADO da ineficiência obtido pela saída do SCTAC. = Erro CORRELACIONADO da inclinação obtido pela simulação de Monte Carlo.

O erro considerado acima é o resultado do ajuste de um conjunto de dados obtidos pela Simulação de Monte Carlo. Os erros considerados nesse ajuste são:

_ = Erro estatístico NÃO CORRELACIONADO obtido pela Simulação de Monte Carlo. _ = Erro CORRELACIONADO na contagem Gama.

58

_ = Erro CORRELACIONADO do coeficiente de conversão interna introduzido na Simulação

de Monte Carlo – Valor obtido da referência [51].

= Erro NÃO CORRELACIONADO da Atividade calculada pelo SCTAC

= Erro NÃO CORRELACIONADO da reprodutibilidade das amostras, obtido pela diferença entre a variância total e a soma das variâncias das incertezas não correlacionadas.

5.3 MÉTODO 3

Tabela 7 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 171 keV.

Amostra Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 6 % 15015 644,3 0,37 0,28 0,10 0,09 0,15 0,50 15016 642,2 0,27 0,19 0,10 0,09 0,15 0,61 15018 651,0 0,49 0,34 0,10 0,09 0,15 0,36 15019 650,0 0,37 0,27 0,10 0,09 0,15 0,51 15020 645,9 0,38 0,24 0,10 0,09 0,15 0,51 15021 635,8 0,27 0,18 0,10 0,09 0,15 0,61 15022 650,6 0,37 0,29 0,10 0,09 0,15 0,49

Resultado do ajuste para energia de 171 keV : 645,5(24) kBq g-1 - 2_{red = 1,00}

Tabela 8 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 245 keV.

Amostra Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 6 % 15015 649,2 0,36 0,29 0,10 0,09 0,15 1,10 15016 629,7 0,26 0,19 0,10 0,09 0,15 1,14 15018 635,7 0,48 0,36 0,10 0,09 0,15 1,02 15019 638,9 0,37 0,28 0,10 0,09 0,15 1,09 15020 634,2 0,37 0,25 0,10 0,09 0,15 1,10 15021 625,7 0,26 0,18 0,10 0,09 0,15 1,14 15022 639,1 0,35 0,29 0,10 0,09 0,15 1,10

59 As incertezas parciais associadas a este método são descritas a seguir:

= Erro NÃO CORRELACIONADO da atividade extrapolada, calculada pelo SCTAC.

= Erro NÃO CORRELACIONADO da atividade do nível de discriminação inicial, calculada pelo SCTAC.

= Erro CORRELACIONADO de correção abaixo do nível de discriminação. = Erro NÃO CORRELACIONADO das contagens Gama.

= Erro CORRELACIONADO da massa da amostra.

= Erro NÃO CORRELACIONADO da reprodutibilidade das amostras, obtido pela diferença entre a variância total e a soma das variâncias das incertezas não correlacionadas. .

5.4 MÉTODO 4

Tabela 9 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 171 keV.

Amostra Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 6 % 15015 646,7 0,37 0,28 0,10 0,09 0,15 0,50 15016 640,0 0,27 0,19 0,10 0,09 0,15 0,61 15018 628,6 0,49 0,34 0,10 0,09 0,15 0,36 15019 634,6 0,37 0,27 0,10 0,09 0,15 0,51 15020 627,6 0,38 0,24 0,10 0,09 0,15 0,51 15021 627,9 0,27 0,18 0,10 0,09 0,15 0,61 15022 626,9 0,37 0,29 0,10 0,09 0,15 0,49

60 Tabela 10 : Parâmetros ajustados usando LINFIT para energia de 245 keV.

Amostra Atividade (kBq g-1) 1 % 2 % 3 % 4 % 5 % 6 % 15015 652,0 0,36 0,29 0,10 0,09 0,15 1,10 15016 637,9 0,26 0,19 0,10 0,09 0,15 1,14 15018 627,5 0,48 0,36 0,10 0,09 0,15 1,02 15019 636,3 0,37 0,28 0,10 0,09 0,15 1,09 15020 626,8 0,37 0,25 0,10 0,09 0,15 1,10 15021 627,7 0,26 0,18 0,10 0,09 0,15 1,14 15022 628,0 0,35 0,29 0,10 0,09 0,15 1,10

Resultado do ajuste para energia de 245 keV : 635,9(31) kBq g-1 - 2_{red = 0,98}

As incertezas parciais associadas a este método são descritas a seguir:

= Erro NÃO CORRELACIONADO da atividade extrapolada, calculada pelo SCTAC.

= Erro NÃO CORRELACIONADO da atividade do nível de discriminação inicial, calculada pelo SCTAC.

= Erro CORRELACIONADO de correção abaixo do nível de discriminação. = Erro NÃO CORRELACIONADO das contagens Gama.

= Erro CORRELACIONADO da massa da amostra.

= Erro NÃO CORRELACIONADO da reprodutibilidade das amostras, obtido pela diferença entre a variância total e a soma das variâncias das incertezas não correlacionadas. .

61 6. CONCLUSÃO E PERSPECTIVAS FUTURAS

Uma nova funcionalidade foi introduzida no programa de Monte Carlo ESQUEMA adicionando-se ao espectro da via (PC) os eventos não coincidentes que ocorrem abaixo do nível de discriminação, que são excluídos pelo método de discriminação convencional. Desta forma, a curva de extrapolação é modificada tornando-se uma linha reta. Este processo de simulação foi aplicado ao radionuclídeo 111In e comparado com os resultados experimentais obtidos no Laboratório de Metrologia Nuclear do IPEN através do sistema de coincidência por software (SCS). Um bom resultado foi observado, indicando que esta técnica é promissora e pode ser aplicada a outros radionuclídeos.

O Método de Discriminação com Reposição foi aplicado com sucesso para o radionuclídeo 111_{In e o Laboratório de Metrologia Nuclear do IPEN tem planos de aplicar o Método com o} programa ESQUEMA para os radionuclídeos 59Fe, 152Eu ou outros radionuclídeos de interesse.

62 7. REFERÊNCIAS

[1] P. J. CAMPION, “The standardization of radioisotopes by beta-gamma coincidence method using high efficiency detectors,” Int. J. Appl. Radiat. Isot. 4, pp. 232-248, 1959.

[2] A. GANDY, “Mesure absolute de l’activité des radionucléides par la méthode des

coincidences beta-gamma à l’aide de détecteurs de grand efficacité - Étude des coincidences instrumentales,” Journ. Appl. Radiat. Isot. 11, p. 75, 1961.

[3] A. GANDY, “Mesure absolute de l’activité des radionucléides par la méthode des coincidences beta-gamma à l’aide de détecteurs de grand efficacité - Corretions de temps morts,” Int. Journ. Appl. Radiat. Isot. 13, p. 501, 1962.

[4] A. P. BAERG, “Absolute measurement of radioactivity,” Metrologia, 3 (4), pp. 105-108, 1967.

[5] A. P. BAERG, “Measurement of radioactivity disintegration rate by the coincidence method,” Metrologia, 2 (1), pp. 23-32, 1966.

[6] A. P. BAERG, “The efficiency extrapolation method in coincidence counting,” Nuclear Instruments and Methods. 112, pp. 143-150, 1973.

[7] H. HOUTHERMANS e M. MIGUEL, “4πβ- coincidence counting for the calibration of nuclides with complex decay schemes,” Int. J. Appl. Radiat. Isot. 13, pp. 137-142, 1962. [8] Y. KAWADA, “Extended applications and improvement of the 4πβ- coincidence method in

the standardization of radionuclides,” Res. of ETL. Japan, pp. ETL-730, 1972.

[9] J. G. V. TAYLOR, “The total internal conversion coefficient of the 279 keV transition following the decay of Hg as measured by a new coincidence method,” Canad. Journ. Phys., 40 (4), p. 383, 1962.

[10] L. P. MOURA, “Método de Coincidência Generalizado para a Medida Absoluta da Atividade de Radionuclídeos - Aplicação da Determinação do Coeficiente de Conversão Interna da Transição de 279 keV do Tl,” Tese de Doutorado apresentada à Universidade de Campinas, 1969.

[11] M. S. DIAS, “Calibração de um sistema de câmara de ionização de poço 4πβ- para medidas de atividade de radionuclídeos,” Dissertação de Mestrado apresentado à Escola Politécnica de São Paulo/USP, 1978.

63 [12] M. F. KOSKINAS, “Desenvolvimento de um sistema de coincidência para a medida absoluta

da atividade de radionuclídeos empregando detectores de barreira de superfície,” Tese de Doutorado apresentada ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares/USP, 1988. [13] K. A. FONSECA, “Medida Absoluta da Atividade e Determinação da Taxa de Emissão Gama por Decaimento do I,” Dissertação de Mestrado apresentada ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares/USP, 1997.

[14] A. M. BACCARELLI, M. S. DIAS e M. F. KOSKINAS, “Coincidence System for

Standardization of Radionuclides Using a 4π Plastic Scintillator Detector,” Applied Radiation and Isotopes, 58, pp. 239-244, 2003.

[15] D. SIMÕES, “Padronização dos Radionuclídeos Multi-Emissores Gama Ho e Ga e determinação de suas intensidades gama por decaimento,” Tese de Doutorado apresentada ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares/USP, 2005.

[16] J. W. MULLER e A. RYTZ, “Report on the international comparison of dilution and source preparation methods by means of Co,” BIPM, 1967.

[17] A. RYTZ, “International comparison of activity measurements of a solution of Ba,” Report BIPM, p. 85/11, 1985.

[18] A. RYTZ, “Report on the international comparison of activity Measurement of a solution of Ce,” Report BIPM, p. 77/4, 1977.

[19] G. RATEL, “Activity measurement of a Se solution in the frame of an international comparison (June 1992),” CCEMRI(II), pp. 93-14, Maio 1993.

[20] G. RATEL, “International comparison of activity measurement of a solution of Cd,” CCEMRI(II), pp. 87-7, 1987.

[21] G. RATEL, “International comparison of activity measurements of a solution of I,” CCEMRI(II), pp. 89-2, 1989.

[22] M. S. DIAS e M. F. KOSKINAS, “Primary standardization of Se radioactive solution,” 4’th Meeting on Nuclear Applications, Agosto 1997.

[23] M. F. KOSKINAS, K. A. FONSECA e M. S. DIAS, “Desintegration rate measurement of a Eu solution,” Applied Radiation and Isotopes, 56, pp. 441-445, 2002.

[24] M. F. KOSKINAS, E. A. SILVA, I. M. YAMAZAKI e M. S. DIAS, “Standardization of Am solution,” Applied Radiation and Isotopes, 64, pp. 1238-1241, 2006.

[25] M. S. DIAS, F. F. SILVA e M. F. KOSKINAS, “Standardization and measurement of gamma-ray probability per decay of Lu,” Applied Radiation and Isotopes, v. 68, pp. 1349- 1353, 2010.

64 [26] S. D. MOREIRA, M. F. KOSKINAS, E. A. SILVA, I. M. YAMAZAKI e M. S. DIAS,

“Determination of Cr and Am X-ray and gamma-ray emission probabilities per decay,” Applied Radiation and Isotopes, v. 68, pp. 596-599, 2010.

[27] M. S. DIAS, H. P. FILHO e M. F. KOSKINAS, “Optimization of a coincidence system using plastic scintillators in  geometry,” Applied Radiation and Isotopes, v. 66, pp. 905-908, 2008.

[28] F. D. TOLEDO, “Desenvolvimento de um Sistema Eletrônico com Registro Simultâneo de Amplitude e Instante de Ocorrência dos Pulsos Aplicado ao Método de Coincidências 4πβ-,” Dissertação de Mestrado apresentada ao Instituto de Pesquisas Energéticas e

Nucleares/USP, 2009.

[29] F. BRANCACCIO, “Metodologia de Aquisição de Dados e Análise por Software, para Sistemas de Coincidências 4πβ- e sua Aplicação na Padronização de Radionuclídeos, com Ênfase em Transições Metaestáveis,” Tese de Doutorado apresentada ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares/USP, 2013.

[30] M. N. TAKEDA, M. S. DIAS e M. F. KOSKINAS, “Application of Monte Carlo Simulation to Cs Standardization by Means of Coincidence System,” IEEE Transactions on Nuclear Science, 52, No.5, pp. 1716-1720, 2005.

[31] M. S. DIAS, M. N. TAKEDA e M. F. KOSKINAS, “Application of Monte Carlo simulation to the prediction of extrapolation curves in the coincidence technique,” Applied Radiation and Isotopes, 64, pp. 1186-1192, 2006.

[32] M. F. KOSKINAS, K. C. GISHITOMI, A. B. BRITO, I. M. YAMAZAKI e M. S. DIAS, “Desintegration rate and gamma ray emission probability per decay measurement of I,” Applied Radiation and Isotopes, v. 70, pp. 2091-2096, 2012.

[33] A. B. BRITO, M. F. KOSKINAS, F. LITVAK, F. TOLEDO e M. S. DIAS, “Standardization of Tc by means of a software coincidence system,” Applied Radiation and Isotopes, v. 70, pp. 2097-2102, 2012.

[34] M. S. DIAS, M. L. O. TONGU, M. N. TAKEDA e M. F. KOSKINAS, “Monte Carlo simulation to positron emitter standardized by means of  coincidence system Application to Na,” Applied Radiation and Isotopes, v. 68, pp. 1362-1366, 2010. [35] M. F. KOSKINAS, E. A. SILVA, I. M. YAMAZAKI e M. S. DIAS, “Desintegration rate

measurement of Ta,” Applied Radiation and Isotopes, v. 66, pp. 934-936, 2008. [36] M. S. DIAS, M. N. TAKEDA, F. TOLEDO, F. BRANCACCIO, M. L. O. TONGU e M. F.

KOSKINAS, “Improvements in the Monte Carlo code for simulating 4πβ(PC)-γ coincidence system measurements,” Nuclear Instruments & Methods in Physics Research, 698, pp. 177- 184, 2013..

65 [37] G. F. KNOLL, Radiation Detection and Measurement, John Wiley & Sons Inc – Third

Edition, 2000.

[38] C. F. G. DELANEY e E. C. FINCH, Radiation Detectors, Oxford: Clarendon Press, 1992. [39] N. TSOULFANIDIS, Measurement and Detection of Radiation, Tailor & Francis, 1995. [40] R. Y. RUBINSTEIN, Simulation and the Monte Carlo Method, Jonh Wiley & Sons, 1981. [41] M. H. KALOS e P. A. WHITLOCK, Monte Carlo Methods, John Wiley & Sons, 1986. [42] J. HAMMERSLEY e D. C. HANDSCOMB, Monte Carlo Method, London: Methuen & Co.

LTD, 1964.

[43] NATIONAL BUREAU OF STANDARDS APPLIED MATHEMATICS SERIES, “Monte Carlo Method 12, June11,” p. 24, 1951.

[44] I. M. SOBOL, The Monte Carlo Method, Traduzido do russo por V.I. Kisin, MIR Publisher Moscow, 1975.

[45] https://gcc.gnu.org, “GCC, the GNU Compiler Collection,” [Online]. Available:

https://gcc.gnu.org/onlinedocs/gfortran/RANDOM_005fNUMBER.html#RANDOM_005fN UMBER. [Acesso em Julho 2015].

[46] ORNL - OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY, “Monte Carlo N-Particle Transport Code System, MCNP5,” RSICC Computer Code Collection, Oak Ridge National Laboratory, 2006.

[47] J. T. GOORLEY, M. R. JAMES, T. E. BOOTH, F. B. BROWN, L. J. C. J. S. BULL, J. W. J. DURKEE, J. ELSON, M. L. FENSIN, R. FORSTER, J. S. HENDRICKS, H. G. HUGHES, R. C. JOHNS, B. C. KIEDROWSKI, R. L. MARTZ, S. G. MASHNIK e G. W. MCKINNEY, “Initial MCNP6 Release Overview – MCNP6 Version 1.0,” Report LA-UR 13-22934, 2013. [48] F. SALVAT, J. FERNANDEZ-VAREA, E. COSTA e J. SEMPAU, “PENELOPE: Code

System to Perform Monte Carlo Simulation of Electron Gamma-Ray Showers in Arbitrary Materials,” RSICC CODE PACKAGE CCC-682, RSICC Computer Code Collection, 2001. [49] F. SALVAT e J. FERNANDEZ-VAREA, “Overview of physical interaction models for

photon and electron transport used in Monte Carlo codes,” Metrologia - Online at http://stacks.iop.org/Met/46/S112, pp. 46, 112-138, 2009.

[50] M. N. TAKEDA, “Aplicação do Método de Monte Carlo no Estudo da Padronização de Radionuclídeos com Esquema de Desintegração Complexos em Sistema de Coincidências 4πβ-γ,” Tese de Doutorado apresentada na Universidade de São Paulo, 2006.

[51] V. CHECHEV, “BNM – LNHB/CEA – Table de Radionucléides – In,” 2006. [Online]. Available: http://www.nucleide.org/DDEP_WG/DDEPdata.htm. [Acesso em Agosto 2014].

66 [52] Y. KAWADA e Y. HINO, “Decay Data Measurements of In,” by 4πβ-γ coincidence,”

Nucl. Instrum. Methods Phys. Res., Sect. A 241, p. 199–206, 1985.

[53] N. INSTRUMENTS. [Online]. Available: http://www.ni.com/labview/pt/. [Acesso em 2014]. [54] M. S. DIAS, “SCTAC: A Code for Activity Calculation Based on Software Coincidence

Counting Measurements, Version 14.0,” Internal Report, IPEN-CNEN/SP, 2014.

[55] I. T. MATOS, M. F. KOSKINAS, T. S. NASCIMENTO, I. M. YAMAZAKI e M. S. DIAS, “Standardization and determination of the total internal conversion coefficient of In,”,”

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