Montagem Experimental para ´ Optica N˜ao Linear das Amostras de

A montagem experimental para a medida de SHG e THG pode ser vista na Fig. 24 e pode ser dividida em duas ramifica¸c˜oes. A primeira ´e respons´avel pela fun¸c˜ao de excita¸c˜ao e coleta do sinal de SHG e THG. Esta ramifica¸c˜ao da montagem cont´em um laser a fibra dopada com ´Erbio (no comprimento de onda de 1560 nm, taxa de repeti¸c˜ao de 89 MHz e dura¸c˜ao de pulso de 150 fs) que ´e focado na amostra com incidˆencia normal por uma lente objetiva de 20x (na qual a potˆencia m´edia medida antes da lente ´e de 10mW, utilizada de modo que gerasse SHG e THG sem degradar a amostra), atingindo um diˆametro de feixe, na regi˜ao focada, de∼3µm. O sinal de SHG (em 780 nm) ou THG (em 520 nm) ´e coletado em reflex˜ao, e ao atravessar um espelho dicroico (Thorlabs, 50% T/R em 950nm, DMLP950), o qual reflete comprimentos de onda abaixo de 950nm, ´e separado do laser de bombeio sendo refletido para um espelho m´ovel e deste para um espectrˆometro (Andor Kymera acoplado a uma cˆamera CCD de Sil´ıcio iDus 416). ´E importante mencionar que apesar da gera¸c˜ao simultˆanea de ambos sinais, SHG e THG, a coleta destes pelo espectrˆometro ´e realizada separadamente devido `a necessidade de se selecionar a regi˜ao espectral de interesse antes da coleta.

Para as medidas de SHG e THG polarizadas foi utilizado um polarizador linear em um

suporte de rota¸c˜ao motorizada que exerceu tanto a fun¸c˜ao de polarizador para o bombeio, como a de analisador para o sinal de SHG e THG. Uma placa de quarto de onda (QWP) ap´os o atenuador, na Fig. 24, converte feixe do laser de bombeio para circularmente polarizado; desta forma, ao atravessar o polarizador linear ´e obtida uma polariza¸c˜ao linear de ˆangulo vari´avel, com uma intensidade praticamente constante de 10mW (varia¸c˜ao de potˆencia menor que 2%). ´E importante comentar que a amostra ´e posicionada utilizando uma montagem com atuadores piezo el´etricos que permitem transla¸c˜ao da mesma em 3 dimens˜oes com precis˜ao sub microm´etrica. Tanto estes atuadores quanto o suporte de rota¸c˜ao motorizado s˜ao controlados por computador por meio de uma rotina em Python elaborada para este experimento; por´em os atuadores apresentam excurs˜ao m´axima de 20µm, limitando as medi¸c˜oes.

A segunda ramifica¸c˜ao da montagem experimental pode ser definida como uma mon-tagem de microsc´opio que permite visualizar os cristais e o feixe do laser, possibilitando a an´alise em tempo real da amostra e auxiliando no posicionamento do laser na regi˜ao dese-jada. Para isso ´e inicialmente removido o espelho que reflete o sinal para o espectrˆometro.

Ent˜ao utilizando um LED vis´ıvel, uma cˆamera CCD e um conjunto de outros componen-tes ´opticos ´e poss´ıvel gerar uma imagem em reflex˜ao da amostra. ´E interessante salientar que devido ao feixe de bombeio estar fora da regi˜ao espectral de sensibilidade da cˆamera, utiliza-se o sinal de terceiro harmˆonico no floco (em 520 nm) para se determinar a posi¸c˜ao do laser quando este atinge a amostra.

Como mencionado, a partir da montagem experimental foram desenvolvidos progra-mas em linguagem Python capazes de interagir com os elementos motorizados e com o espectrˆometro, tornando assim o processo de medi¸c˜ao reprodutivo e mais eficiente. Ap´os a automa¸c˜ao da coleta de dados, tamb´em foram desenvolvidos programas em Python para otimizar o tratamento destes, permitindo maior confiabilidade e reprodutibilidade nas medi¸c˜oes.

A primeira etapa do processo de medi¸c˜ao consiste na focaliza¸c˜ao automatizada do feixe na amostra. Dado que o sinal n˜ao linear ´e dependente da intensidade, a otimiza¸c˜ao da focaliza¸c˜ao ´e fundamental para a reprodutibilidade. Inicia-se o processo com a amos-tra posicionada de forma a produzir uma imagem na cˆamera CCD. A medida ´e obtida variando-se a posi¸c˜ao no eixo ´optico (eixo x da montagem com atuadores piezo el´etricos) e

Figura 24: Ilustra¸c˜ao da montagem experimental para caracteriza¸c˜ao de SHG e THG.

adquirindo-se espectros de SHG ou THG para cada posi¸c˜ao. Ap´os a coleta dos espectros o programa analisa cada um, retornando um valor proporcional `a intensidade do sinal coletado e tra¸ca um gr´afico deste valor em fun¸c˜ao da distˆancia percorrida, como visto na Fig. 25. Para casos em que o ponto de m´aximo de SHG desviava muito da posi¸c˜ao que oferecia uma imagem n´ıtida na cˆamera CCD, as lentes diante da CCD e do espectrˆometro eram reajustadas e a medida repetida.

Conforme a amostra se aproxima do foco do laser, maior ser´a a intensidade dele na amostras e com isso maior ser´a sinal de segundo (ou terceiro) harmˆonico gerado. Este processo ´e necess´ario para garantir que todas as regi˜oes analisadas estejam nas mesmas condi¸c˜oes de intensidade que as demais, evitando assim imprecis˜oes na compara¸c˜ao en-tre a intensidade de SHG e THG enen-tre monocamada, bicamada, heteroestrutura, enen-tre amostras diferentes, e entre medidas diferentes na mesma amostra.

Ap´os a otimiza¸c˜ao da focaliza¸c˜ao do feixe de bombeio sobre a amostra, d´a-se in´ıcio `a segunda etapa do processo de medi¸c˜ao. O programa respons´avel pelas medidas de SHG e THG em fun¸c˜ao do ˆangulo de polariza¸c˜ao ´e posto em execu¸c˜ao, onde ele solicita ao usu´ario o passo do motor que cont´em o polarizador e o tempo de integra¸c˜ao dos espectros de sinal.

Com estes dados o programa ent˜ao posiciona o polarizador linear na vertical (0^o) e percorre

Figura 25: Gr´afico de intensidade de SHG em fun¸c˜ao da distˆancia relativa, no eixo ´optico, entre a amostra e a lente.

de 0^o a 360^o coletando um espectro a cada passo. Ao termino da coleta o programa integra individualmente cada espectro, obtendo um valor proporcional `a intensidade de SHG ou THG. A intensidade do harmˆonico de interesse ´e ent˜ao apresentada em um gr´afico em fun¸c˜ao do ˆangulo. Ao fim de cada uma das coletas em fun¸c˜ao do ˆangulo de polariza¸c˜ao o programa salva um arquivo contendo os valores proporcionais `a intensidade de SHG ou THG em cada ˆangulo, juntamente com os parˆametros utilizados na an´alise dos espectros.

Ap´os realizar as medidas de intensidade de SHG ou THG em fun¸c˜ao do ˆangulo de polariza¸c˜ao ´e poss´ıvel ent˜ao executar o programa o qual gera uma imagem (mapa) da amostra a partir do seu sinal de SHG ou THG. Ao ser iniciado, o programa solicitar´a ao usu´ario o passo que a amostra se deslocar´a e o tempo de integra¸c˜ao de cada espectro.

Devido ao diˆametro do feixe, foi geralmente utilizado um passo de 1µm. Ent˜ao o programa inicia a coleta de espectros a cada passo dado, varrendo o plano yz (dado que o eixo x ´e o eixo ´optico), medindo assim linha por linha em uma matriz de N pontos (no caso do passo 1µm, tanto a linha como a coluna ter˜ao 21 pontos, formando assim uma matriz de 21x21, onde ent˜ao N seria 441). A cada ponto coletado, o programa integra o espectro e no final gera uma imagem associando cada valor de ´area integrada a uma cor de uma escala preestabelecida.