O movimento internacional “aging in place”

(Borckmans et al., 1992). Nous avons vérifié que, pour Dx — Dy, on retrouve bien, pour peu

que la constante k soit sufRsament grande, l’ensemble des structures de Turing 2D observées

dans le modèle sans complexation (fig.2.9). Remarquons que lorsque Dx = Dy, le coefficient

quadratique de l’équation d’amplitude des hexagones devient û ~ (1 — .4). Suivant l’analyse

de stabilité des différentes structures 2D détaillé précédemment, on constate trivialement que

- si A > 1 : ü < 0. La séquence H^/bandes/HO est obtenue (lig.2.9a,b).

- si A < 1 : ü > 0. Seuls des HO sont observés (fig. 2.9c).

- si A = 1 : ü = 0. Seules des bandes apparaissent.

Ce procédé de complexation de l’activateur permet également d’obtenir des structures de

Turing avec Dx > Dy. Il suffit pour cela que

K> <7 + ^ (2.62)

Ce mécanisme de complexation est semble-t-il à la bzise de l’observation expérimentale récente

de structures de Turing et fournit une solution au problème traditionnel de l’origine de la

différence entre les coefficients de diffusion des espèces nécessaire pour observer l’instabilité de

Turing. Enfin, remarquons qu’à une valeur fixée des paramètres telle que l’on ait une structure

de Turing, on peut rapprocher le seuil de Hopf en diminuant la constante de complexation

(via une diminution de la concentration en agent complexant S). Lorsque les deux seuils sont

très proches, les instabilités de Turing et de Hopf peuvent alors interagir donnant lieu à des

dynamiques spatio-temporelles complexes comme nous le verrons au Chapitre IV.

2.10 Structures de Turing tridimensionnelles

Les structures de Turing observées expérimentalement étant de fait tridimensionnelles, il

faut de manière optimale traiter le problème de la sélection de structures à 3D. Nous avons

vu qu’à 2D les calculs analytiques permettant de construire le diagramme de bifurcation sont

déjà conséquents. A 3D, le nombre de combinaisons de modes dont il faut tenir compte pour

résoudre le problème de la dégénérescence d’orientation ne fut-ce que des structures régulières

devient très grand. Nous ne présentons ici qu’une description synthétique des structures 3D

pouvant être observées. Nous schématiserons ensuite le diagramme de bifurcation 3D tel

que paru dans la littérature précédemment (Dewel et al., 1979; Walgraef et al., 1982) avant

de décrire notre contribution numérique à la compréhension de ce problème (De Wit et ai,

1992).

2.10.1 Diagramme de bifurcation pour les systèmes tridimensionnels

L’analyse de stabilité linéaire montre que dans un système tridimensionnel étendu et

isotrope, toutes les perturbations de la concentration stationnaire Cq telles que leur vecteur

d’onde soit situé sur la sphère |^| = fcc, sont amplifiées de la même manière. La compétition

entre les nombreux modes excités à cause de la dégénérescence d’orientation s’étudie en

considérant les différentes combinaisons linéaires de ces modes:

N

Ç(r, 0 = £o + -J- + A'je~'-}-)w avec \kj\ - kc (2.63)

où Aj = est l’amplitude complexe du mode excité de vecteur d’onde kj et w est’le

vecteur propre critique de la matrice d’évolution linéaire. Chaque structure 3D se caractérise

donc, comme à 2D, par N paires de vecteurs d’onde. En utilisant les techniques standard

du calcul de bifurcation illustrées dans l’appendice B pour les cas 2D, on dérive à partir

du modèle décrivant le problème l’équation d’évolution temporelle des amplitudes Aj en

l’absence de modulation spatiale:

^ = pAj + +kk + kj)~ llAjl'^Aj - Y, ljk\AkfAj

kl k

- JlJlJl^kimAlA^A-^Sik^ + kk + k+kr.) (2.64)

k t rn

Les coefficients 'yjk sont fonctions de l’angle 6jk entre les vecteurs d’onde et kj^. Parmi

l’ensemble des solutions de ce système d’équations, on retrouve tout d’abord des structures

qui sont la simple extension tridimensionnelle des structures 2D. Ainsi, les bandes (N=l)

deviennent à 3D une succession de plans d’isoconcentration parallèles, de type lamelles ou

murs. Pour N=2, on obtient des prismes à base losange correspondant à deux systèmes de

lamelles qui se croisent. De manière analogue à ce qui se dérive à 2D, lorsque -jjk > 7 pour

tout 6, cette structure à N=2 est instable comme le vérifient les simulations que nous avons

effectuées. Lorsque N=3, on trouve comme solution des prismes hexagonaux ayant donc

une symétrie hexagonale dans un plan (^i + ^2 + ^ = û)- A ce niveau peuvent apparaître

de nouvelles structures typiquement tridimensionnelles telles les réseaux cubiques simple et

trigonal. Pour N=4, les vecteurs de base peuvent s’arranger pour former des quadrilatères

non coplanaires {k^ + ^2 + ^ ^ = 0) donnant lieu par exemple à une structure cubique à

face centrée. A nouveau, la condition jjk > 7 assure que ces motifs sont instables. Lorsque

N=6, les vecteurs de base sont parallèles aux côtés d’un octaèdre régulier, chaque vecteur

appartenant à deux triangles. La structure correspondante dans l’espace réel a une symétrie

de type cubique centrée (bcc mis pour body centered cubic).

L’étude de la stabilité relative de ces motifs mène à la construction du diagramme

de bifurcation (fig.2.10) associé aux limites de stabilité de chaque structure données

explicitement dans (De Wit et ai, 1992). En augmentant le paramètre de contrôle, on observe

ainsi la séquence suivante de motifs: une structure dont les maxima sont organisés selon un

réseau bcc est la première à apparaître de manière sous-critique. Elle est suivie par des prismes

hexagonaux émergeant également de manière sous-critique puis par des lamelles super­

critiques. Les points correspondant à leurs limites de stabilité sont de plus interconnectés par

des modes mixtes toujours instables. En inversant la variation du paramètre de cont rôle, on

repasse par ces structures mais en subissant une boucle d’hystérèse à chaque transition. Les

différents motifs peuvent donc coexister pour une large gamme de paramètres et le système

peut même présenter de la tristabilité (fig.2.10). Remarquons que, comme dans le cas 2D,

2.10. Structures de Turing tridimensionnelles 55

Figure 2.10: Schéma du diagramme de bifurcation à 3D. Les traits pleins et pointillés représentent les

états respectivement stables et instables.

les équations d’amplitude (2.63) et à fortiori le diagramme de bifurcation qui en découle ont

une forme très générale qui dépend essentiellement des symétries brisées lors de l’instabilité.

Les spécificités des modèles de départ n’interviennent que dans la valeur précise des seuils de

bifurcation et dans les largeurs relatives des domaines de stabilité de chacune des structures

mais non dans la succession des motifs pour un scénario donné. Les structures 3D que nous

étudions ici pour un système chimique se retrouvent par exemple pour l’organisation spatiale

de défauts lacunaires ou interstitiels dans des métaux sous irradiation (Walgraef & Ghoniem,

1989).

Par ailleurs, notons que, loin du point de bifurcation, les coefficients des équations d’amplitude

sont dans certains cas renormalisés par des termes dépendants de l’écart au seuil. Ceci peut

modifier la nature des solutions stables et même permettre l’existence de structures quasi-

périodiques ayant par exemple une symétrie d’ordre 5. Ces effets pourraient également faire

réapparaître, comme dans le cas des hexagones 2D, les structures bcc ou prismes hexagonaux

réentrants. Des structures 3D ayant ainsi la même symétrie mais des phases opposées ont été

observées lors de la structuration spatiale de copolymères block (Bâtes, 1991) ou de lipides

dans les membranes biologiques (Lindblom & Rilfors, 1990). Enfin, l’interaction des modes

instables avec leurs harmoniques peut devenir importante à 3D (Marques & Cates, 1990;

Olvera de la Cruz, 1991). Les nouvelles symétries qui en découlent devraient logiquement

être considérées dans une étude exhaustive de la structuration spatiale tridimensionnelle.

Nous n’avons volontairement pas considéré ici ces situations plus complexes.

Figure 2.11: Structure stationnaire 3D stable de symétrie bcc pour la concentration X du Bruxellateur.

Le noir et le blanc correspondent respectivement aux minima et maxima de concentration.

L’intégration s’effectue dans un système de taille 20x 20 x 20 assorti de conditions aux bords périodiques

selon les trois directions de l’espace. Certains modes sont excités dans la condition initiale de manière

à orienter partiellement la structure pour faciliter la visualisation. Dans ce cas-ci, la condition initiale

choisie mène à une structure bcc dont un des axes fait un angle de 45® avec l’axe z. Les paramètres

sont A = 4.5; £>x = l;Dy = 8 (Bc = 6.71); S = 6.8. a/ Représentation schématique d’une maille bcc

servant d’aide à la visualisation. La symétrie de la structure se comprend grâce à 3 coupes selon des

plans orthogonaux notés par leurs indices de Miller, b/ Plan [001]. c/ Plans [110] et [lîO]

2.10. Structures de Turing tridimensionnelles 57

Nous avons testé les prédictions analytiques précédentes en intégrant numériquement le

Bruxellateur 3D selon un schéma explicite complété de méthodes aux différences finies. Ces

simulations numériques ont reproduit la succession de structures prédite analytiquement.

En augmentant le paramètre de contrôle B au delà du seuil de l’instabilité de Turing, nous

avons observé successivement une structure bcc, des prismes hexagonaux et des lamelles (fig

2.11-2.13).

La visualisation des motifs 3D s’effectue grâce à des coupes selon les plans parallèles à une des

faces du cube sur lequel s’effectue l’intégration numérique. Si on part d’une condition initiale

aléatoire, la structure n’a pas d’orientation privilégiée et la reconnaissance du motif peut

s’avérer difficile. De plus, la présence régulière de défauts rend l’identification de la structure

souvent impossible. Nous nous sommes donc servis pour chaque simulation d’une condition

aléatoire ajoutant à l’état stationnaire un léger bruit et une variation sinusoïdale de faible

amplitude parallèlement à un ou plusieurs des axes du cube. Grâce à cette procédure, nous

avons pu identifier un type de défauts de l’organisation en prismes hexagonaux (fig.2.14).

Ce défaut consiste en un décalage entre deux parties de prismes réguliers de part et d’autre

d’un plan. Ce type de défauts présente des analogies avec les dislocations observées dans les

phases en colonnes de certains cristaux liquides (Chandrasekhar, 1992).

2.10.3 “Cristaux chimiques” et surfaces minimales

Le diagramme de bifurcation 3D que nous avons analysé correspond aux descriptions

rencontrées dans la théorie de Landau des transitions liquide/solide (Alexander &: McTague,

1978). Les structures de Turing 3D ainsi que le type de défauts que l’on y observe rappellent

les réseaux bien connus en cristallographie (Kittel, 1971). On peut dès lors les qualifier de

véritables “cristaux chimiques dissipatifs”. Leur “zoologie” pourrait cependant s’enrichir de

structures qui n’existent paÆ pour les cristaux solides. En effet, les réseaux cristallins connus

en cristallographie empilent les unités discrètes que sont les atomes. Dans le cas des structures

de Turing, ce sont des concentrations par essence continues qui s’organisent. Dans le motif

bcc, les maxima ou minima de concentration se placent selon la maille cubique centrée et

constituent l’objet de référence pour la description du système. On peut cependant envisager

des structurations dont les éléments de base ne seraient pas ces objets ponctuels mais plutôt

les surfaces d’isoconcentration. Ces surfaces peuvent s’assembler selon des architectures

périodiques déjà largement étudiées dans les copolymères block (Thomas et ai, 1988) ou dans

les films obtenus dans les mélanges eau-amphiphiles (Charvolin & Sadoc, 1992). Des études

mathématiques ont montré que les structurations observées dans ces systèmes obéissent à

un principe de minimisation de la surface de l’isoconcentration ou du film de manière à ce

qu’eUe ait une courbure minimale constante. Dans le cas des structures de Turing 3D, on

comprend donc que les concentrations des expèces chimiques pourraient également s’organiser

de manière à ce que les surfaces d’isoconcentration se placent préférentiellement selon une de

ces surfaces dites minimales (Andersson et al., 1988). Nos simulations numériques ont permis

d’observer plusieurs structurations manifestement régulières mais non identifiables en terme

des structures cristallines connues. Bien sûr, les difficultés de visualisation et d’orientation

de la structure à 3D ainsi que l’utilisation de systèmes peut-être trop petits par rapport à

[00 1]

[10 0] [010]

Figure 2.12: Structure 3D de prismes hexagonaux obtenue selon les mêmes conditions que pour la

figure (2.11) mais avec B=7. La structure est rendue explicite en montrant les 3 plans orthogonaux

[100], [010] et [001]. Les courbes en trait plein montrent la périodicité entre les deux plans

perpendiculaires à [010] et que l’on a rabattus sur cette feuille.

2.10. Structures de Turing tridimensionnelles 59

[00 1]

[100] [010]

Figure 2.13: Structure 3D de lamelles obtenue selon les mêmes conditions que pour la fig.(2.11) mais

avec B=8.5. Les transitions entre zones à hautes et basses concentrations sont très abruptes (d’où le

nom lamelles) et est liée au fait que, comme nous sommes déjà loin du seuil de transition, le contenu

en harmonique du motif est élevé.

b c

Figure 2.14: Prismes hexagonaux présentant un défaut. La simulation est effectuée dans une boîte

40x40x40 assortie de conditions aux bords périodiques. Les paramètres valent A = 4.5; D* = 2;

Dy = 16; B = 7.0 a/ Plan [1 0 0] montrant 2 zones de prismes décalés les uns par rapport aux autres,

b/ et c/ Coupes perpendiculaires à la précédente et effectuées dans chacune des zones d’orientation

différente le long des flèches correspondantes.

2.11. Conclusion 61

la longueur d’onde de ces motifs sont toujours des freins possibles à cette identification. La

possibilité qu’elles puissent résulter d’une structuration selon une surface minimale ne peut

cependant être exclue.

2.11 Conclusion

L’analyse de la sélection non linéaire entre structures fournit les diagrammes de bifurcation

analytiques à 2D et 3D. L’intégration numérique d’un modèle chimique simple a permis de

vérifier ces prédictions théoriques en partie quantitativement. L’excellent accord entre les

simulations numériques d’un modèle chimique et les prédictions basées sur le formalisme

des équations d’amplitude prouve l’intérêt de l’approche faiblement non linéaire pour la

description des instabilités. De plus, ces résultats sont très généraux car les particularités du

modèle n’interviennent que dans les coefficients des équations d’amplitude mais n’affectent pas

leur forme générique. Une revue des différents systèmes physiques, chimiques ou biologiques

pouvant se structurer spatialement montre clairement que les motifs que nous avons décrits

à 2D sont bien les structures génériques observées. Les bandes, losanges ou hexagones

apparaissent typiquement dans les expériences de convection de fluides purs ou binaires déjà

largement étudiées (White, 1988; Ciliberto et al., 1991; Cross & Hohenberg, 1993). Au-delà

de ces exemples plus classiques, il est bien sûr toujours tentant de comparer les structures de

Turing décrites dans cette thèse avec les motifs observés sur les pelages d’animaux (Murray,

1989) ou sur des coquillages (Meinhardt, 1992). Certains de ces motifs s’observent également

dans les instabilités des cristaux liquides (Chandrasekhar, 1992) ou de décharges de gaz

sous haut vide (Willebrand et al., 1991) ainsi que dans des problèmes d’optique non linéaire

(D’Alessandro & Firth, 1991),... Cette universalité ne reste cependant valable que suffisament

proche du point ,de bifurcation. Nous avons montré que loin du seuil, les particularités

du système peuvent entrer en jeu. Ainsi, si les paramètres du modèle sont tels que le

terme quadratique de l’équation d’amplitude puisse changer de signe suite à une variation

du paramètre de contrôle, des hexagones réentrants peuvent apparaître loin du seuil. A

3D, nous avons pour la première fois mis en évidence numériquement les structures bcc,

prismes hexagonaux ou lamelles prédites théoriquement. Ces résultats confirment l’existence

de véritables “cristaux chimiques dissipatifs” caractérisant une brisure de symétrie purement

locale. De plus, ils soulignent le fait que la chimie reste un domaine privilégié pour l’étude à

3D des structures spatiales de non-équilibre et de leurs défauts.

Pour en revenir précisément au cas de la chimie, nous comprenons mieux grâce à cette

approche certains résultats expérimentaux récents relatifs aux structures de Turing. Ainsi, les

structures 2D (hexagones, bandes) peuvent être approchées des motifs expérimentaux quasi-

2D visualisés dans le réacteur disque lorsque les gradients confinent les structures dans un

plan d’épaisseur inférieure à la longueur d’onde. Notre analyse explique pourquoi deux types

d’hexagones peuvent apparaître comme l’observent Ouyang et al. (1992). Nous comprenons

également que, pour certaines valeurs des paramètres, une bifurcation d’un état homogène

directement vers des bandes puisse être mesurée. De plus, l’observation numérique de défauts,

de phénomènes de bistabilité et de ralentissement critique près des points de transition

traduisent aussi des réalités fréquemment rencontrées au niveau expérimental. L’étude de

la structuration spatiale à 3D, quant à elle, appelle un rapprochement immédiat avec les

structures expérimentales telles qu’observées dans le réacteur ruban (Castets et al., 1990).

Malheureusement dans ces expériences, l’identification du type de structure se heurte à de

gros problèmes de visualisation en profondeur qui limitent l’observation à la projection du

motif. Tant l’organisation bcc que celle en prismes hexagonaux pourraient être consistantes

avec l’organisation en surface des taches expérimentales selon un réseau hexagonal. Des

observations selon différents angles (Perraud et al., 1992) montrent généralement une

organisation qui semble plus consistante avec un réseau bcc mais la reconnaissance du type

exact de maille élémentaire est rendue difficile à cause de la présence de nombreux défauts.

L’établissement de la correspondance entre nos résultats analytiques et numériques 3D avec

les structures expérimentales reste donc lié à une identification précise de ces dernières.

L’étude analytique de la structuration spatiale à 2D et 3D s’est basée ici sur l’hypothèse d’une

alimentation uniforme en réactifs. De nombreuses caractéristiques des structures de Turing

observées expérimentalement sont cependant clairement dûes à l’effet des gradients. Ainsi

la coexistence de bandes et de motifs hexagonaux localisés observées dans le réacteur ruban

résultent clairement de l’alimentation du système par les bords. C’est pourquoi nous abordons

dans le chapitre suivant l’effet d’une dépendance spatiale des paramètres sur l’organisation

spatiale de concentrations chimiques.

Chapitre 3

Influence des gradients

3.1 Les gradients

La sélection des structures en présence de gradients a déjà fait l’objet de plusieurs

études visant à prendre en compte les effets de petites imperfections expérimentales dans

des problèmes hydrodynamiques. Dans ce domaine, il est souvent fait appel à des modèles

de type réaction-diffusion, plus faciles à traiter que les équations de la mécanique des fluides.

Par exemple, un problème abondamment étudié concerne la sélection de la longueur d’onde

à l’intérieur de la bande des vecteurs d’onde instables. A une dimension, si le paramètre de

contrôle varie dans l’espace de manière à ce qu’il devienne sous-critique dans une partie

du système, la largeur de la bande d’états stables diminue. A la limite d’une pente

infinitésimale, cette bande se réduit à un seul nombre d’ondes et la longueur d’onde est alors

parfaitement déterminée (Kramer et ai, 1982). La solution sélectionnée dans ce cas n’est pas

nécessairement stationnaire. Elle peut éventuellement donner lieu à des oscillations ou même

à des comportements chaotiques (Riecke & Paape, 1991). Certaines de ces conjectures ont été

vérifiées dans des expériences sur les vortex de Taylor (Ahlers, 1991) considérés comme des

systèmes unidimensionnels à cause de l’anisotropie des écoulements. La situation se complique

à 2D et 3D quand interviennent des vecteurs d’onde d’orientations différentes et des structures

polygonales. Récemment, Malomed et al. (1993) ont montré que dans un système potentiel

bidimensionnel super-critique, une rampe monotone douce dans la direction G_ sélectionne des

bandes dont le vecteur d’onde ^ est parallèle à G_. Dans ce c«is, le mécanisme de sélection

de la longueur d’onde oeuvrant à une dimension (c’est-à-dire quand ^ || G) ne s’applique

pas. Ce problème de l’orientation des structures en présence de rampes avait déjà été soulevé

par Walton (1982; 1983) pour la convection de Rayleigh-Bénard en présence d’une source de

chaleur faiblement non uniforme (Eagles, 1980). Malheureusement, dans ce cas, le manque

de résultats expérimentaux ne permet pas de tirer des conclusions définitives. Certaines

études en terme d’équations d’amplitude ont également appréhendé les effets d’orientation

des rampes sur des structures stationnaires (Dewel & Borckmans, 1989).

En chimie, l’étude de l’effet de gradients sur des structures de Turing a été initiée à ID

durant les années 70 (Herschkowitz-Kaufman & Nicolis, 1972; Herschkowitz-Kaufman, 1973;

Auchmuty & Nicolis, 1975). Certains travaux ont été consacrés à cette étude à 2D et 3D mais

principalement en relation avec des problèmes biologiques (LacaUi et ai, 1988; Hunding &

Brons, 1990). En 1988, Boissonade a montré que dans un système chimique 2D alimenté aux

bords, une instabilité de Turing peut induire une structure stationnaire le long d’un front

de réaction. Depuis lors, la multiplication de résultats expérimentaux a relancé et justifie

encore la poursuite de l’analyse à 2D et même 3D de modèles chimiques non linéaires avec

un paramètre de contrôle variant dans l’espace. Ainsi, Lengyel et al. (1992) ont dérivé sur

leur modèle les conditions fixant la position de structures de Turing le long de la direction du

gradient. Dans ce contexte, notre but est de montrer à l’aide de quelques exemples numériques

à 2D et 3D, comment la sélection entre structures peut être affectée par une variation

spatiale des paramètres et en l’occurence du paramètre de bifurcation. Nous nous servons

pour ce faire à nouveau du modèle du Bruxellateur dont nous connaissons l’essentiel du

comportement en milieu homogène. Nous pourrons ainsi nous référer aux résultats présentés

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