Tendo como objetivo verificar como a baixa mobilidade do N e sua alta energia de adsorção afetam o processo de nitridação, realizamos simulações Monte Carlo Cinético da deposição do N sobre a superfície de GaAs (100), terminada em As, na reconstrução (2x1), baseadas na aproximação “Solid-on-solid” [31], conforme descrito no capítulo 2. Para a simulação do processo de nitridação, levamos em consideração somente os processos de adsorção de N e de difusão de N, com um prefator comum de 1013 s-1 [31]. Os nossos resultados foram analisados quantitativamente pelo estudo da variação da densidade de ilhas tomadas em função da variação do fluxo de N, nas temperaturas de crescimento iguais a 600, 650, 700, 750 e 800 K, mantendo fixa a cobertura em 0.5 ML (monocamada), cujo resultado está descrito na figura 3.13. Estas temperaturas de crescimento equivalem à 327, 377, 427, 477 e 527 °C, sendo que a partir da última temperatura, 527 °C o procedimento experimental é realizado.
0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 0.30 0.35 5.800
5.805 5.810 5.815 5.820
800 K 750 K 700 K 650 K 600 K
log (densidade de ilhas)
FluxoN (ML/s)
Figura 3.13: Variação do logaritmo da densidade de ilhas em função da variação do fluxo de N, obtidos da simulação Monte Carlo Cinético do processo de nitridação obtidos.
Analisando a figura 3.13, notamos que, para valores de fluxo do N mais baixos, a densidade de ilhas é muito alta. Observamos também que independente da temperatura usada durante a simulação da deposição do N, a densidade de ilhas diminui
quando o fluxo de N é alto, ou seja, a partir de 0.30 ML/s, favorecendo o aumento da rugosidade da superfície nitridada.
Nas figuras 3.14 e 3.15 mostramos a variação da densidade de ilhas formadas em função da cobertura de N, nas temperaturas de crescimento iguais a 300 e 700 K, respectivamente, usando taxas de deposição 0.15, 0.25 e 0.35 ML/s.
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5
4.6 4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0
T = 300 K
Fluxo = 0.15 ML/s Fluxo = 0.25 ML/s Fluxo = 0.35 ML/s
log (densidade de ilhas)
ΘN (ML)
Figura 3.14: Variação calculada do logaritmo da densidade de ilhas como uma função da cobertura de N (a temperatura de crescimento é 300 K).
Tanto para uma temperatura de crescimento de 300 K quanto para uma temperatura de 700 K, como mostrado nas figuras 3.14 e 3.15, um importante aspecto a ser observado nestas figuras é a saturação da densidade de ilhas após a deposição de uma certa quantidade de material. Como podemos observar nestas figuras, a densidade de ilhas se satura para uma cobertura de N da ordem de 0.3 ML.
0.1 0.2 0.3 0.4 0.5
Figura 3.15: Variação calculada do logaritmo da densidade de ilhas como uma função da cobertura de N (a temperatura de crescimento é 700 K).
Na figura 3.16, mostramos os resultados obtidos para a variação da densidade de ilhas em função da variação da temperatura de crescimento. Nestas simulações a quantidade de material depositado foi igual a 0.5 ML e as taxas de deposição variaram de 0.05, 0.15, 0.25 e 0.35 ML/s
Figura 3.16: Variação calculada do logaritmo da densidade de ilhas como uma função da temperatura de crescimento. Todas as simulações foram realizadas com uma cobertura igual a 0.5 ML.
Na figura 3.16, notamos que para valores de fluxos de N altos, menor é a densidade de ilhas formadas. Observamos também um decréscimo na densidade de ilhas quando aumentamos a temperatura de 750 para 800 K. Para uma temperatura de aproximadamente 650 K e um fluxo de N entre 0.05 e 0.15 ML/s, as condições são favoráveis para uma distribuição uniforme de ilhas sobre o substrato
Nas figuras 3.17 (a) e (b), mostramos a variação do logaritmo da densidade de ilhas em função do fluxo de N, nas temperaturas de crescimento 600 e 800 K, respectivamente. Neste caso consideramos, em nossas simulações o “annealing” da amostra após a nitridação à temperatura de 500 K, ou 227 °C. Nestas simulações a quantidade de material depositado foi igual a 0.5 ML.
(a)
(b)
Figura 3.17: Variação calculada do logaritmo da densidade de ilhas como uma função do fluxo de N. Em
Na figura 3.17, podemos verificar que, para um fluxo de N baixo (da ordem de 0.05 ML/s), a densidade de ilhas é mais alta nas amostras que sofreram “annealing”
independente da sua temperatura de crescimento.
Nas figuras 3.18 e 3.19, mostramos os resultados obtidos de uma simulação Monte Carlo Cinético da nitridação da superfície (100) (2x1) de GaAs, escolhida ao acaso. A cobertura de N utilizada foi 0.5 ML, o fluxo de N foi igual a 0.05 ML/s e temperatura de crescimento igual a 800 K, não levando em consideração o “annealing”
e considerando o “annealing” da amostra após a nitridação à temperatura de 500 K, ou 227°C, respectivamente. O tamanho da rede é (100 x 100) Å.
(a)
(b)
Figura 3.18: Resultado, escolhido ao acaso, de uma simulação Monte Carlo Cinético da nitridação da superfície (100) (2x1) de GaAs. A cobertura usada foi igual a 0.5 ML e a temperatura de crescimento igual a 800 K. Neste caso, o “annealing” não foi levado em consideração. O tamanho da rede é (100 x 100) Å. (a) Vista do topo e; (b) Vista em perspectiva.
(a)
(b)
Figura 3.19: Resultado, escolhido ao acaso, de uma simulação Monte Carlo Cinético da nitridação da superfície (100) (2x1) de GaAs. A cobertura usada foi igual a 0.5 ML, o fluxo de N igual a 0.05 ML/s e a temperatura de crescimento igual a 800 K. Neste caso, consideramos o “annealing” da amostra após a nitridação à temperatura de 500K, ou 227°C. O tamanho da rede é (100 x 100) Å. (a) Vista do topo e; (b) Vista em perspectiva.
Analisando as figuras 3.18 e 3.19, podemos notar o efeito da rugosidade da superfície (100) (2x1) de GaAs nitridada. Os átomos de N caem sobre outros átomos de N, podendo, assim, formar, primeiramente, várias ilhas, para depois ocorrer a nucleação e a formação das camadas depositadas de N.
Com base nos nossos resultados, mostramos que a densidade de ilhas é muito alta para valores de fluxo de N mais baixos, favorecendo, desta forma, uma distribuição de N mais uniforme sobre o substrato. Para valores de fluxo de N mais altos, ocorre um
“annealing” é usado no crescimento, para temperaturas de crescimento mais altas, principalmente, quando o fluxo de N é baixo.
Finalmente, os nossos resultados mostram que, na nitridação da superfície (100) (2x1) de GaAs terminada em As, não há indícios da formação de “wetting layers” que caracterizaria o modo de crescimento tipo camada-a-camada ideal (modo Frank-van-der-Merwe) e nem do modo de crescimento de Stranski-Krastanov, em que após se terem formado algumas camadas completas, se inicia o crescimento de aglomerados tridimensionais de partículas. Ao contrário, eles apontam que o modo Volmer-Weber para o crescimento deve ocorrer, na qual primeiro deve haver a formação de várias ilhas, para depois haver a nucleação e a formação das camadas depositadas de N [4]. Na figura 3.20, mostramos estes três modos de crescimento.
Figura 3.20: Modos de crescimento de superfícies.
Capítulo 4 Conclusões
Apresentamos neste trabalho um estudo sistemático da deposição de N sobre substratos de GaAs (100) usando a Teoria do Funcional da Densidade na aproximação LDA, expansão da função de onda em ondas planas e o método do Pseudopotencial, em conjunto com simulações de Monte Carlo Cinético em um modelo de gás de rede.
Iniciamos o nosso estudo calculando os parâmetros estruturais para o GaAs bulk e paras a superfícies (100) de GaAs na reconstrução (2x1). Os valores calculados para o seu parâmetro de rede e o seu “Bulk Modulus” estão em boa concordância com os valores experimentais. Nossos resultados para as propriedades estruturais das superfícies (100) de GaAs, na reconstrução (2x1), também estão em concordância com os dados experimentais disponíveis.
Para a adsorção de um átomo de N na superfície (100) de GaAs, nossos resultados mostram que este átomo prefere ser adsorvido sobre os sítios desocupados da superfície. Na adsorção do segundo átomo de N sobre a superfície (100) de GaAs, verificamos que estas tendências são mantidas, porém as energias de adsorção são em média 0.23 eV menores. Além disto, a situação de menor energia é aquela em que os dois átomos de N podem fazer uma troca iônica com os átomos de As da superfície.
Quanto à energia de formação, para ambientes ricos em N, o dímero N-N é mais estável que os dímeros N-As e As2. Para ambientes pobres em N, o dímero As2 é mais estável que os dímeros N-N e N-As. Os resultados corroboram a observação de que há uma troca iônica por pares entre o N2 e o As2 verificada quando estudamos os aspectos estruturais deste sistema.
Os nossos resultados mostram que dois cenários de crescimento podem, então,
sítios vazios da superfície. Neste caso, o N pode difundir lentamente sobre a superfície, ocorrendo assim a possibilidade da obtenção de superfícies rugosas.
Para a simulação do processo de nitridação, os nossos resultados mostram que independente da temperatura usada durante a simulação da deposição do N, a densidade de ilhas diminui quando o fluxo de N é alto. Verificamos, também, um decréscimo na densidade de ilhas quando a temperatura é aumentada de 750 para 800 K e para um fluxo de N baixo, da ordem de 0.05 ML/s de acordo com nossos cálculos, a densidade de ilhas é mais alta quando o “annealing” é levado em consideração, tanto para a temperatura de crescimento igual a 600 K quanto para 800 K.
Finalmente, os nossos resultados mostram que, na nitridação da superfície (100) (2x1) de GaAs terminada em As, não há indícios da formação de “wetting layers” que caracterizaria o modo de crescimento tipo camada-a-camada ideal (modo Frank-van-der-Merwe). Ao contrário, eles apontam que o modo Volmer-Weber para o crescimento deve ocorrer, na qual primeiro deve haver a formação de várias ilhas, para depois haver a nucleação e a formação das camadas depositadas de N [4].
Uma continuidade do trabalho aqui apresentado é o estudo da rugosidade, ou seja, da função correlação das diferenças de alturas da deposição de átomos sobre a superfície, bem como verificar a ocorrência da troca iônica entre os átomos de N e As, quando um segundo átomo de N chega à superfície.
Apêndice A
Pseudopotenciais para o H, As, N e Ga
O primeiro passo para o cálculo das propriedades estruturais e eletrônicas de um determinado sistema é a escolha do pseudopotencial que descreve de forma eficaz as propriedades dos átomos que compõe o sistema a ser estudado.
Neste apêndice, descreveremos os procedimentos usados na determinação dos pseudopotenciais para os átomos de H, As, N e Ga, os quais foram utilizados em nossos cálculos. Para tal, construímos pseudopotenciais, segundo o método proposto por Troullier-Martins [47], através do programa computacional fhi98PP [36].
Segundo o método de Troullier-Martins, devemos ajustar o valor para o raio de corte (rc) de cada orbital de valência do elemento em questão. Quanto maior rc,menor será a expansão em ondas planas para o cálculo de energia no método de ondas planas.
De modo geral, rc é escolhido de forma a se situar entre o último nó e o último pico da função de onda “all electron” do orbital em questão, obtido de um cálculo atômico relativístico. Para o átomo de H, que possui uma configuração atômica do tipo 1s1, utilizamos raio de corte igual a 1.276 raios de bohr para todas as componentes do momento angular (l = 0, 1 e 2). As funções de onda “all electron” e as pseudofunções de onda para as componentes do momento angular l = 0, 1 e 2 para o átomo de H estão mostradas na figura A.1.
Para o átomo de As, que possui uma configuração atômica do tipo [Ar] 3d10 4s2 4p3, usamos raios de corte iguais a 2.064 raios de bohr para l = 0, 2.167 raios de bohr para l = 1 e 2.448 raios de bohr para l = 2. A comparação entre as funções de onda “all electron” e as pseudofunções de onda são mostradas na figura A.2.
Analogamente, para o átomo de N, cuja configuração atômica é do tipo [He] 2s2 2p3, o raio de corte usado foi 1.416 raios de bohr para todas as componentes do
funções de onda “all-electron” e as pseudofuncões de onda para as componentes do momento angular l = 0, 1 e 2 para o átomo de N.
Figura A.1: Função de onda radial “all electron”(linhas pontilhadas) e pseudofunções de onda obtidas
para as componentes l = 0, ou orbital 1s (linha preta), l = 1, ou orbital 2p (linha azul) e l = 2, ou orbital 3d (linha verde), para o átomo de H.
Figura A.2: Função de onda radial “all electron”(linhas pontilhadas) e pseudofunções de onda obtidas para as componentes l = 0, ou orbital 1s (linha preta), l= 1, ou orbital 2p (linha azul) e l = 2, ou orbital 3d (linha verde), para o átomo de As.
Figura A.3: Função de onda radial “all electron”(linhas pontilhadas) e pseudofunções de onda obtidas
para as componentes l = 0, ou orbital 1s (linha preta), l = 1, ou orbital 2p (linha azul) e l = 2, ou orbital 3d (linha verde), para o átomo de N.
Finalmente, para o átomo de Ga, com as configurações atômicas do tipo [Ar 3d10] 4s2 4p1 e [Ar] 3d10 4s2 4p1, os raios de corte utilizados foram 2.042 raios de bohr para l= 0 e 2.251 raios de bohr para l = 1 . Neste cálculo não levamos em consideração o orbital 3d do Ga. A comparação entre as funções de onda “all-electron”
e as pseudofunções de onda podem ser vistas na figura A.4. Quando o orbital 3d do Ga é levado em consideração, os raios de corte utilizados foram 2.042 raios de bohr para l = 0, 2.251 raios de bohr para l = 1 e 2.042 raios de bohr para l = 2. Na figura A.5, mostramos a comparação entre as funções de onda “all-electron” e as pseudofunções de onda para as componentes do momento angular l = 0, 1 e 2.
A fim de verificarmos a eficiência e a transferabilidade do pseudopotencial escolhido torna-se necessário a realização de alguns testes. O primeiro teste a ser feito em um pseudopotencial é a comparação entre a derivada logarítmica da função de onda
“all electron” com a derivada logarítmica da pseudofunção de onda, as quais devem ser semelhantes na região dos estados de referência, ou seja, para valores de energia em torno dos autovalores de cada orbital. Mostramos a comparação das derivadas logarítmicas nas figuras A.6, A.7, A.8, A.9 e A.10, as derivadas logarítmicas para os átomos de H, As, N e Ga , respectivamente.
Figura A.4: Função de onda radial “all electron” (linhas pontilhadas) e pseudofunções de onda obtidas para as componentes l = 0, ou orbital 1s (linha preta), l = 1, ou orbital 2p (linha azul) para o átomo de Ga.
Figura A.5: Função de onda radial “all electron”(linhas pontilhadas) e pseudofunções de onda obtidas para as componentes l = 0, ou orbital 1s (linha preta), l = 1, ou orbital 2p (linha azul) e l = 2, ou orbital 3d (linha verde), para o átomo de Ga.
Figura A.6: Derivada logarítmica para orbitais s, p e d do átomo de H.
Figura A.7: Derivada logarítmica para orbitais s, p e d do átomo de As.
Figura A.8: Derivada logarítmica para orbitais s, p e d do átomo de N.
Figura A.9: Derivada logarítmica para orbitais s e p do átomo de Ga.
Figura A.10: Derivada logarítmica para orbitais s, p e d do átomo de Ga.
Uma vez que o pseudopotencial foi gerado e testado é preciso que testes com sistemas reais (como moléculas ou sólidos) sejam realizados e que os valores obtidos para as propriedades estruturais e eletrônicas sejam comparados com os valores obtidos experimentalmente. Normalmente, aceitam-se erros da ordem de 5 % para o parâmetro de rede e de 10 % para o “Bulk Modulus”. Os nossos resultados para estes testes foram apresentados na seção 4.1.1.
Apêndice B
Propriedades eletrônicas da superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1)
Mostramos na figura B.1, a estrutura eletrônica da superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1). A área hachurada representa a projeção da estrutura eletrônica do cristal perfeito nesta superfície e a zona de Brillouin para esta superfície, está descrita na figura B.2.
Analisando a figura B.1, observamos que a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1), de acordo com os nossos resultados, apresenta onze estados de superfície. O primeiro e o segundo estados desocupados, C1 e C2, estão a 0.70 e 1.25 eV, respectivamente, abaixo da banda de condução, ao redor do ponto K . O estado C3 está cerca de 1.31 eV abaixo da banda de condução ao longo da direção
' J
K− . O estado C4, por sua vez, situa-se a 2.57 eV abaixo da banda de condução ao longo da direção K−J', cruzando nessa direção com o estado V1, que está a 1.87 eV acima da banda de valência. Deste modo, podemos, baseados em nossos resultados, afirmar que esta superfície apresenta um certo caráter metálico. O estado V2 está bem localizado ao redor do ponto K e a 0.50 eV acima da banda de valência. O estado V3 da superfície corresponde à interação entre os átomos da segunda e terceira camadas da superfície. No “gap” interno, observamos quatro estados de superfície, V4, V5, V6 e V7 com combinações do estado s localizadas nos átomos de As da superfície.
Na figura B.3, mostramos a densidade de carga para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1), vistas de lado e do topo. Nesta figura, podemos observar que a densidade de carga está concentrada entre os átomos que compõem o dímero de As e sobre os átomos de H, que saturam a superfície, representada pelas linhas verdes.
Figura B.1: Estrutura eletrônica para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução 2x1. A área hachurada representa a projeção da estrutura eletrônica do cristal. As letras denotam os estados de superfície.
' J
J K
Γ [110]
[110]
Figura B.2: Zona de Brillouin para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução 2x1.
(a) (b) (c)
Figura B.3: Densidade de carga para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução 2x1, em (a) e (b) vista de lado e (c) vista do topo.
Apêndice C
Propriedades eletrônicas da superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1) com um átomo de N adsorvido
Na figura C.1, mostramos os nossos resultados para as bandas de energia da superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1) com um átomo de N adsorvido sobre esta superfície. A área hachurada representa a projeção da estrutura eletrônica do cristal perfeito. Nesta superfície, o sítio de adsorção considerado foi o sítio C, pois é o sítio mais estável para a adsorção do N.
Analisando a figura C.1, observamos que a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1), de acordo com os nossos resultados, apresenta dez estados de superfície. O primeiro e o segundo estados desocupados, C1 e C2, estão aproximadamente a 0.61 e 1.09 eV, respectivamente, abaixo da banda de condução, ao redor do ponto K . O estado C3 está cerca de 1.87 eV abaixo da banda de condução ao longo da direção K−J'. O estado C4, por sua vez, situa-se a 2.14 eV abaixo da banda de condução ao longo da direção K−J'e, neste caso, não cruza em nenhuma direção com o estado V1, que está a 1.53 eV acima da banda de valência. Deste modo, podemos afirmar, baseados em nossos resultados, que a adsorção de um átomo de N sobre esta superfície suprime o caráter metálico desta superfície. O estado V2 está bem localizado ao redor do ponto K e a 0.48 eV acima da banda de valência. O estado V3 e V4 da superfície correspondem à interação entre os átomos da segunda e terceira camadas da superfície. No “gap” interno, observamos apenas dois estados de superfície, V5 e V6 , com combinações do estado s localizadas nos átomos de As da superfície.
Na figura C.2, mostramos a densidade de carga calculada para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1) com um átomo de N adsorvido no sítio C. Nesta figura, é possível observar que a concentração da densidade de carga é
maior, comparada com a densidade de carga calculada para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução (2x1) antes da adsorção do átomo de N, sobre o átomo de N adsorvido, pois o N é mais eletronegativo que os átomos de As e Ga e sobre o átomo de H, que satura a superfície, representada pelas linhas verdes. É possível, também, observar uma certa inclinação dos dímeros de As, devido à presença do átomo de N.
Figura C.1: Estrutura eletrônica para a superfície (100) de GaAs, terminada em As, na reconstrução 2x1 com um átomo de N adsorvido sobre esta superfície. A área hachurada representa a projeção da estrutura eletrônica do cristal. As letras denotam os estados de superfície.
(a) (b)
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