Dommann, Alexius-Jean Publication date:

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Kristallstrukturen und magnetische Eigenschaften intermetallischer

Uranverbindungen

Doctoral Thesis Author(s):

Dommann, Alexius-Jean Publication date:

1988

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Dis&ETH ey/72-

Diss.

ETH

Nr.

8543

KirJsftallllsftirykftyreini yomd

aginxslHselfo® Eäg@Gfi)S©lfaaft(§Gfi)

imft©irmnieftallililsch®r Urarw©rbäradlyM(Sin)

Abhandlung

^zur

Erlangung

des Titels einesDoktors der Naturwissenschaften der

Eidgenössischen

Technischen HochschuleZürich

vorgelegt

^von

Alex Jean Dommann

dipl. Physiker

geboren

^{am 12.}

^Januar

¹⁹⁵⁸

von

Luzern, Emmen und Frankreich

angenommen auf

Antrag

^von

Prof.

Dr.

H.-C. Siegmann, ^Referent

Prof.

Dr. W.

Petter, Korreferent

Dr. F.

Hulliger, Korreferent

1988

A ZUSAMMENFASSUNG

In der

vorliegenden

^Arbeit werden Kristallstrukturen und

magnetische Eigenschaften

dreier

Uran-Systeme

diskutiert. Eine genaue Kenntnis der Kristallstruktur ist

unumgänglich

für eine Diskussion der

physikalischen Eigenschaften,

^{wie unsere}

Messungen

^{an UPt}

zeigten.

^{Wir konnten die}

magnetische

^{Struktur von UPt,die in der}

Literatur falsch beschrieben wurde, ^{mit Hilfe von}

Röntgendiffraktions-

^und

Neutronendiffraktions-Messungen

bestimmen. Dies wurde

möglich,

^{weil wirunsvorher}

intensiv mit der verwandten Substanz Ulr

beschäftigt

^{und dorteine}

kristallographische Verzerrung

entdeckt hatten. Die

magnetische

^{Strukturvon UPt, für}welche Lawson etal.

(1986)

^ein

komplexes

chirales Modell

vorgeschlagen

^hatten, erwies sich bei

richtiger Interpretation

^{als einfach}

ferromagnetisch.

Anschliessend wurde das

System

^Ulr-UPt

mittels

Messungen

^der

spezifischen

^Wärme, des elektrischen Widerstands und der

Magnetisierung

genauer untersucht. Es

zeigte

^{sich in der}

Folge

eine RKKY-ähnliche

Abhängigkeit

^der

Curie-Temperatur

^von der Anzahl der Aussenelektronen des 5d- Elements.

Beim

Versuch,

^das

häufig

diskutierte

Heavy-Fermion-System UAu3{Albers

^{et al.}

(1985),

Marksteiner et al.

(1986)}

herzustellen, ^{bemerkten wir} zwei Fehler im

Phasendiagramm

^{vonBuzzardund Park}

(1954).

^{Diein derLiterartur}

{Fisk

^{et al.}

(1984),

Schneider und Laubschat

(1981), (1987)}

^als

U2AU3

^bzw.

UAU3

beschrieben Phasen

sind,

wie eine genauere

Strukturbestimmung ergab, UAu2

^bzw.

U14AU51. UAU3

^kann

unter

Normalbedingungen

gar nicht

hergestellt

^werden.

UAu2

^ist

unmagnetisch, U14AU51 hingegen

^ein

Antiferromagnet

^{mit einer}

Neel-Temperatur

^{von 22 K mit zwei}

ferromagnetischen Uran-Untergittern.

^Zur

Charakterisierung

^dieserneuentdeckten Phase

U14AU5]

^wurden

Messungen

^der

Magnetisierung

^{und der}

spezifischen

^Wärme

durchgeführt.

Bei

UC05

^{vermutetemaneinen sehr}grossen Kerr-Effekt

aufgrund

^{einerArbeitvon}

Deryagin

und Andreev

(1976).

^Die

Hoffnung

^war,dass die Uranatome

magnetisch

^ordnen

undderrelativ grosseKerr-Effekt der

Lanthanid-Verbindungen

^des

Typs LnCos

übertroffen werden könnte. Unsere

Untersuchungen zeigten jedoch,

^{dass Uran bis 15 K}

magnetisch

nicht ordnet und dassdieKerr-Rotation

vergleichbar

^{ist mit}

jener

^des

Typs

LnCo5 {Brändleetal. (1988)}.

A ABSTRACT

In the present ^{work we} discuss the

crystal

^{structures and}

magnetic properties

^{of three}

uranium Systems. ^Our measurements on UPt show that a

precise knowledge

^{of the}

crystal

^{structure is} very

important

^{for the discussion of the}

physical properties. By

means of

X-ray

^andneutron diffraction measurementswe

proved

^{that both} the nuclear and the

magnetic

^{structureofUPt}

reported

in the literatureare incorrect.This conclusion

wasthe result ofour

previous

^detailed

crystallographic

^{researchon Ulrin which we had}

found that Ulr is not the

simple Compound

^{we had}

expected.

^{Indeed we discovered}

similar distortions in UPt.Moreover, ^the

complicated

^chiral

magnetic

^structure

proposed by

^Lawsonetal.

(1986)

for UPt turnedout tobe

simple ferromagnetic. Subsequently

^we

carriedout

specific heat, resistivity

^and

magnetisation

measurementson theSystem ^Ulr- UPt. An RKKY-reminiscent

dependence

^{ofthe Curie} temperature^{on the numberofthe} valenceelectronsof the 5delementwasfound.

Our attempt^to

synthesize

^the

Compound UAU3

described in the literature

{Albers

^etal.

(1985),

Marksteiner et al.

(1986)}

^{as a}

heavy-fermion-system

^{resulted in}

discovering

two errors in the

phase diagram

of Buzzard and Park

(1954):

^The

phases U2AU3

^and

UAU3 reported

ⁱⁿ the literature

{Fisk

^{et al}

(1984),

Schneider and Laubschat

(1981), (1987)}

^{turned outto be}

nonmagnetic UAu2

^and

antiferromagnetic U14AU51 ^(Tn

^{= 22}

K). UAU3

^{does not}exist under normal conditions.

Low-temperature neutron-diffraction, magnetisation

^and

specific-heat

measurementscarriedouton

polycrystalline Ui4Au5j

^are

interpreted

^{basedon an}

antiferromagnetic

^{structure withtwo}

ferromagnetic sublattices, assuming

^{that the}

paired

^{U atomswith therather}short U-U distance of 3.34

Ä

as wellas

the

gold

^atomscarry^no

magnetic

^moment.

Measurementsof

Deryagin

and Andreev

(1976) suggested

^a very

high

Kerr effect in

UC05.3.

^We

hoped

^{that the uranium atoms} would order

magnetically

^{and that, due to}

their

contribution,

^the

quite high

^{Kerreffect ofthe lanthanide}

Compounds

^ofthe type

LnCos

could be exceeded. Our neutron

experiments,

however showed that the correct

composition

^{of the}

phase

^is

UC05

and that uraniumdoes not order

magnetically

^{down to}

15 K. Measurements of Brändle et al.

(1988)

showed that the Kerr rotation is of the

sameorderas in the

LnCos phases.