Polaritons de exciton em super-redes semicondutoras

(1)

UNIVERSIDADE FEDERAL DO RIO GRANDE DO NORTE CENTRO DE CIˆENCIAS EXATAS E DA TERRA

DEPARTAMENTO DE FÍSICA TE ÓRICA E EXPERIMENTAL PROGRAMA DE P ÓS-GRADUAÇ ÃO EM FÍSICA

POLARITONS DE EXCITON EM SUPER-REDES

SEMICONDUTORAS

F ´ABIO FERREIRA DE MEDEIROS

Orientador: Prof. Dr. EUDENILSON LINS DE ALBUQUERQUE

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Para Pessoas Especiais:

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Agradecimentos

Ao Professor Eudenilson Lins de Albuquerque pela orienta¸c˜ao segura e competente.

Ao Professor Manoel S. Vasconcelos pela ajuda nos c´alculos num´ericos computacionais.

Ao Professor Claudionor Bezerra por sua ajuda em certos momentos.

Agrade¸co também aos Professores, Liacir dos Santos Lucena, Paulo Fulco, Carlos Chesman, Janilo Santos, Francisco Alexandre, José Wilson, Rui Tertuliano, Bonelli por suas contribui¸cões à minha carreira cient´ıfica.

Aos companheiros do Departamento de F´ısica da UFRN em especial, Darlan Moreira, ˆ

Enia Paula, Samyr Jácome, Sharon Dantas, Thiago Ribeiro, Andreia Damasceno, Antonio Soares, Armando Araújo, Bruna Wanderley, Bruno Canto, Carlos Barboza, Carlos Heitor, Charlie Salvador, Edcarlos Leite, Francisco Carlos, Francisco Edson, Gustavo Gurgel, Hi-dalyn, Izan Leão, Jean Ricardo, João Maria, João Vital, Júlio César, Lucio Marassi, Paulo Cavalcanti, Paulo Sesion, Pedro Carlos, Rose Cl´ıvia, Wivaldo Dantas, Claúdia Pa-tr´ıcia, Daniel César, Dayana, Edney Rafael, Eduardo, Gisele, Márcio Medeiros, Marcos Vin´ıcius, Neymar Pereira, Samura´ı, Thatyara Freire, Tiago Pinheiro, Alex Lima, Fran-ciane Azevedo, Francisco Eduardo, Klébson Lucenildo, Maria Aldinez, Márcio Valério, Camilla Fossa, Josenildo, Klaydson, Rodrigo Lira, Sandro Giovani, Thiago Nobre, e out-ros, por suas amizades.

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Ao Programa de Educa¸cão Tutorial (PET) pelos valiosos ensinamentos e apoio fina-ceiro na gradua¸cão.

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Resumo

Neste trabalho estudamos o espectro (modos de volume e de superf´ıcie) dos polaritons de exciton em uma super-rede binária infinita e semi-infinita (tal como,· · ·ABABA· · ·), onde um meio semicondutor (A), cuja fun¸cão dielétrica depende da freqüência e do vetor de onda, alterna-se com um dielétrico comum (B). Aqui, o meioA será modelado por um semicondutor da fam´ılia dos nitretos (semicondutor III-V) que tem como caracter´ıstica principal um gap de energia (Eg) direto e largo. Em particular, consideramos os valores numéricos para o nitreto de gálio (GaN) com uma estrutura cristalina tipowurtzite.

A técnica da matriz de transferência é utilizada para encontrarmos a rela¸cão de dis-persão do polariton de exciton. Os resultados são obtidos para os modos de polariza¸cãos (ou modo TE: transversal elétrico) ep(ou modo TM: transversal magnético), usando três diferentes condi¸cões de contorno adicionais (ABC1, 2 e 3), mais as condi¸cões de contorno padrões de Maxwell. Além disso, investigamos o comportamento dos modos do polariton de exciton para diferentes razões entre as espessuras das camadas dos dois materiais que compõem a super-rede.

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Abstract

In this work we study the spectrum (bulk and surface modes) of exciton-polaritons in inﬁnite and semi-inﬁnite binary superlattices (such as, · · ·ABABA· · ·), where the semiconductor medium (A), whose dielectric function depends on the frequency and the wavevector, alternating with a standard dielectric medium B. Here the medium A will be modeled by a nitride III-V semiconductor whose main characteristic is a wide-direct energy gap Eg. In particular, we consider the numerical values of gallium nitride (GaN) with a crystal structure wurtzite type.

The transfer-matrix formalism is used to ﬁnd the exciton-polariton dispersion relation. The results are obtained for both s (TE mode: transverse electric) and p (TM mode: transverse magnetic) polarizations, using three diferent kind of additional boundary con-ditions (ABC1, 2 e 3) besides the standard Maxwell´s boundary concon-ditions. Moreover, we investigate the behavior of the exciton-polariton modes for diferent ratios of the thickness of the two alternating materials forming the superlattice.

(7)

´

_Indice

Agradecimentos i

Resumo iii

Abstract iv

1

Introdu¸

c˜

ao

1

2

Excitons

5

2.1

Introdu¸c˜ao

. . . 5

2.2

Exciton: Uma Excita¸c˜ao Elementar

. . . 8

2.3

O Exciton de Frenkel

. . . 12

2.4

O Exciton de Wannier-Mott

. . . 14

3

Polaritons de Exciton

17

3.1

Introdu¸c˜ao

. . . 17

3.2

O Polariton de Exciton: Acoplamento F´oton-Exciton

. . . 19

3.3

Os Modos de Volume

. . . 23

3.4

As Condi¸c˜oes de Contorno Adicionais

. . . 29

3.5

Os Modos de Superf´ıcie

. . . 32

(8)

4.2.1 Super-redes Inﬁnitas . . . 36

4.2.2 Super-Redes Semi-Inﬁnitas . . . 41

4.2.3 Resultados . . . 44

4.3

Caso da Polariza¸c˜ao

p

. . . 50

4.3.1 Super-Redes Inﬁnitas . . . 50

4.3.2 Super-Redes Semi-Inﬁnitas . . . 55

4.3.3 Resultados . . . 58

5

Conclus˜

oes

71

A

Matriz de Transferˆ

encia

75

A.1

Polariza¸c˜ao

s

. . . 75

A.2

Polariza¸c˜ao

p

. . . 78

(9)

Lista de Figuras

2.1 Os n´ıveis de energia do exciton para transi¸cões diretas, mostrando que a ex-tremidade da banda de condu¸cão e a exex-tremidade da banda de valência estão no centro da zona de Brillouin, emk= 0. . . 9 2.2 A representa¸cão esquemática dos n´ıveis de energia do exciton no Cu2O. Estes

resultados foram obtidos pela rela¸cão emp´ıricaEn(eV) = 2,172−(0,045/n2) a partir do ajuste dos pontos experimentais que Apfel e Hadley [66] encontraram para o Cu2O para a temperatura do hélio l´ıquido. As transi¸cões ópticas são

indicadas pelas setas. . . 10 2.3 A representa¸c˜ao esquem´atica de um exciton de Frenkel mostrando o par

elétron-buraco fortemente ligado, com a excita¸cão localizada sobre um único átomo de um cristal iônico. . . 13 2.4 A representa¸cão esquemática do exciton de Wannier-Mott, um par

elétron-buraco fracamente ligado e separado por várias distâncias interatômicas a. . . . 15 3.1 O vetor de onda k forma com o eixo óptico ao longo da dire¸cão z um ângulo

θ, mostrando as componentes transversal e longitudinal do campo elétrico em rela¸cão ak. . . 25 3.2 A curva de dispersão do polariton de exciton para Γ = 0, mostrando os três

modos de volume do cristal. As linhas cheias são os dois ramos transversais e a linha tracejada o ramo longitudinal. . . 27 3.3 A curva dispersão do polariton de fônon para Γ = 0, mostrando a “banda

(10)

3.5 O caso da polariza¸c˜ao p. Al´em dos dois modos transversais, um modo

longitu-dinal ´e excitado. . . 31

4.1 A geometria da super-rede infinita, caracterizada pela alternância entre o meio A (GaN) e o meio B (safira), com espessurasa e b, respectivamente. A célula unitária tem espessuraL=a+b. . . 35

4.2 O caso da polariza¸cãosou modo TE. O campo magnético H está no planoxz, enquanto o campo elétricoE aponta na dire¸cão y. . . 37

4.3 Os espectros do polariton de exciton na polariza¸cão s. Aqui, a = (1/2)b, com a = 50nm, considerando a ABC1 e sem amortecimento (Γ = 0). Em (a), os dois modos transversais de volume são indicados pelas linhas pontilhadas. As linhas da luz são indicadas pelas linhas tracejadas. As linhas cheias são os modos de volume e de superf´ıcie obtidos para super-rede GaN/safira. Em (b), mostramos os modos na região próxima da ressonânciaω/ω0 ≃1, onde os modos de superf´ıcie são descritos pelas linhas mais finas. . . 47

4.4 O mesmo que na Fig 4.3, mas considerandoa=b. . . 48

4.5 O mesmo que na Fig 4.3, mas considerandoa= 2b. . . 49

4.6 O caso da polariza¸cão p ou modo TM. O campo elétrico E está no plano xz, enquanto o campo magnéticoH aponta na dire¸cão y. . . 51

4.7 Os espectros do polariton de exciton na polariza¸cão p. Aqui, a= (1/2)b, com a= 50nm, considerando a ABC1 e sem amortecimento (Γ = 0). Em (a), os dois modos transversais e um modo longitudinal (modos de volume) são indicados pelas linhas pontilhadas. As linhas da luz são indicadas pelas linhas tracejadas. As linhas cheias são os modos de volume e de superf´ıcie obtidos para super-rede GaN/safira. Em (b), mostramos os modos na região próxima da ressonância ω/ω0≃1, onde os modos de superf´ıcie são descritos pelas linhas mais finas.. . . 62

4.8 O mesmo que na Fig. 4.7, mas paraa=b. . . 63

4.9 O mesmo que na Fig. 4.7, mas paraa= 2b. . . 64

4.10 O mesmo que na Fig. 4.7, mas considerando a ABC2. . . 65

4.11 O mesmo que na Fig. 4.8, mas considerando a ABC2. . . 66

(11)

(12)

CAP´

ITULO 1

Introdu¸

c˜

ao

Embora as super-redes tenham sido estudadas extensivamente desde os anos 70, elas permanecem ainda como uma área de pesquisa ativa nos dias atuais. Em parte, o interesse por estes materiais é devido a sua estrutura muito peculiar. Na dire¸cão de crescimento da super-rede, que podemos escolher como o eixoz, temos a alternância entre dois meios distintos, que podemos representar pelas letras A e B, com espessuras a e b, respectiva-mente. As camadas do material A são depositadas atomicamente sobre as camadas do material B. A menor unidade da super-rede é sua célula unitária (AB), que é o bloco de constru¸cão que se repete, dando origem a um sistema periódico.

Em particular, as super-redes semicondutoras (por exemplo, InAs/GaSb, GaAs/AlAs, Ge/GaAs, GaAs/AlGaAs, etc.) têm despertado grande interesse cient´ıfico e tecnológico, já que os materiais semicondutores são bastante utilizados no desenvolvimento de dis-positivos eletrônicos. Além disso, os avan¸cos da técnica de epitaxial de crescimento de cristais permitem a investiga¸cão experimental destas heteroestruturas semicondutoras pela produ¸cão de espécimes de alta qualidade. Como referência, podemos encontrar vários trabalhos sobre o estudo das excita¸cões coletivas em super-redes semicondutoras e suas propriedades eletrônicas em diversos tipos de materiais [1]-[20].

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desenvolvidos para qualquer super-rede com as caracter´ısticas anteriores, ou seja, a com-posi¸cão da super-rede é conhecida apenas quando substitu´ımos os valores dos parâmetos f´ısicos. Contudo, para o meio A, escolhemos o nitreto de gálio (GaN), que faz parte dos nitretos semicondutores tipo III. Para o meio B, a safira (Al2O3).

Os nitretos semicondutores tipo III têm uma grande importância devido ao seu poten-cial tecnológico. Na literatura, muitos trabalhos foram publicados sobre o crescimento, a caracteriza¸cão e as propriedades dos nitretos tipo III [21]-[28]. Eles são utilizados, por ex-emplo, na confeçcão de emissores de luz para mostradores coloridos, em impressoraslaser, em motores de automóveis e ve´ıculos elétricos, onde são exigidos dispositivos resistentes às altas temperaturas e transistores de alta potência.

O sil´ıcio (Si) e os semicondutores tipo III-V convencionais não são empregados no desenvolvimento de dispositivos óptico-eletrônicos na região do espectro do azul e do violeta. Os nitretos tipo III são particularmente úteis para aplica¸cões nesta área. Os gaps de energia deles são grandes e diretos, variando de 1,9 eV (InN), 3,4 eV (GaN) e 6,4 eV (AlN) [29]. Eles podem ser empregados não somente em altas temperaturas, mas também em ambientes hostis [30, 31].

Tentativas de sintetizar GaN foram feitas por Juza e Hahn [32] em 1938. Grimmeiss e colaboradores [33] obtiveram pequenos cristais de GaN em 1959. Maruska e Tietjen [34] depositaram camadas de GaN sobre safira em 1969, utilizando o método de deposi¸cão por vapor qu´ımico.

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No processo de crescimento dos nitretos tipo III, como o GaN, comumente é utilizado a safira [39, 40]. Cristais laminares de safira de boa qualidade são disponibilizados a baixo custo. Eles são transparentes, estáveis à alta temperatura e a tecnologia de crescimento dos nitretos III sobre safira é completamente conhecida [29].

Os comentários anteriores fornecem o embasamento e a motiva¸cão para o nosso traba-lho, que desenvolveremos ao longo dos próximos cap´ıtulos. No Cap´ıtulo 2, apresentamos a teoria dos excitons, um modo misto constitu´ıdo por um elétron e um buraco, unidos devido à atra¸cão coulombiana existente entre as duas part´ıculas. Os n´ıveis de energia de excitons são observados abaixo do extremo inferior da banda de condu¸cão, na região do gap de energia. Eles foram estudados em dois casos extremos: os excitons de Frenkel e aqueles de Wannier-Mott.

No Cap´ıtulo 3, estudamos o acoplamento fóton-exciton, denominado polariton de ex-citon. Para determinadas faixas do espectro das ondas eletromagnéticas, próxima de uma freqüência de ressonância do meio excitônico, a intera¸cão da luz com os excitons é mais forte, passando a existir um outro modo misto mais complexo. Primeiro, investigamos as propriedades do polariton de exciton em um cristal infinito, que exibe o efeito de dis-persão espacial. Como resultado, obtemos a curva de disdis-persão relacionada com os modos de volume do cristal, que comparamos com a curva de dispersão do polariton de fônon. Em seguida, discutimos a necessidade de uma condi¸cão de contorno adicional (ABCs) na determina¸cão dos coeficientes de transmissão e reflexão da onda eletromagnética incidente sobre um meio espacialmente dispersivo.

(15)

(16)

CAP´

ITULO 2

Excitons

2.1 Introdu¸

c˜

ao

Um exciton é um estado ligado de um elétron e um buraco devido à intera¸cão coulom-biana entre ambos. Ele pode mover-se através do cristal transportando energia de exci-ta¸cão, mas é eletricamente neutro. Como conseqüência, o exciton não contribui direta-mente para a condutividade elétrica.

´

E conhecido que a teoria de bandas de energia fornece uma boa descri¸cão dos estados eletrônicos no cristal (semicondutor), sendo o estado fundamental àquele em que a banda de valência está totalmente preenchida e a banda de condu¸cão completamente vazia. A cria¸cão de um exciton ocorre quando um fóton é absorvido e excita um elétron da banda de valência para a banda de condu¸cão através da barreira do gap de energia - um processo que pode ser considerado como a cria¸cão de um par elétron-buraco. A excita¸cão do elétron no cristal deixa na banda de valência um buraco de carga elétrica oposta. A atra¸cão entre o elétron e o buraco estabelece um v´ınculo entre ambos, fazendo com que seus movimentos sejam correlacionados. Por causa da atra¸cão coulombiana entre o par, um estado tipo hidrogênio (ou tipo positrônio) é formado. Contudo, a energia de liga¸cão é muito menor e a distância elétron-buraco muito maior do que de um átomo de hidrogênio devido aos efeitos da blindagem e das massas efetivas dos constituintes no material.

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abor-daram questões fundamentais, como o mecanismo de absor¸cão da luz vis´ıvel e ultravioleta em sólidos puros e isolantes. Estas questões foram respondidas de forma satisfatória no caso de átomos e moléculas simples. Mas, no caso de sólidos, as análises experimentais dificultam qualquer teoria quantitativa simples, como é observado nas Refs. [45, 46].

O caso do sólido puro pode ser ilustrado por analogia com a teoria dos fônons. Como se sabe, a caracteriza¸cão dos modos vibracionais de um cristal em termos das amplitudes dos deslocamentos atômicos individuais não é apropriada. A simetria translacional da rede exige que os modos normais de vibra¸cão sejam combina¸cões lineares desses deslocamentos, sendo cada modo caracterizado por um vetor de onda da rede rec´ıproca. Similarmente, não se pode esperar caracterizar um estado eletrônico excitado de um cristal perfeito pelos estados localizados de excita¸cões elementares. Cada estado é equivalente aos outros estados excitados localizados em outros pontos da rede. Assim, os estados eletrônicos excitados do cristal devem ser combina¸cões lineares dessas excita¸cões localizadas, cada uma delas caracterizada por um vetor de onda k da rede rec´ıproca. Frenkel designou estas excita¸cões móveis de excitons, prevendo a descri¸cão dessas “part´ıculas” de excita¸cão através de pacotes de onda.

A natureza ondulatória do exciton é uma conseqüência da simetria translacional do cristal e não depende da natureza da localiza¸cão da excita¸cão. De fato, o movimento de uma particular excita¸cão localizada, tal como o estado atômico excitado, não é sempre ´

util.

Usualmente, o exciton surge como uma caracter´ıstica singular em um espectro de ab-sor¸cão de um cristal. Este aspecto foi estudado em diferentes áreas da F´ısica do Estado Sólido e da Qu´ımica. Em cristais moleculares, o exciton é responsável por certas sepa-ra¸cões das linhas espectrais, enquanto em semicondutores, ele é responsável pela mudan¸ca do extremo fundamental de absor¸cão, previsto pela teoria de bandas de energia. Além disso, adiciona ao espectro do óxido de cobre (Cu2O), a estrutura tão bem conhecida do

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desco-Esta caracter´ıstica singular é observada em cristais isolantes e semicondutores, os quais são transparentes à radia¸cão eletromagnética para a energia do fóton abaixo de um de-terminado limiar; acima desse valor, a absor¸cão aumenta rapidamente. Foi estudando este fenômeno que Frenkel introduziu o conceito de exciton, relacionando-o à excita¸cão de átomos individuais para estados atômicos mais elevados, com estas excita¸cões se movi-mentando através do cristal devido às intera¸cões interatômicas [41]. Estudos posteri-ores revelaram uma estrutura mais complicada no limiar de absor¸cão em semicondutposteri-ores. Nestes materiais, uma teoria alternativa proposta por Wannier [43] e Mott [44] fornece uma melhor descri¸cão da excita¸cão.

Como resultado, os excitons podem ser tratados em dois casos limites, que dependem das propriedades do material em questão. Nos semicondutores, onde a constante dielétrica é geralmente alta, a blindagem tende a reduzir a intera¸cão coulombiana entre elétrons e buracos. O resultado é um exciton de Wannier-Mott, que pode ser pensado alternati-vamente como um elétron na banda de condu¸cão e um buraco na banda de valência, correlacionados, consideravelmente separados, com grande mobilidade através do cristal e representado por um vetor de onda totalk. Em isolantes, como os cristais iônicos, os excitons tendem a ser muito menores, com mesma ordem de magnitude da unidade de rede, e assim, o elétron e o buraco permanecem sobre o mesmo átomo. Neste caso, é denominadoexciton de Frenkel.

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[56]-[59]. Estes espectros são explicados com grande detalhe pelo modelo de Wannier-Mott, que recebeu uma formula¸cão mais completa por Dresselhaus e Elliott [60, 61]. Os excitons nos sólidos de gases nobres, cujas estruturas eletrônicas se assemelham àquelas de halogenos alcalinos, foram inicialmente estudados experimentalmente por Schnepp e Dressler [62], e teoricamente, por Knox [63] em um tratamento detalhado usando o modelo de Frenkel. Em metais normais, os excitons têm um tempo de vida curto [64]. Nos supercondutores, observa-se que ele surge como um estado poss´ıvel no gap de energia [65].

Em geral, a teoria dos excitons foi desenvolvida ao longo de duas linhas distintas, que podemos chamar de “estrutura do exciton” e “dinâmica do exciton”. A teoria da estrutura do exciton envolve o estudo dos estados eletrônicos excitados nos n´ıveis mais baixos do cristal perfeito. O objetivo é determinar a natureza detalhada das fun¸cões de onda do par elétron-buraco e as energias de excita¸cão correspondentes, incluindo sua dependência com o vetor de ondak. A teoria da dinâmica do exciton é definida como o estudo das intera¸cões entre excitons e outras part´ıculas e campos, como por exemplo, a intera¸cão exciton-fóton (os chamados polaritons de exciton) e a intera¸cão do exciton com imperfei¸cões, como fônons e defeitos da rede.

2.2 Exciton: Uma Excita¸

c˜

ao Elementar

A existência dos estados excitônicos pode ser inferida da absor¸cão da luz associada com sua excita¸cão. Os espectros de absor¸cão em geral revelam a existência de n´ıveis de energia abaixo do extremo da banda de condu¸cão (ver Fig. 2.1). Nesta região era espe-rado que o cristal fosse transparente à radia¸cão eletromagnética para a energia do fóton

_ω _{inferior ao gap de energia da banda} _{Eg, que corresponde a barreira de energia entre}

(20)

Figura 2.1: Os n´ıveis de energia do exciton para transi¸cões diretas, mostrando que a extremidade da banda de condu¸cão e a extremidade da banda de valência estão no centro da zona de Brillouin, emk= 0.

A teoria de bandas de energia revela que a cria¸cão de um elétron livre e de um buraco livre ocorre quando um fóton com energia _ω _{superior ao gap de energia}_Eg _{é absorvido}

por um cristal em um processo direto, que se observa quando a extremidade da banda de condu¸cão e a extremidade da banda de valência estão no centro da zona de Brillouin, i.e., em k= 0. No caso de um processo indireto, há a participa¸cão de fônons ópticos, uma vez que os pontos extremos da banda de condu¸cão e da banda de valência estão separados no espa¸co −→k. No entanto, nos processos envolvendo a forma¸cão de excitons, as energias caracter´ısticas dessas transi¸cões são diminu´ıdas pela energia de liga¸cão do exciton, como pode ser observado na Fig. 2.2. Os n´ıveis de energia para o óxido de cobre (Cu2O) à

temperatura do hélio l´ıquido (4.2 K) foram obtidos atrávés da seguinte fórmula emp´ırica

(21)

a partir do ajuste dos pontos experimentais que Apfel e Hadley [66] encontraram para Cu2O. O primeiro termo na Eq. (2.1) ´e o gap de energia da banda. Neste artigo, a

técnica experimental utilizada fornece uma boa concordância entre os resultados teóricos e àqueles obtidos experimentalmente. Igualmente instrutivo, é o trabalho clássico de Thomas e Hopfield [67] sobre os espectros de reflectância e fluorescência dos cristais de CdS no estudo da forma¸cão dos excitons.

Figura 2.2: A representa¸c˜ao esquem´atica dos n´ıveis de energia do exciton no Cu2O. Estes

resultados foram obtidos pela rela¸c˜ao emp´ıricaEn(eV) = 2,172−(0,045/n2) a partir do ajuste dos pontos experimentais que Apfel e Hadley [66] encontraram para o Cu2O para a temperatura

do hélio l´ıquido. As transi¸cões ópticas são indicadas pelas setas.

(22)

e magnéticos, ele se comporta como uma part´ıcula de carga elétrica positiva, com módulo igual a da carga do elétron e massa efetiva da banda de valência. Assim, o buraco pode ser descrito por um pacote de onda e possui um vetor de onda correspondente.

Conseq¨uentemente, o exciton pode ser caracterizado por um vetor de onda k de um pacote de onda no espa¸co dos vetores de onda do el´etron e do buraco, dados por ke e kb respectivamente, tal que

kb+ke=k. (2.2)

No infravermelho, na região do vis´ıvel, e no ultravioleta, o vetor de ondak do fóton é muito pequeno em compara¸cão com o menor vetor da rede rec´ıproca e, portanto,k pode usualmente ser considerado nulo. Assim, na forma¸cão dos excitons parak = 0, obtém-se a regra de sele¸cão

kb+ke = 0. (2.3)

Esta é a regra de sele¸cão para as transi¸cões ópticas de um estado da banda de valência preenchido para um estado da banda de condu¸cão no cristal. Esta regra de sele¸cão cor-responde a uma transi¸cão em que o elétron com vetor de onda ke foi excitado, deixando na banda de valência um buraco com vetor de onda −ke. O buraco surge como uma constru¸cão alternativa para uma banda com um elétron ausente. Ele pode ser assumido como uma part´ıcula com vetor de onda −ke, ou alternativamente, que a banda com o elétron ausente possui vetor de onda total −ke.

A cria¸cão de um par elétron-buraco deve satisfazer a lei de conserva¸cão da energia quando um fóton é absorvido, ou seja,

_ω₌Ei(k)₋_Ej(k), _(2.4)

(23)

satisfa¸cam a Eq. (2.4). Por sua vez, temos que

∇_k[Ei(k)−Ej(k)] = 0. (2.5)

Os excitons podem ser criados em qualquer ponto da zona de Brillouin, desde que ∇_kEi(k) = ∇_kEj(k), o que significa que a velocidade de grupo do elétron é igual à velocidade de grupo do buraco, e as part´ıculas podem ter seus movimentos correlacionados pela atra¸cão coulombiana existente entre elas.

2.3 O Exciton de Frenkel

Como vimos, na literatura existe duas formula¸cões para o problema do exciton. Nes-ta se¸cão vamos considerar o traNes-tamento original de Frenkel que considera a exciNes-ta¸cão eletrônica como uma superposi¸cão de excita¸cões atômicas para os vários s´ıtios da rede cristalina. O tratamento do problema do exciton em termos de part´ıculas efetivas, que foi formulado por Wannier-Mott, será analisado em seguida.

(24)

mo-superposi¸cão de estados quânticos, em que é igualmente provável que a excita¸cão esteja associada com qualquer átomo do cristal.

Figura 2.3: A representa¸cão esquemática de um exciton de Frenkel mostrando o par elétron-buraco fortemente ligado, com a excita¸cão localizada sobre um único átomo de um cristal iônico.

(25)

Este conceito teórico, introduzido por Frenkel, para a energia eletrônica que se trans-fere de um átomo a outro em um sólido isolante, é apropriado para uma situa¸cão em que há um forte acoplamento entre um átomo excitado e seus vizinhos. Ele pode ser imagina-do como estanimagina-do localizaimagina-do em qualquer instante sobre, ou próximo a um único átomo, no sentido que o buraco está usualmente sobre o mesmo átomo que o elétron. Devido ao exciton ser um sistema de duas part´ıculas, o problema geral de calcular os seus n´ıveis de energia e fun¸cões de onda é intrinsicamente mais complicado do que o correspondente problema de um elétron. Contudo, quando o par elétron-buraco é fracamente ligado, e as part´ıculas estão separadas por vários espa¸camentos interatômicos (como é o caso do exci-ton de Wannier-Mott), suas propriedades podem ser calculadas usando uma aproxima¸cão de massa efetiva [72, 73, 74].

2.4 O Exciton de Wannier-Mott

Uma primeira aproxima¸cão para o estudo do exciton de Wannier-Mott é obtida igno-rando todas as part´ıculas no sistema, exceto o elétron excitado e o buraco. O efeito é que a parte negligenciada do cristal (os elétrons de valência remanescentes, os elétrons das camadas internas dos átomos e os núcleos atômicos) fornece um potencial periódico que confere a estas part´ıculas massas efetivas me∗ _e _mb∗ _{respectivamente. A diferen¸ca entre} estas massas efetivas é muito menor do que entre as massas do elétron e do próton, o que torna o exciton de Wannier-Mott mais análogo ao positrônio, um par elétron-pósitron. O par é representado esquematicamente na Fig. 2.4. Por sua vez, o elétron e o buraco permanecem ligados pelo potencial coulombiano (SI)

U(r) = −qe

2

ǫr, (2.6)

onde q = 1/4πǫ0, ǫ é a constante dielétrica (adimensional) e r é a distância entre as

(26)

Figura 2.4: A representa¸cão esquemática do exciton de Wannier-Mott, um par elétron-buraco fracamente ligado e separado por várias distâncias interatômicasa.

A exemplo do átomo de hidrogênio, temos um sistema de duas part´ıculas ligadas pela for¸ca de Coulomb, com a massa reduzida do par elétron-próton sendo substitu´ıda pela massa efetiva reduzida do par elétron-buraco m∗ _{, onde (m}∗₎−1 _{= (m}

e∗)−1 + (mb∗)−1, e a carga eletrˆonica substitu´ıda por e2_{/ǫ. Portanto, os n´ıveis de energia do exciton s˜ao}

semelhantes àqueles do átomo de hidrogênio, onde se observa que para cada vetor de onda −

→

k existe uma s´erie inﬁnita de estados ligados e discretos de energia, ou seja, En(k) =−1

2

qe2

2 m∗ ǫ2_n2 +

2_k2

2M n = 1,2, ... (2.7)

(27)

A energia do exciton no seu estado fundamental En=1 é menor do que Eg =Ec−Ev, que é a energia necessária para criar um elétron e um buraco desacoplados, e também, o zero de energia do sistema. O raio de Bohr do exciton é dado por

aex = ǫ

2

m∗_qe2 =ǫ

m m∗

a0 (2.8)

ondea0 =/mqe2 = 5,29×10−11 mé o raio de Bohr do átomo de hidrogênio. A energia

do exciton no estado fundamental corresponde a

E1(0) =−

1 2

qe2

2 m∗

ǫ2 =−

e2

2ǫaex =−ǫ

2

m∗

m

E0 (2.9)

onde E0 é a energia de ioniza¸cão do átomo de hidrogênio (13,54 eV). Este é o estado

(28)

CAP´

ITULO 3

Polaritons de Exciton

3.1 Introdu¸

c˜

ao

Ao incidir luz sobre um material, tanto o campo elétrico quanto o magnético excitam os graus internos de liberdade do meio. Por exemplo, em um dielétrico, o campo elétrico pode acoplar-se com os fônons ópticos, e em cristais magnéticos, as ondas de spin são excitadas pelo campo magnético. Como resultado, a fun¸cão dielétrica e a susceptibilidade magnética do meio são, em geral, dependentes da freqüência e do vetor de onda e a velocidade de fase da onda é diferente da velocidade da luz no vácuo.

Em determinadas faixas do espectro, a susceptibilidade magnética ou elétrica varia fortemente com a freqüência (próxima de uma freqüência de ressonância) como resposta à propaga¸cão da onda eletromagnética no meio. Estas regiões são de particular interesse, pois nelas podemos obter informa¸cões detalhadas sobre os graus internos de liberdade através do estudo da propaga¸cão e do espalhamento das ondas eletromagnéticas. Uma discussão mais detalhada da propaga¸cão da onda eletromagnética em um meio ressonante foi apresentado por Brillouin [75] para o caso onde a onda eletromagnética interage com uma seqüência de osciladores harmônicos acoplados.

(29)

fornecendo um rico espectro de absor¸cão óptica. Além disso, a intera¸cão das ondas eletro-magnéticas com diversas excita¸cões elementares em uma ampla faixa de materiais tem sido estudado por meio dessa técnica experimental.

Como uma onda eletromagnética excita os graus internos de liberdade do sistema quando se propaga através de um material, a excita¸cão consiste de campos elétricos e magnéticos oscilantes envoltos pela polariza¸cão elétrica e magnética induzidas no meio excitado. Portanto, a onda eletromagnética em um meio material é uma entidade com-plexa, quando sua composi¸cão é analisada em detalhe. A energia armazenada na onda é partilhada entre os campos elétricos e magnéticos e os graus internos de liberdade exci-tados. Esta onda composta, que surge tanto em meios magnéticos quanto dielétricos, é denominadapolariton. Na literatura, mais restritamente, uma onda eletromagnética que se propaga em um material é chamada de polariton somente quando sua freqüência se aproxima de uma ou mais freqüências de ressonâncias da fun¸cão dielétrica. A ressonância ocorre quando as freqüências e os vetores de onda de duas ondas (a onda do fóton e a onda do exciton, por exemplo) são aproximadamente iguais. Nestas circunstâncias espec´ıficas, como uma boa aproxima¸cão, a onda pode ser considerada como um modo acoplado do campo eletromagnético com um ou mais modos normais do meio. Contudo, alguns pesquisadores como Mills e Burstein [76] admitem que mesmo que a freqüência da onda esteja afastada de uma freqüência de ressonância, uma grande fra¸cão da energia da onda estará armazenada na polariza¸cão induzida no meio.

(30)

3.2 O Polariton de Exciton: Acoplamento F´

oton-Exciton

Quando um exciton interage com um fóton na região de ressonância do exciton em repouso, eles formam o polariton de exciton. Este novo modo é resultado do acoplamento da onda eletromagnética com a onda de polariza¸cão do exciton. Neste caso, a onda de polariza¸cão está associada com o momento de dipolo elétrico do par elétron-buraco. Como o exciton é livre para vagar pelo cristal, ele irradia ondas eletromagnéticas que, em suma, podem excitar outros excitons. Originalmente, a intera¸cão exciton-fóton foi tratada por Elliott [61] em 1957.

Uma formula¸cão mais completa sobre os polaritons de exciton foi dado por Pekar [80] ao propor que os efeitos do vetor de onda na equa¸cão de dispersão para a energia total do exciton desempenharia um papel importante na caracteriza¸cão óptica dos sistemas cristalinos. Logo depois, Ginzburg [81], Agranovich e Rukhadze [82] e outros cientistas soviéticos deram contribui¸cões importantes e profundas sobre esta matéria. Trabalhos anteriores foram feitos também por Huang e Rhys [83] e Born e Huang [84], mas são relacionados ao acoplamento fônon-fóton.

O estudo da propaga¸cão da energia eletromagnética em semicondutores e dielétricos é baseado no modelo clássico do oscilador harmônico simples (com ou sem amortecimen-to), adicionando-se os efeitos de dispersão espacial excitônica devido ao movimento das excita¸cões elementares no sistema. Este movimento é caracterizado pelo transporte de energia cinética, dado por2_k2_/2M_{, onde}_p₌k_{é o momentum do exciton e}_M _{a massa}

total do exciton (a soma das massas efetivas do el´etron e do buraco, M =me∗₊_mb∗_).

(31)

∂2

∂t2 +ω 2

0−D∇2+ Γ

∂ ∂t

P(r, t) =ǫ0S E(r, t), (3.1)

onde ω0 é a freqüência de ressonância do exciton desacoplado (a freqüência do gap entre

a banda de condu¸cão e a banda de valência menos a freqüência de liga¸cão), D=_ω₀_/M,

comM sendo a massa total do exciton, Γ ´e o coeﬁciente de amortecimento eS = 4πα0ω02

´e a constante de oscila¸c˜ao do exciton em ω = 0 e k = 0, com α0 sendo o elemento de

matriz do dipolo para a excita¸cão óptica do exciton. O termo −D∇2_P_{(r, t) é devido à}

intera¸cão entre os osciladores. Quando D = 0, o exciton é localizado, significando que não ocorreoverlap ou movimento da excita¸cão de um s´ıtio para outro. Ou seja, a massa do exciton é infinita (M → ∞) e não ocorre efeito de dispersão espacial.

A rela¸c˜ao constitutiva que caracteriza um meio espacialmente dispersivo ´e

P(k, ω) =ǫ0χ(k, ω)E(k, ω), (3.2)

onde χ(k, ω) é a transformada de Fourier da susceptibilidade dielétrica. A Eq. (3.2) estabelece a liga¸cão entre a polariza¸cão e o campo elétrico no meio material (neste caso, um semicondutor), sendo o fator de proporcionalidade dado pela susceptibilidade dielétrica. Além disso, esta expressão exibe uma dependência com o vetor de onda e a freqüência. A não-localidade é evidenciada quando realizamos a transformada de Fourier sobre um cristal sem contornos (infinito). Temos que

P(r, ω) = 1 (2π)3/2

ǫ0χ(k, ω)E(k, ω)e ik·rdk,

= 1

(2π)3

ǫ0χ(k, ω)E( r′, ω)eik·(r−

r′₎

dr′_dk,

= 1

(2π)3/2

1 (2π)3/2

χ(k, ω)eik·(r−r′₎

dk

(32)

= 1 (2π)3/2

ǫ0χ(r−r′, ω)E( r′, ω)dr′, (3.3)

com

χ(r, ω) = 1 (2π)3/2

χ(k, ω)eik·r_dk. _(3.4)

Aqui as transformadas de Fourier direta e inversa da polariza¸cão dielétricaP(r, t) são definidas como

P(r, ω) = 1 (2π)3/2

P(k, ω)eik·rdk, (3.5)

P(k, ω) = 1 (2π)3/2

P(r, ω)e−ik·rdr. (3.6)

De maneira similar, estas defini¸cões são aplicadas para o campo elétrico macroscópico

E(r, t).

A Eq. (3.3) revela a não-localidade espacial da fun¸cão resposta. A terminologia “não-local” foi primeiro utilizada por Hopfield [86] no contexto da óptica do polariton de exciton. Próximo da ressonânciaω ≈ω0, a faixa de intera¸cão pode ser muito grande (até

inﬁnita, se o amortecimento ´e negligenciado).

A partir da rela¸cão macroscópica constitutiva para a polariza¸cão do exciton, Eq. (3.2), e tomando solu¸cões de ondas planas da forma ei(k·r−ωt)_{, junto com a Eq. (3.1), obtemos}

que

χ(k, ω) =S/(ω₀2+Dk2−ω2−iωΓ). (3.7)

(33)

ǫ(k, ω) =ǫ∞+χ(k, ω), (3.8)

onde ǫ∞ ´e a constante diel´etrica de fundo (quando ω → ∞) do cristal. Portanto, temos que

ǫ(k, ω) = ǫ∞+S/(ω20+Dk2−ω2−iωΓ). (3.9)

Os excitons fornecem uma contribui¸cão para a polarizabilidade do cristal que é des-crita em termos macroscópicos pela fun¸cão dielétrica complexa ǫ(k, ω), que depende da freqüência e do vetor de onda. Observe que a fun¸cão dielétrica do polariton de exciton difere da forma correspondente para o fônon pelo termo de dispersão espacial Dk2_.

Esta forma para a fun¸cão dielétrica [Eq. (3.9)], ou equivalentemente, para a suscep-tibilidade [Eq. (3.7)], tem a vantagem de ser uma expressão anal´ıtica simples da qual podemos extrair algo da f´ısica do meio espacialmente dispersivo, quando a freqüência de excita¸cão do laser se aproxima da freqüência de ressonância do exciton. Presumivelmente, aplica-se bem melhor no interior do cristal, longe da superf´ıcie, onde as ondas evanescentes decaem e os fenômenos relacionados à superf´ıcie são sem importância.

A teoria clássica da óptica local é obtida simplesmente fixando k = 0 na Eq. (3.2). Isto sugere que o comportamento da fun¸cão dielétrica na descri¸cão local não leva em conta o transporte de energia por qualquer outro mecanismo diferente daquele das ondas eletromagnéticas. Quando o transporte de energia por outros mecanismos é considera-do, o resultado é um comportamento dielétrico anômalo (“não-local”), freqüentemente acompanhado por um novo fenômeno f´ısico.

(34)

movimento por meio do qual a energia cinética e a massa entram na teoria. Nos con-tornos de um cristal, foi sugerido a presen¸ca de uma “camada morta” (“dead layer”), onde os excitons são inexistentes, devido a repulsão superficial entre os mesmos. Este modelo forneceu aplica¸cões quantitativas e ilustrativas, e explicou muitos efeitos ópticos observados pela espectroscopia de alta precisão em CdS.

As Eqs. (3.7) e (3.9) mais as equa¸cões de Maxwell constituem o conjunto completo de equa¸cões necessárias para encontrar os modos normais do cristal na região de freqüência de ressonância. Na próxima se¸cão, vamos encontrar, para o caso de um cristal isotrópico e infinito, as rela¸cões de dispersão dos modos transversais e longitudinais dos polaritons de exciton.

3.3 Os Modos de Volume

Nossa descri¸cão da propaga¸cão da radia¸cão eletromagnética na matéria inicia-se pelas equa¸cões de Maxwell

∇ ×E =−∂ B

∂t , (3.10)

∇ ×H = ∂ D

∂t . (3.11)

Se os campos possuem solu¸c˜oes tipo ondas planas, ent˜ao (3.10) e (3.11) assumem a forma

k×E =ω B, (3.12)

k×H =−ω D. (3.13)

(35)

B =µ0µ H, (3.14)

D=ǫ0ǫ E, (3.15)

ondeµ0 é permeabilidade magnética eǫ0 é a permissividade elétrica no vácuo. Em (3.14)

vamos considerar queµ= 1, já que o meio é não-magnético. Com o aux´ılio das equa¸cões (3.14) e (3.15), podemos combinar (3.12) e (3.13) para obter uma equa¸cão que envolve somente o campo elétrico:

k×

(k×E)

+ ω

2

c2ǫ(k, ω)E = 0. (3.16)

onde c= (ǫ0µ0)−1/2 ´e a velocidade da luz no v´acuo.

Vamos assumir que o vetor de onda k pertence ao plano xz. O ângulo entre o eixo óptico (na dire¸cão z) e o vetor onda é θ. Assumimos também que o campo elétrico e o vetor deslocamento pertencem ao plano formado pelo eixo óptico e o vetor de onda, como mostra a Fig. 3.1. Então,

kx =kcosθ e kz =ksinθ. (3.17)

Se as componentes da Eq. (3.16) s˜ao escritas explicitamente para este caso, obt´em-se que

ω2

c2_k2ǫ(k, ω)−cos 2_θ

Ex+ sinθcosθEz = 0, (3.18)

ω2

c2_k2ǫ(k, ω)−sin 2_θ

Ez + sinθcosθEx= 0. (3.19)

´

(36)

Figura 3.1: O vetor de ondak forma com o eixo óptico ao longo da dire¸cão z um ângulo θ, mostrando as componentes transversal e longitudinal do campo elétrico em rela¸cão ak.

ao vetor k). As dire¸c˜oes dessas duas componentes do campo s˜ao indicadas na Fig. 3.1. Assim

Ez =Ecos(θ) +E⊥sin(θ)

Ex =Esin(θ)−E⊥cos(θ) (3.20)

Ent˜ao, as equa¸c˜oes (3.18) e (3.19) podem ser escritas como

ω2ǫ(k, ω)

c2_k2 sinθE−

ω2ǫ(k, ω)

c2_k2 −1

cosθE⊥= 0, (3.21)

ω2ǫ(k, ω)

c2_k2 cosθE+

ω2_ǫ(k, ω₎

c2_k2 −1

(37)

A rela¸cão de dispersão do polariton de exciton para os modos de volume é obtida fazendo o determinante das Eqs. (3.21) e (3.22) igual a zero. O resultado é escrito da seguinte forma:

ǫ(k, ω)

k2−ǫ(k, ω)ω

2

c2

= 0. (3.23)

As solu¸c˜oes da Eq. (3.23) fornecem dois modos normais: o modo longitudinal para ǫ(k, ω) = 0 e E⊥ = 0, E = 0, (3.24)

e o modo transversal, dado por ǫ(k, ω) = c2k2

ω2 e E⊥ = 0, E = 0. (3.25)

A partir das Eqs. (3.24) e (3.25), combinadas com as Eqs. (3.7) e (3.8), obtemos as curvas de dispers˜ao do modo transversal

Dk4−(Ω2+Dǫ∞ω2/c2)k2+ (ω2/c2)(ǫ∞Ω2−S) = 0, (3.26)

dando origem a dois modos no espectro de freqüência do polariton de exciton, que se propagam na mesma dire¸cão do cristal e com a mesma polariza¸cão para uma determinada freqüência ω. A curva de dispersão do modo longitudinal é dada por

Dk2 = Ω2−S/ǫ∞, (3.27)

onde Ω2 ₌_ω2₋_ω2

0+iωΓ.

As curvas de dispersão do polariton de exciton são mostradas na Fig. 3.2 para uma região de freqüência próxima da freqüência de ressonância ω0 do exciton desacoplado,

(38)

Figura 3.2: A curva de dispersão do polariton de exciton para Γ = 0, mostrando os três modos de volume do cristal. As linhas cheias são os dois ramos transversais e a linha tracejada o ramo longitudinal.

(39)

A mudan¸ca qualitativa mais importante em rela¸cão a curva de dispersão dos polaritons de fônon é devido à contribui¸cão da energia cinética do exciton (_k2_/2M_{) no transporte}

de energia no cristal. A “banda proibida” entre as freqüênciasωT O e ωLO dos fônons não existe no caso do exciton, no qual no m´ınimo um modo se propaga para toda freqüência ω. Na Fig. 3.2, o ramo inferior se curva para cima para valores grandes de k e assume a forma assintótica ω2 _≈ _ω2

0 +Dk2, diferentemente do ramo correspondente na Fig. 3.3,

ondeω ≈ωT O, um valor constante. O ramo longitudinal tamb´em possui uma dependˆencia em k2 _{para vetores de onda grandes.}

Como podemos ver, abaixo da freqüência de ressonância (ω < ω0) existe um único

modo do polariton de exciton, que é fundamentalmente tipo fóton (o primeiro modo transversal). A medida que a freqüência aumenta, o comportamento caracter´ıstico do polariton de exciton aparece em torno deω0, dando origem a mais dois ramos: o segundo

modo transversal (o ramo superior), que rapidamente assume a caracter´ıstica de fóton, e o modo longitudinal, que é fundamentalmente tipo exciton. A coexistência de mais de um ramo para uma dada energia é uma conseqüência imediata da dependência da energia do exciton em rela¸cão ao vetor de onda [E =E(k)].

(40)

são suficientes para determinar as razões entre as amplitudes das três ondas no interior do cristal. Este problema está relacionado a uma “nova” área de estudo que investiga as condi¸cões de contorno adicionais necessárias para completar o conjunto de equa¸cões e que será abordado na próxima se¸cão.

3.4 As Condi¸

c˜

oes de Contorno Adicionais

As equa¸cões de Maxwell fornecem somente duas condi¸cões de contorno, que são in-suficientes na determina¸cão dos coeficientes de transmissão e reflexão da onda eletro-magnética incidente sobre um meio espacialmente dispersivo para a região de freqüência de ressonância. No caso da polariza¸cãos, como mostra a Fig. 3.5, dois modos transversais com vetores de ondak1 ek2 se propagam no meio excitônico, e portanto, dois coeficientes

de transmissão T1 e T2 e um coeficiente de reflexão R são calculados no problema.

Con-tudo, uma condi¸cão de contorno adicional é necessária além das condi¸cões de contorno de Maxwell.

A forma mais simples de ABC (“Additional Boundary Condition”) foi proposta por Pekar [80, 87] ao admitir que o campo de polariza¸cão macroscópico vai a zero no contorno do meio dispersivo, isto é

P = 0 em z = 0, (3.28)

(41)

Figura 3.4: O caso da polariza¸cão s, mostrando a onda incidente, que se propaga no vácuo, por exemplo, e as duas ondas transmitidas em um meio excitônico.

Ivchenko e Kosobukhin [89] utilizaram a Eq. (3.28) para calcular a rela¸cão de dispersão para uma super-rede infinita. Uma proposta semelhante a de Pekar foi utilizada por outros autores, como Ting et al. [90], ao sugerir que

∂ P

∂z = 0 em z = 0. (3.29)

Haveli [91], seguindo Agarwal, Pattanayk e Wolf [92] e outros, fez uso da combina¸c˜ao

P +ξ∂ P

∂z = 0 em z = 0, (3.30)

(42)

Del Sole e D’Andrea [93] empregaram um modelo microscópico para refinar a imagem da camada morta. Em seu modelo há uma camada de transi¸cão, tipicamente da ordem de 10 nm, onde no seu interior o comportamento deP é complicado, mas que próximo à superf´ıcie o comportamento da polariza¸cão é descrito pela Eq. (3.30).

Figura 3.5: O caso da polariza¸cãop. Além dos dois modos transversais, um modo longitudinal é excitado.

Para o caso da polariza¸cãop, a situa¸cão é um pouco mais complicada. Além dos dois modos transversais, um modo longitudinal é excitado (ver Fig. 3.5), i. e., é preciso calcular o coeficiente de reflexão R, os dois coeficientes de transmissão T1 e T2 “transversais” e

o coeficiente de transmissão “longitudinal” TL. As expressões para os coeficientes de reflexão e transmissão, em ambas as polariza¸cões p e s, com o aux´ılio da Eq. (3.30) e seus casos limites, são fornecidas por Tilley [94], Nkoma [95], Albuquerque e Gon¸calves da Silva [96].

(43)

do exciton-f´oton. Alternativamente, a rela¸c˜ao constitutiva entre D e E, ou entre P e

E, pode ser escrita como uma equa¸cão integral. Neste caso, a fun¸cão peso é dada por ǫ(r−r′_{, ω), que é a transformada de Fourier de} ǫ(k, ω), com a ABC já inclu´ıda dentro da formula¸cão integral. O equivalente de uma formula¸cão integral para uma equa¸cão diferencial junto com uma ABC é demonstrado explicitamente em [97].

3.5 Os Modos de Superf´ıcie

Os polaritons de superf´ıcie se propagam ao longo da interface entre dois meios adja-centes, com os campos elétrico e magnético e a polariza¸cão localizados próximo à interface, isto é, as equa¸cões de Maxwell fornecem solu¸cões para as amplitudes dos campos elétrico e magnético com comportamento ondulatório ao longo da superf´ıcie de contanto entre os dois meios, mas que decaem à zero de forma exponencial fora da interface. Estes são os chamados modos de superf´ıcie.

Como resultado, os polaritons de exciton de superf´ıcie são os modos das excita¸cões elementares no contorno de um cristal. Maradudin e Mills [98] introduziram a teoria básica do conceito do polariton de exciton de superf´ıcie e descreveram algumas das suas propriedades fundamentais. Simultaneamente, Agarwall [99] calculou uma rela¸cão de dispersão para estes modos de superf´ıcie. Outros trabalhos que contribuiram para o desenvolvimento dessa teoria podem ser conferidos nas Refs. [100]-[105].

(44)

(45)

CAP´

ITULO 4

Polaritons de Exciton em Super-Redes

4.1 Introdu¸

c˜

ao

No cap´ıtulo anterior desenvolvemos o estudo da propaga¸cão dos modos do polariton de exciton em um cristal infinito e isotrópico. Neste caso, nenhuma condi¸cão de contorno foi necessária na determina¸cão da rela¸cão de dispersão no meio excitônico. Os resultados obtidos foram unicamente devido às equa¸cões de Maxwell e às rela¸cões constitutivas do meio. Agora, propomos estudar estes modos em um estrutura diferente, denominada de

super-rede.

As super-redes são estruturas periódicas compostas por camadas de dois (ou mais) materiais diferentes. Elas formam uma nova classe de produtos artificiais, que foi pro-posta por Esaki e Tsu [110, 111] em torno de 1970 e obtidas experimentalmente poucos anos depois [112]-[116]. Desde então, o interesse na investiga¸cão das propriedades f´ısicas das super-redes, tanto em semicondutores quanto em outros materiais, aumentou con-sideravelmente. Muitos avan¸cos foram realizados no sentido de melhorar a tecnologia de fabrica¸cão dessas estruturas, que por sua vez, abriram caminho para a sua aplica¸cão em novos dispositivos.

(46)

Figura 4.1: A geometria da super-rede infinita, caracterizada pela alternˆancia entre o meio

A (GaN) e o meio B (safira), com espessuras a e b, respectivamente. A c´elula unit´aria tem espessuraL=a+b.

Eq.(3.9). O meio B, com espessura b, é preenchido pela safira (Al2O3), um dielétrico

comum, caracterizado pela constante diel´etricaǫB.

(47)

4.2 Caso da Polariza¸

c˜

ao

s

Neste se¸cão, vamos investigar os modos de propaga¸cão do polariton de exciton em super-redes GaN/safira para o caso da polariza¸cãos ou modo TE (“transverse electric”). Inicialmente, os cálculos são desenvolvidos para uma super-rede infinita. Contudo, na-turalmente, os cristais são limitados por superf´ıcies, cuja presen¸ca dão origem aos n´ıveis discretos de energia do exciton nos gaps de energia das bandas, associados com os modos de superf´ıcie do polariton de exciton, que são obtidos quando truncamos a super-rede infinita.

4.2.1

Super-redes Infinitas

Vamos assumir que o campo magnéticoH está no planoxz, enquanto o campo elétrico

E aponta na dire¸cão y. Este é o caso da polariza¸cão s, como mostra esquematicamente a Fig. 4.2. As camadas GaN/safira são paralelas ao plano xy e a dire¸cão de crescimento da super-rede é ao longo do eixoz. Portanto, em cada camada, os campos são dados por

E(r, t) = (0, Ey,0) exp (ikxx−iωt), H(r, t) = (H x,0, Hz) exp (ikxx−iωt). (4.1)

O eixoxé assumido como a dire¸cão de propaga¸cão. Dentro de cada camada, os campos devem satisfazer as equa¸cões de Maxwell

∇ ×E(r, t) = −∂ B(r, t)

∂t , ∇ ×H(r, t) = ǫ0ǫj

∂ E(r, t)

∂t , (4.2)

que podem ser combinadas para obter

∇ × ∇ ×Ej (r, t) = −ǫj c2

∂2_Ej _{(r, t)}

(48)

Figura 4.2: O caso da polariza¸cão s ou modo TE. O campo magnético H está no plano xz, enquanto o campo elétricoE aponta na dire¸cão y.

Das equa¸cões (4.2) e (4.3), obtemos as solu¸cões dos campos no meio dielétricoB, que são

Ey(z) = E1nexp(αBz) +E2nexp(−αBz), (4.4) Hx(z) = (iαB/µ0ω)[E1nexp(αBz)−E2nexp(−αBz)], (4.5) Hz(z) = (kx/µ0ω)[E1nexp(αBz) +E2nexp(−αBz)], (4.6)

onde αB = [k2

x−ǫBω2/c2]1/2 deve ser real para que os modos sejam localizados na super-rede. O termo exp (ikxx−iωt) foi omitido para simpliﬁcar os c´alculos seguintes.

Analogamente, as solu¸cões para os campos no meio excitônico (A) são:

(49)

onde (kz

j)2 = k2x −kj2, para j = 1,2, correspondendo aos dois modos transversais (kj) obtidos a partir da Eq. (3.26). Ou seja, duas ondas eletromagn´eticas transversais se propagam no meio dispersivo com vetores de onda k1 e k2 respectivamente. A rela¸c˜ao

constitutiva entre a polariza¸cãoP e o campo elétrico E, agora, é dada por

P =ǫ0

j=1,2.

χjET j . (4.10)

A continuidade dos campos é estabelecida pelas condi¸cões de contorno de Maxwell (E1t=E2t,H1t =H2t), mais a condi¸cão de contorno adicional (ABC)

µ P +νd P

dz = 0, (4.11)

onde µ = 1 e ν = 0 corresponde à condi¸cão P = 0 (ABC1), µ = 0 e ν = 1 à condi¸cão d P /dz = 0 (ABC2), e por sua vez,µ=ν = 1 fornece que P +d P /dz = 0 (ABC3).

Aplicando estas condi¸cões de contorno à n-ésima célula unitária, nas interfaces em z =nL,z =nL+aez = (n+ 1)L, obtemos o seguinte conjunto de equa¸cões homogêneas

χ1(µ+k1zν)An1 +χ1(µ−k1zν)B1n+χ2(µ+k2zν)An2 +χ2(µ−k2zν)B2n = 0, (4.12)

f1An1 + ¯f1B1n+f2A2n+ ¯f2B2n−E1n−E2n= 0, (4.13)

k₁zf1An1 −k1zf¯1B1n+k2zf2A2n−k2zf¯2B2n−αBE1n+αBE2n= 0, (4.14)

χ1(µ+k1zν)f1An1 +χ1(µ−k1zν) ¯f1Bn1 +χ2(µ+kz2ν)f2An2 +χ2(µ−kz2ν) ¯f2B2n = 0,

(50)

k₁zAn₁+1−kz₁B₁n+1+k₂zA₂n+1−kz₂B₂n+1−αBfBE₁n+αBfBE¯ ₂n= 0, (4.17)

χ1(µ+k1zν)An1+1+χ1(µ−kz1ν)B1n+1+χ2(µ+kz2ν)An2+1+χ2(µ−k2zν)B2n+1= 0,

(4.18) χ1(µ+k1zν)f1A1n+1+χ1(µ−k1zν) ¯f1B1n+1+χ2(µ+k2zν)f2An2+1+

χ2(µ−k2zν) ¯f2B2n+1 = 0. (4.19)

Aqui, χj = S(Dk2

j −Ω2)−1, com Ω2 = ω2 +iωΓ−ω02, fj = exp(kjza) e ¯fj = 1/fj, para j = 1,2, fB = exp(αBb) e ¯fB = 1/fB. O número de equa¸cões é insuficiente para determinarmos todas as incógnitas no sistema de equa¸cões acima. De fato, outra rela¸cão emerge do Teorema de Bloch, que junto com o formalismo da matriz de transferência nos possibilita calcular a rela¸cão de dispersão do polariton de exciton na super-rede. Vamos reescrever as Eqs. (4.12)-(4.19) na nota¸cão matricial, isto é,

onde estas quantidades s˜ao deﬁnidas como

|C_jAn > = ⎡ ⎣ An j Bn j ⎤

⎦, |C_jAn+1 >= ⎡

⎣ An_j+1 B_jn+1

⎤

⎦, |C_Bn >= ⎡ ⎣ En 1 En 2 ⎤ ⎦,

M1 =

⎡

⎣

f1 f¯1

kz

1f1 −kz1f¯1

⎤

⎦, M2 =

⎡

⎣

f1 f¯2

kz

2f2 −kz2f¯2

⎤

⎦, N1 =

⎡ ⎣ 1 1 αB −αB ⎤ ⎦,

M3 =

⎡

⎣

χ+₁ χ−₁ χ+₁f1 χ−1f¯1

⎤

⎦, M4 =

⎡

⎣

χ+₂ χ−₂ χ+₂f2 χ−2f¯2

⎤

⎦,

M5 =

⎡

⎣

1 1

kz _−kz ⎤

⎦, M6 =

⎡

⎣

1 1

kz _−kz ⎤

⎦, N2 =

⎡

⎣

fB f¯B αBfB −αBfB¯

⎤

(51)

M7 = M3, M8 =M4. (4.24)

Aqui,χ±_j =χj(µ±kz

jν) para j = 1,2. Os parâmetrosµeν podem ser escolhidos para representar quaisquer das três ABCs. A seguir, usando as Eqs. (4.20) e (4.21) deduzimos a rela¸cão

|C_Bn >=N₁−1(M1+M2M4−1M3)|C1nA> . (4.25)

Por sua vez, as Eqs. (4.22) e (4.23) fornecem que

|C₁n_A+1 >= (M5+M6M8−1M7)−1N2|CBn > . (4.26)

Combinando as Eqs. (4.25) e (4.26) obtemos que

|C₁n_A+1 >=T|C₁n_A>, T = (M5+M6M8−1M7)−1N2N1−1(M1 +M2M4−1M3), (4.27)

ondeT é chamada matriz de transferência porque relaciona as amplitudes dos campos em uma célula unitária com aquelas na célula anterior, e por repeti¸cão dessa opera¸cão, pode relacionar duas células quaisquer na super-rede. Como o cálculo da matrizT é extenso, no Apêndice A mostramos o resultado final, que são as quantidades de interesse na obten¸cão da rela¸cão de dispersão para os modos de volume e de superf´ıcie do polariton de exciton. Da simetria translacional da rede, através da aplica¸cão do teorema Bloch, temos que

|C₁n_A+1 >= exp(iQL)|C₁n_A>, (4.28)

ondeQé o vetor de Bloch e L=a+bé o tamanho da célula unitária da super-rede. Das Eqs. (4.27) e (4.28) obtemos as seguintes rela¸cões

T|Cn

(52)

A Eq. (4.30) é a equa¸cão inversa da Eq. (4.29). Conseqüentemente, combinando estes resultados, obtém-se que

[cos(QL)I− 1

2(T +T

−1_)]|Cn

1A >= 0, (4.31)

onde I ´e a matriz unit´aria 2×2.

A Eq. (4.31) ´e um resultado geral, do qual obtemos que

cos(QL)I = 1

2(T +T

−1_). _(4.32)

Além disso, como T é uma matriz unimodular, seu determinante é igual a um. Então a rela¸cão de dispersão do polariton de exciton na super-rede é simplesmente dado por

cos(QL) = 1

2Tr(T). (4.33)

Os elementos da matriz de transferência T, escritos no Apêndice A, permite-nos cal-cular o tra¸co de T, e conseqüentemente, obter a forma expl´ıcita para a Eq. (4.33) pela defini¸cão que Tr(T) = T11+T22.

4.2.2

Super-Redes Semi-Infinitas

A Eq. (4.33) fornece os modos de volume do polariton de exciton. Agora, vamos limitar a super-rede introduzindo uma superf´ıcie emz = 0. Para z <0, o meio escolhido é o vácuo. No outro semi-espa¸co,z >0, temos a super-rede, como definida anteriormente.

(53)

a super-rede permite o surgimento de uma outra classe de solu¸cões relacionadas com a propaga¸cão das ondas eletromagnéticas localizadas na superf´ıcie de contato entre os dois meios. Então, de uma célula unitária para outra, as amplitudes dos campos decaem com a distância do plano z = 0. Para estes modos de superf´ıcie (do polariton de exciton), em vez da Eq. (4.28), temos

|C₁n_A+1 >= exp(−βL)|C₁n_A>, (4.34)

ondeβé o fator de atenua¸cão, com Re(β)>0 como a condi¸cão para um modo localizado. Portanto, na Eq. (4.33) substitu´ımos Q poriβ, isto é,

cosh(βL) = 1

2Tr(T). (4.35)

Os campos eletromagnéticos na região z <0 são dados por

Ey(z) = E0exp(αcz), (4.36)

Hx(z) = (αc/µ0ω)E0exp(αcz), (4.37)

Hz(z) = (kx/µ0ω)E0exp(αcz), (4.38)

onde αc = [k2

x −ǫcω2/c2]1/2. Novamente, a continuidade dos campos (Ey e Hx), mais exigência que a polariza¸cão seja nula na interface entre os meios [Eq. (4.11)], são impostas, ou seja,

A0₁+B₁0+A₂0 +B₂0−E0 = 0, (4.39)

kz₁(A0₁−B₁0) +k₂z(A0₂−B₂0)−αcE0 = 0, (4.40)

χ+₁A0₁+χ−₁B₁0+χ+₂A0₂+χ−₂B₂0 = 0, (4.41) χ+₁f1A01+χ−1f¯1B10+χ+2f2A02+χ−2f¯2B20 = 0, (4.42)

paran = 0. A camada externa (em contato com o vácuo) da super-rede é assumida como o meioA. Eliminando as variáveis A0

(54)

onde

b11 = 1 +

χ+₁ 2 sinh(kz

2a)

¯ f2−f1

χ+₂ +

f1−f2

χ−₂

, (4.44)

b21 = k1z+

χ+₁kz

2

2 sinh(kz

2a)

¯ f2−f1

χ+₂ −

f1−f2

χ−₂

, (4.45)

b12 = 1 +

χ−₁ 2 sinh(kz

2a)

¯ f2−f¯1

χ+₂ + ¯ f1−f2

χ−₂

, (4.46)

b22 = −k1z+

χ−₁kz

2

2 sinh(kz

2a)

¯ f2−f¯1

χ+₂ − ¯ f1−f2

χ−₂

, (4.47)

Da Eq.(4.29), para n= 0, e substituindo Q poriβ, temos que

T|C₁0 >= exp(−βL)|C₁0 >, (4.48)

para os modos de superf´ıcie. Da Eq. (4.48), obtemos que

T11+T12λ=T22+T21λ−1, (4.49)

onde Tij (i, j = 1,2) s˜ao os elementos da matriz T deﬁnida na Eq. (4.27), e λ, o mesmo que na Eq. (4.43).

(55)

4.2.3

Resultados

A seguir, mostramos os espectros do polariton de exciton na super-rede GaN/safira para a condi¸cão de contorno adicional dada pela Eq. (4.11), considerando a ABC1, desprezando-se o termo de amortecimento (Γ = 0). Os parâmetros f´ısicos utilizados para o GaN (meio A) são [118, 119]: ǫ∞ = 8,75; ω0 = 3487 meV; 4πα0 = 15×10−3 e

M = 1,3m0, ondem0é a massa de repouso do elétron. No meioB, a safira, com constante

diel´etrica ǫB = 10. Fora da super-rede, temos queǫc = 1 (o v´acuo).

Nas Figs. (4.3)-(4.5), temos a freqüência reduzida ω/ω0 em fun¸cão do vetor de onda

adimensionalkxa, ondeω0 é a freqüência de desacoplamento do exciton eaé espessura da

camada de GaN, kx sendo o vetor de onda no plano. Analisamos o comportamento dos modos do polariton de exciton em três geometrias, para diferentes valores da espessura da camada de safira, tomandoa= 50nm, verificamos para a= (1/2)b, a=b ea= 2b. Estes resultados foram obtidos a partir da Eq. (4.33) para os modos de volume dos polaritons de exciton, mais a Eq. (4.49), que fornece a rela¸cão de dispersão para os polaritons de exciton de superf´ıcie. As solu¸cões destas equa¸cões trancendentais e complexas são poss´ıveis empregando o cálculo numérico computacional. Neste caso, os parâmetros f´ısicos e geométricos são os dados de entrada no programa computacional desenvolvido para resolver estas equa¸cões, onde as variáveis são o vetor número de onda (kx) e a freqüência (ω). Os dados de sa´ıda são apresentados nas Figs. (4.3)-(4.5). Cada ponto (x,y) nas figuras é uma solu¸cão admiss´ıvel que satisfaz a Eq. (4.33) ou a Eq. (4.49), dependendo se temos um modo de volume ou de superf´ıcie.

(56)

Como vimos, a existência desses modos “adicionais” foi primeiro discutido por Pekar [80] e Ginzburg [81]. Estas ondas são “adicionais” no sentido que o sistema descrito pela fun¸cão dielétrica ǫ(k = 0, ω) tem muito menos ondas na mesma freqüência. Como resultado, associado a cada vetor de ondak obtemos várias energias, como revela os espectros dos polaritons de exciton nas Figs. (4.3)-(4.5). Os valores dessas energias estão na faixa de 3473− 3501meV aproximadamente. Os comprimentos de onda variam na faixa do infravermelho.

Na super-rede o comportamento dos polaritons de exciton em cada camada dar lugar a uma excita¸cão coletiva caracterizada pelo número de onda de BlochQna dire¸cão normal aos planos das camadas. Os valores assumidos porQsão pertencentes à zona de Brillouin associada com o comprimento periódico L no intervalo 0 ≤ |Q| ≤ π/L. Os limites das bandas são dados pelas curvasQL= 0 e QL=π na Eq. (4.33). Os modos de superf´ıcie surgem entre ou acima das bandas de volume, como mostra as Figs. (4.3b)-(4.5b). As larguras das bandas de energia acima da freqüência de ressonância ω0 são estreitas. O

contr´ario ´e observado para as bandas de energia abaixo de ω0, quando comparadas nas

diferentes geometrias. Note que as energias dos polaritons tornam-se menos densas abaixo da energia de ressonˆancia _ω₀_.

As linhas pontilhadas descrevem a propaga¸cão dos modos dos polaritons transversais para um cristal infinito, com vetores de onda kj (j = 1,2), obtidos da Eq. (3.26). Os modos na super-rede ocorrem entre estes dois modos transversais e possuem o mesmo comportamento para valores grandes do vetor de onda. Observe que os modos na super-rede têm origem a partir da linha da luz, representada pela linha tracejada.

As Figs. (4.3)-(4.5) fornecem os resultados dos espectros do polariton de exciton para diferentes geometrias, que evidencia a dependência dos modos do polariton em rela¸cão à espessura da camada de safira. Abaixo deω0, claramente, as bandas de energia são mais

(57)

comparando as Figs. (4.3a)-(4.5a), temos o surgimento de mais n´ıveis de energia dos modos do polariton de exciton nesta seqüência. Este comportamento é observado também para freqüências acima deω0, como mostra as Figs. (4.3b)-(4.5b). Nesta região, as bandas

de energia são mais finas, onde se observa também a presen¸ca dos modos de superf´ıcie.

(58)

Figura 4.3: Os espectros do polariton de exciton na polariza¸cãos. Aqui, a= (1/2)b, com a= 50nm, considerando a ABC1 e sem amortecimento (Γ = 0). Em (a), os dois modos transversais de volume são indicados pelas linhas pontilhadas. As linhas da luz são indicadas pelas linhas tracejadas. As linhas cheias são os modos de volume e de superf´ıcie obtidos para super-rede GaN/safira. Em (b), mostramos os modos na região próxima da ressonância ω/ω0≃1, onde os

(59)

(60)

(61)

4.3 Caso da Polariza¸

c˜

ao

p

Agora, vamos estudar os modos de propaga¸cão dos polaritons de exciton para o caso da polariza¸cãopou modo TM (“transverse magnetic”). O desenvolvimento dos resultados é semelhante àqueles da se¸cão anterior.

4.3.1

Super-Redes Infinitas

Assumimos que em cada camada a onda eletromagn´etica ´e caracterizada pelos campos

E(r, t) = (Ex,0, Ez)exp(ikxx−iωt), H(r, t) = (0, Hy, 0)exp(ikxx−iωt), (4.50)

para uma determinada freqüência (ω) e vetor de onda (kx) de uma onda monocromática (ver Fig. 4.6). As solu¸cões para os campos são obtidas das Eqs. (4.2) e (4.3), como antes. No meio B, encontramos que

Ex(z) = E₁nexp(−αBz) +E₂nexp(αBz), (4.51) Ez(z) = (ikx/αB)[E₁nexp(−αBz)−E₂nexp(αBz)], (4.52) Hy(z) = (−iωǫ0ǫB/αB)[E1nexp(−αBz)−E2nexp(αBz)], (4.53)

No meio excitônico A, as solu¸cões são dadas por

ET j = (ExT j,0, EzT j), com

ExT j(z) =An_j exp(−k_jzz)−B_jnexp(k_jzz),

(62)

Figura 4.6: O caso da polariza¸cão p ou modo TM. O campo elétrico E está no plano xz, enquanto o campo magnéticoH aponta na dire¸cão y.

Tamb´em, EL = (ExL,0, EzL), onde

ExL(z) = AnLexp(kLzz) +BLnexp(−kLzz),

EzL(z) = (−ikLz/kx)[AnLexp(kzLz)−BLnexp(−kLzz)], (4.55) e (kz_L)2 =k2_x−k2_L.

O campo magn´etico ´e dado por:

Hy(z) = (−iωǫ0ǫA(k, ω)/kzj)[Anj exp(−kjzz) +Bjnexp(kjzz)], (4.56)

onde k1 e k2 são solu¸cões da Eq. (3.26) para os dois modos transversais, e kL, é solu¸cão

da Eq. (3.27) para o modo longitudinal. A rela¸cão constitutiva entre a polariza¸cão P e o campo elétricoE deve incluir o modo longitudinal, ou seja,

P =ǫ0

χLEL + j=1,2

χjET

(63)

Aplicando as condi¸cões de contorno padrões do eletromagnetismo, mais a Eq. (4.11) adicional, para a n-ésima célula unitária, nas interfaces em z = nL, z = nL +a e z = (n+ 1)L, obtém-se que

¯

f1An1 −f1B1n+ ¯f2An2 −f2B2n+fLAnL−fLB¯ Ln−E1n−E2n= 0, (4.58)

ǫ1(k1)

kx kz

1

( ¯f1An1 +f1B1n) +ǫ2(k2)

kx kz

2

( ¯f2An2 +f2B2n)−ǫB

kx αB(E

n

1 −E2n) = 0, (4.59)

χ1(µ−k1zν)An1 −χ1(µ+k1zν)B1n+χ2(µ−k2zν)An2 −χ2(µ+kz2ν)B2n−

ǫ∞(ν+kLzν)AnL−ǫ∞(ν−kLzν)BLn = 0, (4.60)

χ1

kx kz

1

(µ−kz₁ν)An₁ +χ1

kx kz

1

(µ+k₁zν)B₁n+χ2

kx kz

2

(µ−k₂zν)An₂ +χ2

kx kz

2

(µ+k₂zν)B₂n+ ǫ∞

kz L kx(µ+k

z

Lν)AnL−ǫ∞ kz

L

kx(µ−k z

Lν)BLn = 0, (4.61)

χ1f¯1(µ−kz1ν)An1 −χ1f1(µ+kz1ν)B1n+χ2f¯2(µ−kz2ν)An2 −χ2f2(µ+kz2ν)B2n−

ǫ∞fL(µ+kLzν)AnL−ǫ∞fL(µ¯ −kzLν)BLn= 0, (4.62)

χ1

kx kz

1

¯

f1(µ−k1zν)An1 +χ1

kz x kz

1

f1(µ+kz1ν)B1n+χ2

kx kz

2

¯

f2(µ−k2zν)An2 +

χ2

kx kz

2

f2(µ+k2zν)B2n+ǫ∞ kz

L kx

fL(µ+kz_Lν)An_L−ǫ∞ kz

L kx

¯

fL(µ−k_Lzν)B_Ln= 0, (4.63)

An₁+1−Bn₁+1+An₂+1−B₂n+1+An_L+1+B_Ln+1−fBE¯ ₁n−fBE₂n= 0, (4.64)

ǫ1(k1)

kx kz

1

(An₁+1+B₁n+1) +ǫ2(k2)

kx kz

2

(An₂+1+B₂n+1)−ǫBkx αB( ¯fBE

n

1 −fBE2n) = 0

(4.65) χ1(µ−k1zν)An1+1−χ1(µ+k1zν)B1n+1+χ2(µ−k2zν)An2+1−χ2(µ+k2zν)B2n+1−