CORREÇÕES EM MEDIÇÕES DE
ESPECTROS
Paulo R. Costa – GDRFM – IFUSP 2017
Sumário
I. Correção dos espectros ... 1
Correção para fração de escape ... 6
Armadilhamento e coleta incompleta de cargas ... 16
Correção para a eficiência de detecção ... 18
Correção para o contínuo Compton ... 22
Procedimento de correção dos espectros ... 24
II. Bibliografia ... 27
I. Correção dos espectros
A técnica de obtenção de espectros de raios X com a exatidão desejada para as aplicações decorrentes destas medições vem sendo estudada há muitos anos, utilizando diferentes tecnologias de detectores. Apesar da possibilidade de se poder incorporar ao processo de medição diferentes soluções para as limitações geométricas e/ou aquelas relacionadas à fluência de fótons que atinge o detector, uma situação inerente de qualquer destes métodos é reconhecer a
real distribuição de fótons que atingem um detector a partir dos sinais gerados
pelo sistema de detecção. Esta associação entre sinal detectado e espectro incidente não é simples e requer tratamentos matemáticos sofisticados e que vêm sendo abordados por diversos pesquisadores desde a segunda metade do século passado.
Neste texto, serão utilizadas as abordagens dos precursores deste tipo de correção, realizadas por Seelentag e Panzer (Seelentag and Panzer, 1979),
2 Seltzer (Seltzer, 1981), Di Castro et.al (Di Castro et al., 1984), Chen et. al (Chen et al., 1980) e Miyajima (Miyajima, 2003, Miyajima et al., 2002) como fundamentos para a correção dos espectros de raios X. Contudo, tratamentos mais recentes, tais como o introduzido por Moralles et. al (Moralles et al., 2007), Redus et. al (Redus et al., 2009, Redus, 2008), Tomal et. al (Tomal et al., 2015), Querol et al. (Querol et al., 2011) e por Durková e Judas (Kurkova and Judas, 2016) são também importantes contribuições.
O procedimento de correção de espectros para determinação da melhor aproximação possível para a distribuição de fótons, discriminados por suas energias, que atinge o detector foi nomeado por Seelentag e Panzer de stripping, em 1979 (Seelentag and Panzer, 1979). Apesar de ter implementado seu procedimento de correção simplificado a sinais provenientes de um detector de germânio, os autores esclarecem que o procedimento é baseado na interação dos fótons e tem generalidade, podendo ser adaptado a qualquer tipo de detector. No procedimento a ser descrito a seguir não está incorporada nenhuma correção referente a empilhamento de pulsos, penetração através do sistema de colimação ou efeitos de espalhamento no ambiente ou nos colimadores.
Independentemente da nomenclatura adotada, o processo de correção faz uso do conhecimento dos mecanismos fundamentais de interação da radiação com o elemento detector considerado para estimar o efeito da deposição de energia total ou parcial dos fótons. Os impulsos elétricos são gerados pela transferência de energia dos fótons incidentes para os elétrons do meio detector, gerando sinais proporcionais à quantidade de energia depositada em detectores por dispersão de energia.
Os principais mecanismos de interação da radiação com o meio detector são os efeitos fotoelétrico e Compton. Outros meios de interação, como por exemplo a produção de pares, não são incorporados entre estes mecanismos quando se trata de procedimentos de correção para energias inferiores a 1022 keV, como é o caso das aplicações com raios X para fins de diagnóstico por imagem.
No caso de ocorrência de uma interação através do efeito fotoelétrico duas formas de deposição de energia podem ocorrer:
(a) A energia do fóton é completamente depositada no detector quando o fóton resultante do processo de fluorescência, subsequente à interação do fóton incidente com um elétron orbital, é absorvido pelo
3 meio através de um segundo efeito fotoelétrico. Neste caso, a totalidade da energia do fóton incidente é depositada no meio.
(b) O fóton resultante do processo de fluorescência não é absorvido pelo detector, escapando de seu volume sensível. O resultado deste fenômeno é que a energia registrada pelo sistema, ℎ𝜈, será inferior à energia incidente, sendo ℎ𝜈 = ℎ𝜈0 − ℎ𝜈𝐾, onde ℎ𝜈0 é a energia real do fóton incidente e ℎ𝜈𝐾 é a energia do fóton gerado pelo processo de
fluorescência. Este tipo de fenômeno, razoavelmente simples de ser notado em espectros obtidos com fontes radioativas, é de reconhecimento mais complexo quando no processo de medição de feixes de bremsstrahlung.
Deve-se levar em consideração que, após um processo de absorção fotoelétrica que remove um elétron orbital e deixa o átomo em estado excitado, há duas formas principais de retorno ao equilíbrio, uma vez que o átomo pode tanto emitir radiação fluorescente quanto um elétron Auger. No caso dos elétrons Auger emitidos pelo Cd ou pelo Te em detectores como os utilizados nas aplicações descritas no presente texto, toda energia cinética é depositada no meio e nenhuma consideração sobre perdas na energia registrada precisa ser adotada. Assim, somente o fenômeno de escape de radiação fluorescente será abordado na consideração de deposição parcial de energia de fótons.
No caso a interação do fóton incidente ter ocorrido através do efeito Compton, a deposição de energia pode ocorrer da seguinte forma:
(a) O fóton espalhado após a ocorrência do fenômeno Compton pode interagir com o meio através de um efeito fotoelétrico e, desde que não haja escape da radiação gerada por fluorescência, toda a energia do fóton incidente será transferida para elétrons (elétron Compton e o fotoelétron) e a energia incidente será totalmente depositada no detector. Este fenômeno é mais provável de ocorrer em detectores de volume grande;
(b) Se o fóton espalhado sair do volume do detector, somente uma fração da energia será depositada no meio. Neste caso, somente a fração da energia transferida para o elétron espalhado pelo processo Compton será registrado. A energia cinética destes elétrons é dependente do ângulo de espalhamento, que depende da seção de choque do
4 espalhamento Compton (Johns and Cunningham, 1983, Okuno and Yoshimura, 2010). De acordo com a relação de Compton, determinada através da cinemática simplificada da interação de um fóton com um elétron livre, a energia do fóton espalhado, ℎ𝜈′, em função do ângulo de
espalhamento, 𝜃
,
éℎ𝜈′= ℎ𝜈 1
1+𝜀(1−𝑐𝑜𝑠𝜃) (1)
Onde 𝜀 = ℎ𝜈 𝑚
0𝑐2
⁄ , sendo 𝑚0𝑐2 a energia de repouso do elétron (Podgorsak, 2010).
Por outro lado, a energia cinética recebida pelo elétron será:
𝐸𝐾 = ℎ𝜈 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃)
1 + 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃) (2)
O efeito Compton resulta em fótons fracamente espalhados, ou seja, quando o espalhamento ocorre em ângulos 𝜃 ≈ 0, até a situação em que o fóton sofre retro-espalhamento, com 𝜃 = 1800. Assim, no caso de deposição incompleta da
energia do fóton incidente devido ao escape do fóton espalhado do volume do detector, o elétron residual do processo poderá assumir qualquer valor entre
ℎ𝜈 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃) 1 + 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃)|𝜃=0 = 0 ≤ 𝐸𝐾 ≤ ℎ𝜈 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃) 1 + 𝜀(1 − 𝑐𝑜𝑠𝜃)|𝜃=1800 = 2𝜀 1 + 2𝜀 (3) O valor da energia do elétron Compton para 𝜃 = 1800 pode ser reescrito como
𝐸𝐾𝑚𝑎𝑥 = 𝐸𝐶 =
2(ℎ𝜈)2 (2ℎ𝜈 + 𝑚0𝑐2)
(4) A relação definida pela equação (4) é de grande importância para o processo de correção dos espectros e define o que costuma-se chamar de borda Compton. Este é o maior valor de energia que os elétrons resultantes de processos Compton podem receber para um fóton incidente com uma dada energia
ℎ𝜈.
Elétrons resultantes de espalhamento por fótons em ângulos inferiores a 180º produzem uma distribuição contínua de sinais que serão registrados no espectro em energias entre 0 e𝐸
𝐶.
5 O tratamento completo deste tipo de processo de interação é bastante complexo e envolve a aplicação da equação de Klein-Nishina, além de uma série de aproximações necessárias a realização do cálculo analítico da distribuição de energia dos elétrons resultantes das interações Compton. Contudo, uma abordagem mais elegante e completa leva em conta a interações relativísticas, utilizando a aproximação de impulso (Ribberfors and Berggren, 1982) ao invés da seção de coque de Klein-Nishina. Esta abordagem foi recentemente implementada para detectores de Germânio hiperpuro (Garcia-Alvarez et al., 2016).
As correções nos espectros brutos medidos adotadas nas aplicações descritas no presente trabalho foram realizadas pelo modelo simplificado das considerações de interações fotoelétrica e Compton. Apesar da simplicidade dos métodos adotados, a qualidade dos espectros corrigidos resultantes demonstra boa qualidade quando comparados com outros autores, previsões teóricas ou semiempíricas.
De forma resumida, as correções implementadas para adequação dos espectros medidos com detectores de CdTe apresentados no presente trabalho podem ser divididas em:
Correção pela eficiência de detecção do material que compõe sistema de medição, ou seja, leva-se em consideração que, do total de fótons incidentes com energia ℎ𝜈, 𝑁0(ℎ𝜈), somente uma fração 𝑁(ℎ𝜈) será contada com a energia correta. Esta correção é realizada pela consideração da eficiência de fotopico 𝜖 = 𝑁(ℎ𝜈)
𝑁0(ℎ𝜈)
⁄ ;
Correções que levem em consideração as contagens que são alocadas em posições incorretas no eixo das energias, resultantes das interações Compton e pelo escape de radiação de fluorescência.
Conforme ressaltado por Seelentag e Panzer (Seelentag and Panzer, 1979) e adotado também por Chen et al. (Chen et al., 1980), uma forma adequada de implementação do processo sequencial de correções é inicia-la pelo maior valor de energia do espectro. No caso de espectros provenientes de tubos de raios X, esta energia equivale ao valor de tensão
6 aplicada ao tubo (Duane and Hunt, 1915, Silva et al., 2000, Terini et al., 2004). As contagens no canal do espectrômetro correspondente à energia mais alta do espectro referem-se a sinais referentes a interações fotoelétricas que ocorreram no detector, não havendo superposição de contagens resultantes do processo Compton nem decorrentes de escape fluorescente. Assim, dividindo-se este valor de contagens pela eficiência, 𝜖, definida anteriormente, obtém-se o valor real de fótons incidentes no detector com a energia máxima.
Uma vez determinado o valor de contagens na energia máxima, considera-se este valor como sendo referente a uma fonte monoenergética e subtrai-se de todos os canais referentes a energias menores as contribuições do contínuo Compton e do escape fluorescente. Estes passos são, então, repetidos para todos os valores de energia inferiores ao valor máximo. Cada etapa do processo será detalhada a seguir para o caso de detectores de CdTe.
Correção para fração de escape
A redução da energia registrada em um detector devido ao escape de fótons emitidos pelo processo de fluorescência, chamado de escape ou escape fluorescente, é um fenômeno bem conhecido na espectroscopia. O efeito é razoavelmente fácil de ser identificado e corrigido quando se medem espectros de fontes com energias discretas. No caso de detectores utilizados para medição de feixes contínuos, como os apresentados no presente trabalho, o fenômeno requer mais cuidado em seu modelamento e interpretação.
A energia de absorção da camada K do Cádmio é de 26,7 keV e a do Telúrio de 31,8 keV. Fótons incidentes com energias superiores a esta podem interagir com os átomos do detector através do efeito fotoelétrico, deixando vacante a camada K destes átomos. Estes, por sua vez, irão sofrer rearranjo dos elétrons orbitais para restauração do estado fundamental de energias, emitindo radiação fluorescente no processo resultante da transição de elétrons das camadas mais elevadas para o orbital da camada K. O escape ou a reabsorção destes fótons fluorescentes emitidos dependem da espessura do detector, da
7 posição da interação relativa às faces do detector e da direção de emissão destes fótons, como representado na Figura 1 (Jenkins et al., 1995).
Figura 1 - Escape ou a reabsorção de fótons fluorescentes emitidos mostrando a dependencia com a posição da interação relativa às faces do detector e à
direção de emissão dos fótons
A Figura 2 apresenta os coeficientes de atenuação para os efeitos Coerente, Compton, Efeito fotoelétrico e o coeficiente de atenuação total para o CdTe. Os dados de origem para produção da figura foram extraídos do programa XCOM, disponibilizado pelo Natinal Institute of Standards and Technology - NIST (Berger et al., 2016). As energias de emissão fluorescentes do Cádmio são de 22,17 keV (K1), 22,98 keV (K2), 26,09 keV (K1) e 26,64 keV (K2) e do Telúrio 27,47 keV
(K1), 27,20 keV (K2), 30,99 keV (K1) e 31,70 keV (K2) (Thompson et al.,
2001, Redus, 2008). Desta forma, os fótons mais energéticos provenientes de processos fluorescentes dentro de um detector CdTe são os provenientes dos processos K1 do telúrio. Considerando que o detector tenha 1 mm de espessura
(Redus, 2010), densidade de 5,95 g/cm3 (Miyajima, 2003) (obs: McGregor e
Hermon (McGregor and Hermon, 1997) apontam uma densidade de 6,06 g/cm3)
e que um fóton com 30,99 keV tenha sido gerado logo na entrada do detector na direção da outra face, sua probabilidade de sair do detector será de 6,6 × 10−4%.
Além disso, o fenômeno predominante nos processos de interação de fótons desta energia e de energias menores no CdTe é o efeito fotoelétrico. O caso extremo oposto ocorre quando o fenômeno de fluorescência ocorre em uma das extremidades e o fóton é emitido na direção da face mais próxima do material detector. Por exemplo, caso isso ocorra à uma distância de 1 m de profundidade e o fóton gerado pelo processo de fluorescência precise atravessar esta mesma espessura, a probabilidade de ele escapar do material será de 99%
8 Como as energias de emissão fluorescente do Cd e do Te são relativamente altas quando comparadas, por exemplo, às do Si ou do Ge, considerações precisam ser feitas de forma cuidadosa para quantificar a probabilidade de escape de radiação fluorescente gerada no sistema. Isso é necessário para que os resultados, tanto quantitativos quanto morfológicos dos espectros medidos, sejam confiáveis. 0 20 40 60 80 100 120 140 10-2 10-1 100 101 102 103 104 Coef iciente s de at en ua ção má ssico d o Cd Te (cm 2 /g) Energia (keV) Coerente Compton Fotoelétrico Total
Figura 2 - Coeficientes de atenuação para os espalhamentos Coerente e Compton, Efeito fotoelétrico e o coeficiente de atenuação total para o CdTe
No início dos anos setenta, Fioratti e Piermattei (Fioratti and Piermattei, 1971) estudaram o comportamento do processo de escape de energia através do processo de fluorescência que ocorrem em detectores de Ge-Li e NaI. O modelo proposto por estes autores considera a fração de escape fluorescente como:
𝐹(𝜃) =𝜏𝑘
𝜏 𝑊𝑘[1 − 𝑟𝑘∙ 𝑐𝑜𝑠 (𝜃) ∙ 𝑙𝑛 (1 + 1
𝑟𝑘𝑐𝑜𝑠(𝜃))] (5)
Onde 𝜃 é o ângulo entre o fóton incidente e o eixo central do cristal, 𝑟𝑘 é a
razão entre as seções de choque fotoelétricas dos fótons da radiação característica e da radiação incidente, 𝜏𝑘⁄ é a fração de eventos no qual uma 𝜏
9 interação fotoelétrica ocorre com um elétron da camada K e 𝑊𝑘 é o rendimento fluorescente.
Os autores destacam que a derivação da expressão (5) adota como hipóteses que os eventos fotoelétricos ocorrem somente com elétrons da camada K. Justificam esta hipótese argumentando que, para os materiais dos detectores estudados, eventos fotoelétricos com elétrons de outras camadas é inferior a 15% do total de eventos desta natureza. Consideram, ainda, que somente há contribuições significativas para a fração de escape envolvendo raios X de fluorescência decorrentes de transições L-K (K), assumindo que as transições M-K (K), representam somente 20% das transições K.
Adotando-se a condição de geometria de feixe estreito (Figura 3), ou seja, um feixe perfeitamente colimado atingindo o centro do elemento detector, pode-se considerar 𝜃 = 0 e a equação (5) pode-se reduz a
𝐹(0) =𝜏𝑘
𝜏 𝑊𝑘[1 − 𝑟𝑘∙ 𝑙𝑛 (1 + 1
𝑟𝑘)] (6)
Figura 3 – Modelo geométrico do material detector utilizado para o cálculo da fração de escape.
Fioratti e Piemattei (Fioratti and Piermattei, 1971) consideram, ainda, uma generalização da equação (5), para o caso em que os fótons incidem no material em uma faixa angular entre 𝜃1 e 𝜃2. Utilizando como exemplo a incidência em um cone de 60º de meia abertura (Figura 4), a equação se reduz a:
𝐹(0,60) =𝜏𝑘 2𝜏𝑊𝑘[ 1 2+ 𝑙𝑛(2) 𝑟𝑘 +3𝑟𝑙𝑛(𝑟) 4 + ( 1 𝑟𝑘 − 𝑟𝑘) 𝑙𝑛(𝑟𝑘+ 1) + ( 𝑟𝑘 4 − 1 𝑟𝑘 ) 𝑙𝑛(𝑟𝑘+ 2)] (7)
10 Reed e Ware (Reed and Ware, 1972) modelaram o problema considerando o ângulo sólido entre os cones formados pelos semi-ângulos 𝜙 e 𝜙 + 𝑑𝜙 (Figura 5). A equação proposta pelos autores foi a seguinte:
𝐹(ℎ𝜈, ℎ𝜈𝑘) =1 2𝜇(ℎ𝜈) ∫ {∫ 𝑒 −[𝜇(ℎ𝜈𝑘)𝑠𝑒𝑐𝜙+𝜇(ℎ𝜈)]𝑥𝑑𝑥 𝑡 0 } 𝑠𝑒𝑛𝜙𝑑𝜙 𝜋 2 0 (8)
Figura 4 – Geometria adotada para dedução da equação (11) considerando um feixe incidente no detector formando um cone com meia-abertura de 60º. Os autores consideraram que o detector tem profundidade, t, e larguras infinitas e que o feixe incide na superfície do detector formando um ângulo de 90º. Debertin e Helmer (Debertin and Helmer, 1988) reescrevem a equação obtida por aqueles autores da seguinte forma:
𝐹(ℎ𝜈, ℎ𝜈𝐾) = 1 2𝑊𝐾(1 − 1 𝑟) [1 − 𝜇 𝜌 (ℎ𝜈𝐾) 𝜇 𝜌 (ℎ𝜈) 𝑙𝑛 (1 + 𝜇 𝜌 (ℎ𝜈𝐾) 𝜇 𝜌 (ℎ𝜈) )] (9)
Onde 𝑊𝐾 é o rendimento fluorescente, como definido anteriormente, 𝑟 é a razão do coeficiente de atenuação imediatamente acima e imediatamente abaixo da borda-K, ℎ𝜈𝐾 é a energia média dos raios X fluorescentes emitidos por transições
para a borda K, ℎ𝜈 é a energia dos fótons incidentes e 𝜇(ℎ𝜈) é o coeficiente de atenuação linear na energia 𝐸.
11 Figura 5 - ângulo sólido entre os cones formados pelos semi-ângulos 𝜙 e 𝜙 +
𝑑𝜙 (Reed and Ware, 1972)
A equação (9) foi implementada para o detector CdTe visando verificar o comportamento deste modelo para o sistema de detecção utilizado no presente estudo. A Tabela 1 apresenta os valores dos parâmetros de entrada utilizados para o cálculo da fração de escape. Os valores os coeficientes de atenuação foram calculados pelo aplicativo XCom (Berger et al., 2016) e os valores dos demais parâmetros foram extraídos de LeClair et al. (LeClair et al., 2006) e Hubbell et al. (Hubbell et al., 1994). O resultado desta implementação é apresentado na Figura 6.
Tabela 1 – Valores dos parâmetros de entrada da equação (9) utilizados no presente trabalho. 𝒉𝝂 ̅̅̅̅𝑲 (KeV) 𝑬𝑲 (KeV) 𝑾𝑲 𝒓 = 𝝁 𝝆 (𝑬𝑲+ 𝜹) 𝝁 𝝆(𝑬𝑲− 𝜹) 𝝁 𝝆(𝒉𝝂𝑲) [cm2/g] Cd 22,88 27,71 0,836 5,75 13,34 26,09 9,38 Te 27,34 31,81 0,875 5,52 10,08 30,99 7,22
12 20 40 60 80 100 120 140 160 0.00 0.05 0.10 0.15 0.20 0.25 F( h ) Energia Cd-Kalfa Cd-Kbeta Te-Kalfa Te-Kbeta
Figura 6 – Resultados da implementação da equação (9) utilizando os valores de entrada apresentados na Tabela 1.
Considerando uma espessura, t, finita para o detector, a equação (8) pode ser reescrita como 𝐹(ℎ𝜈, ℎ𝜈𝑘) =1 2𝑒 −𝜇(ℎ𝜈)𝑡{∫ 𝑠𝑒𝑛𝜙𝑑𝜙 𝜇(ℎ𝜈𝑘) 𝜇(ℎ𝜈) 𝑠𝑒𝑐𝜙 + 1 − 𝜋 2 0 ∫ 𝑠𝑒𝑛𝜙𝑒 −𝜇(ℎ𝜈)𝑡𝑠𝑒𝑐𝜙𝑑𝜙 𝜇(ℎ𝜈𝑘) 𝜇(ℎ𝜈) 𝑠𝑒𝑐𝜙 + 1 𝜋 2 0 } (10)
O modelo de correção de espectros pelo escape de processos de fluorescência adotado no presente trabalho baseia-se no trabalho proposto por Di Castro et al. (Di Castro et al., 1984). Este modelo assume que o detector tem comprimento e largura muito maior que o caminho livre médio dos fótons incidentes e que sua espessura equivale à camada de depleção do material. A Figura 3 apresenta o modelo geométrico do material detector utilizado para o cálculo da fração de escape. Neste caso, os fótons de fluorescência emitidos dentro do ângulo serão totalmente absorvidos pelo material. Na verdade, o modelo geométrico concebido tridimensionalmente considera um ângulo sólido que tem como base a área compreendida entre a camada de depleção e a largura do material detector.
Adotando estas considerações, a probabilidade do pico de escape é representada por (Di Castro et al., 1984):
13 𝑝𝑒(ℎ𝜈) = 1 𝜋∫ ∫ ( 𝜇 𝜌)𝑓(ℎ𝜈) 𝑊𝑘𝑒 −𝜇(ℎ𝜈)𝑋 𝜋 0 𝑒−𝜇(ℎ𝜈𝑘)𝑆(𝑋,𝜙)𝑑𝜙𝑑𝑥 𝐷 0 (11) Onde (𝜇
𝜌)𝑓(ℎ𝜈) é o coeficiente mássico de absorção fotoelétrica para os
fótons incidentes, 𝐷 é a camada de depleção, 𝑊𝑘 é o rendimento fluorescente, 𝜇(ℎ𝜈) é o coeficiente de atenuação linear do material do detector, 𝑋 é a espessura em que ocorreu a interação, ℎ𝜈𝑘 é a energia dos fótons característicos
emitidos na transição fluorescente e 𝑆(𝑋, 𝜙) é a distância percorrida pelo fóton de fluorescência emitido antes de escapar do material.
O efeito resultante do escape de fótons de fluorescência com energias significativamente altas em materiais com rendimento fluorescente grande como no caso do CdTe ( 𝑊𝑘≈ 0,85, (Di Castro et al., 1984)) fazem com que a correção deste efeito seja importante para avaliações quantitativas e qualitativas adequadas. Além disso, a dependência do modelo matemático proposto com o valor da camada de depleção torna o resultado da probabilidade de escape da radiação fluorescente fortemente dependente da tensão de polarização aplicada ao detector.
Segundo Knoll (Knoll, 2000), a região de depleção de um detector semicondutor é a região na qual existe desequilíbrio de cargas e que se estende entre os lado p e n de uma junção (Knoll, 1989). Se as concentrações de doadores de cargas, no lado n do semicondutor, e de vacâncias de cargas, no lado p, são iguais, as condições de difusão são aproximadamente as mesmas tanto para elétrons quanto para vacâncias e a região de depleção se estende igualmente de ambos os lados. Estas condições de difusão são fortemente dependentes da presença de elementos dopantes no semicondutor e variam com a tensão aplicada. Sua descrição completa, que considera a solução da equação de Poisson para difusão, está descrita por Knoll (Knoll, 2000). Modelos e questões práticas relacionadas à mobilidade de cargas e suas consequências na morfologia e na determinação quantitativa de espectros medidos com detectores CdTe serão tratados posteriormente neste trabalho.
A profundidade de depleção do detector de CdTe utilizado por Di Castro et al. (Di Castro et al., 1984), com dimensões de 5x5x1,7 mm3, e validado
14 em um valor 𝐷 = 100 𝜇𝑚. O autor aplicou uma tensão de -90 V no detector utilizado para garantir condições adequadas de ruído.
O modelo matricial de correção de espectros gerados por detectores CdTe recentemente introduzido por Kurkova e Judas (Kurkova and Judas, 2016) tratam os fenômenos que ocorrem dentro do detector utilizando matrizes de probabilidades deduzidas dos modelos de interação dos fótons com o material. No caso do cálculo das probabilidades de produção e interação dos fótons de fluorescência provenientes das interações com átomos de Cd e de Te, os autores adotam os valores publicados por Redus (Redus, 2008) e por Redus et al. (Redus et al., 2009). No caso das probabilidades de escape, estes autores fazem referência a cálculos obtidos pelo Método Monte Carlo, porém os dados originais não foram publicados e referem-se a um detector CdTe com dimensões de 5x5x0,7 mm3.
O processo de correção para fração de escape adotado para as aplicações descritas no presente trabalho foram realizadas através de simulações pelo Método Monte Carlo, utilizando o código PENELOPE (Salvat, 2003). De forma resumida, esta geometria assume uma incidência normal (90º) dos fótons na região central do detector e o processo de simulação determina a energia total depositada por estes fótons, considerando as interações primárias e secundárias que ocorrem dentro do detector (Tomal, 2016). O processo assume, também, que a probabilidade de escape de fótons produzidos pelos processos de fluorescência nos átomos de Cd ou Te é maior na superfície do cristal onde ocorrem as interações. Esta probabilidade decresce, gradativamente, com a profundidade, tanto pela redução da intensidade dos fótons incidentes, quanto pela maior probabilidade de absorção dos fótons emitidos em profundidades maiores no cristal.
A comparação entre os resultados da simulação realizada utilizando o código PENELOPE versão 2003 (Salvat, 2003) e os resultados apresentados por Redus (Redus et al., 2009) e adotado por Kurkova (Kurkova and Judas, 2016) está apresentado na Figura 7. Notam-se diferenças significativas nos valores obtidos para a fração de escape para os fótons de fluorescência, em especial para os fótons produzidos por transições K provenientes de átomos de cádmio. Estas diferenças podem aparecer devido à espessura do detector utilizado por
15 Redus ou devido às hipóteses intrínsecas e bases de dados de seção de choque dos processos de simulação Monte Carlo utilizadas em cada caso.
Um estudo complementar, considerando uma versão mais recente do código PENELOPE (Salvat et al., 2009) está em andamento. Nesta versão mais recente do código, correções relacionadas à relaxação atômica (Salvat, 2008, Salvat and Sempau, 2008) foram incorporadas. Isso pode levar a valores mais realistas do processo de escape de fótons em detectores e adequar os valores adotados nas correções dos espectros medidos em aplicações futuras.
Os resultados das simulações dom o código PENELOPE também são distintos dos apresentados na Figura 6, calculados pelo modelo analítico introduzido por Reed e Ware (Reed and Ware, 1972). Estas discrepâncias, contudo, são esperadas em face das hipóteses distintas e simplificações adotadas no modelo analítico. Contudo, o comportamento geral das curvas de escape, bem como a ordem de grandeza das frações são razoavelmente semelhantes.
20 40 60 80 100 120 140 160 0.00 0.02 0.04 0.06 0.08 0.10 0.12 0.14 0.16 K-Te K-Cd K-Te Fr ação de es cape Energia (keV) K-Cd (Redus et al, 2009)
Figura 7 - Estudo comparativo entre os resultados da simulação realizada utilizando o código PENELOPE versão 2003 (Salvat, 2003) e os resultados apresentados por Redus (Redus et al., 2009) e adotado por Kurkova (Kurkova
16 Armadilhamento e coleta incompleta de cargas
A utilização de detectores semicondutores para quantificação de espectros de feixes de radiação ionizante faz uso do fenômeno da produção de pares elétron-buraco no volume sensível do material do detector (Shockley and Read, 1952). A quantidade de pares de cargas produzidos será proporcional à energia depositada pelas partículas incidentes no meio (Knoll, 2000, Tomal et al., 2015, Tomal, 2010). Após a deposição de energia e produção do par elétron-buraco, estas cargas interagem com um campo elétrico aplicado no material semicondutor e se deslocam para os polos de sinais contrários aos valores de suas cargas elétricas. Estas cargas, por sua vez, são coletadas por eletrodos associados ao semicondutor, gerando um pulso de corrente elétrica que será interpretado pelo sistema eletrônico do conjunto como um sinal proporcional à energia depositada.
Além dos fenômenos associados à interação da radiação e à energia depositada ou da fração que escapa do detector, já apresentados anteriormente, fenômenos associados ao transporte das cargas produzidas no semicondutor após a interação devem ser considerados. Um desses fenômenos de maior relevância é o armadilhamento de cargas, que ocorrem devido a imperfeições na estrutura cristalina do meio detector. Estas imperfeições podem formar centros de armadilhamento e recombinação que podem capturar parte das cargas produzidas pela deposição de energia no cristal (Tomal, 2010). A consequência deste processo é a interpretação, pelo sistema eletrônico, de que a deposição de energia foi menor do que aquela que realmente ocorreu. Isso ocorre uma vez que a quantidade de cargas coletada é menor que a produzida pela interação da partícula (Miyajima and Imagawa, 2002, Miyajima, 2003).
O problema pode ser tratado considerando um detector plano, podendo ser descrito pela equação de Hecht (Lachish and Rehovot, 2000, Kim et al., 2009, Redus et al., 2009), que assume um campo elétrico uniforme dentro do detector. Sob esta consideração, a eficiência de coleta de cargas em função da posição no cristal é representada por:
17 𝜂(𝑧) = 𝜆𝑒 𝑡 [1 − 𝑒 (−(𝑡−𝑧)𝜆 𝑒 )] +𝜆ℎ 𝑡 [1 − 𝑒 (−(𝑧)𝜆 ℎ)] (12)
Nesta equação, 𝑧 é a profundidade na qual a interação ocorre no detector, 𝑡 é a espessura do elemento detector e 𝜆𝑒 e 𝜆ℎ são, respectivamente, os
caminhos livres médios dos elétrons e dos buracos no meio.
O armadilhamento de cargas tem maior relevância no processo de detecção quando a profundidade de interação, onde os pares elétrons-buraco são produzidos, é da mesma ordem de grandeza dos livres caminhos médios dos portadores de carga produzidos pela interação (Tomal, 2010). Na prática, a consequência do fenômeno de armadilhamento de cargas é o aparecimento de uma “cauda” aparente nos espectros medidos, em especial quando se trata de uma fonte com energia bem definida. O pico perde sua esperada simetria.
Outro efeito que deve ser levado em consideração na interpretação e correção de espectros medidos com semicondutores é a coleta incompleta de cargas. Este efeito foi bem descrito por Papp e colaboradores e por Campbell e colaboradores (Papp et al., 1998, Campbell et al., 2001), que também trataram o problema da camada morta de diferentes detectores semicondutores, associada ao processo de fabricação do material detector.
O processo físico associado à coleta incompleta de cargas envolve as interações que ocorrem próximas à superfície do cristal. Nestes casos, os elétrons produzidos pela interação podem escapar do cristal antes de terem depositado toda sua energia nele. Assim, um pulso de corrente de menor amplitude será produzido e o sistema interpretará que uma energia inferior à energia da radiação incidente foi transferida para o meio, distorcendo o sinal que segue para o sistema eletrônico associado.
O trânsito dos elétrons produzidos pela interação com uma radiação ionizante no detector cria uma nuvem de cargas elétricas secundárias que deve sofrer um processo de difusão no meio devido à interação com o campo elétrico. Contudo, nas interações próximas à superfície do detector, parte das cargas desta nuvem não é coletada devido ao processo de difusão imperfeita na interface entre o cristal e o catodo do sistema (Campbell et al., 2001, Tomal, 2010).
18 Desta forma, pode-se definir uma probabilidade de coleta de cargas associada aos efeitos de transporte, difusão e reflexão dos portadores de carga nas interfaces do cristal e que é dada por:
𝑃𝐶𝐶(𝑧) = 1 − (1 − 𝑅𝐶)𝑒−𝐷𝜈𝑧 (13)
Onde 𝜈 é a velocidade de saturação, 𝐷 é o coeficiente de difusão e 𝑅𝐶 é o coeficiente de reflexão na interface cristal-anodo. A variável 𝑧, como anteriormente, é a posição onde ocorre a interação, sendo o local onde se origina a nuvem de cargas que participa do processo de difusão.
Novamente, o efeito prático destes processos no espectro medido é a redução da amplitude do sinal devido à deposição e coleta completa das cargas geradas na interação. Com isso, surge uma componente plana no espectro na região que se inicia na energia zero até a energia da partícula incidente. Segundo DiCastro e colaboradores (Di Castro et al., 1984), o fator de correção a ser aplicado aos espectros medidos para levar em consideração a coleta incompleta de cargas pode ser calculado como:
𝑅 = 𝑁𝐶𝐼𝐶
∑ 𝑁(ℎ𝜈) (14)
Onde 𝑁𝐶𝐼𝐶 é o número médio de contagens por keV no fundo contínuo que aparece no espectro devido a este efeito e ∑𝑁(ℎ𝜈) é o número total de contagens no pico de energia considerado.
Correção para a eficiência de detecção
Uma das correções mais importantes que deve ser implementada em detectores de fótons diz respeito à eficiência com que os materiais que compõe estes detectores absorvem a energia destes fótons. A dependência da eficiência de detecção com a energia incidente pode ser obtida por métodos experimentais, analíticos ou por simulações por Monte Carlo.
A metodologia analítica utiliza os coeficientes de absorção mássicos do material para efeito fotoelétrico e total e depende, também, da espessura do detector (Mariano, 2014):
19 𝑛(ℎ𝜈) = ( (𝜇𝜌) 𝑓 (ℎ𝜈) (𝜇𝜌)(ℎ𝜈)) (1 − exp (− ( 𝜇 𝜌) (ℎ𝜈) ⋅ 𝜌 ⋅ 𝑥)) (15) Onde (𝜇 𝜌⁄ ) é o coeficiente de absorção mássico do material, (𝜇 𝜌⁄ )𝑓 é o coeficiente de absorção mássico para efeito fotoelétrico, ρ é a densidade e 𝑥 é a espessura do material.
A curva de eficiência que pode ser estimada pela equação (15), porém, não costuma apresentar bons resultados, uma vez que não leva em consideração todos os fatores secundários que ocorrem no detector, já descritos anteriormente. No caso de espectros experimentais medidos por um detector CdTe, por exemplo, estes apresentam descontinuidades nas energias de absorção da borda K do Cádmio e do Telúrio (26,7 e 31,8 keV respectivamente). Assim, a eficiência descrita pela equação (15) pode não ser uma abordagem suficientemente robusta para compensar essas descontinuidades no espectro corrigido.
Métodos experimentais vem sendo utilizados por diversos autores, apesar dos enormes cuidados que devem ser tomados durante os processos de medição (Di Castro et al., 1984, Miyajima, 2003). Redus (Redus, 2010), destaca que, uma vez que pode haver grande variação na espessura efetiva de detectores CdTe devido ao processo de fabricação, usuários que necessitam exatidão em suas quantificações devem medir a eficiência real do detector nas energias de interesse. Contudo, sugere que uma alternativa é a estimativa da espessura efetiva real do detector, indicando dois procedimentos distintos para sua obtenção (Redus, 2010).
Existem dois tipos de eficiência de contagens para detectores, chamadas de absoluta e intrínseca. A eficiência absoluta considera as propriedades de contagem do detector e a geometria de detecção, em especial a distância entre a fonte e o detector (Knoll, 2000, Santos et al., 2016). A eficiência intrínseca, por sua vez, considera a transmissão da radiação pela janela do detector, os contatos elétricos existentes no diodo e a absorção efetiva pelo volume do material do detector (Mesradi et al., 2008), sem levar em conta o ângulo sólido do detector em relação à fonte emissora. Este parâmetro, na prática experimental, deve ser incluído para a adequada quantificação da eficiência
20 intrínseca do sistema, bem como todos os absorvedores adicionais que possam existir entre a fonte e o detector.
Assim, a eficiência intrínseca relaciona-se com o pico de energia de uma dada fonte radioativa com suas características, tais como atividade, intensidade relativa de emissão em diferentes energias e condições geométricas do invólucro, bem conhecidas. Arranjos experimentais para a determinação da eficiência intrínseca de detectores estão bem documentadas na literatura (Scholzel and Procop, 2005, Campbell and McGhee, 1986). Assumindo uma fonte puntual que emite fótons de energia bem conhecida de forma isotrópica e sendo Ω o ângulo sólido formado entre a fonte e o detector, a eficiência intrínseca é calculada como:
𝜖𝑖𝑛𝑡(ℎ𝜈) =
4𝜋
Ω 𝜖𝑎𝑏𝑠(ℎ𝜈) (16)
Sendo 𝜖𝑎𝑏𝑠(ℎ𝜈) a eficiência absoluta do detector para a energia ℎ𝜈. Esta, por sua vez, é calculada como:
𝜖𝑎𝑏𝑠(ℎ𝜈) =
𝑛ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑑𝑒 𝑐𝑜𝑛𝑡𝑎𝑔𝑒𝑛𝑠 𝑟𝑒𝑔𝑖𝑠𝑡𝑟𝑎𝑑𝑜
𝑛ú𝑚𝑒𝑟𝑜 𝑑𝑒 𝑓ó𝑡𝑜𝑛𝑠 𝑒𝑚𝑖𝑡𝑖𝑑𝑜𝑠 𝑝𝑒𝑙𝑎 𝑓𝑜𝑛𝑡𝑒 (17) O número de contagens registrado, por sua vez, está relacionado à área sobre o pico na energia que a fonte está emitindo. O número de fótons emitidos pela fonte depende de sua atividade e do tempo de aquisição.
É necessário conhecer o esquema de decaimento da fonte radioativa para levar em consideração intensidades relativas dos fótons emitidos em cada energia. Além disso, no caso de fontes seladas, é importante conhecer detalhes construtivos da mesma, de forma a levar em consideração os materiais e suas respectivas espessuras que absorvem parte dos fótons emitidos. A absorção do ar entre a fonte e o detector deve, também, ser considerada. Estes últimos fatores são de especial importância no caso de estarem sendo avaliadas fontes emissoras de fótons de energias baixas.
Com isso, a eficiência intrínseca pode ser determinada através da equação: 𝜖𝑖𝑛𝑡(ℎ𝜈) =
𝑁(ℎ𝜈)
𝐴 × 𝑇 × 𝐼 × 𝑓𝑡(ℎ𝜈) × (4𝜋)Ω (18)
Onde 𝑁(ℎ𝜈) é a área do fotopico de energia ℎ𝜈 medido pelo sistema de detecção, 𝐴 é a atividade da fonte, 𝑇 é o tempo que durou a medição, 𝐼 é a intensidade relativa da fonte para fótons de energia ℎ𝜈 e 𝑓𝑡(ℎ𝜈) é o fator de
21 transmissão combinado de todas as camadas de materiais absorvedores posicionados entre a fonte e o detector. Há um trabalho em andamento no GDRFM do DFN/IFUSP (Santos et al., 2016) com o objetivo de determinar, experimentalmente, as eficiências intrínsecas dos espectrômetros em uso. O mesmo trabalho prevê o estudo das características dos sistemas de colimação adotados durante os diferentes procedimentos de medição de espectros em pesquisas do Grupo. Estes valores experimentais deverão ser usados, também, como avaliação comparativa com os resultados obtidos pelo método Monte Carlo.
A curva de eficiência do detector CdTe utilizado pelo GDRFM do IFUSP também foi obtida utilizando-se o Método de Monte Carlo por Tomal et al. (Tomal, 2010, Tomal et al., 2012). Inicialmente a pesquisadora determinou a curva para energias utilizadas em espectros de mamografia (5keV – 40keV) e, posteriormente, estendeu o estudo para energias utilizadas em radiodiagnóstico (Tomal, 2016, Tomal et al., 2015).
A Figura 8 mostra a eficiência do detector de CdTe utilizado em vários dos experimentos apresentados na presente tese calculada através da equação (15) e estimada através do método Monte Carlo (Tomal et al., 2015). Apesar da forma das curvas serem muito parecidas para energias superiores a 50 keV, a diferença nas regiões próxima às bordas de absorção do Cádmio e do Telúrio faz com que a eficiência proveniente do Método Monte Carlo apresente resultados mais realistas para a correção dos espectros. As diferenças referem-se à simplificação do processo de deposição de energia no modelo analítico representado na equação (15).
22 Figura 8 - Comparação das eficiências calculadas pela equação (15) e pelo
Método Monte Carlo (Tomal et al., 2015).
Correção para o contínuo Compton
Conforme descrito por DiCastro e colaboradores (Di Castro et al., 1984), a probabilidade de ocorrência de um espalhamento Compton quando um fóton incidente interage com um detector é dada por
𝑃𝐶(ℎ𝜈) = ∫ ∫ σ(ℎ𝜈)𝑒𝜋 −𝜇(ℎ𝜈)𝑧𝑃(𝜃) 0 𝑒−𝜏(ℎ𝜈,)𝑆(𝑧,𝜃)𝑑𝜃𝑑𝑧 𝐷 0 (19) Onde σ(ℎ𝜈) é o coeficiente mássico de absorção para o efeito Compton, 𝑃(𝜃) é a probabilidade que um fóton seja espalhado entre o ângulos 𝜃 e 𝜃 + 𝑑𝜃, calculada através da equação de Klein-Nishina normalizada, ℎ𝜈, é a energia do fóton espalhado, 𝜏(ℎ𝜈,) é o coeficiente mássico de absorção fotoelétrica calculado na energia do fóton espalhado e 𝑆(𝑧, 𝜃) é a distância que o fóton atravessa no meio antes de escapar do detector.
Os autores calcularam esta função através do método Monte Carlo para diferentes energias de fótons, considerando múltiplos eventos de espalhamento. Demonstram que a influência do processo Compton no espectro medido por detectores de CdTe e Ge é pequeno para a faixa de energias até 100 keV, confirmando previsões de Seelentag e Panzer (Seelentag and Panzer, 1979). Apesar disso, um fator de correção pode ser calculado e implementado, de forma simples, utilizando a equação:
20 40 60 80 100 120 140 0 0.2 0.4 0.6 0.8 1 Energia (keV) Ef ic iênc ia proveniente de (/)
23 ℎ = 𝑁𝐶
∑ 𝑁(ℎ𝜈) (20)
Sendo 𝑁𝐶 o número médio de contagens por keV nos canais correspondentes ao contínuo Compton, que calcularam através do Método Monte Carlo, e, como antes, ∑𝑁(ℎ𝜈) é o número total de contagens no pico de energia considerado.
Na prática a eficiência da interação Compton para um fóton de energia ℎ𝜈 ao interagir com uma camada de espessura t de um meio material pode ser estimada por (Mariano, 2014):
𝑛𝑐(ℎ𝜈) = (( 𝜇 𝜌)𝑐(ℎ𝜈) (𝜇𝜌)(ℎ𝜈)) (1 − exp (− ( 𝜇 𝜌) ⋅ 𝜌 ⋅ 𝑡)) (21) Nesta equação, (𝜇
𝜌) é o coeficiente de absorção mássico do material, ( 𝜇 𝜌)𝑐é o
coeficiente de absorção mássico para efeito Compton, ρ é a densidade e t é a espessura do material.
Os valores de (𝜇
𝜌) e ( 𝜇
𝜌)𝑐 para o detector CdTe considerado no presente
trabalho foram obtidos da base de dados compilada pelo NIST (National Institute
of Standards and Technology) através do software X-COM (Berger et al., 2016).
A Figura 9 mostra a eficiência da interação Compton calculada de acordo com a equação (21).
Figura 9 – Eficiência para efeito Compton para o detector CdTe utilizado. A correção para o efeito Compton proposta por Di Castro e colaboradores (Di Castro et al., 1984) considera que, para um fóton de energia incidente ℎ𝜈, os
0 20 40 60 80 100 120 140 160 180 200 0 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 Energia (keV) nc
24 elétrons provenientes do efeito Compton se distribuem uniformemente entre as energias 0 e 𝐸𝐶 (dado pela equação (4)). O valor a ser subtraído de cada canal, ou seja, a altura da distribuição uniforme é:
𝐻(ℎ𝜈) =𝑛𝑐(ℎ𝜈) ⋅ 𝑁(ℎ𝜈)
𝐶 (22)
Sendo que 𝑛𝑐(ℎ𝜈) é a eficiência da interação Compton definida por (21), 𝑁(ℎ𝜈) é o número de contagens no canal de energia ℎ𝜈, C é o número do canal cuja energia é Ec.
Procedimento de correção dos espectros
O processo de correção dos espectros experimentais descritos nas aplicações do presente trabalho foram corrigidos utilizando o procedimento de stripping descrito por DiCastro e colaboradores (Di Castro et al., 1984). O procedimento consiste em se estimar as contribuições indesejadas no espectro experimental, provenientes de efeito Compton e escape de fótons de raios X característicos no material do detector, e corrigir o espectro levando em conta a eficiência de detecção.
O processo de correção corresponde a uma convolução entre os dados experimentais brutos e as funções de correção e, como tal, pode causar o aparecimento de artefatos estatísticos nos dados resultantes (Helene et al., 2007). Contudo, no caso de detectores CdTe, as correções impostas aos espectros são pequenas e nenhum efeito desse tipo foi observado ao se aplicar o algoritmo de correção em espectros simulados, nos quais se conhecem o sinal verdadeiro que chega ao detector (Mariano, 2014).
A equação que descreve o procedimento de stripping é:
𝑁𝑡(ℎ𝜈0) =
𝑁𝑑(ℎ𝜈0) − 𝜂𝑘(ℎ𝜈0+ ℎ𝜈𝑘)𝑁𝑡(ℎ𝜈0+ ℎ𝜈𝑘) − ∑ℎ𝜈ℎ𝜈𝑚á𝑥∗(ℎ𝜈 𝐻(ℎ𝜈) 0)
𝜀(ℎ𝜈0)
(23) Sendo 𝑁𝑡(ℎ𝜈0) o numero corrigido de fótons de energia ℎ𝜈0, ℎ𝜈𝑚á𝑥 a energia máxima do espectro, 𝑁𝑑(ℎ𝜈0) o número de fótons detectados com energia 𝐸0, 𝜂𝑘(ℎ𝜈0+ℎ𝜈𝑘) a fração de escape (camada K) de fótons de energia ℎ𝜈0+ℎ𝜈𝑘,
𝑁𝑡(ℎ𝜈0+ℎ𝜈𝑘) o número verdadeiro de fótons de energia ℎ𝜈0+ℎ𝜈, ℎ𝜈∗(ℎ𝜈0) a energia na qual ℎ𝜈0 seria a energia da borda Compton e 𝜀(ℎ𝜈0) a eficiência total.
25 Segundo a equação (23), para se corrigir o canal de energia ℎ𝜈0 é necessário conhecer o número corrigido de fótons entre as energias ℎ𝜈0* e ℎ𝜈𝑚á𝑥. Para isso,
o espectro deve ser corrigido inicialmente a partir de ℎ𝜈𝑚á𝑥 indo em direção às
energias menores.
Com o intuito de realizar o procedimento de stripping foi desenvolvido um código em MATLAB (Alves and Costa, 2010), que vem sendo modificado e aperfeiçoado por diversos membros do GDRFM do IFUSP nos últimos anos. Além do procedimento de stripping, este código realiza a calibração de energia do detector, calcula a fluência de fótons a partir do espectro medido, bem como calcula o kerma no ar para cada intervalo de energias. A Figura 10 apresenta um diagrama do funcionamento deste programa e a Figura 11 mostra um exemplo da tela de interação com o usuário do programa desenvolvido.
Figura 10 - Diagrama do programa de correção de espectros (Santos, 2013, Mariano, 2014)
26 Figura 11 – Exemplo de tela do programa de correção de espectros
27
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