William Freitas e Silva
Propriedades de pontos quânticos circulares
CAMPINAS 2020
Instituto de Física “Gleb Wataghin”
William Freitas e Silva
Propriedades de pontos quânticos circulares
Dissertação apresentada ao Instituto de Fí-sica “Gleb Wataghin” da Universidade Esta-dual de Campinas como parte dos requisitos exigidos para a obtenção do título de Mestre em Física, na área de Física
Orientador: Silvio Antonio Sachetto Vitiello Este exemplar corresponde à versão final
da dissertação defendida pelo aluno Wil-liam Freitas e Silva, e orientada pelo Prof. Dr. Silvio Antonio Sachetto Vitiello.
Assinatura do Orientador
Campinas 2020
Biblioteca do Instituto de Física Gleb Wataghin Lucimeire de Oliveira Silva da Rocha - CRB 8/9174
Silva, William Freitas e,
Si38p SilPropriedades de pontos quânticos circulares / William Freitas e Silva. – Campinas, SP : [s.n.], 2020.
SilOrientador: Silvio Antonio Sachetto Vitiello.
SilDissertação (mestrado) – Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Física Gleb Wataghin.
Sil1. Método de Monte Carlo quântico. 2. Pontos quânticos. 3. Correntes persistentes. 4. Sistemas finitos. I. Vitiello, Silvio Antonio Sachetto, 1950-. II. Universidade Estadual de Campinas. Instituto de Física Gleb Wataghin. III. Título.
Informações para Biblioteca Digital
Título em outro idioma: Properties of circular quantum dots Palavras-chave em inglês:
Quantum Monte Carlo method Quantum dots
Persistent currents Finite dissipation
Área de concentração: Física Titulação: Mestre em Física Banca examinadora:
Silvio Antonio Sachetto Vitiello [Orientador] Renato Pessoa Vale
Ricardo Luís Doretto
Data de defesa: 22-09-2020
Programa de Pós-Graduação: Física
Identificação e informações acadêmicas do(a) aluno(a)
- ORCID do autor: https://orcid.org/0000-0002-8020-2117 - Currículo Lattes do autor: http://lattes.cnpq.br/4775055720566003
WILLIAM FREITAS E SILVA – RA 157585 APRESENTADA E APROVADA AO INSTITUTO DE FÍSICA “GLEB WATAGHIN”, DA UNIVERSIDADE ESTADUAL DE CAMPINAS, EM 22 / 09 / 2020.
COMISSÃO JULGADORA:
- Prof. Dr. Silvio Antonio Sachetto Vitiello – Orientador –
DFMC/IFGW/UNICAMP
- Prof. Dr. Renato Pessoa Vale – UFG
- Prof. Dr. Ricardo Luís Doretto – DFMC/IFGW/UNICAMP
OBS.: Ata da defesa com as respectivas assinaturas dos membros encontra-se no
SIGA/Sistema de Fluxo de Dissertação/Tese e na Secretaria do Programa da
Unidade.
CAMPINAS
2020
Agradecimentos
Agradeço primeiro ao meu pai com seu ensino fundamental II incompleto e a minha mãe com seu técnico em enfermagem, particularmente pelo apoio educacional-financeiro que me deram até eu adquirir minha independência econômica e também por nunca questionarem minhas escolhas por mais que neles doessem ver seu único filho sair de casa aos dezessete anos para seguir sonhos, até então, longínquos.
Em seguida, agradeço aos meus principais formadores, Ricardo Takamatsu e Silvio Vitiello. Ao primeiro pelas oportunidades que me proporcionou, sendo sem sombra de dúvidas a maior influência que tive para escolher a física, para escolher a profissão desejada de ser professor e criar a enorme vontade que tenho de ensinar e propiciar a outros o que me foi oferecido. Ao segundo por tudo que me ensinou, pela paciência que teve ao lidar com a minha teimosia, pelas nossas acaloradas discussões sobre física, probabilidade e cálculo diferencial e também pelo grande amigo que o considero.
I am very grateful to Matthew Foulkes, who changed my perspective of how I look at physics and what means to be a researcher. I also thank the colleagues that I have made on my time in London, especially my group mates Cris and Tom, as well as the three musketeers Lara, Stefano, and Illya.
Não posso deixar de mencionar meus amigos, com os quais compartilhei ótimos mo-mentos e que também estiveram sempre me apoiando nessa trajetória. Destaco especi-almente dentre meus companheiros de graduação Luís Henrique e Juliana. Deixo uma menção aos integrantes do grupo “Legado DFMC” pelas ótimas discussões aleatórias acompanhadas do café da Priscilla e, por fim, ao Renê.
Finalmente, reconheço o valioso suporte do Instituto de Física ‘Gleb Wataghin’ para a realização desta dissertação. Além disto, também agradeço ao apoio financeiro da Funda-ção de Amparo a Pesquisa do Estado de São Paulo e da CAPES (Convênio FAPESP/CAPES Processo nº 2017/26117-2, e ao processo vinculado BEPE nº 2019/10837-1) e ao Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq Processo: 830507/1999-0) pelo financiamento dos dois primeiros meses de bolsa de Mestrado.
Este projeto de mestrado tem como objetivo ganhar um entendimento dos efeitos de muitos corpos em sistemas quânticos finitos. Pontos quânticos permitem o estudo de sistemas em duas dimensões que apresentam níveis discretos de energia e possuem uma estrutura eletrônica similar aos átomos, que exibem uma estrutura de camadas e números mágicos. Além disso, a aplicação de um campo magnético nesses sistemas modifica a organização dos níveis de energia e causa o surgimento de correntes persistentes. Através de sofisticados métodos de Monte Carlo quântico, foram analisados e estimados variações do potencial eletroquímico em função do número de elétrons no ponto quântico, além da formação de correntes persistentes e o comportamento sob efeito de campos magnéticos. Apesar dessa classe de métodos ter dificuldades com sistemas sem simetria de reversão temporal, a abordagem utilizada mostrou-se eficaz e produziu bons resultados. Em par-ticular, também foi realizada uma análise cuidadosa da eficiência e das características do método de Monte Carlo de integrais de trajetória variacional.
Palavras-chave: Método de Monte Carlo quântico; pontos quânticos; correntes persistentes; Sistemas finitos
This research project aims to deep the understanding of many-body effects of finite quantum many-body systems. Quantum dots allow the study of bi-dimensional systems that show discrete energy levels with a structure similar to that one of an atom, which exhibits shell structure and magic numbers. Moreover, the application of magnetic field on these systems changes the organization of the energy spectra and it also triggers the formation of persistent currents. Throughout sophisticated quantum Monte Carlo methods, it was analysed and evaluated variations of the electrochimical potential as a function of the number of electrons in the quantum dot, persistent currents, and the behaviour over applied magnetic fields. Although the difficulties to handle systems without time-reversal symmetry by this class of method, the approach used has shown effective and it also has produced good results. A careful analysis of the efficiency and of the features of the variational path-integral Monte Carlo method was also performed.
Keywords: Quantum Monte Carlo method; quantum dots; persistent currents; finite
1 Introdução 11
2 Aspectos do gás de elétrons bidimensional confinado 17
2.1 Elementos teóricos de osciladores harmônicos . . . 17
2.1.1 Uma breve análise dos níveis de Landau . . . 20
2.2 Modelo para os pontos quânticos . . . 22
2.2.1 Tratamento da interação em regime de pequenos campos . . . 25
2.2.2 Análise do regime de campos magnéticos intensos . . . 28
2.2.3 Elementos de matriz da interação Coulombiana . . . 31
3 Considerações na abordagem por métodos computacionais 33 3.1 Variáveis aleatórias . . . 33
3.1.1 Amostragem de variáveis aleatórias . . . 34
3.1.2 Quadratura de Monte Carlo . . . 36
3.1.3 Procedimentos para a análise dos resultados . . . 37
3.2 Princípio variacional . . . 37
3.2.1 Monte Carlo Variacional . . . 39
3.2.2 Método de reconfiguração estocástica . . . 41
3.3 Monte Carlo de integrais de trajetória variacional . . . 42
3.3.1 Artifício do tempo imaginário e a mecânica de projeção . . . 42
3.3.2 Pontes Brownianas e a amostragem do caminho . . . 45
3.4 Full configuration interaction quantum Monte Carlo . . . 46
3.4.1 Formulação das equações dos coeficientes . . . 47
3.4.2 Características do algoritmo populacional do FCIQMC . . . 49
4 Apresentação e discussão dos resultados 52 4.1 Otimização e cálculos variacionais . . . 53
4.2 Projeção por integrais de trajetória variacional . . . 56
4.3 Pontos quânticos sob influência do campo magnético . . . 60
Capítulo 1
Introdução
“ Haz lo que debes y está en lo que haces ” - Josemaria Escrivá
Com o crescimento da microeletrônica e a constante redução de escala dos circuitos integrados, estabeleceu-se uma tendência de diminuição no tamanho dos dispositivos [1]. Essa disposição tomou proporções nanométricas e dela emergiu a nanoeletrônica e a nano-tecnologia. Junto a isso, o interesse cada vez maior em sistemas de dimensões reduzidas, como o comportamento bidimensional do grafeno, alcançou a unidimensionalidade dos bastões e por fim atingiu os pontos quânticos, os quais são tidos como adimensionais em comparação com sistemas macroscópicos, como é esquematizado na Fig.1.1. A mu-dança no espectro da densidade de estados em função da energia deixa claro a redução da dimensionalidade do sistema.
Figura 1.1: Esquematização da tendência de redução dimensional dos dispositivos e ca-racterísticas das respectivas densidades de estado [2].
Em sistemas macroscópicos, a densidade de estados é contínua e conforme o número de dimensões diminui, aspectos discretos tornam-se evidentes, sendo maximizado nos pontos
quânticos na forma de espectros de energia similares aos atômicos. Essa classificação é a maneira mais geral de definir o que são pontos quânticos, sistemas quânticos que são confinados no espaço [3]. Entretanto, a nível atômico, o sistema permanece tridimensional e grande quando comparado com átomos. Ainda assim, tais sistemas finitos de férmions, que são fabricados artificialmente em laboratório, tem muito em comum com os átomos. Dentre essas estruturas mesoscópicas, os pontos quânticos são mais comumente refe-ridos por dispositivos eletrônicos semicondutores de tamanho nanométrico, variando em torno de poucos até por volta da ordem de 10 nanômetros, com propriedades eletrônicas e ópticas particulares [4]. O avanço das técnicas de crescimento e processamento de ma-teriais permitiu o manufaturamento de pontos quânticos artificiais anisotrópicos, isto é, pontos que confinam alguns elétrons em uma região do espaço de dimensões reduzidas. Uma maneira comum de fabricá-los é através do confinamento de um gás de elétrons em duas dimensões em uma heteroestrutura semicondutora por potenciais (gates) eletrostá-ticos [5]. Isso cria um potencial com formato de bacia no qual os elétrons de condução são pressos. Essa realização tecnológica deu acesso a efeitos quânticos de sistemas finitos em dimensões reduzidas e também permitiu o controle experimental do tamanho, formato e a quantidade de elétrons que varia de um até centenas. Esse amplo controle do sistema apresenta grande potencial em várias áreas e tem permitido o uso desses dispositivos em diversas aplicações como em dispositivos de fotoemissão [6], informação quântica fotônica [7], potencial de implementação de q-bits [8], spintrônica [9], materiais ópticos [10], apli-cações em bio-imagem [11] e médicas [12], dispositivos fotovoltaicos [13, 14], estudo de estados topológicos na presença de interação [15]. A diversidade de aplicações abrange desde a eletrônica até em aplicações médicas que exploram uma ou ambas propriedades eletrônicas e ópticas.
A Fig.1.2 mostra esquematicamente um ponto quântico. Em um pilar de material semicondutor, uma ilha eletrônica quase bidimensional é formada em uma barreira de dupla heteroestrutura, estabelecendo o movimento das cargas no plano entre as interfaces das heteroestruturas. Assim, as cargas de condução são confinadas anisotropicamente de maneira que o movimento ocorre nesse plano. O ponto é conectado a medidores de voltagem e corrente através dos contatos metálicos: fonte (source) e descarga (drain). Essa ilha pode ser deformada eletrostaticamente ao aplicar uma voltagem nesses contatos metálicos laterais em torno da estrutura vertical. A medida da tensão em função da corrente apresenta picos, os quais são associados com a entrada de um elétron no ponto quântico. O espaçamento entre dois picos é proporcional à diferença de energia necessária para adicionar um novo elétron em um ponto com 𝑁𝑒 elétrons já confinados [16]. Além
dessa medida, uma quantidade substancial de informação é retirada e derivada a partir de medidas de condutância do ponto.
O dispositivo discutido acima é baseado em heteroestruturas semicondutoras, isto é, dois materiais com propriedades eletrônicas diferentes, como junções p-n por exemplo, que
Figura 1.2: Representação de um ponto quântico circular de dupla heteroestrutura. [16]
são colocados em contato. Para alcançar o equilíbrio eletrônico na interface, o níveis de Fermi dos materiais precisam coincidir [17]. Consequentemente, ocorre uma transferência de cargas local, gerando um hiato de potencial e, consequentemente, uma dobra nas bandas de valência e condução do ponto, gerando um potencial confinante no qual os elétrons são presos. Por conseguinte, o movimento dos portadores de carga é limitado à uma pequena região do espaço, essencialmente a interface entre os dois materiais. Além disso, através dessa montagem, é possível medir propriedades semelhante às propriedades atômicas como a dependência da energia de adição com o número de elétrons, propriedade que evidência a estrutura de camadas.
Com a tendência de miniaturização, tais dispositivos mesoscópicos tornaram-se siste-mas de estudo intrigantes, nos quais diversos fenômenos coletivos florescem junto com a redução da dimensionalidade do sistema. Diminuindo a dimensionalidade espacial do sis-tema, os efeitos de correlação são realçados, uma vez que as partículas têm menos graus de liberdade para separar-se uma das outras. Por outro lado, a redução da dimensão dificulta que mais de duas partículas se aproximarem muito, nesse sentido, as correlações de três ou mais corpos tornam-se menos relevantes [18]. Após o sucesso na fabricação e controle desses dispositivos, seguidos da miniaturização, a descoberta do regime atômico foi alcançada por meio da descoberta experimental da estrutura de camadas em flutuações do espectro de energia dos pontos quânticos com poucos elétrons [19], cruzando então a linha entre a matéria condensada e sistemas quânticos finitos. Muito do entendimento dos pontos quânticos pode ser traçado pelo que se sabe de sistemas atômicos. As regras de Hund, hibridização, ligações atômicas, números mágicos e a baixa reatividade dos gases nobres são exemplos nos quais analogias com os pontos quânticos podem ser traçadas [5]. Em particular, a formação de camadas é uma propriedade interessante que será explorada. A abordagem mais simples para estudar os pontos quânticos é através de teorias de campo médio que aproximam os elétrons como se movendo livremente em um campo médio produzido pelos outros elétrons e pelo confinamento, gerando estados de partícula
única [5]. A distribuição desses estados é não uniforme e formam grupos de estados quase ou completamente degenerados. Esses grupos de estados podem ser separados por gaps de energia e essa estrutura leva à formação de camadas. Isto é uma consequência da simetria, muitas vezes elíptica, e da dimensionalidade do potencial de campo médio experimentado pelos elétrons [20]. Um alto grau de simetria resulta em um alto grau de agrupamento de níveis de energia. Esse agrupamento se manifesta em propriedades como energia de ionização, reatividade química, estabilidade ou condutância.
Em particular, a densidade dos estados de partícula única na superfície de Fermi é de grande importância para a estabilidade do sistema. Uma vez que a superfície de Fermi separa os estados ocupados dos não ocupados, se a densidade for um mínimo, as partículas ocuparão estados de menor energia e consequentemente o sistema é mais ligado, isto é, o preenchimento de camadas conduz a estados particularmente estáveis [5]. Essas camadas são preenchidas de acordo com as regras de Hund: devido ao princípio de exclusão de Pauli, da repulsão Coulombiana e do efeito de blindagem, o spin total é maximizado para orbitais semi ocupados. Entretanto, se a camada não é totalmente preenchida, uma quebra de simetria interna do sistema pode estabilizar o estado [21]. Em sistemas quânticos finitos de férmions, a condição de estabilidade é que não existam degenerescências na superfície de Fermi. Para um potencial confinante circular, verifica-se que essa condição é atendida quando a quantidade de elétrons do sistema segue a sequência 𝑆(𝑆 +1), onde 𝑆 é o número da camada. Adicionando mais um elétron, resultará em uma ocupação de um orbital da próxima camada, deixando o sistema menos estável. Nesse caso de camadas abertas, a degenerescência pode ser reduzida através de deformações no potencial, isto é, deformar o potencial circular em uma elipse, podendo alcançar configurações energeticamente mais favoráveis.
Por outro lado, o estudo de sistemas fermiônicos interagentes tem inerentes dificuldades de tratamento teórico. De maneira geral, não existe solução exata conhecida. Para superar esse impasse, é interessante explorar abordagens computacionais, especificamente métodos de Monte Carlo quântico (QMC). Nas últimas décadas, a habilidade de simular sistemas físicos de alta complexidade usando computadores evoluiu dramaticamente, levando o conceito de simulações como uma terceira via de fazer ciência, complementar à teoria e a experiência [22].
O termo “Monte Carlo quântico” cobre diversas técnicas baseadas em amostragens de distribuições de probabilidade e possuem diferentes objetos de estudo. Por isso, esses métodos vem em diferentes abordagens que, em sua maioria, reúnem uma combinação entre sistemas discretos ou contínuos; férmions ou bósons; a temperaturas finitas ou zero; e número finito de partículas ou limite termodinâmico. O mais simples desses métodos é o Monte Carlo variacional (VMC), que usa integração estocástica para avaliar valores esperados de interesse para uma função tentativa. Como o número de dimensões das integrais são, de maneira geral, da ordem de três vezes o número de partículas do sistema,
a integração estocástica se faz necessária uma vez que métodos de integração numérica começam a ter dificuldades para trabalhar com integrais de muitas dimensões. A versão moderna e o amplo uso do nome Métodos de Monte Carlo tem origem no período da Se-gunda Guerra Mundial em Los Álamos, quando esses métodos foram usado por cientistas durante o desenvolvimento de armas nucleares [23].
A maioria dos algorítimos de QMC usa os chamados caminhos aleatórios, matema-ticamente conhecidos por cadeias de Markov [24]. Na Fig.1.3 é mostrado um exemplo do que seria uma cadeia de Markov para estados climáticos, onde os possíveis estados
Figura 1.3: Exemplo de diagrama de uma cadeia de Markov que modela o estado climático e suas transições de acordo com as probabilidades apresentadas.
são chuvoso, nublado e ensolarado. O caminho aleatório é então construído partindo de um estado inicial e a cada passo o estado ou realiza uma transição para outro, ou per-manece inalterado de acordo com as probabilidades de transição do sistema. Algoritmos que usam as cadeias de Markov tornaram-se muito comuns devido ao famoso trabalho de Metropolis e colaboradores [25] em 1953, onde foi apresentado um meio de amostrar uma distribuição de probabilidade arbitrária, tornando um método bastante geral e, portanto, amplamente utilizado. Um dos primeiros a usar essa abordagem na parte quântica em física da matéria condensada foi McMilan [26] em 1965 ao estudar um líquido de Hélio de maneira variacional a temperatura zero.
Posteriormente, novos métodos foram sendo desenvolvidos para alcançar resultados que não dependessem de um viés inicial, isto é, que pudessem alcançar resultados “exatos” no sentido de dependerem apenas de incertezas estatísticas. Entre eles estão os chamados métodos projetivos, pois tem como objetivo projetar o estado desejado, como os métodos de Monte Carlo de funções de Green e de difusão de Monte Carlo, ambos baseados no operador propagação no tempo imaginário 𝜏 = 𝑖𝑡. Já para sistemas em temperaturas
diferentes de zero, o método de Monte Carlo de integrais de trajetória (PIMC) é o mais famoso e muito utilizado principalmente para bósons. Entretanto, ambos os métodos projetivos e de integrais de trajetória ao serem aplicados a sistemas de férmions sofrem do conhecido problema do sinal fermiônico [27]. Essa dificuldade é manifestada de diferentes formas e as atuais maneiras de lidar com o problema acabam limitando o método em algum aspecto, em particular para o método de difusão, transformá-o em um método variacional com respeito a estrutura nodal de uma função de onda tentativa utilizada.
Ainda assim, estes métodos tem se mostrado uma das melhores opções para atacar problemas nos quais a correlação tem um fator crucial. Mais especificamente o método de integrais de trajetória variacional (VPI) tem provado [28] ser mais eficiente na obtenção de estimativas de operadores diferentes do Hamiltoniano do que métodos como o de difusão. Esse método VPI é uma combinação dos métodos de integrais de trajetória e de difusão de Monte Carlo (DMC). Nele, a energia cinética pode ser obtida sem um viés. Outro método interessante é o full configuration interaction quantum Monte Carlo (FCIQMC). Esse método tem seu alicerce em um espaço de estados construído de tal forma que ele seja antissimétrico [29]. Por causa disso, o problema do sinal fermiônico é reduzido e a avaliação de diversos estimadores consideravelmente mais acessível. Os métodos escolhidos neste trabalho foram o método variacional acoplado com o método de reconfiguração estocástica para a otimização dos parâmetros variacionais, enquanto para métodos projetivos serão usados os métodos de integral de trajetória variacional e o full configuration interaction
quantum Monte Carlo.
O objetivo deste trabalho é explorar e analisar os métodos de Monte Carlo, em par-ticular os métodos VMC, VPI e FCIQMC, além de investigar as analogias dos pontos quânticos com os átomos, examinar a influência da aplicação de um campo magnético nos níveis de energia e a formação de correntes persistentes. As principais contribuições virão do estudo dos pontos quânticos sob efeito de campo magnético usando métodos de Monte Carlo. Consequentemente, por todos esses aspectos citados dos pontos quânticos e que podem ser explorados pelos métodos de Monte Carlo quântico, essa dissertação foi dividida em três partes. No próximo capítulo, a parte teórica é desenvolvida, apresentada e analisada com base na mecânica quântica e na modelagem ideal desses dispositivos. Na sequência, o terceiro capítulo traz a abordagem computacional através das especifidades de cada método de Monte Carlo quântico usado e seus pontos fortes. Na última parte, os resultados obtidos são apresentados e analisados cuidadosamente com uso de estatísticas adequadas, seguido pelas conclusões e perspectivas do trabalho.
Capítulo 2
Aspectos do gás de elétrons
bidimensional confinado
“ I can well remember [...] the first time saw quantum mechanics as a living piece of nature rather than as a flood of arcane algorithms that, while lovely and mysterious and satisfying, ultimately defy understanding or intuition ” - Daniel F. Styer
Como já brevemente descrito, pontos quânticos podem ser vistos como um gás de elétrons confinado em uma região do espaço. Em particular, para o sistema apresentado na introdução, esse confinamento tem simetria elíptica, justificando tanto teoricamente quanto experimentalmente, a modelagem do potencial de confinamento através de osci-ladores harmônicos [30]. Assim, o sistema de interesse é um gás de elétrons preso num potencial bidimensional de osciladores harmônicos e será descrito através da aproximação de massa efetiva. Eventualmente, será considerado a aplicação de um campo magnético perpendicular ao plano de movimento. A partir de então, os pontos quânticos serão estu-dados através desse modelo matemático idealizado. Para tanto, a primeira seção abordará brevemente conceitos relativos aos osciladores harmônicos e o sistema não interagente e, posteriormente, a segunda seção tratará do modelo acima descrito.
2.1
Elementos teóricos de osciladores harmônicos
A maneira tradicional de resolver um oscilador harmônico (HO) quântico na mecânica quântica é através da solução algébrica. Para esse propósito, é útil reescrever os operadores posição 𝑋 e momento 𝑃 em termos dos operadores escada descendente 𝑎 e ascendente 𝑎†. Assim, os operadores posição e momento assumem a forma:
𝑋 = 𝑑𝜔 (︃ 𝑎 + 𝑎† √ 2 )︃ , 𝑃 = ¯ℎ 𝑑𝜔 (︃ 𝑎 − 𝑎† 𝑖√2 )︃ , (2.1)
onde 𝑑𝜔 =
√︁ ¯
ℎ/𝑚𝜔, ¯ℎ é a constante de Planck, 𝑚 é a massa da partícula e 𝜔 é frequência
de confinamento do oscilador. Note que a definição implica que [𝑎, 𝑎†] = 1 uma vez que [𝑋, 𝑃 ] = 𝑖¯ℎ. Usando essas relações e mais alguns passos simples [31], é fácil concluir que
o hamiltoniana do oscilador harmônico pode ser reescrito da seguinte maneira
ℋ = ¯ℎ𝜔(𝑎†𝑎 +1/2) , (2.2)
cujas autoenergias são dadas por 𝜀𝑛 = (𝑛 +1/2)¯ℎ𝜔 com os autoestados associados |𝜙𝑛⟩,
onde 𝑛 pertence ao conjunto dos números naturais incluindo o zero N0. Essa solução corresponde ao oscilador unidimensional, entretanto a generalização para um número arbitrário de dimensões é direta se as dimensões não são correlacionadas. Essa condição garante que a solução será uma combinação linear de osciladores harmônicos.
Focando no caso bidimensional, para diferenciar os operadores escada de cada dimen-são, será usado um índice respectivo para as dimensões 𝑥 e 𝑦, ou seja, 𝑎𝑥e 𝑎𝑦. Esses índices
também serão usados para diferenciar todas as características dimensionais do oscilador harmônico bidimensional (2DHO) como, por exemplo, o número quântico 𝑛 associado. Consequentemente, o hamiltoniano do 2DHO que possui frequências iguais no potencial de confinamento pode ser reescrito como:
ℋ𝑥𝑦 = ¯ℎ𝜔(𝑎†𝑥𝑎𝑥+1/2+ 𝑎†𝑦𝑎𝑦+1/2) , (2.3)
cujos autovalores e autovetores solução do problema são dados por 𝜀𝑛𝑥,𝑛𝑦 = ¯ℎ𝜔(𝑛𝑥 +
𝑛𝑦 + 1) e
⃒ ⃒ ⃒𝜙𝑛𝑥,𝑛𝑦
⟩
, respectivamente. Entretanto, essas são soluções cartesianas, de modo que propriedades relacionadas ao momento angular não ficam explicitas. Para melhor apreciação dessas características, é interessante olhar de um ponto de vista polar, de outro modo, em coordenados polares 𝑟 e 𝜃. A solução algébrica polar está relacionada com os operadores de quanta circular para direita 𝑎𝑑 e para esquerda 𝑎𝑔,
𝑎𝑑=
(𝑎𝑥√− 𝑖𝑎𝑦)
2 , 𝑎𝑔 =
𝑎𝑥√+ 𝑖𝑎𝑦
2 . (2.4)
O comutador das relações entre os operadores é preservado, portanto [𝑎𝑑, 𝑎
†
𝑑] = [𝑎𝑔, 𝑎†𝑔] = 1.
Dessa maneira, a componente 𝑧 do momento angular orbital pode ser escrita como:
𝐿𝑧 = 𝑋𝑃𝑦− 𝑌 𝑃𝑥 = ¯ℎ(𝑎
†
𝑑𝑎𝑑− 𝑎†𝑔𝑎𝑔) . (2.5)
Convenientemente, a forma da Hamiltoniana na Eq.2.3 se mantém e os operadores circu-lares substituem os operadores cartesianos de maneira que ℋ𝑥𝑦 = ¯ℎ𝜔(𝑎
†
𝑑𝑎𝑑+ 𝑎†𝑔𝑎𝑔 + 1).
Essa transformação é muito conveniente, uma vez que provar a relação de comutação entre a Hamiltoniana e a componente 𝑧 do momento angular torna-se imediata. Dado que [𝑎𝑔, 𝑎𝑑] = [𝑎𝑑, 𝑎†𝑔] = 0, não é difícil ver que ℋ𝑥𝑦 comuta com 𝐿𝑧 e, portanto, eles
compartilham um conjunto de soluções, em outras palavras, eles tem uma base comum. Os elementos dessa base são denotados por:
⃒ ⃒ ⃒𝜒𝑛𝑑,𝑛𝑔 ⟩ = √︁ 1 (𝑛𝑑)! (𝑛𝑔)! (𝑎†𝑑)𝑛𝑑(𝑎† 𝑔) 𝑛𝑔|𝜙 0,0⟩ (2.6)
com autovalores dados por {¯ℎ𝜔(𝑛𝑑+ 𝑛𝑔 + 1), ¯ℎ(𝑛𝑑− 𝑛𝑔)} dos operadores ℋ𝑥𝑦 e 𝐿𝑧,
res-pectivamente. Além disso, |𝜙0,0⟩ denota o estado fundamental. Também é interessante definir o número quântico azimutal ℓ = 𝑛𝑑− 𝑛𝑔 e o número quântico principal 𝑛 como
2𝑛 = 𝑛𝑑+ 𝑛𝑔− |ℓ|. Igualmente ao caso unidimensional, ambos os números 𝑛𝑑 e 𝑛𝑔
perten-cem à N0, implicando que os autovalores do Hamiltoniano assumem o formato ¯ℎ𝜔(𝑘 + 1),
sendo 𝑘 um inteiro não negativo. Além disso, estados com essa energia são degenerados e possuem degenerescência 𝑔𝑘 = 𝑘 + 1. Para um dado 𝑘 fixo, os possíveis estados são
apresentados na Tab.2.1, onde a função piso denotada por ⌊⌋ retorna a parte inteira do
𝑛𝑑= 0 𝑛𝑔 = 𝑘 ℓ = −𝑘 𝑛 = 0 𝑛𝑑= 1 𝑛𝑔 = 𝑘 − 1 ℓ = −𝑘 + 2 𝑛 = 1 𝑛𝑑= 𝑘 − ⌊𝑘/2⌋ 𝑛𝑔 = ⌊𝑘/2⌋ ℓ = −𝑘 + 2⌊𝑘/2⌋ 𝑛 = ⌊𝑘/2⌋ 𝑛𝑑 = ⌊𝑘/2⌋ 𝑛𝑔 = 𝑘 − ⌊𝑘/2⌋ ℓ = 𝑘 − 2⌊𝑘/2⌋ 𝑛 = ⌊𝑘/2⌋ .. . ... ... ... 𝑛𝑑= 𝑘 − 1 𝑛𝑔 = 1 ℓ = 𝑘 − 2 𝑛 = 1 𝑛𝑑= 𝑘 𝑛𝑔 = 0 ℓ = 𝑘 𝑛 = 0
Tabela 2.1: Números quânticos dos estados do oscilador harmônico em coordenadas po-lares.
número. As transformações entre os índices {𝑛, ℓ} e os {𝑛𝑑, 𝑛𝑔} são dadas por:
𝑛𝑑= 2𝑛 + ℓ + |ℓ| 2 𝑛𝑔 = 2𝑛 − ℓ + |ℓ| 2 . (2.7)
Nesse contexto, a ação do operador 𝑎†𝑑 em um estado da base |𝜒𝑛,ℓ⟩ conduz à um novo
estado com um quanta +¯ℎ adicional no número quântico angular, o que corresponde a
uma rotação no sentido anti-horário com relação ao eixo 𝑧. Equivalentemente, aplicando
𝑎†𝑔, o estado muda para um estado com um quanta adicional no sentido oposto, isto é, −¯ℎ
com relação ao número de momento angular, o que corresponde a uma rotação no sentido horário. Esse comportamento justifica porque os operadores são chamados circular para direita e para esquerda.
polares relacionada com |𝜒𝑛,ℓ⟩ é dada por: 𝜒𝑛,ℓ(𝑟, 𝜃) = 1 𝑑𝜔 √︃ 𝑛! 𝜋(𝑛 + |ℓ|)! (︂ 𝑟 𝑑𝜔 )︂|ℓ| exp [︃ −1 2 (︂ 𝑟 𝑑𝜔 )︂2 + 𝑖ℓ𝜃 ]︃ 𝐿|ℓ|𝑛 [︃(︂ 𝑟 𝑑𝜔 )︂2]︃ = 𝜂𝑛,ℓ(𝑟)𝑒𝑖ℓ𝜃 , (2.8) onde 𝐿(𝛼)
𝑛 são os polinômios de Laguerre generalizados. Além disso, os estados
⃒ ⃒ ⃒𝜙𝑛𝑥,𝑛𝑦
⟩
em coordenadas Cartesianas são dados por
𝜙𝑛𝑥,𝑛𝑦(𝑥, 𝑦) = ( √︁ 2𝑛𝑥+𝑛𝑦𝑛 𝑥! 𝑛𝑦! 𝜋𝑑𝜔)−1exp [︃ −𝑥 2+ 𝑦2 2𝑑2 𝜔 ]︃ 𝐻𝑛𝑥 (︂ 𝑥 𝑑𝜔 )︂ 𝐻𝑛𝑦 (︂ 𝑦 𝑑𝜔 )︂ , (2.9) onde 𝐻𝑛 são os polinômios de Hermite. Para comparar esses dois tipos de orbitais,
a Fig.2.1 apresenta um mapa de cor da densidade de probabilidade, isto é, o módulo quadrado desses orbitais. Na parte superior, onde o mapa representa as funções 𝜒𝑛,ℓ, é
Figura 2.1: Estados de partícula única para os dados números quânticos em coordenadas polares na parte superior e em cartesianas nos painéis inferiores.
possível ver claramente a simetria radial dos estados e parte do seu comportamento com relação a mudança dos números quânticos relevantes. Já na parte inferior, onde o mapa é proveniente das funções 𝜙𝑛𝑥,𝑛𝑦, a mudança dos números quânticos conduz a padrões na direção a qual esse número quântico diz respeito.
2.1.1
Uma breve análise dos níveis de Landau
Essa formulação em termos dos autoestados do momento angular é muito útil no que diz respeito à partículas carregadas de carga 𝑞 movendo-se sob efeito de um campo mag-nético [31] constante aplicado perpendicularmente ao plano de movimento, por exem-plo, B(r) = 𝐵 ^𝑧. Escolhendo o gauge simétrico, o potencial vetor assume a forma A(r) = 𝐵/2(−𝑦u
𝑥 + 𝑥u𝑦), onde u𝑥 e u𝑦 são versores do plano cartesiano, enquanto a
de um termo proporcional ao momento angular 𝐿𝑧. O operador que rege a dinâmica do
sistema é dado pela energia cinética utilizando o momento canônico Π,
ℋ𝑐 =
Π2 2𝑚 =
[P − 𝑞A(r)]2
2𝑚 , (2.10)
onde P é o operador vetor momento linear bidimensional. Devido ao campo magnético, o termo do momento canônico da origem a três expressões. A primeira é a energia cinética usual, isto é, o quadrado do momento linear P dividido por duas vezes a massa. Os outros dois termos introduzidos são referentes ao campo magnético, o termo de “rotação” e o termo de “compressão”. Este último é proveniente do quadrado do potencial magnético, que no gauge em questão tem um forma de oscilador harmônico dada por
𝑞2𝐵2 8𝑚 (𝑋 2 + 𝑌2) = 1 2𝑚 (︂𝜔 𝑐 2 )︂2 R2 , (2.11)
onde R é o operador vetor posição bidimensional em coordenadas polares e 𝜔𝑐 = |𝑞|𝐵/𝑚
é a frequência ciclotrônica. Já o termo de rotação é proveniente do acoplamento do mo-mento linear com o campo magnético, resultando na componente 𝐿𝑧do operador momento
angular, isto é, para esse caso a expressão é dada por −𝑞 𝑚P · A(r) = 𝑞 2𝑚B · R × P = 𝜔𝑐 2 𝐿𝑧 . (2.12)
Dessa forma, reconhecendo que a frequência de confinamento é𝜔𝑐/2 no termo de com-pressão, é imediato reescrever a Hamiltoniana ℋ𝑐 em função dos operadores circulares e,
uma vez que os autoestados são correspondentes de ambos, a Hamiltoniana e o momento angular, eles continuam sendo solução, porém com uma autoenergia ligeiramente diferente escrita na forma 𝜖𝑐𝑛,ℓ =¯ℎ𝜔𝑐/2(2𝑛 + |ℓ|+ℓ + 1) = ¯ℎ𝜔
𝑐(𝑛𝑑+1/2). Essa diferença na energia irá
modificar a forma como os estados são degenerados. Interessantemente, a energia pode ser escrita não só na forma relacionada com o oscilador harmônico bidimensional como também exatamente igual ao oscilador harmônico unidimensional. Essa característica é intimamente ligada com a escolha do gauge, em particular, no gauge simétrico, os efeitos do potencial magnético exercem um papel similar a um potencial quadrático fictício do oscilador e o acoplamento entre o momento linear e o campo tornam-se efetivamente o momento angular. Esses níveis são chamados níveis de Landau, e um subconjunto par-ticular, no qual {𝑛 = 0; ℓ ≤ 0}, é chamado de lowest Landau level (LLL), ou nível de Landau de menor energia [17]. De uma maneira mais geral, para um dado subconjunto de estados com 𝑛𝑑 fixo, esse subconjunto é chamado 𝑛𝑑-ésimo nível de Landau. É
razo-avelmente fácil perceber que a degenerescência dos níveis de Landau é infinita, uma vez que, para um dado 𝑛𝑑, qualquer 𝑛𝑔 tem a mesma energia, em particular, o subconjunto
2.2
Modelo para os pontos quânticos
O modelo usual para tratar um sistema de 𝑁𝑒 elétrons de valência de carga 𝑞 = −e,
onde e é a carga fundamental, em um ponto quântico vertical no formato de disco e sob a influência de um campo magnético uniforme ortogonal ao plano de movimento dos elétrons é dado pela Hamiltoniana [18]:
ℋ = 𝑁𝑒 ∑︁ 𝑗=1 P2𝑗 2m* + m* 2 𝑁𝑒 ∑︁ 𝑗=1 (𝜔𝑥2𝑋𝑗2+ 𝜔2𝑦𝑌𝑗2) + 𝜔𝑐 2 𝐿𝑧+ g * 𝜇BB𝑆𝑧/¯ℎ+ 𝑘𝑒e2 𝜖 𝑁𝑒 ∑︁ 𝑗<𝑘 1 𝑅𝑗𝑘 . (2.13)
No último termo, 𝑘𝑒 é a constante de Coulomb, 𝑅𝑗𝑘 = |R𝑗 − R𝑘| é o operador posição
relativa, R𝑗 = 𝑋𝑗u𝑥+ 𝑌𝑗u𝑦 é o operador vetor posição do elétron 𝑗. O campo magnético
introduz o termo de Zeeman, que é o acoplamento entre o campo e o spin das partículas, dado pelo penúltimo termo na Hamiltoniana acima, onde g* é o fator de Lande efetivo,
𝜇𝐵 é o magneton de Bohr e 𝑆𝑧 =∑︀𝑁𝑗𝑒𝑠^𝑗𝑧 é a componente 𝑧 do spin total do sistema. O
terceiro o termo dá o acoplamento entre o campo magnético e o momento linear como mencionado anteriormente e depende da componente 𝑧 momento angular total 𝐿𝑧 =
∑︀𝑁𝑒
𝑗 ℓ^𝑗𝑧. O potencial de confinamento total é uma soma do confinamento proporcionado
pelo sistema e do termo de compressão vindo do campo magnético no gauge simétrico. As frequências totais em cada direção 𝜔𝑥 e 𝜔𝑦 são dadas por
𝜔𝑥 = √︃ (𝜔0𝛿𝜔)2+ 𝜔2 𝑐 4 , 𝜔𝑦 = √︃ (︂𝜔 0 𝛿𝜔 )︂2 + 𝜔 2 𝑐 4 , (2.14)
onde o potencial confinante próprio do sistema é modelado por osciladores harmônicos com frequências de confinamento 𝜔0𝑥= 𝛿𝜔𝜔0 e 𝜔0𝑦=𝜔0/𝛿𝜔 nas direções 𝑥 e 𝑦 nessa ordem, com o parâmetro 𝛿𝜔 definindo a deformação do potencial, ou seja, com esse parâmetro
igual a um, o potencial é circular e para valores diferentes de um ele torna-se uma elipse. Além disso, na Hamiltoniana é usado a aproximação de massa efetiva m* para descrever elétrons se movendo no plano 𝑥𝑦 em um material de base, como, por exemplo, de GaAs, o qual possui constante dielétrica 𝜖 = 12.7 e a massa efetiva é dada por m* = 0.067𝑚𝑒em
termos da massa de repouso 𝑚𝑒 do elétron.
Para um potencial de confinamento totalmente simétrico (𝜔0𝑥= 𝜔0𝑦), a componente 𝑧 dos operadores de spin e momento angular são bem definidas, uma vez que a Hamiltoniana comuta com ela própria e com o momento angular, já que a interação Coulombiana também comuta com o momento angular, implicando que os números quânticos principal e angular definem bem o estado do sistema. Nesse caso, para o sistema não interagente, a solução é uma composição do conjunto de funções de onda apresentada anteriormente na Sec.2.1, complementadas pelos orbitais de spin 𝜒𝜎, 𝜎 = ±. A função de onda total
mais simples de fazer isso é usando os determinantes de Slater, 𝐷(Q) = √1 𝑁𝑒! ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ 𝜑𝑗(r1) 𝜑𝑘(r1) · · · 𝜑𝑙(r1) 𝜑𝑗(r2) 𝜑𝑘(r2) · · · 𝜑𝑙(r2) .. . ... ... 𝜑𝑗(r𝑁𝑒) 𝜑𝑘(r𝑁𝑒) · · · 𝜑𝑙(r𝑁𝑒) ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ ⃒ , (2.15)
onde Q = {r1, r2, ..., r𝑁𝑒} é o conjunto de todas as coordenadas dos elétrons, {𝑗, 𝑘, ..., 𝑙} é o conjunto de números quânticos relevantes que definem o estado do sistema e 𝜑𝑗(r) =
𝜂𝑛𝑗,ℓ𝑗(𝑟)𝑒
𝑖ℓ𝑗𝜃𝜒
𝜎𝑗. Especificamente, para uma Hamiltoniana como ℋ da Eq.2.13 que não possui termos de troca de spin, é possível decompor a Eq.2.15 em dois determinantes, um para cada tipo de spin
Φ𝑆(Q) = 𝐷(Q↑)𝐷(Q↓) , (2.16)
onde Q↑ se refere somente às coordenadas dos elétrons de spin up ↑, ou 𝜎 = +, enquanto Q↓ aos elétrons de spin down, ou 𝜎 = −. O modelo de partícula independente prediz a existência de números mágicos [17], isto é, a formação de camadas para a sequência
𝐾𝑆 = 𝑆(𝑆 + 1), onde 𝑆 é um número inteiro positivo. Essa conclusão provém da análise
da função energia de adição, ou variação do potencial químico,
Δ𝑁 = 𝜇(𝑁𝑒+ 1) − 𝜇(𝑁𝑒) = 𝐸(𝑁𝑒+ 1) + 𝐸(𝑁𝑒− 1) − 2𝐸(𝑁𝑒) , (2.17)
onde o potencial químico 𝜇(𝑁𝑒) = 𝐸(𝑁𝑒) − 𝐸(𝑁𝑒− 1) é dado pela diferença de energia
ao se adicionar um elétron a mais no sistema e 𝐸(𝑁𝑒) é a energia do sistema com 𝑁𝑒
elétrons no estado fundamental. Uma vez que o sistema não interagente sem a presença de um campo magnético possui a energia igual a 𝐸(𝑁𝑒) = ¯ℎ𝜔∑︀𝑁𝑗𝑒(2𝑛𝑗 + |ℓ𝑗|+1), é fácil
encontrar que nesse modelo simples, a energia de adição tem picos de intensidade ¯ℎ𝜔 para
os números mágicos citados e zeros caso contrário. Apesar dos picos existirem nestas posições, esse resultado tem um acordo com resultados experimentais muito pobre, uma vez que o experimento mostra uma estrutura mais elaborada do que somente picos e zeros como pode ser observado Fig.2.2. Consequentemente, essa estrutura observada na figura só pode ser proveniente da interação entre os elétrons. A interação, portanto, tem um papel muito importante e, junto com o princípio de exclusão de Pauli, é um dos argumentos que conduzem o sistema a obedecer a primeira regra de Hund [32], a qual afirma que para uma configuração eletrônica, o estado com maior multiplicidade 2𝑆𝑧+ 1
tem a menor energia.
A multiplicidade é também igual ao número de elétrons desemparelhados mais um, dessa forma, o estado com mais elétrons desemparelhados e número máximo de elétrons emparelhados em camadas inferiores é o estado fundamental do sistema [33]. De outra maneira, os elétrons ocupam unicamente com o mesmo spin os orbitais de uma camada
Figura 2.2: Energia de adição experimental em função do número de elétrons para um ponto quântico [16].
até todos os orbitais estarem ocupados. Novos elétrons são adicionados com o spin oposto e passam a preencher os orbitais da camada até todos estarem duplamente ocupados. A última camada a ser preenchida, portanto, ficará com o máximo número de elétrons de-semparelhados possível, levando essa regra a ser também conhecida como regra do assento do ônibus, uma vez que, em geral, os bancos dos ônibus são primeiro ocupados unicamente para depois serem ocupados duplamente. Na Fig.2.3, as quatro primeiras camadas são esquematizadas, dessa maneira, fica fácil enxergar como preencher os níveis e como esse preenchimento se relaciona com a formação de camadas descrita na Sec.2.1. Para ilustrar,
Figura 2.3: Esquema dos níveis de energia agrupados por camada para melhor visualização de como as camadas são preenchidas através da regra de Hund.
elétrons emparelhados interagem de maneira diferente de elétrons não emparelhados. Os elétrons com um particular spin 𝜎𝛼 interagem entre si via potencial Coulombiano e via
através da repulsão de Coulomb. Naturalmente, elétrons vão querer estar em orbitais diferentes tanto para minimizar a repulsão eletrônica, quanto para respeitar o princípio de Pauli. O outro argumento está relacionado com o fato de elétrons desemparelhados serem efetivamente menos blindados do núcleo dos átomos e do material de base dos pontos quânticos e por isso terem sua energia minimizada.
Complementarmente, o operador da interação Coulombiana também comuta com o momento angular [31]. Assim como no caso clássico de forças centrais, isso significa que transições entre estados que não conservam momento angular são proibidas. É fácil provar este fato partindo da relação de comutação [𝐿𝑧, 𝑅−1] = 0 e calculando o elemento
de matriz entre estados |𝐿1⟩ e |𝐿2⟩ com momentos angulares 𝐿1 e 𝐿2. Dessa forma, ⟨ 𝐿1 ⃒ ⃒ ⃒𝐿1𝑅 −1⃒ ⃒ ⃒𝐿2 ⟩ −⟨𝐿1 ⃒ ⃒ ⃒𝑅 −1 𝐿2 ⃒ ⃒ ⃒𝐿2 ⟩ = (𝐿1− 𝐿2) ⟨ 𝐿1 ⃒ ⃒ ⃒𝑅 −1⃒ ⃒ ⃒𝐿2 ⟩ = 0 , (2.18) ou seja, se 𝐿1 ̸= 𝐿2, obrigatoriamente o elemento de matriz deve ser zero. Na base |𝜒𝑛,ℓ⟩
de estados do oscilador harmônico bidimensional, os estados de muitas partículas tam-bém são autoestados do operador momento angular total e, assim, a matriz do operador hamiltoniano é bloco diagonal no momento angular.
2.2.1
Tratamento da interação em regime de pequenos campos
Dada a carência de soluções no tratamento teórico de sistemas interagentes através de orbitais de partícula única, a descrição dos sistemas interagentes será feita através de funções tentativa motivadas pelo princípio variacional (ver Cap.3.2). Nesse sentido, para o estudo dos casos nos quais o campo magnético tem baixa relevância, ou seja, no limite
𝜔0 ≫ 𝜔𝑐ou quando o campo magnético é desprezível (𝐵 ∼ 0), uma função tentativa muito
usada no contexto dos métodos de Monte Carlo é a família das funções de Slater-Jastrow (SJ) do tipo [32]
Ψ𝑆𝐽(Q) = Φ𝑆(Q)Ψ𝐽(Q) = 𝐷(Q↑)𝐷(Q↓)
∏︁
𝑗<𝑘
𝐽 (𝑟𝑗𝑘) , (2.19)
onde 𝐽 é um fator de correlação de dois corpos. Os fatores de três corpos ou mais são negligenciados por causa da reduzida dimensão do sistema, dado que as partículas tem menos graus de liberdade para se moverem, o que realça suas correlações ao mesmo tempo que dificulta a aproximação de três ou mais corpos. Em outras palavras, a importância relativa das interações de dois corpos é maior que as correlações de ordem mais alta. O primeiro termo Φ𝑆 dessa função de muitos elétrons, como já mencionado, tem como
característica tratar os efeitos da estatística de Fermi, como exigidos pelo tipo de partícula em questão, e não inclui efeitos de troca de spin, enquanto o segundo termo Ψ𝐽 carrega
simples dada por [18] 𝐽 (𝑟) = exp (︃ 𝜆𝑟 𝑎 + 𝑏𝑟 )︃ , (2.20) onde 𝜆 =𝑘𝑒e2
/𝜖é a amplitude de Coulomb, 𝑎 é dado pelas condições de cúspide que levam
essa constante a assumir valor igual a 1, se o par de partículas tem spin antiparalelo, isto é, spins opostos, e 3 caso os spins sejam paralelos. Da mesma forma que 𝑎 assume diferentes valores dependendo da combinação dos spins das partículas, 𝑏 também difere com a combinação formada pelo par de spins e são parâmetros variacionais a serem de-terminados por um método de otimização. Para sistemas Coulombianos de 𝐷 dimensões, as condições de cúspide podem ser encontradas através da expressão
𝐽′(𝑟)
𝐽 (𝑟) =
𝜆 𝐷 − 1 + 2ℓ𝑟
, (2.21)
onde ℓ𝑟 é o momento angular relativo entre as partículas. O valor de ℓ𝑟 depende da forma
da função de onda, entretanto, para elétrons com spins opostos ℓ𝑟 ≥ 0 e para spins iguais
ℓ𝑟 ≥ 1 [18]. Essa função de onda é razoavelmente acurada para descrever até mesmo casos
em que o campo magnético tem valores intermediários, 𝜔0 ∼ 𝜔𝑐, porém, para campos
magnéticos de amplitudes extremas, a física do sistema pode mudar dramaticamente como será explorado na sequência. É interessante notar também que os determinantes do termo de Slater, Φ𝑆, também podem ser construídos com as soluções em coordenadas
cartesianas dos estados de partícula única em um oscilador harmônico bidimensional, entretanto, essa abordagem pode sofrer de algumas deficiências para descrever sistemas com campo magnético. Por outro lado, por serem funções reais, elas são mais adequadas para cálculos de Monte Carlo quântico como o método de difusão de Monte Carlo e o método das integrais de trajetória variacional. Na sequência serão discutidos dois tipos de pontos quânticos, os circulares e os elípticos.
Pontos quânticos circulares
Analisando a formação de camadas para o caso do potencial de confinamento circular, é possível determinar algumas restrições nas transições entre estados [17]. Fazendo 𝜔𝑐igual
a zero ao tratar o limite de baixas magnitudes de campo, a energia de uma partícula do sistema não interagente assume a forma 𝜀𝑛ℓ = ¯ℎ𝜔0(𝑘+1), onde 𝑘 = 2𝑛+|ℓ| e 𝑘 ∈ N0. Como mostrado na Tab.2.1, a estrutura de camadas é tal que, para um dado 𝑘, 𝑛 varia de zero até a parte inteira da metade de 𝑘, enquanto os valores de |ℓ| vão de zero até 𝑘 e assumem apenas valores de mesma paridade que 𝑘. Isso implica que nem todas as transições são permitidas entre camadas adjacentes. Para uma multipolaridade L = 1, transições de dipolo que envolvem Δ𝑘 ímpares sempre podem ocorrer, porém para transições de quadrupolo, onde L = 2, são necessários Δ𝑘 pares. Note que esse fato também está relacionado com o fato de que o hamiltoniano ℋ da Eq.2.13 é bloco diagonal para diferentes valores de momento angular total 𝐿𝑧.
Por outro lado, ao reter termos lineares no campo magnético 𝐵 na energia do sistema não interagente, 𝜀 muda para a seguinte forma
𝜀𝑛ℓ𝜎 = ¯ℎ𝜔0(𝑘 + 1) + ¯ ℎ𝜔𝑐 2 ℓ + 1 2g *𝜇 0𝐵𝜎 , (2.22)
onde 𝜎 = 1 quando o estado de spin é dado por 𝜒+ e 𝜎 = −1 quando o estado é
𝜒−. Consequentemente, as degenerescências em ℓ e 𝜎 são quebradas pelo termo de campo magnético, o que desloca essas energias para valores maiores para níveis com ℓ > 0 e 𝜎 < 0, uma vez que o fator g* é negativo, o que também decresce as energias dos níveis de ℓ < 0 e
𝜎 > 0. Por isso, um padrão de interseções no espectro de energias aparece, causando uma
distorção na estrutura de camadas para campos magnéticos não nulos. Essa característica é exposta na Fig.2.4. A interação, junto ao fato de que o número de degenerescência cresce
Figura 2.4: Split de estados de uma partícula com o campo
muito com o número de elétrons, faz com que uma figura semelhante a essa para o caso interagente seja limitada apenas a alguns elétrons e poucos estados para que a imagem não fique extremamente poluída, mas, sem sombra de dúvidas, a interação terá um papel importante no sistema e modificará a espectro de energias como será discutido no Cap.4.
Pontos quânticos elípticos
Ao deformar o potencial externo que confina os elétrons em uma elipse, o cancelamento de termos não diagonais dos operadores energia cinética e potencial harmônico em termos dos operadores escada deixa de acontecer. Isso fica claro ao reescrever a Hamiltoniana de uma partícula em duas dimensões submetida a ação de um potencial harmônico aniso-trópico (𝜔0𝑥 ̸= 𝜔0𝑦) em termos de um oscilador isotrópico somado dos termos excedentes. Há duas formas de fazer isso, ou somando e subtraindo (𝜔0𝑥𝑌 )2 e chegando na Eq.2.23a,
ou somando e subtraindo (𝜔0𝑦𝑋)2 e chegando na Eq.2.23b, ℋ𝑎𝑛𝑖 = P2 2𝑚 + 𝑚 2(𝜔 2 0𝑥𝑋 2+ 𝜔2 0𝑦𝑌 2) = ℋ 𝑥𝑦(𝜔0𝑥) + 𝑚 2 ( 𝜔0/𝛿𝜔)2(1 − 𝛿4 𝜔)𝑌2 (2.23a) = ℋ𝑥𝑦(𝜔0𝑦) + 𝑚 2 (𝜔0𝛿𝜔) 2 (1 − 𝛿𝜔−4)𝑋2 (2.23b) onde a notação para a Hamiltoniana de um oscilador bidimensional isotrópico ℋ𝑥𝑦 =
ℋ𝑥𝑦(𝜔) é inserida para diferenciar a frequência presente na Eq.2.3 para cada versão da
expressão da Hamiltoniana do oscilador anisotrópico. Para ficar mais claro que existem termos não diagonais com respeito à base dos estados da Eq.2.8, basta reescrever uma das versões, a superior por exemplo, em termos dos operadores escada. Note que a definição dos operadores escadas muda de acordo com a frequência do potencial isotrópico, que na versão da Eq.2.23a é 𝜔0𝑥. Assim, obtêm-se
ℋ𝑎𝑛𝑖= ℋ(𝜔0𝑥) + 𝑚 2 (︂𝜔 0 𝛿𝜔 )︂2 (1 − 𝛿4𝜔) (︃ ¯ ℎ 2𝑚𝜔0𝑥 )︃ (𝑎𝑦 + 𝑎†𝑦) 2 . (2.24)
Por fim, para saber como esses operadores agem nessa base, basta transformá-los em operadores de quanta circular. Então, usando as transformações inversas, chega-se na expressão (𝑎𝑦+ 𝑎†𝑦) 2 = −(𝑎𝑑− 𝑎𝑔 − 𝑎 † 𝑑+ 𝑎 † 𝑔)2 2 . (2.25)
Termos como, por exemplo, 𝑎2
𝑑 e 𝑎𝑑𝑎𝑔 não são diagonais, uma vez que a sua aplicação
em um estado genérico |𝜒𝑛,ℓ⟩ conduz a outro estado diferente deste. Termos 𝑎𝑑𝑎𝑔 sequer
dizem respeito ao mesmo número quântico, possibilitando até transições entre estados de diferente momento angular.
Assim sendo, para esses potenciais elípticos, os elementos de matriz fora da diagonal são encontrados através de uma simples álgebra usando os operadores escada e circulares. Como os elementos da parte isotrópica já estão bem definidos, basta calcular os elementos de matriz dos operadores da Eq.2.25, já que a ação dos operadores circulares na base de números quânticos 𝑛, ℓ é conhecida. A relevância destes cálculos se justifica porque esses elementos de matriz serão usados no método FCIQMC.
2.2.2
Análise do regime de campos magnéticos intensos
O termo de confinamento harmônico dos elétrons nos pontos quânticos proveniente de campos magnéticos intensos é muito mais relevante e faz com que, na prática, o potencial externo sentido pelos elétrons seja majoritariamente simétrico, isto é, circular, uma vez que mesmo em pontos elípticos, o confinamento do sistema é muito menor do que o gerado pelo campo. Além disso, se o confinamento for completamente irrelevante com relação à frequência ciclotrônica, a energia dos estados de partícula única assumem a forma do caso
do níveis de Landau a menos da adição do fator de Zeeman. Dessa maneira, para cada um dos dois valores de spin, o primeiro nível de Landau consiste em estados com número quântico principal 𝑛 = 0 e valores não positivos de ℓ. O segundo nível de Landau é dado pelo conjunto de estados com 𝑛 = 1 e valores não positivos de ℓ junto com o estado de
𝑛 = 0 e ℓ = 1. O terceiro nível comporta os estados de 𝑛 = 2 com ℓ não positivo mais os
estados 𝑛 = 1, ℓ = 1 e 𝑛 = 0, ℓ = 2, e assim por diante.
Já considerando termos de menor ordem da frequência de confinamento 𝜔0, a energia se comporta da seguinte forma
𝜀𝑛ℓ𝜎 = ¯ℎ𝜔𝑐 (︃ 𝑛 + 1 + |ℓ|+ℓ 2 )︃ + ¯ℎ𝜔 2 0 𝜔𝑐 (2𝑛 + |ℓ|+1) + 1 2g * 𝜇0𝐵𝜎 , (2.26) onde é possível notar que a degenerescência dos níveis de Landau é quebrada por termos positivos. Uma vez que o número de elétrons 𝑁𝑒 e o campo magnético 𝐵 são fixados,
o preenchimento dos níveis de Landau ocorrerá de acordo com o balanço de energia da equação acima. Esse comportamento da energia também pode ser observado na Fig.2.5, onde, conforme o aumento da frequência ciclotrônica, um gap de energia surge entre os
Figura 2.5: Split de estados de uma partícula com o campo
níveis de Landau ao mesmo tempo que os níveis de energia de um único nível de Landau ficam cada vez mais próximos, ou seja, cada vez mais próximos de ficarem degenerados.
A física e a estrutura de níveis de Landau e do oscilador harmônico são muito diferentes principalmente no que diz respeito ao momento angular. Como já mencionado, algumas transições não são permitidas para certas multipolaridades no oscilador harmônico. Já transições entre os níveis de Landau adjacentes de qualquer multipolaridade são possíveis. As implicações deste fato para a interpretação do espectro são simples e importantes:
para pequenos campos 𝐵, as energias dos modos de dipolo (L = 1), quadrupolo (L = 2) e octupolo (L = 3) são respectivamente ¯ℎ𝜔0(Δ𝑘 = 1), 2¯ℎ𝜔0(Δ𝑘 = 2), 3¯ℎ𝜔0(Δ𝑘 = 3) e assim por diante. Já para campos magnéticos 𝐵 intensos, todos esses modos tem energia ¯
ℎ𝜔𝑐(Δ𝑀 = 1), onde 𝑀 = 𝑛 +|ℓ|+ℓ/2. Essa análise provê um ponto de vista qualitativo do
cenário, por isso, é de extrema importância incluir a interação eletrônica. O regime fracionário
Ao assumir que o valor de 𝐵 é alto o suficiente, o intervalo entre os níveis de Landau é tal que apenas o primeiro nível é ocupado devido a separação de energia ser muito grande. Isso se dá, pois não só o intervalo de energia entre o primeiro e os outros níveis de Landau é grande, como também porque os níveis internos do primeiro ficam cada vez mais aglomerados e em número suficiente para abrigar diversos elétrons.
Essa situação é muito semelhante àquela descrita por Laughlin [34] em um sistema de três elétrons submetidos a campos magnéticos. A função por ele introduzida tornar-se-ia muito conhecida em trabalhos posteriores, de maneira que este primeiro artigo cientí-fico sobre o assunto fora, na verdade, muito criticado e parcialmente ignorado. Nessa trabalho, a intensidade do campo magnético é considerada grande o suficiente para que seja possível desprezar a mistura entre diferentes níveis de Landau para formar o estado fundamental, ação também conhecida como mistura de Landau [35]. Nesse estágio, a descrição do sistema nesse valor de campo 𝐵 depende apenas do primeiro nível de Lan-dau. Então, considerando apenas estes níveis, estados de diferentes números de momento angular total, que eram autoestados não degenerados de ℋ𝑥𝑦 e 𝐿𝑧, agora são autoestados
do hamiltoniano total que modela os pontos quânticos ℋ (Eq.2.13), incluindo até mesmo a interação. Nesse sentido, o estado total do sistema nesse limite é tal que ele é totalmente polarizado em spin e pode ser descrito através de um único determinante de Slater cons-truído apenas com estados de uma partícula do primeiro nível de Landau. Esse estado pode ser reescrito em uma forma multiplicativa como
Ψ𝐿(Q) = cte 𝑁𝑒 ∏︁ 𝑗<𝑘 (𝑧𝑗 − 𝑧𝑘)𝑚𝐿 𝑁𝑒 ∏︁ 𝑗=1 exp [︃ −|𝑧𝑗| 2 2 ]︃ , (2.27)
onde cte é uma constante de normalização adequada, 𝑧𝑗 = 𝑥𝑗 + 𝑖𝑦𝑗 e 𝑚𝐿 = 1. Essa
função é o estado gota de densidade máxima, ou maximum density droplet (MDD). Para grandes valores de 𝑁𝑒, isto é, no limite termodinâmico, seria possível definir o fator de
preenchimento 𝜈 que indica o grau de ocupação dos níveis de Landau. Caso o primeiro nível de Landau esteja completamente preenchido, temos que 𝜈 = 1. Nesse modelo, o fator de preenchimento unitário ocorreria para um particular campo 𝐵 = 𝐵0 e, conforme este fosse diminuindo, os elétrons começariam a ocupar o segundo nível de Landau, onde
𝜈 = 2, até o nível ser preenchido completamente. Ao continuar o decréscimo do campo, o
preenchimento seria 𝜈 = 3 no terceiro nível de Landau e assim por diante. Em particular, os estados de camada fechada correspondentes são muito estáveis e são denominados
in-compressíveis e de preenchimento inteiro, por isso esse regime é chamado integral, também por ser uma analogia com efeito Hall quântico integral (IQHE) [18].
Posteriormente, Laughlin propõe uma generalização dessa função Ψ𝐿 da Eq.2.27 para
valores ímpares de 𝑚𝐿 [36], de maneira a manter o caráter Fermiônico da função Ψ𝐿,
que então será chamada função de Laughlin. Para essa situação, o campo magnético externo é maior que 𝐵0 e o fator de preenchimento passa a ser fracionário 𝜈 = 1/𝑚𝐿, consequentemente, esse é o regime fracionário, para o qual o estado fundamental não é mais o estado MDD, mas antes um estado fortemente correlacionado cuja função de onda é fundamentalmente uma função de muitos corpos, em contraste com as funções baseadas em estados de partícula única até aqui apresentadas. Com esses aspectos em vista, para estudar esses casos através dos métodos de Monte Carlo, a função variacional baseada nessas características é introduzida pelo produto de um termo de Jastrow com a função de Laughlin. Assim, a função de Laughlin-Jastrow é definida como
Ψ𝐿𝐽(Q) = Ψ𝐿(Q)𝜓𝐽(Q) . (2.28)
Esse ansatz implica que não só os elétrons estão no primeiro nível de Landau e que todos os spins estão alinhados com o campo magnético como também é um autoestado do momento angular com autovalor 𝑚𝐿𝑁𝑒(𝑁𝑒−1)/2.
2.2.3
Elementos de matriz da interação Coulombiana
Uma forma simples de estudar o sistema interagente é a partir de soluções conhecidas como a do sistema não interagente e recuperar o sistema interagente utilizando o con-junto completo formado por estas soluções. No caso dos pontos quânticos, essas soluções conhecidas podem ser construídas com determinantes de Slater dos orbitais de partícula única do sistema não interagente, em particular, esses são os orbitais |𝜒𝑛,ℓ⟩. Supondo
que esse conjunto seja completo, qualquer estado do sistema pode ser escrito como uma combinação linear desses estados, nomeadamente
|Ψ𝐹 𝐶𝐼⟩ =
∑︁
𝑗
𝐶𝑗|𝐷𝑗⟩ . (2.29)
Por construção, uma das partes essenciais de métodos que usam estados como esse é avaliar os elementos de matriz de ℋ com respeito a base de determinantes. O hamiltoniano sempre pode ser dividida em duas partes, um hamiltoniano ℋ0, do qual sabe-se como ele atua na base escolhida dos determinantes de Slater |𝐷𝑖⟩, e uma parte de interação 𝒱. No
caso dos pontos quânticos, a interação 𝒱 é dada pelo potencial Coulombiano em duas dimensões. Consequentemente, escrevendo a interação entre os elétrons 𝑖 e 𝑗 em segunda
quantização, temos que: 𝒱𝑖𝑗 = 1 2 ∑︁ {𝑛,ℓ} ⟨ 𝑛1, ℓ1; 𝑛2, ℓ2 ⃒ ⃒ ⃒𝐶/𝜌𝑖𝑗 ⃒ ⃒ ⃒𝑛3, ℓ3; 𝑛4, ℓ4 ⟩ 𝑐†𝑛 1,ℓ1𝑐 † 𝑛2,ℓ2 𝑐𝑛4,ℓ4𝑐𝑛3,ℓ3 , (2.30) onde 𝐶 = 𝑒2 /4𝜋𝜖𝑑𝜔, 𝜌𝑖𝑗 = |𝜌𝑖 − 𝜌𝑗|, 𝑐 †
𝑛,ℓ e 𝑐𝑛,ℓ são os operadores de criação e destruição
em estados do 2DHO com números quânticos 𝑛, ℓ e r𝑖 = 𝑑𝜔𝜌𝑖 define o vetor posição
adimensional. Então, para computar os elementos de matriz da interação, é necessário calcular a integral 𝑉𝑐𝑚𝑒= ⟨ 𝑘1; 𝑘2 ⃒ ⃒ ⃒𝜌 −1 𝑖𝑗 ⃒ ⃒ ⃒𝑘3; 𝑘4 ⟩ = ∫︁ 𝜒*𝑘1(𝜌𝑖)𝜒*𝑘2(𝜌𝑗) 1 𝜌𝑖𝑗 𝜒𝑘3(𝜌𝑖)𝜒𝑘4(𝜌𝑗)𝑑𝜌𝑖𝑑𝜌𝑗 , (2.31)
onde 𝑘𝑖 ≡ (𝑛𝑖, ℓ𝑖). A derivação desses elementos de matriz é fundamentada na
transfor-mada de Fourier do potencial Coulombiano, a qual resulta no próprio potencial no espaço recíproco duas vezes 𝜋. Reescrevendo a integral em termos da transformada inversa, é possível fazer a integral angular da variável auxiliar e descobrir que o elemento de matriz é não nulo somente se ℓ1+ ℓ2 = ℓ3+ ℓ4. Esse resultado mostra explicitamente a conservação do momento angular, uma vez que essa interação tem caráter radial e, portanto, o número quântico total deve ser conservado para o elemento de matriz ser diferente de zero. Para mais detalhes matemáticos envolvidos no cálculo, veja a Ref. [37].
Capítulo 3
Considerações na abordagem por
métodos computacionais
“ If you are a reader who finds any formula intimitading [...], then I recommend a procedure that I normally adopt myself [...]. The procedure is, more or less, to ignore that line completely and skip over to the next actual line of text! ” - Roger Penrose
Não entrando no mérito filosófico de o que são eventos aleatórios e assumindo que eles existem, um cálculo de Monte Carlo é um processo numérico baseado em uma sequên-cia de números aleatórios [38]. Estão entre os fundamentos essensequên-ciais desses métodos computacionais conceitos de probabilidade, estocasticidade e as especificidades de cada abordagem. Dentre os diferentes tipos de métodos dessa classe, os métodos de Monte Carlo quântico formam a subclasse que é relevante para o problema de elétrons corre-lacionados, como é o caso dos pontos quânticos. Com isto em vista, este capítulo foi divido em quatro partes, a primeira trabalha com os conceitos que, de uma maneira ou de outra, todos métodos usarão. As outras três partes discutem as particularidades de cada método utilizado, nomeadamente, a segunda parte sobre o método variacional, a terceira sobre o método de integrais de trajetória variacional e por último sobre o método full
configuration interaction quantum Monte Carlo.
3.1
Variáveis aleatórias
Existem dois tipos de eventos aleatórios, os elementares e os compostos. Um evento composto é um conjunto de eventos elementares que, por sua vez, são eventos que não podem ser divididos em outros. Um exemplo de evento aleatório elementar é o lançamento de uma moeda, que pode ter como resultado cara ou coroa, enquanto um evento composto pode ser exemplificado por dois lançamentos de moeda.
cada um associado a uma probabilidade 𝑃 {𝐸𝑘} = 𝑝𝑘 entre 0 e 1. Seguem algumas
propriedades importantes das probabilidades desses eventos: a) 𝑃 {𝐸𝑗 e/ou 𝐸𝑘} ≤ 𝑝𝑗+ 𝑝𝑘;
b) 𝐸𝑗 e 𝐸𝑘 são mutuamente excludentes se e somente se 𝐸𝑗 implica que 𝐸𝑘 não ocorre;
c) A probabilidade 𝑝𝑗𝑘 de um resultado específico (𝐸𝑗, 𝐹𝑘) é chamada probabilidade
conjunta;
d) Os eventos 𝐸𝑗 e 𝐹𝑘 são independentes se e somente se 𝑝𝑗𝑘 = 𝑝𝑗𝑝𝑘.
Considere que para cada evento aleatório elementar é possível associar um valor numérico
𝑥𝑘. Uma variável aleatória 𝑋 é uma seleção aleatória de um dos possíveis valores de
{𝑥1, 𝑥2, ...} e a probabilidade de escolher o valor 𝑥𝑘 é 𝑃 {𝑥𝑘} = 𝑝𝑘. Essa variável aleatória
está associada aos chamados momentos probabilísticos de ordem 𝑛, os quais são uma medida do formato da distribuição de probabilidade. O 𝑛-ésimo momento é definido por:
⟨𝑋𝑛⟩ ≡∑︁
𝑘
𝑝𝑘𝑥𝑛𝑘 =
∫︁
𝑓 (𝑥) 𝑥𝑛 𝑑𝑥 , (3.1) onde o último termo da expressão contempla o caso de uma distribuição de probabilidades contínua e 𝑓 (𝑥) é uma função distribuição de probabilidade (pdf). Se uma composição de uma variável aleatória 𝑔(𝑋) é equivalentemente uma variável aleatória, então também é possível associá-la a um valor 𝑔(𝑥𝑘) e, de maneira semelhante, calcular seus momentos
probabilísticos. Destes momentos, destacam-se os momentos de ordem um e dois, sendo a média 𝜇 e a esperança 𝜎2, respectivamente. Além disso, o erro padrão com relação à média da variável aleatória é definido como a raiz quadrada da esperança 𝜎.
Muitas vezes, as variáveis aleatórias são correlacionadas e é importante saber o grau dessa correlação. Uma forma de medir a correlação é através da covariância, que é definida como:
cov{𝑋, 𝑌 } = ⟨𝑋𝑌 ⟩ − ⟨𝑋⟩ ⟨𝑌 ⟩ . (3.2)
Se as variáveis são independentes, através da propriedade previamente apresentada, é ime-diata a demonstração que essa quantidade é zero. Uma quantidade derivada da covariância é o coeficiente de correlação, que é uma espécie de “normalização” para a covariância, de maneira que o resultado esteja entre -1 e 1.
3.1.1
Amostragem de variáveis aleatórias
A essência dos métodos de Monte Carlo é explorar o aspecto estocástico das variáveis aleatórias para construir um processo de amostragem que possa extrair respostas para questões relevantes, em especial, resultados de integrais multidimensionais. Para isso, é
