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Ozonização seguida de filtração para a remoção de ferro e manganês da
água com comparação entre filtro de areia e de carvão ativado
Ozonation followed by filtration for removal of metals from water with
comparison between sand and activated carbon filter
DOI:10.34117/bjdv5n10-139Recebimento dos originais: 10/09/2019 Aceitação para publicação: 11/10/2019
Débora Garcia Emboaba
Formação acadêmica mais alta: Doutoranda em Engenharia Química Instituição: Universidade Estadual de Maringá (UEM)
Endereço: Rua José Maria de Paula, 1888 – Bairro Centro, Jandaia do Sul – PR, 86900-000 E-mail: debora.emboaba@gmail.com
Jeanette Beber de Souza
Formação acadêmica mais alta: Doutora em Engenharia Civil Instituição: Universidade Estadual do Centro-Oeste (UNICENTRO)
Endereço: Rua Professora Maria Roza Zanon de Almeida - Bairro Engenheiro - Gutierrez, Irati - PR, 84500-000 – Departamento de Engenharia Ambiental
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Kely Viviane de Souza
Formação acadêmica mais alta: Doutora em Química
Instituição: Universidade Estadual do Centro-Oeste (UNICENTRO)
Endereço: Rua Professora Maria Roza Zanon de Almeida - Bairro Engenheiro - Gutierrez, Irati - PR, 84500-000 - Departamento de Engenharia Ambiental
E-mail: kelyvdesouza@gmail.com
Mirelly Manica
Formação acadêmica mais alta: Mestra em Engenharia Sanitária e Ambiental Instituição: Universidade Estadual do Centro-Oeste (UNICENTRO)
Endereço: Rua Professora Maria Roza Zanon de Almeida - Bairro Engenheiro - Gutierrez, Irati - PR, 84500-000
E-mail: mirellymanica@hotmail.com
RESUMO
Este trabalho investigou a eficiência da ozonização e de dois tipos de material filtrante no tratamento de água sintética contendo ferro e manganês, observando a remoção dos parâmetros: cor aparente, turbidez, ferro total e manganês total, bem como a adequação das amostras tratadas quanto ao padrão brasileiro de potabilidade da água. O estudo foi conduzido em duas etapas. Primeiro, dois tipos de amostras com diferentes proporções de ferro para manganês, amostra A (1 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1) e B (3 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1), foram
submetidas a três diferentes faixas de pH (ácida, neutra e alcalina) e ozonizadas sob três níveis de produção de ozônio (mínima, média e máxima produção do equipamento), sendo cada
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 ensaio realizado em triplicata. Posteriormente, novas amostras A e B foram ozonizadas sob condições ótimas e submetidas à filtração em dois diferentes meios granulares: areia e carvão ativado granular. Concluiu-se que a ozonização em pH neutro e produção mínima de ozônio proporcionaram os melhores resultados de oxidação de manganês, para ambas as amostras. Para a amostra A, nenhum dos materiais filtrantes possibilitou o alcance dos padrões de potabilidade dos parâmetros avaliados; já para a amostra B, os dois materiais filtrantes proporcionaram eficiência suficiente para que os resultados de turbidez e ferro atendessem aos limites estabelecidos pela legislação. Contudo, em relação à cor aparente e à concentração de Mn, só foi possível o enquadramento ao valor máximo permitido pela legislação quando a amostra foi filtrada em carvão ativado granular.
Palavras-chave: ozonização, filtração, carvão ativado, ferro, manganês. ABSTRACT
This work investigated the efficiency of ozonation and two types of filter material in the treatment of synthetic water containing iron and manganese, observing the removal of the parameters: apparent color, turbidity, total iron and total manganese, as well as the suitability of the treated samples for the Brazilian standard of water potability. The study was conducted in two stages. Two types of samples with different proportions of iron for manganese, sample A (1 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1) and B (3 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1) were (acid, neutral and alkaline) and ozonated under three levels of ozone production (minimum, medium and maximum production of the equipment), with each test carried out in triplicate. Subsequently, new samples A and B were ozonized under optimum conditions and subjected to filtration in two different granular media: sand and granular activated carbon. It was concluded that ozonation at neutral pH and minimum ozone production provided the best manganese oxidation results for both samples. For sample A, none of the filtering materials allowed to reach the potability standards of the evaluated parameters; already for sample B, the two filter materials provided enough efficiency for the turbidity and iron results to comply with the limits established by the legislation. However, in relation to the apparent color and concentration of Mn, it was only possible to fit the maximum allowed by the legislation when the sample was filtered in granular activated carbon.
Key-words: ozonation, filtration, activated carbon, iron, manganese. 1. INTRODUÇÃO
Por toda sua extensão, o território brasileiro apresenta significativa concentração de ferro e manganês. Isso ocorre em virtude da composição pedológica do país, que constitui-se em sua maior parte de algumas espécies de latossolos e argissolos, tipicamente ricos desses materiais inorgânicos. Esses contaminantes podem dissolver-se na água e, em contato com o oxigênio, se apresentarem em formas precipitadas, alterarando as propriedades organolépticas da água, gerando sabor, odor e cor fora dos padrões exigidos para o consumo prazeroso e seguro. Além disso, tal fato representa um desafio para as empresas de saneamento, que precisam lidar com a remoção desses elementos da água antes de fornecê-la à população (FADIGAS et al., 2002; EMBRAPA, 2006; ÁGUASPARANÁ, 2010; IBGE, 2010; MORUZZI; REALI, 2012; VISTUBA, 2013; AMINOFF; BOLLER; SWAAB, 2015; ÁGUASPARANÁ, 2017; SANEPAR, 2018; VALONES et al., 2018; ZEVI et al., 2018).
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Também é preciso considerar que óxidos de ferro e manganês podem adsorver outros metais, como o cromo, arsênio e chumbo, estes sim, com elevado grau de toxicidade. Isso implica que depósitos de ferro e manganês formados em tubulações podem armazenar metais pesados de elevado risco à saúde e liberar essas substâncias na água caso ocorra alguma resuspensão, o que pode acarretar graves consequências para o público abastecido (GERKE et al., 2016).
A Portaria de Consolidação Nº 5 (PRC-5), de 28 de setembro de 2017, em seu anexo XX, estabelece o valor máximo permitido (VMP) de ferro e manganês de, respectivamente, 0,3 e 0,1 mg L-1 para que a água seja considerada potável (BRASIL, 2017).
Desse modo, o desenvolvimento de tratamentos que viabilizem a remoção desses contaminantes torna-se de suma importância para garantir os requisitos de qualidade necessários à água distribuida para a população. Nesse sentido, os processos de ozonização e filtração podem ser uma alternativa de tratamento.
Assim, esta pesquisa objetivou comparar a eficiência de dois diferentes meios filtrantes (areia e carvão ativado granular - CAG), empregados em um tratamento precedido de oxidação por ozônio, em escala de bancada, na remoção de cor, turbidez, ferro e manganês de dois tipos de água sintética. Operou-se o sistema Ozonização-Filtração (OF), comparando-se os resultados das amostras tratadas com os VMPs da PRC-5.
2. MATERIAL E MÉTODOS
2.1 DELINEAMENTO EXPERIMENTAL
O experimento foi conduzido em duas etapas, sob um delineamento inteiramente casualizado.
Na primeira, processou-se uma otimização, de modo a se obter as melhores condições de pH e de produção de ozônio que pudessem proporcionar maior remoção de Mn das amostras. Para tanto, duas amostras de água (A e B), com diferentes proporções de Fe para Mn, foram submetidas a três diferentes faixas de pH, ácida (4 a 5), neutra (6 a 7) e alcalina (9 a 10), e cada faixa ozonizada com três diferentes níveis de produção de ozônio, mínimo (3 g O3 h-1), médio (5 g O3 h-1) e máximo (7 g O3 h-1) geradas pelo equipamento de ozonização,
sob o tempo de contato gás-líquido de 10 minutos.
Na segunda etapa, as amostras A e B foram ozonizadas nas condições ótimas encontradas na etapa anterior e, em seguida, submetidas a filtração direta de fluxo descendente em filtros de laboratório (FLA) nas condições de 15 cm de espessura de camada filtrante,
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 vazão de filtração da ordem de 12 a 20 mL min-1 e tempo médio de filtração de 20 minutos, na qual foram avaliados dois tipos diferentes de material filtrante: areia e carvão ativado.
A otimização abrangeu 18 interações, com cada interação sendo repetida três vezes, perfazendo um total de 54 ensaios.
Os ensaios de ozonização-filtração (OF) foram repetidos três vezes para cada material filtrante, totalizando 4 interações e 12 ensaios.
2.2 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS
As amostras de água para o estudo foram preparadas a partir da dopagem de água destilada com volumes variados de soluções-mãe de sulfato ferroso e sulfato manganoso de modo que atingissem as concentrações de 1 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1 para a amostra A, e de
3 mg Fe L-1 + 4 mg Mn L-1 para a amostra B.
2.3 CARACTERÍSTICAS DOS MATERIAIS FILTRANTES
O CAG utilizado neste estudo foi do tipo betuminoso, produzido pelo processo físico de ativação. As características da areia e do CAG estão especificadas nas Tabelas 1 e 2, respectivamente.
Tabela 1. Características da areia
Característica Valor
Tamanho efetivo (mm) 1,02
Coeficiente de desuniformidade 1,09
Tamanho do grão menor (mm) 1,00
Tamanho do grão maior (mm) 1,41
Tamanho médio dos grãos (mm) 1,19
Aspecto Granulado marrom
FONTE: Cé (2016).
Tabela 2. Características do carvão ativado granular (CAG)
Característica Valor
Número de Iodo (mg g-1) 983,80
Umidade (%) 6,62
Cinzas (%) 6,45
Granulometria (% retida entre 12x25) 90
Dureza (%) 92 pH Alcalino Abrasão (% mín) 81 Densidade aparente (g cm-3) 0,58 Coeficiente de uniformidade 2,1 Tamanho efetivo (mm) 0,8 – 1,1
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Aspecto Granulado preto
FONTE: Alphacarbo (2018).
2.4 VARIÁVEIS ANALISADAS
Na Tabela 3 estão elencados as metodologias e equipamentos utilizados na determinação dos parâmetros que foram investigados. A metodologia adotada para as análises de cor e turbidez encontram-se descritas no Standard Methods for the Examination of Water
and Wastewater (APHA et al., 1999) e, para as análises de Fe e Mn foram utilizados,
respectivamente, os métodos do Tiocianato e da Formaldoxima, aplicados por meio de kits da Alfakit LTDA.
Tabela 3. Relação de parâmetros investigados e seus respectivos métodos e aparelhos de detecção utilizados.
Parâmetro Método de Determinação (número do método)/Aparelho Cor aparente (uH) Espectrofotométrico (2120) – Hach DR 6000
Ferro (mg L-1) Espectrofotométrico (*) – Hach DR 6000
Manganês (mg L-1) Espectrofotométrico (**) – Hach DR 6000
Turbidez (uT) Nefelométrico (2130) – Turbidímetro Hach 2100 Q
NOTA: * Método do Tiocianato (Referência: MERCK. Analisis del agua. Darmstand: E. Merck. 1974); ** Método da Formaldoxima (Referência: FRIES, J.; GETROST, H. Organic Reagents for Trace Analysis. 1. ed. Darmstadt: MERCK; 1977).
LEGENDA: uH (unidade Hazen); uT (unidade de turbidez).
3. RESULTADOS E DISCUSSÃO
3.1 ENSAIOS DE OTIMIZAÇÃO
Verificou-se que tanto em pH ácido (Figura 1A) quanto em pH alcalino (Figura 1B), para ambas as amostras, obteve-se valores de eficiência média de remoção de Mn dos quais as barras de erro se coincidiram dentro dos mesmos intervalos de variação, indicando não haver diferença estatisticamente significativa entre as médias de cada amostra, e sugerindo que a variação da produção de ozônio pouco ou nada contribuiu para o aumento da eficiência na condição ácida e alcalina.
Na condição neutra (Figura 1C) verifica-se que para a amostra B, o nível máximo de produção de ozônio proporcionou uma variação significativa da eficiência média, tanto em relação às médias da própria amostra B, nos níveis de ozônio de 3 e de 5 g h-1, quanto em
relação a todas as médias da amostra A.
Figura 1. Valores médios das eficiências de remoção de manganês e seus respectivos erros padrão, em função
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FONTE: os autores (2019).
O fato de não ter ocorrido diferença entre as médias da amostra A, mas sim entre as médias da amostra B, pode indicar que a maior concentração de ferro favoreceu o tratamento pelo fato de que o ferro age como um catalisador, aumentando a velocidade de oxidação do manganês (ABUSSAUD et al., 2015; XIONG et al., 2017).
Todavia, somente a presença de maior quantidade de ferro na amostra pode não ter sido o fator decisivo para o aumento da eficiência, podendo ter havido também influência direta do nível de ozônio, da condição de pH, ou, ainda, da interação entre algum, alguns ou todos esses fatores.
Assim, as médias de todas as condições de tratamento foram submetidas à análise de variância (ANOVA), cujo resultado está exposto na Tabela 4.
Da análise dos resultados da ANOVA notou-se que a interação entre os fatores [ferro] (F1) e pH (F2) demonstrou diferença estatística significativa em relação às demais, isto é, pelo menos uma das duas amostras interagiu com ao menos um dos valores de pH, causando influência no processo de remoção de manganês. Porém, não houve interação significativa que envolvesse o fator ozônio (F3), de modo que optou-se por trabalhar com o nível mínimo de produção de ozônio nos ensaios de OF seguintes, correspondente à produção de 3g O3 h-1.
Tabela 4. Resultado do teste anova aplicado a todas as condições de tratamento provenientes de todas as
interações entre os fatores.
Fonte de Variação (FV) F Fator1 - [Fe] 9.2688* Fator2 - pH 13.2538 *
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 Fator3 - nível de O3 10.2497 * Int. F1xF2 5.5909 * Int. F1xF3 2.1590 ns Int. F2xF3 2.2536 ns Int. F1xF2xF3 2.2536 ns
LEGENDA: F = estatística encontrada na tabela de distribuição F de Fisher-Snedecor; * = significativo ao nível de 1% de probabilidade (p ≤ α = 0,01); ns = não significativo.
Para confirmar qual amostra e quais possíveis pH, quando associados, possuem desempenho de remoção de Mn diferente dos demais, complementou-se o teste ANOVA utilizando-se o teste de comparação múltipla de Tukey ao nível de siginificância de 5% (p ≤ α = 0,05), em conformidade com os resultados apresentados na Tabela 5.
Tabela 5. Resultado do teste de tukey aplicado à interação dos fatores: concentração de ferro e ph.
Fator 1 x Fator 2
Valores médios da concentração residual de Mn (mg L-1)
Ferro (mg L-1) pH
pH ácido pH neutro pH alcalino
Amostra A (1) 3,35 a 2,36 b 3,69 a
Amostra B (3) 3,71 a 3,34 a 3,57 a
LEGENDA: Fator 1 = concentração de ferro, Fator 2 = pH.
NOTA: as médias seguidas pela mesma letra não diferem estatisticamente entre si ao nível de significância estabelecido de 5% (p ≤ α = 0,05).
A interação entre os níveis de pH e de Ferro ocorreu da seguinte forma: dentro do fator ferro, ao nível da amostra A, as médias provenientes da interação com os níveis de pH ácido e de pH alcalino não diferiram entre si (média de 3,35 e de 3,69 seguidas da letra ‘a’), mas foram siginificativamente superiores à média da interação com o pH neutro (média de 2,36 seguida da letra ‘b’). Isso indicou que, para a amostra A, o pH neutro foi favorável à remoção de manganês.
Já ao nível da amostra B, não houve diferença estatística entre as médias resultantes da interação com cada um dos três níveis distintos de pH (todas as médias são seguidas da letra ‘a’). Neste caso, não é possível dizer que houve um valor de pH específico que tenha sido mais favorável ao tratamento desta amostra.
Portanto, estabeleceu-se o pH neutro como condição ótima a ser adotada nos ensaios de ozonização-filtração.
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 De acordo com a Tabela 6 e Figura 2 observa-se que o tratamento OF foi mais efetivo para a amostra B, pois para esta as eficiências de remoção e os valores residuais de qualquer dos parâmetros avaliados foram, respectivamente, superiores e inferiores aos da amostra A, o que ocorreu tanto para o filtro de areia e o de CAG.
Tabela 6. Resumo, para cada parâmetro, quanto ao atendimento ao VMP, após a ozonização-filtração das
amostras A e B.
Amostra A
Parâmetro (VMP)
Tratamento
Ozonização + filtração em areia Ozonização + filtração em CAG Cor aparente (15 uH) 1083 uH - não atende 920 uH – não atende Turbidez (5 uT) 23 uT – não atende 20 uT – não atende Ferro total (0,3 mg L-1) 0,6 mg L-1 – não atende 0,5 mg L-1 - não atende
Manganês total (0,1 mg L-1) 2,1 mg L-1 – não atende 1,6 mg L-1 - não atende
Amostra B
Parâmetro (VMP)
Tratamento
Ozonização + filtração em areia Ozonização + filtração em CAG Cor aparente (15 uH) 49 uH - não atende 3 uH – atende
Turbidez (5 uT) 1 uT – atende 0 uT – atende Ferro total (0,3 mg L-1) 0 mg L-1 – atende 0 mg L-1 - atende
Manganês total (0,1 mg L-1) 0,2 mg L-1 – não atende 0 mg L-1 - atende
Para ambas as amostras, o filtro de CAG pareceu não proporcionar eficiência de remoção significativamente superior ao porporcionado pelo filtro de areia, para todos os parâmetros avaliados, embora para a amosra B o seu emprego tenha viabilizado o atendimento ao VMP quanto à turbidez e concentração de manganês, o que não foi conseguido com o filtro de areia.
As eficiências de remoção de cor aparente para a amostra A foram de 42 e 56% para os filtros com areia e CAG, respectivamente, sem diferença estatística significativa entre eles. Ou seja, para a amostra A, os filtros foram igualmente eficientes, podendo ser adotado qualquer um deles para o tratamento caso este fosse o único parâmetro investigado. O mesmo ocorreu com a amostra B, sendo alcançado, entretanto, eficiências de 94 e 100% para os filtros areia e CAG, respectivamente.
Em termos de turbidez, enquanto para a amostra A foram alcançadas eficiências de remoção de 18 e 44% nos testes com areia e carvão, respectivamente, para a amostra B, observou-se diferença de eficiência de apenas 4%. Entretanto em nenhum dos casos a diferença nas eficiências médias foi estatisticamente significativa.Portanto, qualquer dos tratamentos foi eficiente para a remoção de turbidez da amostra A e B.
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 Quanto à concentração de Fe, a amostra A atingiu eficiências de remoção de 48 e 54%, sem diferença estatística, para os filtros de areia e carvão, respectivamente, ao passo que para a amostra B obteve-se 100% de remoção em ambos os filtros. Portanto, ao se considerar cada amostra isoladamente, pode-se dizer que os dois tipos de filtro são igualmente eficientes. A remoção de Fe da amostra B, utilizando-se o CAG, proporcionou eficiência análoga à observada em outro estudo, em que se obteve, para este mesmo parâmetro, o resultado de 99% ao se empregar CAG e resina de troca iônica no tratamento de água sintética com concentração de 100 mg L-1 de Al, 10 mg L-1 de Fe e 2 mg L-1 de Mn (GOHER et al.,
2015).
Figura 2. Eficiência de remoção de cor aparente (A), turbidez (B), Fe (C) e Mn (D) em função do meio filtrante
utilizado no tratamento.
Braz. J. of Develop., Curitiba, v. 5, n. 10, p. 19044-19055 oct. 2019 ISSN 2525-8761 Em se tratando da remoção de Mn, ao serem filtradas, mesmo ocorrendo diminuição da concentração deste parâmetro para todos os tipos de filtros, principalmente quando submetidos à passagem da amostra B, houve residual de manganês em todos os casos. Esse resultado corrobora o fundamento de que a remoção do manganês é mais laboriosa do que a do ferro (MORUZZI; REALI, 2012).
As eficiências médias de remoção de Mn alcaçadas com a utilização do filtro de areia e de CAG, que foram de, respectivamente, 31 e 48% para a amostra A e de 92 e 98% para a amostra B, não representam diferença significativa sob o ponto de vista estatístico, indicando que o filtro de areia, que é mais barato, pode alcançar a mesma eficiência que o de carvão ativado caso o tratamento seja precedido por oxidação via ozônio.
4. CONCLUSÕES
Para diferentes amostras de água contendo concentrações da ordem de 1 mg L-1 de Fe e 4 mg L-1 de Mn, e de 3 mg L-1 de Fe e 4 mg L-1 de Mn, submetidas a oxidação por ozônio, pôde-se concluir que o melhor tratamento ocorre sob condições de pH neutro e produção mínima de ozônio (3 g h-1), e que este oxidante é eficiente mesmo para o tratamento de águas com elevadas concentrações de Fe e Mn solúveis ocorrendo simultaneamente;
Para a amostra A, submetida ao tratamento O3 – Filtração, não foi possível alcançar
os padrões de potabilidade em termos de cor aparente, turbidez, ferro e manganês, com quaisquer dos filtros testados; já para a amostra B, o atendimento ao VMP foi possível em termos de turbidez e ferro com ambos os filtros testados, mas em relação à cor aparente e manganês, isto só foi conseguido quando a amostra foi filtrada em CAG;
O tratamento OF foi mais efetivo para a amostra B e, no cômputo geral, não houve diferença de eficiência entre os filtros de areia e de CAG.
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