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dissertação
será disponibilizado
GABRIEL LISCIA CATUZO
Estudo da síntese de zeólitas lamelares contendo átomos de
alumínio, boro e gálio.
Dissertação apresentada ao Instituto de Química, Universidade Estadual Paulista, como parte dos requisitos para obtenção do título de Mestre em Química.
Orientador: Prof. Dr. Leandro Martins
Araraquara
Elaboração: Seção Técnica de Aquisição e Tratamento da Informação Biblioteca do Instituto de Química, Unesp, câmpus de Araraquara de alumínio, boro e gálio / Gabriel Liscia Catuzo. – Araraquara : [s.n.], 2016
107 f. : il.
Dissertação (mestrado) – Universidade Estadual Paulista, Instituto de Química
Orientador: Leandro Martins
DADOS CURRICULARES IDENTIFICAÇÃO
Nome: Gabriel Liscia Catuzo
Nome em citações bibliográficas: Catuzo, G. L.
ENDEREÇO PROFISSIONAL
Rua Prof. Francisco Degni, 55. Bairro: Quitandinha - Araraquara, SP
FORMAÇÃO ACADÊMICA/ TITULAÇÃO
-Ensino Fundamental e médio
Colégio Puríssimo Coração de Maria, Rio Claro
- Ensino Superior
Graduação no curso de Bacharelado em química com atribuições tecnológicas pela
Universidade Estadual Paulista “Júlio de Mesquita Filho” /SP no período de 2010 a 2014.
-Pós Graduação: mestrado em química, área de concentração: Físico-Química, Título: “Estudo
da síntese de zeólitas contendo átomos de alumínio, boro e gálio” sob a orientação do Prof. Dr.
Leandro Martins, no Instituto de Química, UNESP, Araraquara, no período de 2014 a 2016 com auxílio do Conselho Nacional de Desenvolvimento Científico e Tecnológico (CNPq).
PRODUÇÃO BIBLIOGRÁFICA
Apresentações de Trabalhos em congressos
CATUZO, G. L.; MARTINS, L. Estudo da síntese de zeólitas MCM-22 substituídas isomorficamente com átomos de gálio e boro. Trabalho apresentado na forma de painel no XVIII Congresso Brasileiro de Catálise, 2015, Porto Seguro.
PARTICIPAÇÃO EM EVENTOS CIENTÍFICOS
- Workshop em Catálise: Fundamentos de Cristalografia e Difração de Raios X”, β016
- 3o Ciclo de Palestras sobre Peneiras Moleculares, 2015
- Simpósio em Comemoração ao ano internacional da cristalografia: Impacto da Cristalografia nas diferentes áreas da ciência: X-Ray Absortion, 2014.
- Simpósio em Comemoração ao ano internacional da cristalografia: Impacto da Cristalografia nas diferentes áreas da ciência: Difração e espalhamento de raios X, 2014.
- 43° Semana da química: Curso “O mundo da Nanotecnologia”, β01β.
- 42° Semana da química: Curso “A química na elucidação de crimes: análises forenses, exames
Aos meus pais, Paulo (in memoriam) e Teresa, pela dedicação,
AGRADECIMENTOS
Agradeço, primeiramente, a Deus, por ter colocado em minha vida pessoas especiais, sem as quais certamente esta caminhada não poderia ter sido realizada.
Aos meus pais, por terem me concedido o dom da vida, pela incansável luta para que eu pudesse ter um futuro próspero, por todo o apoio nos momentos mais difíceis e por sempre terem acreditado em mim.
A todos os meus amigos e familiares, pelos ensinamentos e pelos bons momentos compartilhados.
Ao professor Leandro Martins, pela valiosa orientação científica concedida durante estes últimos anos, pela cordialidade sempre demonstrada, pelas opiniões e críticas e pelas palavras de apoio.
Aos amigos do GPCat, pelas enriquecedoras conversas nas horas do café, pelos momentos de descontração e pela grande ajuda oferecida ao longo destes dois anos de mestrado.
Aos funcionários do Instituto de Química, em especial aos da biblioteca, pelo grande apoio sempre concedido.
Ao Grupo de Físico-Química de Materiais
“Quando adestramos a nossa consciência,
ela beija-nos ao mesmo tempo que nos morde.”
RESUMO
O glicerol, coproduto da reação de transesterificação da síntese do biodiesel, tem recebido muita atenção nos últimos anos devido a sua ascendente oferta, que tem facilmente superado a sua demanda. Surge, portanto, a necessidade de se encontrar uma destinação adequada a este produto como forma de melhor aproveitamento e também para agregar valor à cadeia produtiva do biodiesel. A desidratação é uma das rotas mais interessantes e desafiadoras, a qual produz acroleína na presença de um catalisador ácido.
Para que a reação catalítica de desidratação do glicerol ocorra com alta conversão e seletividade à acroleína, há a necessidade de desenvolvimento de um catalisador ácido eficiente. Isto ocorrerá a partir da combinação de várias características físico-químicas adequadas do catalisador, tais como a força ácida e a porosidade. Com relação ao controle da acidez, há a possibilidade de substituição isomórfica de heteroátomos que diminuem a acidez de Brønsted, o que poderia resultar na diminuição da formação de coque durante a reação e, consequentemente, em um melhor desempenho catalítico. Com relação à porosidade, há a possibilidade de se obter uma zeólita hierarquicamente estruturada, característica importante para solução das limitações difusionais do glicerol que apresenta diâmetro cinético da mesma ordem de grandeza dos poros das zeólitas. Desta forma, é proposto o estudo da síntese das zeólitas lamelares MWW e FER, incorporadas com átomos de gálio e boro. As zeólitas lamelares são interessantes, pois elas podem ser esfoliadas e aumentar significativamente a acessibilidade aos sítios ativos por conta do contato do reagente com a superfície das lâminas.
As sínteses das zeólitas MWW e FER foram realizadas na presença de B, Al e Ga como heteroátomos. Por meio da técnica de difratometria de raios X, constatou-se que os heteroátomos induzem a formação de diferentes fases, no caso da zeólita de estrutura MWW.
Essas fases foram identificadas como pertencentes as estruturas MFI, Kenyaite e α-quartzo e,
posteriormente, quantificadas. Adicionalmente, as imagens dos cristais das diferentes fases foram obtidas por microscopia de varredura eletrônica. Já no caso da zeólitas de topologia FER, esta foi a única estrutura formada, não havendo contaminação por outras fases cristalinas. Todos os materiais também foram caracterizados por espectroscopia na região do infravermelho e por análise térmica. A primeira forneceu informações estruturais importantes dos materiais estudados, sobretudo para aqueles cristalizadas com boro, fornecendo uma evidência da não incorporação deste átomo na estrutura dos materiais sintetizados com HMI. Além disso, a análise térmica das amostras deu informações relevantes acerca da natureza estrutural dos catalisadores, confirmando a natureza lamelar dos materiais MWW, Kenyaite e ferrierita. Por fim, a caracterização por dessorção a temperatura programada de amônia para alguns dos materiais de estrutura FER, Kenyaite e MWW foi realizada. A partir desta, pôde-se confirmar uma menor acidez para a zeólita B-FER; por outro lado, a baixa concentração de sítios ácidos para zeólita Al-FER sugere que este heteroátomo foi pouco incorporado na estrutura. Adicionalmente, a não acidez para a estrutura Kenyaite foi verificada e a maior força dos sítios ácidos para a zeólita Al-MCM-22 em relação a Ga-MCM-22 foi comprovada.
Os materiais zeolíticos preparados apresentam, portanto, uma característica lamelar importante e com força de sitio ativo adequada para a aplicação postulada, ou seja, a desidratação do glicerol a acroleína.
ABSTRACT
Glycerol is the major by-product of biodiesel production. This organic compound has received much attention in recent years due to its growing supply, which has easily surpassed the demand. Therefore, there is a relevant necessity to find a destination for this product. Dehydration reaction is one of the most interesting and challenging routes, which produces acrolein in the presence of an acid catalyst.
In order to have a catalytic dehydration of glycerol with high conversion and acrolein
selectivity, it’s important to develop an efficient acid catalyst. This outlook will be achieved
from the coherent combination of several physicochemical characteristics of the catalyst, such as suitable acid strength and porosity. With respect to acidity control, the isomorphous substitution of heteroatoms in zeolite framework may decrease the Bronsted acidity, resulting
in decreased coke formation during the catalytic reaction. With respect to porosity, it’s possible
to obtain hierarchically structured zeolites, which play an important role in molecular diffusion. In this way, the study of the synthesis of MWW and FER lamellar zeolites, incorporated with gallium and boron atoms is proposed. Lamellar zeolites are very interesting materials because they can be exfoliated, enhancing accessibility to active sites. The MWW and FER zeolites were synthesized with boron, aluminum and gallium atoms. The XRD patterns of the samples show that different heteroatoms induce the formation of different crystalline phases for MWW structure. These phases were qualified and quantified. Additionally, the SEM images were obtained for the different crystal phases. On the other hand, X-ray diffraction patterns of FER structure show no formation of contaminant crystalline phases.
The materials were also characterized by Infrared Spectroscopy and Thermal Analysis. The first one provided important structural informations especially for the materials incorporated with B, providing evidence of the non-incorporation of this heteroatom in the structure of the material synthesized with HMI. In addition, the thermal analysis of the materials provided relevant informations about structural nature of the catalysts, confirming the lamellar nature of the MWW and ferrierite materials. Finally, the characterization by Temperature-Programmed Desorption of Ammonia for FER zeolites structure was performed. From this, it was possible to confirm a lower acidity for B-FER zeolite. On the other hand, the low concentration of acid sites for Al-FER zeolite suggests that the heteroatom was slightly incorporated in the structure. Additionally, the greatest acid strength for Al-MCM-22 zeolite in comparison to Ga-MCM-22 was verified.
Keywords: Lamellar zeolites, Isomorphous Substitution, MWW zeolite, FER zeolite, Glycerol
LISTA DE FIGURAS
Figura 1 - (a): Tetraedro de TO4; (b) Tetraedros de TO4 compartilhados
pelo átomo de oxigênio.
Figura 2 - Sistema de canais tri-dimensionais da zeólita ITQ-39. (a): Projeção ao longo do eixo b; (b):Projeção tridimensional.
Figura 3 - Seletividades de forma (a) aos reagentes; (b) ao estado de transição; (c) aos produtos.
Figura 4 - Acidez de Brønsted gerada pela presença de um átomo de alumínio na rede.
Figura 5 - Processo de transição do meio reacional amorfo à zeólita cristalizada.
Figura 6 - Representação esquemática do processo de síntese zeolítica mostrando evolução das taxas de nucleação e crescimento cristalino, assim como supersaturação, como função do tempo.
Figura 7 - Esquema do mecanismo para a síntese da zeólita ZSM-5.
Figura 8 - Arranjo das unidades primárias de construção para a formação
das unidades secundárias de construção.
Figura 9 - Formação da zeólita de estrutura LTA a partir do agrupamento
de unidades secundárias de construção.
Figura 10 - Sistema poroso de uma zeólita hierarquicamente estruturada.
Figura 11 - Materiais lamelares derivados do precursor lamelar inorgânico.
Figura 12 - Representação esquemática dos vários derivados do material
precursor MCM-22 (P).
Figura 13 - Representação gráfica da zeólita MCM-22. (A): Desenho 3D
da zeólita MCM-22 relativo à estrutura completa mostrando as duas lamelas unidas por pontes de Si-O-Si; (B): Desenho 3D da zeólita MCM-22 mostrando a supercavidade do material; (C): Desenho 2D da zeólita.
Figura 14 - Projeção da estrutura FER ao longo das direções
cristalográficas (a) [001] e (b) [010].
Figura 15 - Sequência de métodos para a síntese das zeólitas FER, ITQ-36
e ITQ-6.
Figura 16 - Estrutura dos sítios de Brønsted em zeólitas.
Figura 17 - Parâmetros determinando a força da acidez dos sítios protônicos em zeólitas.
Figura 18 - (A) Espectros na região do infravermelho e (B) Curvas de dessorção a temperatura programada de amônia para a estimativa da acidez de Brønsted das zeólitas MFI incorporadas com B, Al e Ga.
Figura 19 - Estrutura das zeólitas ETR e CGS, com destaque para as unidades secundárias.
Figura 20 - Energias de Gibbs de silicação (em Kcal/mol) vs.
eletronegatividade dos cátions.
Figura 21 - Mecanismo de condensação das espécies de silicato.
Figura 22 - Especiação das espécies de boro (A), alumínio (B) e gálio (C) em solução hidrotérmica, a 25°C.
Figura 23 - Estados de coordenação do boro em zeólitas.
Figura 24 - Formação do glicerol a partir do processo de transesterificação de óleos vegetais.
Figura 25 - Produção de glicerol a partir do propeno.
Figura 26 - Principais aplicações do glicerol.
Figura 27 - Evolução do número de artigos publicados com base na palavra
“glycerol”.
Figura 28 - Estrutura molecular do glicerol.
Figura 29 - Possíveis produtos do glicerol.
Figura 30 - Os principais derivados da acroleína.
Figura 31 - Síntese da acroleína, a partir da desidratação do glicerol, na presença de um catalisador ácido.
Figura 32 - Produção de poliacrilato de sódio a partir da acroleína.
Figura 33 - Produção dl-metionina a partir da acroleína.
Figura 34 - Conversões do glicerol com relação ao tempo.
Figura 35 - Processo de síntese do material precursor MCM-22(P).
Figura 36 - Processo de síntese do material precursor preFER.
Figura 37 - Difratogramas dos materiais precursores sintetizados com B
(A), Al (B) e Ga (C).
Figura 38 - A estrutura da zeólita MFI.
Figura 39 - Difratogramas dos materiais calcinados, sintetizados com B (A), Al (B) e Ga (C).
Figura 40 - Quantificação das fases cristalinas para os materiais sintetizados com B (A), Al (B) e Ga (C).
Figura 41 - Difratogramas de raios X para as amostras Al-MCM-22(P) (A)
e Al-MCM-22 (B) cristalizadas durante 5 dias, com os picos de maior intensidade numerados.
Figura 42 - Difratogramas e imagens de microscopia de varredura
eletrônica das amostras de estrutura MWW, Al-5d-(P) (A), Al-10d-(P) (B) e Ga-15d-(P) (C).
Figura 43 - Difratogramas e imagens de microscopia de varredura
eletrônica das amostras de estrutura Kenyaite, B-15d-(P) (A), B-20d-(P) (B) e Ga-10-(P) (C).
Figura 44 - Difratogramas e imagens de microscopia de varredura
eletrônica das amostras de estrutura α-Quartzo B-25d-(P) (A), Ga-25 d-(P)
(B), Al-25d-(P) (10μm) (C) e Al-25d-(P) (2μm) (D).
Figura 45 - Espectro na região do infravermelho da amostra de estrutura
FAU (Si/Al= 11).
Figura 46 - Espectros na região do infravermelho para as amostras de estrutura MWW nas regiões de número de onda entre 1500 a 400
cm-1 (A) e com destaque na região entre 650 a 500cm-1 (B).
Figura 47 - Espectros na região do infravermelho para as amostras de
estrutura Kenyaite nas regiões de número de onda entre 1500 a 400 cm-1
(A) e com destaque na região entre 650 a 500cm-1 (B).
Figura 48 - Espectros na região do infravermelho para as amostras de
estrutura α-Quartzo nas regiões de número de onda entre 1500 a 400 cm-1
(A) e com destaque na região entre 650 a 500cm-1 (B).
Figura 49 - (A): TG das amostras de estrutura MWW e Kenyaite:
B-15d-(P), Al-5d-B-15d-(P), G-10d-(P) e Ga-15d-(P); (B): TG das amostras de α-Quartzo
B-25d-(P), Al-25d-(P) e Ga-25d-(P) (B).
Figura 50 - Curvas DTA para as amostras de -Quartzo.
Figura 51 - Curvas de dessorção a temperatura programada de amônia para
a estimativa da acidez de Brønsted dos materiais Al-5d, Ga-10d e Ga-15d.
Figura 53 - Difratogramas das zeólitas calcinadas B- (A), Al- (B) e Ga- (C)- FER.
Figura 54 - Parâmetros de rede para as zeólitas de estrutura FER.
Figura 55 - Difratogramas de raios X para a amostras preFER (A) e
Al-FER (B) cristalizadas durante 25 dias, com os picos de maior intensidade numerados.
Figura 56 - Cristalinidade das amostras preFER sintetizados com átomos
de B, Al e Ga.
Figura 57 - Espectros na região do infravermelho na região do número de
onda entre 1500 e 400 cm-1, para as zeólitas ferrierita cristalizadas durante
25 dias (A). Espectros na região entre 1500 e 1300 cm-1, para as zeólitas
ferrierita cristalizadas durante 25 dias (B) e também para as zeólitas sintetizadas com HMI (C).
Figura 58 - (A): TG das amostras B-5d-preF, Ald-5-preF e G-5d-preF; (A):
TG das amostras B-25d-preF, Al-25d-preF e G-25d-preF.
Figura 59 - Curvas de dessorção a temperatura programada de amônia para
a estimativa da acidez de Brønsted das zeólitas FER sintetizadas com B, Al e Ga e cristalizadas durante 25 dias.
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LISTA DE TABELAS
Tabela 1 - Eletronegatividade e raio iônico dos cátions B3+, Al3+, Ga3+, Si4+e
do ânion O2-,Δe R
cátion/Roxigênio.
Tabela 2 - ΔGf° dos óxidos na forma livre, ΔGf° na forma silícica e ΔG°de
silicações.
Tabela 3 - Energias de ativação de nucleação e crescimento cristalino para as zeólitas MFI incorporadas com Al, Ga e Fe.
Tabela 4 - Solubilidade das espécies monoméricas, em pH=11 e em 25°C.
Tabela 5 - Incorporação de átomos de B, em comparação com Al e Ga, em
diversas estruturas zeolíticas.
Tabela 6 - Propriedades físico-químicas do glicerol.
Tabela 7 - Atividade inicial, desativação das zeólitas contendo alumínio e
gálio durante a reação de desidratação do glicerol e razão gcoque/gzeólita.
Tabela 8 - Comparação dos principais picos de DRX da zeólita obtida neste
trabalho com aquela sintetizada no trabalho de Lawton et al.
Tabela 9 - Cores relativas a cada fase cristalina.
Tabela 10 - Perdas de água, direcionador orgânico e perda total de massa
para as amostras analisadas.
Tabela 11 - Parâmetros de rede, a(Å), b(Å), c(Å) e V(Å)3, para as zeólitas
de estrutura FER.
Tabela 12 - Comparação dos principais picos de DRX da zeólita obtida
neste trabalho com aquela sintetizada no trabalho de Schreyeck et al (razão
Si/Al=5).
Tabela 13 - Perdas de água, direcionador orgânico e perda total de massa
para as amostras analisadas.
LISTAS DE ABREVIATURAS E SÍMBOLOS
2D - Bidimensional 3D - Tridimensional
AFI - Topologia da zeólita Tetrapropylammonium Fluoride AlPO-5, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
CGS - Topologia da zeólita Cobalt Gallium Phosphate-6, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
CIT-1 - California Institute of Technology. Zeólita de topologia COM CTABr - Brometo de cetrimônio
CTMABr - Brometo de cetiltrimetil amônio DPE- Deprotonation Energy
EMM-10 (P) - Zeólita de topologia MWW
ETR - Topologia da zeólita ECR-34, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
FAO-OECD- Food and Agriculture Organization of the United Nations-Organisation for Economic Co-operation and Development
FAU - Topologia da zeólita faujasita, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
FER - Topologia da zeólita ferrierita, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
FTIR - Espectroscopia de infravermelho com transformada de Fourier (do inglês “Fourier
transform infrared spectroscopy”)
HHV - Higher Heating Values HMI - Hexametilenoimina
IEZ - Zeólita Interlamelares Expandidas
ITQ-2 - Instituto de Tecnologia Química 2. Zeólita de topologia MWW ITQ-6 - Instituto de Tecnologia Química 6. Zeólita de topologia FER ITQ-30 - Instituto de Tecnologia Química 36. Zeólita de topologia MWW ITQ-36 - Instituto de Tecnologia Química 36. Zeólita de topologia FER ITQ-39 - Instituto de Tecnologia Química 36. Zeólita de topologia ITN IZA - International Zeolite Association
MCM-22 - Mobil Crystalline Material 22. Zeólita de topologia MWW MCM-36 - Mobil Crystalline Material 36. Zeólita de topologia MWW MCM-41 - Mobil Crystalline Material 41. Material mesoporoso MCM-49 - Mobil Crystalline Material 49. Zeólita de topologia MWW MCM-56 - Mobil Crystalline Material 56. Zeólita de topologia MWW
MFI - Topologia da zeólita ZSM-5, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
MWW - Topologia da zeólita MCM-22, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
MOF - Metal-organic framework Nu-1 - Zeólita de topologia MWW PI - Piperidina
PSH-3 -Zeólita de topologia MWW SBU - Secondary Building Unit
SOD - Topologia da zeólita sodalita, de acordo com a classificação da International Zeolite Association, IZA
TEOS - Ortosilicato de Tetraetila TMA - Tetrametilamônio
TPAOH - Hidróxido de Tetrapropilamônio
1. INTRODUÇÃO ... 18
2. REVISÃO BIBLIOGRÁFICA ... 20
2.1. As propriedades das zeólitas... 20
2.1.1. Síntese de zeólitas ... 22
2.1.2. Porosidade das zeólitas ... 27
2.1.3. A zeólita de estrutura MWW ... 31
2.1.4. A zeólita de estrutura FER... 33
2.1.5. Acidez em zeólitas ... 35
2.1.6. A substituição isomórfica de heteroátomos em estruturas zeolíticas ... 39
2.1.6.1. Incorporação de gálio em zeólitas ... 39
2.1.6.2. Incorporação de boro em zeólitas ... 40
2.2. Desafios na substituição isomórfica de átomos de gálio e boro em zeólitas ... 41
2.3. Desenvolvimento de catalisadores ácidos: o exemplo da desidratação do glicerol ... 51
2.3.1. Do biodiesel ao glicerol ... 51
2.3.2. Propriedades físico-químicas do glicerol ... 54
2.3.3. Produtos derivados do glicerol ... 56
2.3.4. A desidratação do glicerol empregando-se zeólitas modificadas ... 58
3. OBJETIVOS ... 61
4. DESENVOLVIMENTO ... 62
4.1. Materiais e métodos ... 62
4.1.1. Preparação dos catalisadores ... 62
4.1.2. Caracterizações ... 64
4.2. Resultados e discussão... 65
4.2.1. A zeólita com estrutura MWW ... 65
4.2.2. A zeólita com estrutura FER ... 82
5. CONCLUSÃO ... 94
REFERÊNCIAS ... 95
Diante de um novo panorama global que visa o crescimento econômico de uma maneira ambientalmente sustentável, muita atenção tem sido dada nas últimas décadas ao desenvolvimento de produtos com menor impacto ambiental. Neste contexto, o petróleo, importante matéria-prima em uma série de bens de consumo, torna-se um grande empecilho à
corrente atual, em decorrência da grande quantidade de CO2 liberado durante a sua queima. Dessa
forma, surge a necessidade de se encontrar maneiras alternativas de síntese de produtos à rota petroquímica.
Neste contexto, o biodiesel, combustível alternativo ao diesel de petróleo, formado a partir da reação de transesterificação de óleos vegetais, tem sido produzido de maneira ascendente a cada ano devido ao menor impacto ambiental causado pela queima deste produto. Porém, uma importante questão a ser tratada é que na formação de tal combustível é gerado glicerol como coproduto, um composto que atualmente tem baixo valor agregado devido a sua elevada oferta e baixa demanda. Dentre as várias possíveis reações que dão um destino a este produto, a de desidratação resulta na formação de acroleína, intermediário químico de uma série de produtos de grande valor agregado, como ácido acrílico e acrilato de sódio. Sintetizada atualmente pela rota petroquímica, a formação da acroleína pelo glicerol tem grande importância tanto pela questão ambiental quanto pela econômica.
Um ponto importante a ser tratado é a necessidade da presença de um catalisador ácido que possa propiciar tal reação. E esse é o ponto principal deste trabalho. Pesquisas que aplicam zeólitas nesta reação relatam uma razoável conversão do glicerol e seletividade para acroleína; há, porém, dois empecilhos à uma boa atividade catalítica da zeólita: a baixa acessibilidade do glicerol aos sítios ativos e a questão da elevada acidez, que é frequentemente relacionada a uma maior formação de coque, compostos que obstruem os poros deste catalisador.
A questão da acessibilidade pode ser resolvida com a presença de zeólitas lamelares. Tais materiais, quando sofrem um processo de pilarização ou esfoliação, passam a apresentar mesoporos, adicionalmente aos microporos que constituem originalmente a estrutura do catalisador. A vantagem dos mesoporos é que limitações difusionais são suprimidas, o que resulta em um maior acesso do reagente estudado aos sítios ativos das zeólitas. A acidez do catalisador pode ser modificada com a alteração do alumínio por outro átomo trivalente.
A primeira conclusão a ser tirada dos resultados obtidos é que o uso de diferentes heteroátomos nas zeólitas pode induzir a formação de fases, mas que isso é dependente da estabilidade da zeólita que se deseja sintetizar. Partindo-se deste princípio, pode-se dizer que a zeólita FER é mais estável que a de estrutura MWW, já que nenhum contaminante é formado, mesmo após o 25° dia de cristalização.
Além disso, a técnica de espectrofotometria FTIR forneceu informações estruturais importantes dos materiais estudados, sobretudo para aqueles cristalizadas com átomos de boro, fornecendo uma evidência da não incorporação deste átomo na estrutura dos materiais sintetizados com HMI. A análise térmica das amostras deu informações relevantes acerca da natureza estrutural dos catalisadores, evidenciando um menor volume de poros para o material
α-Quartzo e confirmando a natureza lamelar dos materiais MWW, Kenyaite e ferrierita.
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