Dosimetria termoluminescente do quartzo natural de Solonópole (CE) para aplicação em radiodiagnóstico

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(1)UNIVERSIDADE FEDERAL DE PERNAMBUCO CENTRO DE TECNOLOGIA E GEOCIÊNCIAS DEPARTAMENTO DE ENERGIA NUCLEAR. PROGRAMA DE PÓS-GRADUAÇÃO EM TECNOLOGIAS ENERGÉTICAS E NUCLEARES. DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE DO QUARTZO NATURAL DE SOLONÓPOLE (CE) PARA APLICAÇÃO EM RADIODIAGNÓSTICO. SAMIRA RUANA VIDAL DO NASCIMENTO. RECIFE – PERNAMBUCO – BRASIL Outubro, 2010.

(2) DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE DO QUARTZO NATURAL DE SOLONÓPOLE (CE) PARA APLICAÇÃO EM RADIODIAGNÓSTICO.

(3) Samira Ruana Vidal do Nascimento. DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE DO QUARTZO NATURAL DE SOLONÓPOLE (CE) PARA APLICAÇÃO EM RADIODIAGNÓSTICO. Dissertação submetida ao Programa de PósGraduação em Tecnologias Energéticas e Nucleares, do Departamento de Energia Nuclear,. da. Universidade. Federal. de. Pernambuco, para obtenção do título de Mestre em Ciências, Área de concentração: Dosimetria e Instrumentação.. Orientador: Prof. Dr. Pedro Luiz Guzzo. RECIFE – PERNAMBUCO – BRASIL Outubro, 2010.

(4) Catalogação na fonte Bibliotecário Marcos Aurélio Soares da Silva, CRB-4 / 1175. N244d. Nascimento, Samira Ruana Vidal do. Dosimetria termoluminescente do quartzo natural de Solonópole (CE) para aplicação em radiodiagnóstico / Samira Ruana Vidal do Nascimento. - Recife: O Autor, 2010. 111 folhas, il., gráfs., tabs. Orientador: Prof. Dr. Pedro Luiz Guzzo. Dissertação (Mestrado) – Universidade Federal de Pernambuco. CTG. Programa de Pós-Graduação em Tecnologias Energéticas e Nucleares, 2010. Inclui Referências Bibliográficas e Apêndices. 1. Energia Nuclear. 2.Dosimetria TL. 3.Radiação Ionizante. 4.Quartzo Natural - Ceará. 5. Raio X – Diagnóstico. I.Guzzo, Pedro Luiz (orientador). II. Título. UFPE 612.01448 CDD (22. ed.). BCTG/2010-272.

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(6) Dedico este trabalho aos meus pais, Maria de Lourdes e José Edivaldo, e ao amigo Pedro Moraes in memoriam..

(7) AGRADECIMENTOS Ao Professor Dr. Pedro Luiz Guzzo pela oportunidade de desenvolver este trabalho, por sua dedicada orientação rumo à construção desta dissertação e por sua contribuição em mais uma etapa de minha formação acadêmica. À Professora Dra. Helen Jamil Khoury por seus conselhos e apoio que foram cruciais para este trabalho. E como coordenadora do Laboratório de Metrologia das Radiações Ionizantes (LMRI - DEN/UFPE) pelo apoio financeiro para viabilização deste trabalho. Ao DEMinas/UFPE pela estrutura disponibilizada para a produção dos discos de quartzo. Ao Dr. Álvaro Carvalho pelo auxílio na preparação das amostras. A Sr. Elias e a Marcilene Nazário pelo auxílio nas irradiações. Às técnicas Ana Dayse Zidanes e a Cinara Guimarães pelo auxílio na realização das medidas das respostas TL. À Dra. Cari Borrás pelas discussões, que contribuíram na realização deste trabalho. Ao Dr. Vinícius Saito pelas inúmeras discussões, revisões e sugestões que auxiliaram na construção deste trabalho. Ao doutorando Leonardo Bruno pelas discussões e sugestões durante todo o mestrado. Aos amigos Marcos Ely, Socorro Rocha, Viviane Khoury, Vagner Cassola, Sérgio Torres Renata Libonati e Neuri Lunelli, pelo auxílio na construção dos conhecimentos adquiridos neste período, e pelas discussões que ajudaram para a construção deste trabalho. Ao DEN/UFPE, pela oportunidade de realizar este trabalho. Ao CNPq pela concessão da bolsa de mestrado. À FACEPE pelo auxílio para a finalização do mestrado..

(8) Dosimetria termoluminescente do quartzo natural de Solonópole (CE) para aplicação em radiodiagnóstico Autora: Samira Ruana Vidal do Nascimento Orientador: Prof. Dr. Pedro Luiz Guzzo. RESUMO Dosímetros termoluminescentes (TL) são muito empregados para medir doses de radiação ionizante, sobretudo em dosimetria clínica e ambiental. Diversas pesquisas têm sido feitas buscando desenvolver materiais TL mais sensíveis para aplicação na dosimetria de baixas doses. Neste contexto, trabalhos recentes mostraram a possibilidade de medir doses da ordem de 0,1 mGy utilizando o quartzo natural de Solonópole (CE) após um procedimento de sensibilização com tratamentos térmicos e altas doses de radiação gama. Entretanto, para que este material possa ser utilizado como dosímetro TL é necessário estudar de forma sistemática suas propriedades dosimétricas. Assim, este trabalho tem como objetivo estudar as propriedades dosimétricas do quartzo natural de Solonópole (CE) sensibilizado e investigar sua aplicabilidade como dosímetro TL em exames de radiodiagnóstico convencional. Para isso, foram produzidos 95 discos de quartzo sensibilizado (6 mm x 1 mm). A variação da reprodutibilidade da resposta TL foi avaliada a partir de cinco irradiações com 10 mGy com uma fonte de raios gama de 137Cs. Para investigar a estabilidade da resposta TL deste material, os lotes foram irradiados nas mesmas condições e armazenados na ausência de luz por até 120 dias. Para estudar o comportamento da resposta TL em função do kerma no ar, as amostras foram irradiadas com raios gama de uma fonte de 137Cs com valores de kerma no ar entre 0,01 e 100 mGy. A dependência energética foi determinada a partir dos coeficientes angulares das curvas de calibração obtidas com feixes de raios X de espectro estreito (de 16 a 118 keV), e raios gama de 137Cs e 60Co. Por sua vez, a dependência angular foi determinada irradiando as amostras com feixes de raios X para ângulos entre -90° e 90°. Posteriormente, as amostras de quartzo e os dosímetros TLD-100 foram posicionados sobre um simulador antropomórfico de tórax, no centro geométrico do feixe de raios X. Estas medidas foram utilizadas para determinar o kerma no ar na superfície de entrada. O estudo das propriedades dosimétricas permitiu observar que as amostras de quartzo apresentaram reprodutibilidade, estabilidade da resposta TL e dependência angular equivalentes àquelas do TLD-100. A partir das curvas de resposta TL em função do kerma no ar, constatou-se que a resposta TL do quartzo é linear para doses entre 0,01 e 100 mGy. Além disso, observou-se que as amostras de quartzo permitiam determinar valores de kerma no ar três vezes mais baixos quando comparado aos do TLD-100. A dependência energética máxima destas amostras foi três vezes maior que a do TLD-100 e não há dependência angular para o intervalo de -45° a 45°. A sensibilidade relativa à do TLD-100 destas amostras varia entre 2 e 5 de acordo com a energia da radiação incidente. Ao utilizar estas amostras para a determinação do kerma no ar na superfície de entrada, elas apresentaram boa equivalência com os dados encontrados com o TLD-100. Conclui-se que o quartzo sensibilizado de Solonópole caracterizado pode ser empregado de maneira confiável para medir o kerma no ar na superfície de entrada em exames de raios X de tórax. Palavras chaves: quartzo, radiação ionizante, dosimetria TL, propriedades dosimétricas, raios X diagnóstico, TLD-100..

(9) Thermoluminescent dosimetry of Solonópole (CE) natural quartz for use in radiology diagnostic Author: Samira Ruana Vidal do Nascimento Adviser: Prof. Dr. Pedro Luiz Guzzo. ABSTRACT Thermoluminescent (TL) dosimeters are widely used for measure of radiation doses, mainly in clinical and environmental dosimetry. Therefore, many researches have been devoted to develop TL materials with higher sensitivity, for low doses dosimetry. Recent studies showed the possibility of detection doses as low as 0.1 mGy using Solonópole (CE) sensitized natural quartz. The TL sensitization procedure involved a combination of heattreatment and high gamma doses. However, for the development of sensitized natural quartz as TL dosimeter it is necessary to study systematically its dosimetric properties. The aim of this work is to study the dosimetric properties of Solonópole (CE) sensitized natural quartz and to investigate its applicability as a TL dosimeter for conventional radiological examinations. For this, 95 disks (6 mm x 1 mm) of sensitized quartz were produced and its reproducibility was evaluated to 5 irradiations with 10 mGy using gamma rays of 137Cs. To study the stability of dosimeters, the samples were irradiated under the same conditions and stored in the dark for 120 days. The TL response was studied as a function of air kerma, in the range of 0.01 to 100 mGy, using gamma radiation from 137Cs. The energy dependence was determined using the slopes of the calibration curves obtained with narrow spectrum X-ray beam of (16-118 keV) and gamma rays of 137Cs and 60Co. The angular dependence was evaluated for angles between -90° and 90° with respect to the X-ray beam axis. Finally, quartz and TLD-100 were placed on an anthropomorphic phantom at the geometric center of the Xray beam. Using the exposure parameter of a chest X-ray exam the entrance surface air kerma was measured. This study showed that the samples of quartz presented reproducibility, stability of the TL response and angular dependence comparable to those of TLD-100. From the TL response curves as a function of air kerma, it was found that the TL response of quartz is linear in the range of 0.01 to 100 mGy. Moreover, it was found that the quartz sensitivity and detection limits are twice and three times larger than the TLD-100, respectively. Its maximum energy dependence was three times higher than the TLD-100 and was not observed angular dependence between -45º and 45º. The TLD-100 relative sensitivity was between 2 and 5, depending of incident radiation energy. Using these samples to determine the entrance surface air kerma, it was observed a good equivalence with the data obtained with TLD-100. Therefore, it can be concluded that Solonópole sensitized quartz can reliably be used to measure low doses in the radiodiagnostic range. Keywords: quartz, ionizing radiation, TL dosimetry, dosimetric properties, X-ray diagnostic, TLD-100..

(10) Lista de Figuras Figura 1: Níveis de energia, centros e armadilhas em um cristal isolante no zero absoluto (adaptado de McKEEVER, 1985). .................................................................................. 18 Figura 2: Modelo de emissão TL com dois níveis de energia (adaptado de McKEEVER, 1985). .............................................................................................................................. 19 Figura 3: Variação do número de armadilhas de buracos (. ), da intensidade TL (. )e. da taxa de aquecimento em função do tempo (adaptado de McKEEVER, 1985). ......... 21 Figura 4: Esquema da curva de emissão TL de um material com três armadilhas com profundidades E1, E2 e E3 (adaptado de MARFUNIN, 1979)......................................... 22 Figura 5: Esquema de um equipamento para a medida da intensidade TL em função da temperatura...................................................................................................................... 23 Figura 6: Curva de emissão TL relacionada à variação da temperatura tempo. em função do. para sistemas de aquecimento no modo rampa (a) e em múltiplos. patamares (b) (adaptado de JULIUS, 1986). ................................................................... 24 Figura 7: Elementos básicos de um tubo fotomultiplicador (adaptado de KNOLL, 2000). ..... 26 Figura 8: Reprodutibilidade do LiF:Mg,Cu,Na,Si (adaptado de NAM; KIM, 2002). .............. 27 Figura 9: Curva de emissão TL apresentando fading térmico característico do quartzo em pó irradiado com 300 Gy e armazenado por 5 minutos a diferentes temperaturas. A taxa de aquecimento da leitura TL foi de 6 °C/s (adaptado de EHLERMANN; KHAN, 1995). ................................................................................................................. 30 Figura 10: Deconvolução das curvas de emissão TL do TLD-100 não sensibilizado (a) e sensibilizado com 100 Gy e 300 °C por 1 h (b) (MAHMOUD et al., 1998). ................. 32 Figura 11: Representação da curva de resposta TL em função da dose absorvida, com região linear, supralinear, sublinear e de saturação (adaptado de McKEEVER, 1985). .............................................................................................................................. 33 Figura 12: Curva de resposta TL em função da dose para dosímetros de BeO (adaptado de VIJ; SINGH, 1997). ........................................................................................................ 34 Figura 13: Resposta TL relativa à energia do cobalto de vários materiais (adaptado de CAMERON et al., 1968)................................................................................................. 36 Figura 14: Morfologia externa do quartzo direito (a); Projeção das posições atômicas de um quartzo-α paralelo ao plano basal (0001) (b) (adaptado de PREUSSER et al., 2009). .............................................................................................................................. 38.

(11) Figura 15: Centro de defeito E’1 associado à uma vacância de oxigênio e um elétron (adaptado de McKEEVER, 1984). .................................................................................. 39 Figura 16: Centros de alumínio no quartzo. ............................................................................. 40 Figura 17: Curva de emissão TL de um quartzo (YAZICI; TOPAKSU, 2003) ....................... 40 Figura 18: Curva de emissão TL do quartzo natural irradiado com dose teste de 10 mGy de raios gama registradas antes (a) e depois da sensibilização com 175 kGy (b) (KHOURY et al., 2007). ................................................................................................. 41 Figura 19: Esquema do arranjo de medida do kerma no ar incidente e do kerma no ar na superfície de entrada (adaptado de ICRU, 2005). ........................................................... 44 Figura 20: Dosímetro TL preso à pele do paciente com fita adesiva (LUNELLI, 2006). ........ 47 Figura 21: Simulador antropomórfico Alderson-Rando com dosímetros TL presos em sua superfície para determinar o kerma no ar na superfície de entrada (DAMILAKIS et al., 2003).......................................................................................................................... 48 Figura 22: Ilustração do arranjo utilizado para determinar o kerma no ar na superfície de entrada pelo método de rendimento do tubo de raios X.................................................. 49 Figura 23: Bloco de quartzo natural procedente do Município de Solonópole (CE) do qual foram extraídas as amostras deste trabalho. .................................................................... 51 Figura 24: Amostras de quartzo natural preparadas com 1 mm de espessura e 6 mm de diâmetro........................................................................................................................... 52 Figura 25: Distribuição da massa das 95 amostras de quartzo natural. .................................... 53 Figura 26: Ciclo térmico usado para a realização do annealing............................................... 54 Figura 27: Representação do modo de aquecimento step na leitora Victoreen 2800M. .......... 55 Figura 28: Curva de emissão TL característica do quartzo de Solonópole obtido no modo de aquecimento step na leitora Victoreen 2800M. .......................................................... 55 Figura 29: Arranjo experimental utilizado para a irradiação das amostras de quartzo com feixe de raios gama de 137Cs, e detalhe do posicionamento das amostras. ..................... 56 Figura 30: Arranjo experimental para a irradiação no equipamento de raios X....................... 60 Figura 31: Arranjo experimental utilizado para o estudo da dependência angular no equipamento de raios X PANTAK. ................................................................................ 61 Figura 32: Arranjo empregado para determinar o. utilizando as amostras de quartzo. ... 62. Figura 33: Arranjo empregado para verificar a radiopacidade das amostras de quartzo na irradiação com 80 kV e 4 mAs (a) e com 80 kV e 2 mAs (b). ........................................ 67 Figura 34: Reprodutibilidade da resposta TL das amostras de quartzo de Solonópole em 5 ciclos de annealing-irradiação-leitura. ............................................................................ 69.

(12) Figura 35: Comparação das respostas TL das amostras lidas na ordem crescente e decrescente (inversa) de numeração das amostras. ......................................................... 69 Figura 36: Comparação das respostas TL das amostras posicionadas no campo de irradiação na ordem crescente e decrescente (invertida) de numeração das amostras. ... 70 Figura 37: Resposta TL vs. ciclo de annealing-irradiação-leitura para as 88 amostras de quartzo (a) e para as 61 amostras selecionadas (b). ........................................................ 71 Figura 38: Resposta TL das amostras de quartzo em função do tempo de estocagem na presença da luz (a) e na ausência da luz (b). ................................................................... 72 Figura 39: Resposta TL das amostras em função do intervalo de armazenamento, em dias, na ausência da luz à temperatura ambiente. .................................................................... 74 Figura 40: Curva de resposta TL em função do kerma no ar dos dosímetros TLD-100 e das amostras de quartzo irradiadas em fonte de 137Cs..................................................... 75 Figura 41: Curva de resposta TL em função do kerma no ar para o quartzo irradiado com uma fonte de 137Cs (a) e 60Co (b). (Tensão aplicada à fotomultiplicadora: 650 V). ....... 76 Figura 42: Dependência energética do quartzo e do TLD-100 relativa à energia do 60Co....... 79 Figura 43: Dependência angular do quartzo e do TLD-100 para ângulos entre -90° e 90°. .... 81 Figura 44: Curva de resposta TL em função do kerma no ar das amostras de quartzo e do TLD-100 irradiadas com raios X de qualidades RQR 5 (a), RQR 6 (b), RQR 7 (c) e RQR 8 (d). ....................................................................................................................... 84 Figura 45: Curva de resposta TL em função do kerma no ar para um feixe de raios X com qualidade de radiodiagnóstico (RQR 5) .......................................................................... 86 Figura 46: Imagem radiográfica referente à irradiação de amostras de quartzo e do TLD100 sobre um simulador antropomórfico com uma tensão de 80 kV e 4 mAs (a) e 80 kV e 2 mAs (b). .......................................................................................................... 89.

(13) Lista de Tabelas Tabela 1: Fading de alguns materiais dosimétricos (IAEA, 2007). ......................................... 29 Tabela 2: Sensibilidade relativa ao TLD-100 (adaptado de RANOGAJEC-KOMOR, 2003). .............................................................................................................................. 31 Tabela 3: Intervalo de doses em que a resposta TL é linear em função da dose para alguns dosímetros (IAEA, 2007)..................................................................................... 33 Tabela 4: Número atômico efetivo de alguns materiais termoluminescentes (FURETTA, 2003). .............................................................................................................................. 35 Tabela 5: Coeficientes angulares e de correlação linear das curvas de resposta TL em função da dose para a sensibilização pelo efeito combinado de tratamento térmico e dose de 25 kGy (adaptado de SOUZA, 2008). ............................................................. 42 Tabela 6: Fatores de retroespalhamento para a água, tecido ICRU, e PMMA para um feixe de raios X típico de radiodiagnóstico para uma filtração de 2,5 mm de Alumínio a uma distância de 100 cm (ICRU, 2005). ...................................................... 46 Tabela 7: Qualidade de radiação do Laboratório de Metrologia das Radiações Ionizantes DEN/UFPE segundo o padrão ISO/IEC 4037-1 para o equipamento de raios X Pantak. ............................................................................................................................. 59 Tabela 8: Qualidades de radiação para exames de radiodiagnóstico convencional (ICRU, 2005)................................................................................................................... 62 Tabela 9: Fading de alguns materiais TL. ................................................................................ 74 Tabela 10: Coeficientes angulares e de correlação linear das curvas TL do quartzo e do TLD-100 em função da faixa de kerma no ar e da fonte de irradiação. .......................... 76 Tabela 11: Coeficiente angular (α) e de correlação linear (R 2) das respostas TL em função do kerma no ar para as amostras do quartzo e para os dosímetros TLD-100 obtidos para feixes de diferentes energias. ...................................................................... 78 Tabela 12: Resposta TL média e desvio padrão das amostras de quartzo e dos dosímetros TLD-100 em função do ângulo entre o feixe de radiação incidente e a direção perpendicular à superfície das amostras. ............................................................ 80 Tabela 13: Propriedades dosimétricas das amostras de quartzo de Solonópole sensibilizado e de dosímetros TLD-100. ......................................................................... 82 Tabela 14: Coeficientes angular (α) e de correlação linear (R 2) das curvas de resposta TL em função da dose obtidas com diferentes qualidades de feixe de raios X. ............. 84.

(14) Tabela 15: Kerma no ar na superfície de entrada médio determinado para 3 pares de amostras de quartzo e 3 pares de TLD-100 e desvio entre estes valores ........................ 85 Tabela 16: Incerteza padrão combinada (uc) e incerteza expandida (U) do kerma no ar determinadas para as amostras de quartzo para feixes de raios gama (137Cs e 60Co) e raios X (RQR 5). .......................................................................................................... 87.

(15) SUMÁRIO. 1. INTRODUÇÃO .................................................................................... 15. 2. REVISÃO BIBLIOGRÁFICA ............................................................ 17 2.1 DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE ................................................................ 17. 2.1.1. Fundamentos da emissão TL ........................................................................................ 17. 2.1.2. Instrumentação para as medidas TL ............................................................................. 23. 2.2 CARACTERIZAÇÃO DE DOSÍMETROS TL............................................................ 26 2.2.1. Reprodutibilidade da resposta TL................................................................................. 27. 2.2.2. Desvanecimento da resposta TL ................................................................................... 28. 2.2.3. Sensibilidade TL ........................................................................................................... 30. 2.2.4. Resposta TL em função da dose ................................................................................... 32. 2.2.5. Dependência energética ................................................................................................ 34. 2.3 QUARTZO: ESTRUTURA E PROPRIEDADE TL .................................................... 36 2.3.1. Estrutura cristalina e defeitos pontuais ......................................................................... 37. 2.3.2. Propriedades TL do quartzo ......................................................................................... 40. 2.4 DOSIMETRIA TL EM RADIODIAGNÓSTICO ........................................................ 43 2.4.1. Grandezas e unidades em radiodiagnóstico .................................................................. 43. 2.4.2. Métodos para a determinação do. 3. MATERIAIS E MÉTODOS ................................................................ 51. ........................................................................ 46. 3.1 PREPARAÇÃO DAS AMOSTRAS ............................................................................ 51 3.1.1. Produção das amostras.................................................................................................. 51. 3.1.2. Sensibilização das amostras.......................................................................................... 53. 3.2 PROCEDIMENTOS PADRÃO ................................................................................... 54 3.2.1. Annealing ...................................................................................................................... 54. 3.2.2. Leitura TL ..................................................................................................................... 55. 3.3 CARACTERIZAÇÃO DAS PROPRIEDADES DOSIMÉTRICAS ........................... 56 3.3.1. Reprodutibilidade da resposta TL................................................................................. 56. 3.3.2. Desvanecimento da resposta TL ................................................................................... 57. 3.3.3. Resposta TL em função do kerma no ar ....................................................................... 58. 3.3.4. Dependência energética ................................................................................................ 58. 3.3.5. Dependência angular .................................................................................................... 60.

(16) 3.4 APLICAÇÃO EM RADIODIAGNÓSTICO ................................................................ 61 3.4.1. Simulação de aplicação em radiodiagnóstico ............................................................... 61. 3.4.2. Análise de incerteza para o kerma no ar utilizando o quartzo ...................................... 63. 3.4.3. Radiopacidade das amostras de quartzo ....................................................................... 66. 4. RESULTADOS E DISCUSSÃO .......................................................... 68 4.1 PROPRIEDADES DOSIMÉTRICAS .......................................................................... 68. 4.1.1. Reprodutibilidade da resposta TL................................................................................. 68. 4.1.2. Desvanecimento da resposta TL ................................................................................... 72. 4.1.3. Curva de resposta TL em função do kerma no ar ......................................................... 74. 4.1.4. Dependência energética ................................................................................................ 77. 4.1.5. Dependência angular .................................................................................................... 79. 4.2 APLICAÇÃO EM RADIODIAGNÓSTICO ................................................................ 83 4.2.1. Simulação de aplicação em radiodiagnóstico ............................................................... 83. 4.2.2. Análise de incerteza para o kerma no ar utilizando quartzo ......................................... 87. 4.2.3. Radiopacidade das amostras de quartzo ....................................................................... 88. 5. CONCLUSÃO ...................................................................................... 90. REFERÊNCIAS ............................................................................................. 91 APÊNDICE A ................................................................................................. 98 APÊNDICE B ............................................................................................... 100.

(17) 15. 1. INTRODUÇÃO A aplicação do fenômeno de termoluminescência (TL) para a medida de dose de. radiação teve início a partir de 1947 (CAMERON et al., 1968; McKEEVER, 1985). O primeiro material utilizado para a dosimetria in vivo foi o fluoreto de lítio dopado com magnésio e titânio (LiF:Mg,Ti). Logo após esta aplicação outros materiais tais como, a fluorita natural (CaF2), a fluorita dopada com manganês (CaF2:Mn), o sulfato de cálcio (CaSO4) e o tetraborato de lítio (Li2B4O7), foram utilizados para este fim (CAMERON et al., 1968). Desde então, houve um progresso considerável com respeito à eficiência dos dosímetros TL e a instrumentação para a realização das medidas TL. Atualmente a dosimetria TL é uma técnica bem estabelecida com aplicações nas áreas de dosimetria pessoal, ambiental e clínica (BOS, 2001; McKEEVER, 2002). Os dosímetros TL devem apresentar características adequadas às suas aplicações específicas. Assim, em um procedimento que envolva medida de baixas doses de radiação, é necessário a utilização de um dosímetro TL que apresente maior sensibilidade. No geral, as principais características desejadas para um dosímetro TL são: (i) linearidade entre a resposta TL e a dose absorvida; (ii) alta sensibilidade TL; (iii) baixo desvanecimento da resposta TL e (iv) baixa dependência energética. Entretanto, poucos dosímetros apresentam todas estas características simultaneamente. Por exemplo, o LiF:Ti,Mg (TLD-100) apresenta linearidade para uma grande faixa de dose e baixo desvanecimento. Por outro lado, quando este dosímetros é comparado a dosímetros como o LiF:Mg,Cu,P (TLD-100H), CaF2:Dy (TLD200), e o Al2O3:C (TLD-500), apresenta sensibilidade TL bem menor (KORTOV, 2007). Segundo a Comissão Internacional de Unidades e Medidas de Radiação, os dosímetros TL estão entre os dosímetros mais utilizados em radiodiagnóstico (ICRU, 2005). Nos últimos anos, pesquisas têm sido realizadas a fim de aperfeiçoar as características dos materiais TL, assim como desenvolver novos materiais mais sensíveis para aplicações na dosimetria de baixas doses (BOS, 2001; YUKIHARA et al., 2003; LEE et al., 2004). Dentre os materiais em estudo, o quartzo natural tem sido muito explorado em áreas como a datação geológica e arqueológica e na dosimetria retrospectiva (McKEEVER, 1985; PREUSSER et al., 2009). Entretanto, pouco se tem tratado a respeito da dosimetria TL de baixas doses utilizando o quartzo natural. A utilização deste material na dosimetria TL constitui uma área de importante interesse para o Brasil, pois, as ocorrências de quartzo natural existente no Brasil ocupam.

(18) 16. papel de destaque no suprimento deste insumo para diversos segmentos da indústria mundial (GUZZO, 2008). Neste sentido, desde 2003, são realizadas pesquisas sobre as propriedades TL de cristais de quartzo natural de diferentes depósitos por pesquisadores do Grupo de Dosimetria e Instrumentação Nuclear (GDOIN) da UFPE (SILVA, 2005; GUZZO et al., 2006; GUZZO et al., 2009). Foi verificado também que, mediante altas doses de radiação gama e tratamentos térmicos, é possível sensibilizar o pico da emissão TL a 300 °C para alguns tipos de quartzo de modo que eles pudessem medir doses da ordem de 10 mGy (KHOURY et al., 2007). Este procedimento foi um passo importante para utilização do quartzo natural para medir baixas doses. Mais recentemente, Souza (2008), investigou detalhadamente as condições de sensibilização do quartzo procedente do município de Solonópole (CE) e mostrou que a emissão TL do pico a aproximadamente 300 °C apresenta uma região linear para uma ampla faixa de doses, possuindo sensibilidade para medir doses da ordem de 0,1 mGy. Em função desses resultados, e considerando que grande parte dos dosímetros comerciais utilizados pela comunidade brasileira são importados, justifica-se investigar as propriedades dosimétricas do quartzo natural sensibilizado de Solonópole para que este material possa ser utilizado como um dosímetro TL. Portanto, o objetivo deste trabalho foi estudar as propriedades dosimétricas do quartzo natural sensibilizado procedente do município de Solonópole (CE) e verificar sua aplicabilidade na dosimetria de radiodiagnóstico. Especificamente, foram investigadas propriedades como a reprodutibilidade e a estabilidade da resposta TL, a dependência da resposta TL em função do valor de kerma no ar e sua faixa de linearidade, assim como o limite de detecção das amostras de quartzo sensibilizado. Além disso, foi investigado o comportamento da resposta TL em função da energia da radiação e do ângulo entre a radiação incidente e a superfície das amostras de quartzo. Para caracterizar a aplicabilidade do quartzo sensibilizado em exames de radiodiagnóstico, o valor de kerma no ar na superfície de entrada de um simulador antropomórfico foi determinado usando, simultaneamente, amostras de quartzo sensibilizado e dosímetros TLD-100. Estes valores foram determinados a partir de curvas de resposta TL em função do kerma no ar obtidas para diferentes qualidades de feixe de radiodiagnóstico. Posteriormente, a incerteza expandida para o kerma no ar utilizando quartzo natural sensibilizado de Solonópole foi avaliada tanto para feixes de raios X quanto para raios gama..

(19) 17. 2. REVISÃO BIBLIOGRÁFICA. 2.1. DOSIMETRIA TERMOLUMINESCENTE. A utilização de materiais com propriedades termoluminescentes para a dosimetria das radiações ionizantes foi iniciada por Farrington Daniels e seu grupo de pesquisa no Departamento de Química da Universidade de Wisconsin em 1947. Em 1953 o fluoreto de lítio dopado com magnésio e titânio (LiF:Mg,Ti) foi utilizado para a dosimetria in vivo. Após esta aplicação outros materiais foram utilizados para este fim, tais como, a fluorita natural (CaF2), a fluorita dopada com manganês (CaF2:Mn) e o sulfato de cálcio dopado com manganês (CaSO4:Mn) (CAMERON et al., 1968). Houve um progresso significativo no desenvolvimento de novos materiais destinados à dosimetria termoluminescente devido ao aumento do número de trabalhadores expostos à radiação e ao avanço na instrumentação requerida para a leitura dos dosímetros (McKEEVER, 1985). Desde 1920, os conceitos físicos que justificam o fenômeno de termoluminescência, assim como a proposição de vários modelos, vêm sendo considerados. A seguir serão apresentados os fundamentos deste fenômeno e a instrumentação necessária para utilização desta técnica na dosimetria.. 2.1.1. Fundamentos da emissão TL. O fenômeno de termoluminescência (TL) consiste na emissão de luz decorrente da estimulação térmica de um material, semicondutor ou isolante, que foi previamente irradiado (CAMERON et al., 1968; MCKEEVER, 1985). A submissão à radiação ionizante faz com que o material absorva energia passando para um estado metaestável. Ao receber energia térmica o material tende a voltar a sua condição de equilíbrio emitindo radiação. Quando esta radiação apresenta uma frequência na faixa do visível, este material é dito termoluminescente (MCKEEVER; CHEN, 1997). Uma forma de explicar o fenômeno de emissão TL é utilizando o modelo de bandas de energia para os sólidos cristalinos, com definições de armadilhas e centros de recombinação. Neste modelo, os níveis de energia dos portadores de carga de um sólido cristalino são representados por regiões denominadas bandas de energia. Nos semicondutores e isolantes existem três regiões bem definidas, que são: banda de valência, banda de condução e banda.

(20) 18. proibida. A banda de valência corresponde à faixa de energia em que os portadores de carga estão ligados aos átomos da rede cristalina, ou seja, não possuem energia suficiente para se difundir pela rede cristalina. A banda de condução corresponde ao conjunto de níveis de energia onde os portadores de cargas estão livres, ou seja, apresentam energia suficiente para se difundir pela rede cristalina. Já na banda proibida não existem níveis de energia permitidos para os portadores de carga em um cristal perfeito ideal, isto é, sem defeitos (EISBERG; RESNICK, 1979; KITTEL, 1996). A presença de defeitos estruturais no material quebra a periodicidade da estrutura cristalina possibilitando a existência de níveis de energia dentro da banda proibida (KITTEL, 1996). O nível de energia localizado na banda proibida em que a quantidade de elétrons é igual à quantidade de buracos é definido como energia de Fermi (Ef) (EISBERG; RESNICK, 1979). Os níveis abaixo da energia de Fermi estão preenchidos por elétrons, sendo potenciais armadilhas de íons positivos, ou seja, centros de buracos. Já os níveis que se situam acima da energia de Fermi, estão vazios (ausência de elétrons), sendo potenciais armadilhas de íons negativos, e são denominados centros de elétrons (McKEEVER, 1985). A Figura 1 representa os níveis de energia de um isolante em equilíbrio, no zero absoluto. , identificando a. energia de Fermi, os centros de elétrons, os centros de buracos e as armadilhas.. Figura 1: Níveis de energia, centros e armadilhas em um cristal isolante no zero absoluto (adaptado de McKEEVER, 1985).. Ao ceder energia térmica a um material que apresenta a configuração de centros e armadilhas da Figura 1 os portadores de carga adquirem energia suficiente para transitar entre os níveis de energia possíveis. Os portadores podem migrar de um centro para outro ou de um centro para uma das bandas de energia. Quando a probabilidade de um elétron aprisionado.

(21) 19. passar para a banda de condução for maior que a probabilidade do elétron se recombinar com um buraco, este centro é denominado armadilha. Caso contrário, o centro é denominado de centro de recombinação. Os níveis de energia em que a probabilidade de liberação da armadilha para uma banda é igual à probabilidade da recombinação são apresentados na Figura 1. Eles são denominados De para o centro de elétrons e Dh para o centro de buracos. 2.1.1.1 Modelo de Randall e Wilkins. Em 1945 Randall e Wilkins propuseram um modelo simples que procurava explicar o fenômeno de emissão TL usando apenas dois níveis de energia, um atuando como armadilha (T) e o outro como centro de recombinação (R), conforme representado na Figura 2. Este modelo apresenta etapas bem definidas como a ionização, as transições banda-centro e centrobanda, a estimulação térmica e a recombinação (McKEEVER, 1985; FURETTA; KITIS, 2004; BOS, 2007). Segundo o modelo de Randall e Wilkins, no processo de ionização, representado na Figura 2 pela Transição 1, o material recebe energia de modo que seja produzido um elétron livre na banda de condução e, concomitantemente, um buraco na banda de valência. Após esta ionização, os portadores de carga são armadilhados, conforme representados nas Transições 2 e 5, que representam o armadilhamento de elétron e do buraco, respectivamente. Ao receber energia térmica, o elétron armadilhado adquire energia para retornar à banda de condução, se recombinar com um buraco armadilhado e emitir luz, conforme ilustrado pelas Transições 3 e 4 da Figura 2.. Figura 2: Modelo de emissão TL com dois níveis de energia (adaptado de McKEEVER, 1985)..

(22) 20. A energia necessária para que um elétron armadilhado retorne à banda de condução é chamada de energia de ativação. . Esta energia está associada à profundidade da armadilha,. de modo que, quanto maior a energia de ativação mais profunda é a armadilha. Por conseguinte, para que um elétron seja liberado da armadilha, parâmetros como a temperatura e a frequência com que um elétron interage com a rede também são levados em consideração. A equação que permite determinar probabilidade por unidade de tempo. de um elétron ser. liberado da armadilha, semelhante à equação de Arrhenius que descreve a cinética de uma reação química (PUTNIS, 1992), é dada por:. (1). em que ;. é uma constante característica da armadilha, conhecida como fator de frequência é a energia de ativação ) e. a temperatura absoluta. ;. é a constante de Boltzmann ( . De acordo com a equação 1 o aumento da. temperatura acarreta no aumento da probabilidade de desarmadilhamento. No modelo proposto por Randall e Wilkins, a probabilidade de desarmadilhamento é considerada nula no processo de preenchimento das armadilhas, mas, em contrapartida, é considerada grande durante o esvaziamento. Além disso, considera-se que a recombinação dos elétrons livres oriundos das armadilhas com os buracos armadilhados ocorre quase que instantaneamente. É importante destacar que este modelo é válido mediante as seguintes restrições: (i) a irradiação do material termoluminescente é realizada a uma temperatura baixa o suficiente de modo que a probabilidade de liberação do elétron seja próximo de zero; (ii) o tempo de vida dos elétrons na banda de condução é pequeno; (iii) todas as cargas liberadas das armadilhas são recombinadas nos centros luminescentes; (iv) fatores como eficiência de luminescência, concentração de armadilhas e centros de recombinação não dependem da temperatura; (v) os elétrons liberados não são rearmadilhados (FURETTA; KITIS, 2004). O modelo de Randall e Wilkins permite analisar apenas um pico da curva de emissão TL (McKEEVER, 1985). Mas, apesar de sua simplicidade, este modelo é considerado muito útil e, em alguns casos, de ótima aproximação (BOS, 2007). Modelos mais complexos consideram vários níveis de energia e várias possibilidades de transição. Por exemplo, no modelo proposto por Garlick e Gibson é considerada a probabilidade do rearmadilhamento de um portador de carga livre (GARLICK; GIBSON, 1948; FURETTA; KITIS, 2004). Já o modelo proposto por Sweet e Urquhart explica uma situação em que as energias de ativação.

(23) 21. de dois centros são tão próximas que apresentam a forma de apenas um pico (SWEET; URQUHART, 1981).. 2.1.1.2 Curva de emissão TL. A intensidade da luz emitida pelo material TL pode ser registrada em função do tempo de aquecimento ou em função da temperatura, sendo, em ambos os casos, denominada de curva de emissão TL, ou glow curve (CAMERON et al., 1968; MAHESH; VIJ, 1985; McKEEVER, 1985). A intensidade TL em função do tempo recombinação dos elétrons com os buracos. Se. é proporcional à taxa de. é a concentração de buracos armadilhados,. então:. (2). Com o aumento da temperatura, os elétrons são liberados e se recombinam com os buracos reduzindo a concentração de buracos armadilhados e aumentando a intensidade TL. Como os elétrons armadilhados são progressivamente esvaziados, a taxa de recombinação decresce e, consequentemente, a intensidade TL decresce. A relação entre a intensidade TL e o número de armadilhas de buracos. com respeito ao tempo é apresentado. esquematicamente na Figura 3.. Figura 3: Variação do número de armadilhas de buracos (. ), da intensidade TL (. taxa de aquecimento em função do tempo (adaptado de McKEEVER, 1985).. ) e da.

(24) 22. A temperatura em que ocorre o máximo de emissão TL pela combinação da energia de ativação. pode ser determinada. com o fator de frequência ( , tendo em vista que. a probabilidade de liberação de um elétron da armadilha depende destes fatores, conforme mostrado na equação 1. A forma da curva de emissão TL, bem como a quantidade de picos depende de fatores como a natureza das armadilhas e dos centros de recombinação existentes no cristal; a população de portadores de carga armadilhados e a taxa de aquecimento durante a leitura da emissão TL (McKEEVER, 1985). Por exemplo, a existência de armadilhas em diferentes profundidades ( ) implica na existência de picos de emissão em diferentes temperaturas, conforme representado na Figura 4.. Figura 4: Esquema da curva de emissão TL de um material com três armadilhas com profundidades E1, E2 e E3 (adaptado de MARFUNIN, 1979).. A posição, forma e intensidade dos picos da curva de emissão TL são parâmetros básicos para a caracterização de um material TL (ESPINOSA, 2005). Para que estes parâmetros sejam obtidos satisfatoriamente é importante que os equipamentos utilizados sejam capazes de reproduzir procedimentos de leitura com fidelidade. A fim de conhecer como o sistema de leitura pode interferir na obtenção de uma curva de emissão TL, a seguir será apresentada a instrumentação básica requerida para a leitura de dosímetros TL..

(25) 23. 2.1.2. Instrumentação para as medidas TL. A partir de meados da década de 70, os equipamentos para a medida da intensidade TL comerciais (leitoras TL) foram projetados para ler grande número de dosímetros automaticamente (LUCAS, 1993). Estes equipamentos apresentavam alto custo e dificuldade em garantir a estabilidade dos parâmetros que caracterizam a condição de leitura como, por exemplo, a taxa de aquecimento. Por estes motivos, os equipamentos utilizados para a leitura de dosímetros TL eram construídos pelos próprios investigadores (BECKER, 1973). Atualmente, é possível encontrar uma grande variedade de leitoras que permitem uma leitura confiável de grande quantidade de dosímetros. Além disso, apresentam funções como, por exemplo, análise espectral da luz emitida e armazenamento dos dados. A instrumentação necessária para mensurar a intensidade TL em função da temperatura consiste, essencialmente, de um sistema de aquecimento e um sistema de detecção de luz, conforme representado na Figura 5.. Figura 5: Esquema de um equipamento para a medida da intensidade TL em função da temperatura.. O sistema de aquecimento é responsável pelo controle e aumento da temperatura. A forma de aquecimento adotada é um fator fundamental para garantir a reprodutibilidade das curvas de emissão de materiais TL. Dentre os métodos desenvolvidos para aquecer o.

(26) 24. dosímetro, três podem ser destacados: o aquecimento ôhmico, o aquecimento a gás e o aquecimento óptico (BECKER, 1973; MAHESH; VIJ, 1985). No aquecimento ôhmico, o material TL é posicionado em uma bandeja de metal que é aquecida e o material é aquecido pelo contato com a bandeja (JULIUS, 1986). Este aquecimento geralmente é obtido fazendo passar uma alta corrente por uma fita de platina, molibdênio ou grafite (MAHESH; VIJ, 1985). A temperatura em função do tempo é controlada por um termopar. Dentre as formas utilizadas para aumentar a temperatura, podem ser citadas o modo de aquecimento rampa, que é ideal para a análise da curva TL característica, e o aquecimento em múltiplos patamares, adequado para remover picos que ocorrem à baixas temperaturas e realizar o annealing do dosímetro imediatamente após a leitura (JULIUS, 1986). Estes modos de aquecimento são representados na Figura 6.. (a). Figura 6: Curva de emissão TL relacionada à variação da temperatura. (b). em função do tempo. para sistemas de aquecimento no modo rampa (a) e em múltiplos patamares (b) (adaptado de JULIUS, 1986).. Para caracterização e análise das curvas de emissão TL dos materiais dosimétricos, usam-se taxas de aquecimento da ordem de 1 a 5 °C/s. Porém, nas aplicações rotineiras onde as curvas de emissão TL já são conhecidas, taxas de aquecimento mais elevadas (até aproximadamente 30 °C/s) podem ser utilizadas. Outra alternativa é utilizar o aquecimento de múltiplos patamares. Em ambos os casos há uma diminuição do tempo necessário para leitura (BECKER, 1973). No modo de aquecimento a gás o material TL é exposto a jatos de gases quentes, geralmente o nitrogênio. Este método permite um aquecimento rápido, sem o contato do dosímetro com a fonte de aquecimento, sendo adequado para dosímetros sólidos de diferentes geometrias. A taxa de aquecimento deve ser reprodutível e homogênea. Além disso, há baixa.

(27) 25. contribuição de emissão infravermelha (JULIUS, 1986). A taxa de aquecimento pode ser alterada pela mudança da temperatura do gás ou pelo fluxo do gás quente (MAHESH; VIJ, 1985). Assim como o aquecimento a gás, o aquecimento óptico é um processo que não envolve o contato do elemento aquecedor com a amostra. No aquecimento óptico são utilizadas ondas eletromagnéticas com diferentes comprimentos de onda, tais como, raios infravermelhos, microondas e laser (MAHESH; VIJ, 1985). Neste modo de aquecimento é possível realizar medidas mais rápidas e com menor ruído. Apesar destas vantagens, o modo de aquecimento ôhmico ainda é o mais utilizado. Maiores detalhes quanto aos métodos de aquecimento e suas influência na curva de emissão TL podem ser encontrados em Julius (1986), Kitis et al. (2006), Kumar et al. (2006), Luo et al. (2006) e Pradhana et al. (2008). Independente do método utilizado para o aquecimento, algumas considerações gerais são desejáveis para caracterizar o sistema de aquecimento, tais como: (i) boa reprodutibilidade da taxa de aquecimento; (ii) a temperatura alcançada deve ser suficiente para esvaziar todas as armadilhas de elétrons; (iii) para uma rotina em grande escala, o aquecimento deve ser rápido, apesar do grande gradiente térmico dentro do equipamento; (iv) para fins de investigação científica, o perfil temperatura-tempo deve ser programado (JULIUS, 1986). A emissão infravermelha decorrente do aquecimento da bandeja é outro fator significante. Cadinhos de prata, ou revestido com prata, oferecem propriedades satisfatórias e podem ser facilmente limpos com solução de ácido nítrico (HNO3) (BECKER, 1973). O sistema de detecção da luz emitida pelo material TL é essencialmente constituído por um tubo fotomultiplicador (PMT), um amplificador e um registrador. O tubo fotomultiplicador tem por finalidade converter a luz emitida pelo material TL em um sinal elétrico mensurável, este sinal é proporcional ao número de fotoelétrons detectados (KNOLL, 2000). O tubo fotomultiplicador consiste em um tubo de vidro fechado no qual é preservado a condição de vácuo que permite que os elétrons de baixa energia possam ser acelerados eficientemente por um campo elétrico existente no interior do tubo. O tubo é composto por uma camada fotossensível, chamada de fotocatodo, um conjunto de dinodos e um anodo. A luz emitida pelo material TL interage com a camada fotossensível do tubo através do efeito fotoelétrico causando a emissão de elétrons. Estes elétrons são acelerados na direção do primeiro dinodo através da força elétrica decorrente da diferença de potencial entre o catodo e o dinodo. Ao interagir com um dinodo os elétrons transferem sua energia ao dinodo arrancando mais elétrons que são acelerados em direção a um segundo dinodo. O conjunto de dinodos é disposto geometricamente de modo que a.

(28) 26. amplificação do sinal seja realizada de forma gradativa, assim haverá uma multiplicação do número de elétrons. Após esta multiplicação, os elétrons são coletados pelo anodo gerando o sinal elétrico. A disposição usual dos elementos que constituem o tubo fotomultiplicador é apresentada na Figura 7. Para obter uma resposta máxima de um tubo fotomultiplicador, parâmetros de funcionamento como a resposta espectral, sensibilidade e linearidade da resposta devem ser otimizados. A flutuação da tensão aplicada à fotomultiplicadora deve ser evitada, pois uma pequena variação implica na multiplicação adicional de elétrons na saída do tubo fotomultiplicador. A tensão aplicada entre os dinodos deve ser abaixo da condição de saturação do PMT (MAHESH; VIJ, 1985). Os pulsos elétricos resultantes do tubo fotomultiplicador são amplificados e posteriormente registrados em função da temperatura ou do tempo de aquecimento.. Figura 7: Elementos básicos de um tubo fotomultiplicador (adaptado de KNOLL, 2000).. Atualmente, a instrumentação para a dosimetria TL permite a obtenção de resultados com precisão e exatidão satisfatória desde que: os dosímetros sejam utilizados conforme sua faixa de operação; a instrumentação seja de boa qualidade; o sistema seja calibrado para uma aplicação particular; o procedimento apropriado seja consistentemente aplicado.. 2.2. CARACTERIZAÇÃO DE DOSÍMETROS TL. O material TL adequado para a dosimetria deve apresentar as seguintes características: curva de emissão TL relativamente simples; alta sensibilidade; alta resistência aos fatores ambientais (umidade, solventes, calor e luz visível); estabilidade da informação armazenada a temperatura ambiente; linearidade do sinal TL em função do kerma no ar e pequena variação da resposta TL com respeito à energia. Estas características são avaliadas por meio de propriedades como: reprodutibilidade da resposta TL; desvanecimento da resposta em função.

(29) 27. do tempo de armazenamento; sensibilidade; resposta em função do kerma no ar e dependência energética (McKEEVER, 1985). A caracterização destes parâmetros é necessária para garantir o uso eficaz do material como dosímetro TL. Estas propriedades serão abordadas a seguir.. 2.2.1. Reprodutibilidade da resposta TL. A variação na reprodutibilidade da resposta TL é quantificada por meio de repetidas medidas com um dosímetro que, por sua vez, é submetido a um tratamento térmico (annealing), uma irradiação, e um procedimento de leitura do sinal TL. Este ciclo é repedido de 3 a 10 vezes e permite determinar a precisão de um dosímetro, ou de um conjunto de dosímetros. Segundo Furetta (2003), é importante destacar que: (i) o annealing adotado deve ser adequado ao dosímetro (ou material) em estudo; (ii) a dose absorvida pelo dosímetro deve ser suficiente para que se possa quantificar algum sinal significativamente superior à leitura de branco, mas não deve ser excessivamente alta a ponto de modificar a sensibilidade do dosímetro. Ao estudar a variação da reprodutibilidade da resposta TL do LiF:Mg,Cu,Na,Si, Nam e Kim (2002) irradiaram 400 pastilhas com uma dose de 10 mGy, usando fonte de raios gama de. 137. Cs. Após a irradiação, as pastilhas foram lidas e este procedimento foi repetido oito. vezes. Cada pastilha apresentava 4,5 mm de diâmetro, 0,8 mm de espessura, e massa de 28 mg. Os autores observaram que a variação na reprodutibilidade do conjunto de dosímetros LiF:Mg,Cu,Na,Si foi cerca de 10%. Esta flutuação é apresentada na Figura 8. Nesta figura é possível observar uma tendência de queda da intensidade TL no decorrer dos ciclos, mas os autores não discutem a razão deste comportamento.. Figura 8: Reprodutibilidade do LiF:Mg,Cu,Na,Si (adaptado de NAM; KIM, 2002)..

(30) 28. O estudo da reprodutibilidade da resposta TL dos dosímetros de CaSO4:Dy aglomerados com Teflon foi investigado por Borrás et al. (1987). Os discos de CaSO4:Dy com Teflon, que apresentavam 12 mm de diâmetro e 0,4 mm de espessura, foram submetidos a 17 ciclos de irradiação. Este estudo permitiu determinar uma variação de 4 a 9% para o conjunto de amostras. Quanto à variação na reprodutibilidade associada a apenas um disco, esta era da ordem de 11 a 15%.. 2.2.2. Desvanecimento da resposta TL. Uma importante consideração na escolha de um material TL é a estabilidade do sinal TL no ambiente em que o dosímetro é operado. Se os portadores de carga armadilhados forem liberados antes da leitura, o sinal TL lido não irá corresponder à dose absorvida. A diminuição do sinal TL no intervalo de tempo decorrido entre a irradiação e a leitura é chamada de desvanecimento da resposta TL ou fading. Deste modo, é necessário avaliar qual é a variação na estabilidade dos portadores de carga armadilhados em função da temperatura do local de estocagem, da luz ambiente, ou outras influências (McKEEVER, 1985). Quando o material apresenta perda insignificante do sinal TL à temperatura ambiente, este material é dito ter boa estabilidade (CAMERON et al., 1968). Segundo Ranogajec-Komor (2003), o fading depende da composição química e dos dopantes do material, assim como da estrutura do cristal, do tratamento térmico (realizado antes e/ou após a irradiação), das condições climáticas e de luz durante a estocagem. Geralmente, as curvas de fading diminuem exponencialmente nas primeiras 24 horas (às vezes 48) e então se tornam lineares. Para estes casos, a correção do fading pode ser realizada de diferentes maneiras. Uma delas é o armazenamento dos detectores por 24 horas antes da leitura, pois quanto menor for o tempo entre a irradiação e a leitura, mais rápido o fading aparece. Outro método é o procedimento de pré-aquecimento para eliminar (apagar) os picos a baixa temperatura. A Tabela 1 apresenta valores de fading de diferentes materiais. De acordo com estes dados é possível observar a discrepância existente entre a estabilidade destes materiais, visto que o LiF:Mg,Ti, o LiF:Mg,Cu,P e o Al2O3:C apresentam uma perda inferior a 5% ao ano, enquanto que os demais chegam a perder 25% em 4 semanas, como é o caso da CaF2:Dy (IAEA, 2007)..

(31) 29. Tabela 1: Fading de alguns materiais dosimétricos (IAEA, 2007).. Material termoluminescente. Fading. LiF:Mg,Ti. < 5% por ano. LiF:Mg,Cu,P. < 5% por ano. Li2B4O7:Mn. 5% em 2 meses. Al2O3:C. 3% por ano. CaSO4:Dy. 7 - 30% em 6 meses. CaF2:Dy. 25% em 4 semanas. BeO. 7% em 2 meses. O fading térmico corresponde à liberação de portadores de carga devido uma excitação térmica indesejada. Há uma probabilidade finita de perda da informação por causa da estocagem do dosímetro até mesmo à temperatura ambiente (CHEN; McKEEVER, 1997). Se a profundidade da armadilha. for pequena então o fading do sinal ocorrerá, durante a. irradiação ou entre a irradiação e a leitura. Por esta razão, é desejável que o dosímetro seja caracterizado por um pico acima de 200 ºC, pois acima desta temperatura a profundidade da armadilha é grande o suficiente para que não ocorra a liberação dos portadores de carga durante um período de estocagem muito longo. Para analisar o fading térmico característico de uma amostra de quartzo em pó, com procedência não identificada, Ehlermann e Khan (1995) irradiaram as amostras com uma dose de 300 Gy, armazenaram por 5 minutos a temperaturas de 25, 40, 50, 75, 100, 125 e 150°C, e depois realizaram a leitura TL. Este quartzo apresentou 3 picos bem definidos (a 135, 230 e 345°C), que são apresentados na Figura 9. Esta investigação permitiu observar que o primeiro pico (a 135°C) foi completamente eliminado após um armazenamento de 5 minutos a 125°C. Também foi possível verificar que há fading térmico no segundo pico (a 230°C), mas sem perda total da informação ao submeter estas amostras aos parâmetros estudados. Além disso, foi constatado que o fading térmico não é significativo para o terceiro pico (a 345°C) no intervalo de 25 até 150°C por 5 minutos..

(32) 30. Figura 9: Curva de emissão TL apresentando fading térmico característico do quartzo em pó irradiado com 300 Gy e armazenado por 5 minutos a diferentes temperaturas. A taxa de aquecimento da leitura TL foi de 6 °C/s (adaptado de EHLERMANN; KHAN, 1995).. Quando algumas armadilhas são esvaziadas por estimulação óptica, diz-se que ocorreu um fading óptico. Um dosímetro continuamente exposto a uma fonte de luz pode perder parte de seu sinal por estimulação dos portadores de carga por fótons (McKEEVER, 1985). A existência do fading óptico é identificada ao expor uma amostra do material TL a uma fonte de luz de comprimento de onda conhecido, durante um determinado intervalo de tempo, e comparar a resposta TL desta amostra com a resposta de uma amostra similar que foi armazenada no escuro.. 2.2.3. Sensibilidade TL. Se duas amostras de mesma massa forem submetidas à mesma dose de radiação e uma emitir maior quantidade de luz do que a outra, a primeira amostra é dita mais sensível. A definição formal de sensibilidade de um material TL é dada como a intensidade da resposta TL por unidade de dose absorvida (CHEN; McKEEVER, 1997). Uma forma de quantificar a sensibilidade TL de um material se dá pela determinação do coeficiente angular da curva de resposta TL em função do kerma no ar. Contudo, é difícil definir um parâmetro absoluto de sensibilidade TL diante de fatores como o sistema de leitura utilizado, a taxa de aquecimento e métodos de leitura, pois todos esses parâmetros influenciam na determinação da resposta TL e, consequentemente, na sensibilidade. Na prática, a sensibilidade TL de um material é apresentada em função da sensibilidade do TLD-100 (LiF:Mg;Ti), obtendo-se uma sensibilidade relativa. . Assim:.

(33) 31. (3). em que. e. correspondem à resposta TL, em uma dose. , do. material em estudo e do TLD-100, respectivamente. A Tabela 2 mostra alguns materiais e as sensibilidades relativas ao TLD-100. Nesta tabela é possível observar que o fluoreto de lítio com diferentes dopantes apresenta sensibilidades bem distintas ao TLD-100.. Tabela 2: Sensibilidade relativa ao TLD-100 (adaptado de RANOGAJEC-KOMOR, 2003).. Material termoluminescente. Sensibilidade relativa ao TLD-100. CaF2:Mn LiF:Mg,Cu,P (TLD-700H) Al2O3:C LiF:Mg,Cu,Na,Si LiF:Mg,Cu,P (GR-200A) É sabido que a sensibilidade TL de um material pode ser alterada por tratamentos que envolvam radiação, temperatura ou ambos (McKEEVER, 1985). Muitos materiais utilizados na dosimetria TL apresentam pouca sensibilidade e precisam ser sensibilizados. Por exemplo, o pico que ocorre a aproximadamente 210 °C no TLD-100 é obtido mediante uma irradiação prévia com dose de 102 Gy, seguido de um tratamento térmico a 300 °C por uma hora (MAHMOUD et al., 1998). A Figura 10 apresenta a deconvolução da curva de emissão TL do TLD-100 antes (a) e depois do procedimento de sensibilização (b). Nesta figura observa-se que o pico de maior estabilidade (P5) tem sua intensidade aumentada 4 vezes quando comparado com um material não sensibilizado..

(34) 32. Figura 10: Deconvolução das curvas de emissão TL do TLD-100 não sensibilizado (a) e sensibilizado com 100 Gy e 300 °C por 1 h (b) (MAHMOUD et al., 1998).. 2.2.4. Resposta TL em função da dose. A intensidade de emissão TL é função da dose de radiação recebida pelo material. Uma característica desejável a um dosímetro TL é que a sua resposta seja linear em função da dose absorvida. Contudo, alguns materiais TL podem apresentar um comportamento não linear para algumas faixas de dose. As consequências decorrentes desta não linearidade podem aparecer com o aumento (supralinearidade) ou com a redução (sublinearidade) da resposta TL. Este efeito geralmente ocorre para altas doses, cujo valor depende da natureza do dosímetro (material, dopantes, condição de sensibilização), e geralmente são decorrentes da saturação no número de armadilhas (HOROWITZ, 2001). A Figura 11 representa uma curva esquemática da resposta TL em função da dose absorvida caracterizada por uma região linear, ocorrendo em baixas doses, seguida por uma região supralinear e então uma região sublinear. É importante destacar que, em alguns casos, a região supralinear precede a região linear (McKEEVER, 1985).. Na Figura 11 ainda é. possível observar a região de saturação. Nesta região as armadilhas do material estarão totalmente preenchidas, de modo que a interação da radiação com o dosímetro não mais será detectada..

(35) 33. Figura 11: Representação da curva de resposta TL em função da dose absorvida, com região linear, supralinear, sublinear e de saturação (adaptado de McKEEVER, 1985).. O intervalo de dose em que alguns dosímetros TL apresentam uma resposta TL linear em função da dose está apresentado na Tabela 3. É possível observar que o intervalo de dose do CaSO4:Dy é maior do que materiais como o LiF:Mg,Ti e o LiF:Mg,Cu,P. Dentre os materiais citados o BeO é o que apresenta menor intervalo linear.. Tabela 3: Intervalo de doses em que a resposta TL é linear em função da dose para alguns dosímetros (IAEA, 2007).. Material termoluminescente. Intervalo linear (Gy). LiF:Mg,Ti. até. LiF:Mg,Cu,P. até. Li2B4O7:Mn. até. Al2O3:C. até. CaSO4:Dy. até. CaF2:Dy. até. BeO. até. O intervalo apresentado para o BeO concorda substancialmente com os resultados encontrados no estudo das propriedades dosimétricas TL do BeO realizado por Vij e Singh (1997). Neste estudo, a supralinearidade começa em torno de 1 Gy e tende a saturar acima de 100 Gy. Para doses abaixo de 10-4 Gy, observa-se uma ligeira sublinearidade, conforme ilustrado na Figura 12. Para que a leitura do material TL seja equivalente ao valor da dose que se pretende medir, é importante identificar o limite de detecção do material em estudo. Este valor é.

(36) 34. determinado ao efetuar leituras do material sem que ele esteja irradiado (leituras de branco), ou seja, após um annealing. A média destas leituras acrescido de 3 vezes o desvio padrão, corresponde ao limite de detecção do material (McKEEVER, 1985).. Figura 12: Curva de resposta TL em função da dose para dosímetros de BeO (adaptado de VIJ; SINGH, 1997).. 2.2.5. Dependência energética. Na dosimetria, é desejável que o material detector não apresente variação da resposta para diferentes energias, muito embora a calibração do dosímetro seja usualmente realizada para uma determinada energia. Por exemplo, a calibração com radiação gama geralmente é feita com uma fonte de. 60. Co ou. 137. Cs cujas energias são 1250 keV e 662 keV,. respectivamente (ANGELONE et al., 2002). Quando a energia de calibração do dosímetro é diferente da energia da radiação que se pretende medir, ou seja, quando a sensibilidade do dosímetro é diferente para energias distintas, a dose a ser lida estará sub- ou superestimada. Deste modo, para o procedimento que envolve espectros com energias variando de poucos a vários. é necessário indicar a variação da resposta TL em função da energia da radiação. Um dos principais fatores que contribuem para a dependência energética do dosímetro. é o seu número atômico efetivo. (McKEEVER, 1985; FURETTA, 2003;. RANOGAJEC-KOMOR, 2003). Isto porque, a resposta TL é proporcional à quantidade de energia absorvida pelo material, que por sua vez depende da interação da radiação com a.

(37) 35. matéria (efeito fotoelétrico, efeito Compton e produção de pares) que está associado ao número atômico do material. Esta característica sugere que o material TL tenha o próximo ao material que vai ser irradiado (VIJ, 1998). Quanto maior for o. do material e menor a energia da radiação incidente, maior é. a probabilidade de ocorrência do efeito fotoelétrico. Assim, materiais com. mais elevado. apresentam dependência energética mais acentuada. A Tabela 4 apresenta o número atômico efetivo de alguns materiais termoluminescentes.. Tabela 4: Número atômico efetivo de alguns materiais termoluminescentes (FURETTA, 2003).. Material termoluminescente. Número Atômico Efetivo. BeO. 7,13. Li2B4O7:Mn; Li2B4O7:Cu; Li2B4O7:Cu,Ag. 7,4. LiF:Mg,Ti; LiF:Mg,Ti,Na; LiF:Mg,Cu,P. 8,14. MgB4O7:Tm; MgB4O7:Tb. 8,4. Al2O3. 10,2. CaSO4:Dy; CaSO4:Tm; CaSO4:Mn. 15,3. CaF2:Dy; CaF2:Mg; CaF2 (Natural); CaF2:Tm. 16,3. Entre vários materiais TL, os que são constituídos de fluoreto de cálcio como CaF2:Dy (TLD-200) e CaF2:Mn (TLD-400) apresentam alta sensibilidade a baixa energia (30 keV) de raios X. Esta é uma característica importante quando se pretende medir baixa intensidade de dose em um campo de raios X (BORRÁS et al., 1987; ANGELONE et al., 2002). Geralmente, a resposta TL para a energia do. 60. Co é utilizada como referência para. avaliar a dependência energética dos dosímetros. Para isto, a resposta TL de um material para uma determinada energia é dividida pela resposta deste mesmo material obtida com a energia do. 60. Co. A Figura 13 mostra a resposta relativa à energia do. 60. Co de alguns materiais em. função da energia do fóton. Observa-se que o CaSO4, CaF2 e o Al2O3 apresentam uma dependência energética mais acentuada. Estes valores estão em conformidade com a Tabela 4, visto que estes materiais apresentam maior número atômico efetivo. ..