Relatório Projeto FEUP

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Faculdade de Engenharia da Universidade do Porto

CO

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: Tecnologia de captura por meio de membranas

Relatório Projeto FEUP

Projeto FEUP 2016/2017 – Mestrado Integrado em Engenharia Química

Supervisor: João Bastos Monitor: Joana Silva

Estudantes & Autores:

Ana Luís Carneiro up201604059@fe.up.pt Fábio Moreira up201604258@fe.up.pt

Catarina Silva up201604027@fe.up.pt Mariana Alves up201604536@fe.up.pt

Eduardo Carneiro up201604486@fe.up.pt Melanie Wilson Ramos up201607638@fe.up.pt

Susana Dinis up201604354@fe.up.pt

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Resumo

O CO2 é um dos muitos gases responsáveis pelo efeito de estufa, pelo que, contribui

para o aumento do aquecimento global. Sendo assim, é imprescindível a sua captura. Para isso abordam-se, neste trabalho, várias técnicas de captura de CO2 como a pré-combustão,

a pós-combustão e a oxi-combustão.

Dentro dos vários métodos possíveis de separação de CO2 dos outros componentes

presentes no gás de combustão, distinguem-se as membranas.

Neste relatório, são enumeradas várias membranas e as suas características. Existindo várias diferenças entre as membranas, realiza-se uma breve análise comparativa entre estas. Por último, referem-se implementações industriais das membranas.

Palavras-Chave

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Agradecimentos

Gostaríamos desde já agradecer à monitora Joana Silva e ao Professor João Bastos pelo apoio fornecido ao longo destas semanas e por toda a disponibilidade e cooperação durante toda a realização deste projeto.

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Índice

1. Introdução ... 1

2. Razões de captura de CO2 ... 2

3. Métodos de captura de CO2 ... 3

3.1 Pré-combustão ... 4

3.2 Pós-combustão ... 5

3.3 Oxi-combustão ... 6

4. Membranas ... 7

4.1. Membranas seletivas e não seletivas ... 7

4.2. Membranas seletivas ... 7

4.3. Membranas não seletivas ... 8

4.4. Membrana Poliméricas ... 10

4.5. Membranas inorgânicas ... 12

4.6. A Membrana de matriz-mista ... 12

4.6.1 Potencial das MMM’s ... 13

5. Comparação das várias membranas ... 14

6. Implementação Industrial ... 15

Conclusão ... 16

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Lista de figuras

Figura 1 - Comparação da concentração por ano dos principais gases provocadores do efeito estufa, CO2, N2O e CH4, com uma aproximação linear das oxilações em CO2 e CH4

... 2

Figura 2 - Tecnologias responsáveis pela captura de CO2 ... 3

Figura 3 - Processo de Pré-Combustão ... 4

Figura 4 - Processo de Pós-Combustão ... 5

Figura 5 - Processo de Oxi-Combustão ... 6

Figura 6 - Membranas seletivas ... 8

Figura 7 - Membrana não seletiva ... 9

Figura 8 - Separação do CO2 dos outros gases atmosféricos com a membrana polimérica, verificando-se a sua seltividade-permeabilidade ... 10

Figura 9 - Estrutura de membrana inorgânica ... 12

Figura 10 - Representação do compromisso permeabilidade-seletividade das várias membranas de acordo com o limite de Robeson ... 14

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Lista de tabelas

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Lista de acrónimos

MMM: Membrana de Matriz Mista

MIT: Massachusetts Institute of Technology

MOF: Metal Organic Framework (Estrutura orgânica de metal) FGD: Flue Gas Desulfurisation

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Glossário

Aquecimento Global: Processo de aumento da temperatura média dos oceanos e da

atmosfera da Terra causado por massivas emissões de gases que intensificam o efeito estufa.

Coluna de Absorção: Unidade processual na qual se remove preferencialmente um ou

mais componentes de uma mistura gasosa por contacto com uma corrente líquida circulando em contracorrente através de um enchimento apropriado (“Portal Laboratórios Virtuais de Processos Quimicos” 2007).

Coluna de Destilação: Unidade processual na qual se separa componentes de diferente

volatilidade.

Efeito de estufa: Processo físico que ocorre quando uma parte da radiação infravermelha é

emitida pela superfície terrestre e absorvida por determinados gases presentes na atmosfera (Lallanila 2016).

Flexibilidade: Capacidade de dados componentes se esticarem, sem haver consequências

nefastas.

Membranas: Estrutura tipicamente plana, semipermeável, que separa dois ambientes. Microfiltração: Processo de separação por membrana de filtração usado para separar as

partículas finas e as moléculas.

Oxi-combustão: Processo de queima do combustível usando oxigénio puro em vez de ar

para o oxidante primário.

Pós-Combustão: Processo na qual o CO2 é capturado depois que o combustível fóssil é

queimado.

Pré-Combustão: Processo no qual CO2 é aprisionado antes que o combustível fóssil seja

queimado.

Ultrafiltração: Separação de partículas muito finas e moléculas por filtração, através de

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1. Introdução

Atualmente a nossa sociedade apresenta-se bastante depende de combustíveis fosseis. A dependência destes, tende a crescer exponencialmente, criando assim consequências

inevitáveis, nomeadamente o aumento da emissão de gases que contribuem para o efeito estufa, como por exemplo, o CO2, que será “alvo” de estudo neste trabalho.

Um estudo realizado pelo Massachusetts Institute of Technology- MIT, concluiu que as emissões globais de CO2 provenientes da combustão do carvão (principal responsável

China), irão aumentar cerca de 9 Gton/ano em 2000 para 32 Gton/ano para 2050(Rodrigues 2013). Reconhecendo a sociedade como responsável pelas nossas ações e dos nossos problemas, nomeadamente, a questão particular em debate, é de extrema importância tomar medidas para os apaziguar. Daí que, tenham vindo a ser desenvolvidas tecnologias com a habilidade minorar as emissões de CO2 para a atmosfera.

As membranas sao capazes de separar de componentes de um gás, CO2, presentes

numa corrente gasosa. As membranas têm a capacidade de separar o CO2, e dos restantes

componentes duma mistura gasosa devido à sua porosidade, espessura, permeabilidade. Considera-se importante reconhecer a as vantagens destas tecnologias de captura e separação de CO2. É fundamental que sejam implementadas nos setores mais poluentes,

como por exemplo: setor da energia, dos transportes, setor industrial, setor da construção, entre outros.

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2. As razões de captura de CO

2

Como o aumento do aquecimento global é cada vez mais um assunto polémico, tem havido várias tentativas de encontrar uma solução viável para este problema. Assim, foi investigado um projeto em que tem como objetivo capturar o dióxido de carbono, CO2, que é

libertado para a atmosfera com a queima dos combustíveis fósseis. Caso esta investigação seja bem sucedida será possível eliminar grande parte deste gás que contribui para o aumento do efeito de estufa. Na Figura 1, nos três primeiros gráficos, é possível comparar a concentração dos principais gases de efeito de estufa por ano em que a linha a vermelho no CO2 e o CH4 representa uma aproximação linear dos valores em oxilação que estão na linha

a azul. Como se pode verificar, o CO2 tem aumentado a sua concentração ao longo dos

anos, devido obviamente à elevada industrialização. Além disso, há necessidade de capturar o CO2 já que este também aumenta a acidez dos oceanos, provoca a poluição

atmosférica, chuvas ácidas e vários outros fenómenos atmosféricos e aumenta o número de casos de pessoas com doenças respiratórias e cardiovasculares.

Figura 1 - Comparação da concentração por ano dos principais gases provocadores do efeito estufa, CO2, N2O e CH4, com uma aproximação linear das oxilações em CO2 e CH4

Years Years

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3. Os métodos de captura de CO

2

Com o avanço tecnológico foi possível criar métodos de recolha do CO2, permitindo o

desenvolvimento sustentável e impedindo que este gás se espalhe pela atmosfera. No caso de permanecer nela durante milhares de anos, este provocaria a destruição de várias moléculas de ozono. Porém, é necessário separar o CO2 dos outros gases expelidos na

queima de combustíveis fósseis. Assim, foram desenvolvidas três formas de o captar de forma eficiente: pré-combustão, pós-combustão e oxi-combustão.

Ao longo dos anos, a indústria química tem reforçado o controlo de substâncias e gases indesejáveis num determinado processo. O CO2 é um subproduto que se forma a partir de

processos de produção, tal como acontece na combustão. Este gás tornando-se um produto irrelevante e não desejado, face à operação ocorrida na indústria química, é recuperado e separado dos outros produtos relevantes.

Figura 2 - Tecnologias responsáveis pela captura de CO2

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3.1 A Pré-combustão

A pré-combustão é um processo que permite a captura de CO2 antes da combustão do

combustível fóssil, podendo estar este nos seguintes estados físicos: líquido, gasoso ou sólido.

Este método de captura de CO2 caracteriza-se por necessitar diversas unidades

processuais, tais como: gaseificador, unidade de separação de componentes gasosos e um reator.

O Processo ocorrido na pré-combustão

Inicialmente, a corrente gasosa atravessa uma unidade processual que separa o oxigénio do nitrogénio. De seguida, o oxigénio combina-se com o combustível fóssil no gaseificador. Nesta unidade, forma-se um gás de combustão constituído por hidrogénio, água, monóxido de carbono e CO2. Posteriormente, adiciona-se vapor a um reator de modo a que se dê a

separação dos componentes relevantes: nitrogénio e dióxido de carbono. Finalmente, o CO2

é desidratado e comprimido para que seja transportado e armazenado. Já o hidrogénio sofre combustão para fornecer energia a turbinas para que se forme electricidade. Tal procedimento verifica-se na Figura 3.

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3.2 A Pós-combustão

Existem várias opções tecnológicas na pós-combustão para capturar o CO2. As

principais alternativas para o processo de absorção convencional com base em aminas são: absorção com novos solventes, adsorção, conversão de CO2 em produtos químicos e a tecnologia de membrana.

Dado que o relatório se foca nas membranas, abordar-se-á a tecnologia da membrana no processo de pós-combustão. As membranas utilizadas na pós-combustão são as membranas de absorção de gás, já que o CO2 será captado e separado a partir destas.

Este mecanismo carateriza-se por necessitar de membranas específicas que apresentam materiais permeáveis ou semipermeáveis que permitem a separação de CO2 da

corrente gasosa.

O Processo ocorrido na pós-combustão

Primeiramente, a corrente gasosa sofre combustão pelo que se forma o subproduto, CO2. De seguida, a corrente gasosa atravessa um sistema de controlo de poluição denominado FGD que permite a remoção de porções de NOx. Posteriormente, o CO2 é absorvido pelas membranas. Estas membranas são microporosas sólidas que atuam através do contacto entre os dispositivos de fluxo de gás e fluxo de líquido. Enquanto que os gases de combustão fluem de um lado de uma membrana, um líquido de absorção é utilizado no outro lado da membrana para atrair seletivamente certos componentes. Comprova-se tal procedimento na Figura 4.

Figura 4 - Processo de Pós-Combustão

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3.3 A Oxi-combustão

O processo da oxi-combustão é um processo de captura de CO2 de um combustível com

oxigénio puro, em vez de ar como o oxidante primário. Dado que o componente de azoto do ar não é aquecido, o consumo de combustível é reduzido, e temperaturas elevadas podem ser atingidas.

O Processo ocorrido na oxi-combustão

Em primeiro lugar na oxi-combustão o nitrogénio é separado do ar, produzindo oxigénio. De seguida, o oxigénio combina-se com o combustível, pelo que, ocorre a combustão na caldeira. O vapor libertado dessa mesma combustão produz eletricidade, devido a ter atravessado turbinas específicas. Parte de CO2 e de vapor de água voltam à caldeira para

manter a temperatura. Por fim, o CO2 restante é comprimido e desidratado. Conclui-se o

processo de oxi-combustão ao transportar e armazenar o CO2. Este procedimento pode-se

analisar na Figura 5.

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4. As Membranas

As membranas tornaram-se numa tecnologia vantajosa relativamente a outros processos utilizados na separação de CO2 de outros componentes, numa corrente gasosa.

Estas apresentam inúmeras vantagens, tais como: necessitam de pequenas quantidades de energia, não são poluentes e apresentam uma integração efetiva nas implementações industriais.

Tal importância das membranas deve-se à necessidade da recolha de CO2, sendo

este um produto indesejado numa combustão, para que este seja isolado e armazenado. Primeiramente, o CO2 e outros componentes são formados através dos processos

anteriormente referidos: pré-combustão, pós-combustão e oxi-combustão. De seguida, dá- se a separação de CO2 da corrente gasosa, através das membranas. .

Assim, pode-se verificar a relevância que as membranas evidenciam na indústria química.

4.1. As Membranas seletivas

Membranas seletivas são estruturas densas ou porosas com líquidos incorporados no interior, usadas como uma barreira seletiva que determina qual o composto que vai transpor a membrana, levando à separação do constituinte em questão da mistura gasosa inicial. Este tipo de membranas deve apresentar uma baixa espessura para que a transferência de massa seja maximizada e consequentemente a área necessária para a mesma minimizada, diminuindo consideravelmente os custos da construção da membrana.

Devido á baixa espessura das mesmas, é necessária a criação de uma camada de suporte para proporcionar a resistência mecânica necessária.

As membranas comerciais podem ser constituídas por elementos de fibras ocas ou folhas planas enroladas em espiral, sendo que atualmente cerca de 80% das membranas para separação gasosa são formadas em módulos de fibras ocas.

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Existem dois aspetos cruciais neste tipo de membrana:

• Permeabilidade, dado que esta define a área da membrana exigida para o

processo. Quanto mais permeável for a membrana, menos área é requerida para a transferência de massa;

• Seletividade, visto que esta determina a pureza do produto final. Em baixas

seletividades, o uso de múltiplos estágios pode ser uma solução.

Para que ocorra a infiltração do composto alvo, o “permeado”, na própria membrana, é necessário que exista uma diferença de pressão entre as duas fases que esta separa, tal como se pode observar na Figura 6, movimentando assim o composto em questão do local com pressão mais alta para o local com pressão mais baixa. Quanto maior for esta diferença de pressão maior será o fluxo de CO2 capturado.

Figura 6 - Membranas seletivas

4.2. As Membranas não seletivas

Este tipo de membranas como não se baseia em seletividade de material é usada exclusivamente como uma barreira física que separa a fase gasosa da líquida e aumenta também a superfície membranar para, deste modo, a transferência de massa entre as duas fases ser mais rápida.

As membranas não seletivas são constituídas apenas por uma matriz puramente condutora eletrónica (normalmente é metálica) e uma mistura de carbonatos. Esta condução que ocorre pelos iões carbonato ocorre devido à combinação de CO2 e O2 com os

eletrões que estão presentes na matriz, daí ser condutora, sendo necessário a ocorrência, então, de uma reação química. Este processo é possível de verificar a partir da figura 7, onde se observa o CO2 e o O2 a reagirem entre si e com os eletrões da membrana para se

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Figura 7 – Deslocação de gases a partir da membrana não seletiva.

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4.3. As Membranas Poliméricas

Atualmente, as membranas poliméricas são o tipo de membranas mais usado para separar o CO2 dos outros componentes da atmosfera, em que o seu uso é mais conveniente

com o processo de pós-combustão. Neste tipo de membrana, o gás (que neste caso é o CO2) é atravessa por uma camada polimérica da membrana que não apresenta poros. Pelo

facto de não ter aberturas, tem que se dissolver com a face da membrana quando se apresenta a altas pressões. As membranas poliméricas conseguem suportar altas pressões e variações de pressões porque apresentam uma grande resistência mecânica. O gás, depois de atravessar a membrana, é novamente libertado para a atmosfera, no lado oposto da membrana, onde a pressão é muito inferior. Na Figura 8 está representado um esquema onde mostra a seletividade e permeabilidade da membrana. A membrana polimérica, correspondente ao tracejado na figura seleciona, entre os componentes presentes, o CO2

(na figura são as bolas pretas) e a membrana é, deste modo, só permeável a esse gás, difundindo-se na membrana maioritariamente esse tipo de moléculas, com algumas limitações como se pode verificar visto que atravessaram também algumas outras moléculas. A permeabilidade e a seletividade são, então, fatores inversamente proporcionais pois quanto mais seletiva a membrana é em relação aos gases que permite difundir, menos permeável obrigatoriamente tem que ser.

Figura 8 - Separação do CO2 dos outros gases atmosféricos com a membrana polimérica, verificando-se a sua seltividade-permeabilidade.

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Para tornar este tipo de membrana mais eficiente, ou seja, para se tornar mais resistente, com melhores rendimentos de permeabilidade e seletividade e para aumentar a área de contacto com as moléculas, foi acrescentada à camada já referida uma subcamada superficial menos densa e com poros, aumentando assim a capacidade e velocidade de separação do CO2.

Existem, então, vários fatores que devem ser avaliados de modo a verificar e melhorar a eficiência desta membrana. As características mais essenciais são:

 A porosidade (pois quanto maior a porosidade da subcamada, menor será a resistência ao fluxo que passa pela membrana);

 A espessura da membrana (que convém ser fina para que a difusão dos gases seja rápida e eficiente, visto que alguns apresentam mais resistência a difundirem-se)  A permeabilidade (que vai determinar qual o material que atravessa pela

membrana);

 Diâmetro médio dos poros (o tamanho dos poros vai influenciar quais são as moléculas que atravessam a membrana, visto que apresentam tamanhos diferentes).

Outra das razões de serem as mais comuns atualmente deve-se ao facto de apresentar baixo custo de produção e o fabrico ser relativamente fácil, em comparação às outras.

Apesar disto, estas membranas apresentam limitações tanto a relação seletividade- permeabilidade, pois permitem a difusão de moléculas que não interessam que difundam, mas também na sua estabilidade química e térmica, pois o material de que são formadas são polímeros que a temperaturas mais extremas podiam desnaturar-se ou perder eficácia.

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4.4. As Membranas inorgânicas

As membranas inorgânicas são geralmente formadas a partir de quatro tipos de materiais: cerâmicos, vítreos, metálicos e zeolíticos. A utilização destas membranas ainda é limitada, uma vez que têm custos bastante elevados, ficando restringida aos processos de Microfiltração e Ultrafiltração.

Figura 9 - Estrutura de membrana inorgânica

A eficiência de membranas poliméricas diminui com o tempo devido a incrustações, à compactação, à degradação química e à instabilidade térmica. Isto resultou numa mudança de interesse, no âmbito industrial, para membranas inorgânicas que cada vez mais são utilizadas para separar misturas de gases.

O principal problema para a limitação da captura de CO2 por meio de membranas, é a

baixa concentração de CO2 e a baixa pressão do fluxo do gás de combustão logo, é

necessária a utilização de membranas com elevada seletividade para uma recuperação de CO2 de 80%.

O tamanho exato e forma resultante da distribuição de poros estreitos (peneiros moleculares inorgânicos, como os zeólitos e peneiros moleculares de carbono) garantem uma seletividade superior.

O mecanismo característico da separação de CO2 destas membranas baseia-se na

adsorção seletiva, isto é, na acumulação e concentração seletiva de CO2 contidos numa

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4.5. A Membrana de matriz-mista

O desenvolvimento das membranas poliméricas melhorou muito o processo de captura de CO2. Porém, já foi explicado que apresentam algumas limitações na sua eficiência e

fatores ambientais como a temperatura. Com o objetivo de melhorar estas propriedades foram criadas as membranas de matriz-mista, MMM. Este tipo de membranas é constituído basicamente por partículas tanto orgânicas como inorgânicas (zeólitos, sílica ou compostos com carbono por exemplo), que podem ser permeáveis ou impermeáveis de acordo com o gás/componente que se pretende deixar atravessar na membrana, que estão dispersas numa matriz polimérica. Assim, ao utilizar fases orgânicas e inorgânicas, foi possível juntar as propriedades das duas membranas referidas anteriormente, adquirindo boa estabilidade química e térmica, grande resistência mecânica e um bom compromisso entre seletividade-permeabilidade.

4.6.1 O Potencial das MMMs

Estas membranas podem, então, progredir bastante o processo de separação de CO2 e

também de outros gases posto que é possível adicionar aditivos à membrana de acordo com o gás que pretendemos separar e das propriedades que são precisas na membrana. Os MOF, “Metal Organic Frameworks”, é um material microporoso recentemente descoberto composto por metais de transição e óxidos de metais de transição ligados por ligações orgânicas que formam estruturas microporosas que contribuem para a permeabilidade e seletividade das moléculas.

Este compromisso entre permeabilidade e seletividade pode ser avaliado pelo limite de Robeson, que, como se pode observar na Figura 10, é uma linha reta que determina os valores ideias do compromisso da seletividade-permeabilidade. Analisando o gráfico, compreende-se que as MMMs têm valores de permeabilidade e seletividade ideais, de acordo com este limite.

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g

Figura 10 - Representação do compromisso permeabilidade-seletividade das várias membranas de acordo com o limite de Robeson

5. A Comparação das várias membranas

Tabela 1 - Esquema-resumo comparação das membranas

Propriedades

Membranas

Poliméricas

Membranas

Inorgânicas

Membranas de matriz

Mista (MMM)

Preço

Economicamente

viável

Elevado custo

de fabrico

Custo moderado

Estabilidade

Física e Química

Moderada

Elevada

Propriedades

Mecânica

Boas

Fracas

Excelentes

Compatibilidade

ao solvente

pretendido

Limitado

Grande

variedade

Limitado

Desempenho na

separação

Moderado

Elevado

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6. A Implementação Industrial

A comparação entre o processo de membranas e as tecnologias tradicionais para a separação do CO2 indica que o sistema de membranas oferece vantagens em termos de flexibilidade, confiabilidade, modularidade e necessitam de uma intensidade de energia, geralmente, mais baixa. São ainda necessários elevados esforços para melhorar as propriedades de transporte das membranas para obter, numa fase, graus de pureza e recuperações comparáveis aos das operações tradicionais. No entanto, tendo em conta a influência dos parâmetros mais importantes que afetam a performance do sistema de membranas, foi demonstrado que com as membranas já disponíveis no mercado é possível alcançar, numa fase, altas recuperações e pureza quando uma grande razão de elevada pressão é imposta.

A fácil operação e a performance de confiança (baseada, principalmente, em fenómenos físicos) fizeram das membranas poliméricas o meio favorito para capturar CO2 da pós-combustão.

As membranas poliméricas têm sido aplicadas com sucesso na síntese de amónia, petroquímica/refinaria e na separação de CO2 em escalas industriais, nos últimos 30 anos. Esta última aplicação referida inclui principalmente o adoçamento natural, recuperação de CO2 do gás de aterro (biogás) e o processamento natural de gás.

Deste modo, o sucesso comercial nos últimos 30 anos sugere que as membranas poliméricas têm um grande potencial para a captura de CO2 do gás de combustão.

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Conclusão

Neste trabalho abordou-se o desenvolvimento de processos de captura de CO2 (Pós- Combustão, Pré-Combustão e Oxi-Combustão) com o objectivo de reduzir as emissões de CO2 que contribuem para o aumento do efeito de estufa e do aquecimento global.

A fim de separar o CO2 dos restantes gases de combustão, recorre-se à utilização de membranas. De entre as membranas existem as seletivas (funcionam como uma barreira selectiva que determina qual o composto a transpor) e as não seletivas (funcionam apenas como uma barreira física que separa a fase gasosa da líquida).

Os principais tipos de membranas utilizados, atualmente, são as poliméricas, que se caracterizam por serem as mais económicas; as inorgânicas, apresentam elevada estabilidade física e química e as de matriz mista que culminam todas as vantagens das anteriormente referidas.

Do ponto de vista industrial, a utilização das membranas revela-se bastante promissora quando comparada às tecnologias tradicionais, sendo ainda necessário melhorar alguns parâmetros, tais como: o grau de pureza e a recuperação. Assim sendo, a necessidade de encontrar processos de separação mais eficientes tanto do ponto de vista energético e económico mas fundamentalmente ambiental, conduziu ao uso da separação de CO2 por meio de membranas.

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