2.96. INFLUÊNCIA Dtt DADOS NUCLEARES RECENTES NO CALCULO DA COMPOSIÇÃO DE COMBUSTÍVEL IRRADIADO EI-t_p\fR'S M. A. S. MÃ.RZO

INFLUÊNCIA Dtt DADOS N U C L E A R E S RECENTES N O CALCULO D A COMPOSIÇÃO D E COMBUSTÍVEL IRRADIADO EI-t_p\fR'S

M. A . S. MÃ.RZO

C o m i s s ã o N a c i o n a l d e Energia Nuclear

Departamento de Instalações e Materiais Nucleares D i v i s ã o d e Salvaguarda

INTRODUÇÃO

A pesquisa do comportamento do combustível n u -clear irradiado em situações "out-o£-pi3e" exige a deternü nação .mais precisa possível da composição d o combustível por ocasião d e sua descarga do r e a t o r . A composição depen_ d e essencialmente, para uma determinada taxa d e q u e i n af dos dados nucleares d o s nuclídoos envolvidos» A t é h o j e ocorrera grandes d e s v i o s , em comparação cora os resultados experimentais, para actinideos superiores (Pu, A m , C m ) e também para p r o d u t o s d e f i s s ã o : p . e x , a a t i v i d a d e de J-12 9 ê superestimada d e 30 a 4 OS e a razão de a t i v i d a d e C s - 1 3 4 / C s - 1 3 7 é superestimada por um fator 2.

N o p r e s e n t e trabalho a n a l i s a - s e a influência d e recentes d a d o s nucleares na .composição d o c o m b u s t í v e l irra d i a d o . A a n á l i s e e feita tomando-se como referência o combustível d e u m PWR de 1250 M W e . O enriquecimento i n i -cial d o combustível é 3.2% e a taxa d e queima m á x i m a é de 33 Gtíd/tU. A irradiação do combustível processa-se em três ciclos d e um ano c a d a , incluindo carregamento e d e s -carga, com 880 d i a s d e plena c a r g a .

C A L C U L O DA COMPOSIÇÃO DO COMBUSTÍVEL

Para a determinação da composição do combustível irradiado v.tilizou-se • neste trabalho o programa IIAMKOR 111 . E s t e origina~se do acoplamento do programa de célula. HAMMER | 2 | com o programa d e "burn-up" KORIGEN | 3 |r que ê uma versão aperfeiçoada d o programa ORIGEN |4| d e s e n v o l v i

-da em Karlsruhe e que eqüivale essencialmente ao progra-ma ORIGEH2 |5|. A Fig. 1 mostra um diagraprogra-ma esqueprogra-matico da estrutura básica do programa 1IAMKOR.

Os dados micleares da biblioteca alemã KEDAK 3 |6| são utilizados para a geração deis secções de choque efetivas a um grujpo dependentes do "burn-up" para os ac-tinldeos U--235, U-236, U-238, Np-237f Pu-238, Pu-239, Pu-240, Pu~241, Pu-242, Am-241, Ara-243, Cm-242 e Cm-244.

Os seguintes dados mais recentes de ORl^L (status 1980) são introduzidos e avaliados: secções de choque efetivas a um grupo para os nuclldeos restantes, "yields" de fissão, meias-vidas, energ:a recuperável por fissão com base em ENDF/B-IV/7,8/.

3• ANÁLISE DOS RESULTADOS

t;

3•1~ Produtos de Fissão

Para os principais produtos de fissão obteve-se uma melhora acentuada em relação aos cálculos anti-gos com ORIGEN, como mostra a comparação cora o calou Io de referência na Fig. 2. Isto é muito claro no caso do Cs-134 que foi superestimado, atê hoje, em cerca de 50%. Por causa disso a piodução total de calor dos rejeitos é afetada. Assim a potência tér-mica total dos rejeitos 5 anos e 10 anos apôs a des_ carga do reator era superestimada em 18% e 12S res-pectivamente em relação no novo cálculo. A fração de Cs-134 na produção de calor dos produtos de fis-são que era 5 e 10 anos após a descarga do reator cerca de 18% e 8% respectivamente, vale agora cerca de 12% e 0.5%. A causa disso era a secção de choque de captura do Cs-133 ter sido superestimada por um fator 2. Com isso explica-se também a discrepância na razão de atividades Cs-134/Cs-137, pois a concen-tração de Cs-137 permanece praticamente constante. Do mesmo modo pode-se esclarecer a atividade exagera_ da do J-129 nos rejeitos, cuja causa era uma taxa

de formação exagerada sobre a cadeia da decaimento 3 dada a "yields" nuito altos.

3.1.1- Comparação con resultados experimentais A comparação cio razões do produtos do fissão calculadas com resultados experimen-tais |9| mostra desvios que são menores do que 5% (Fig. 3 ) . Dal segue que as secções de choque de ORIIL são excelentes para o cálculo dos principais produtos di-i fissão. 3.2- Actinldeos

Os novos cálculos na faixa de . .uctinídeos são determinados principalmente pela utilização de secções de choqxae efetivas dependentes do "burn-up", assim como pela utilização de uma nova base de secções de choque a partir de KEDAK 3 e ENDF/B-T.V,

Os actinldeos superiores são formados a par tir de U-238 passando por Pu-239 e Pu-240. A par tir de Pu-241 hã dois caminhos como mostra a Fig. '4: aproximadamente 9 o de todos os núcleos do Pu-241 que decaem levam a Cin-24 2 através de Am-241; aproximadamente 23% levam a Cm-244 atra-vés de Pu-242 e Atn-243/ enquanto qua aproximaUaroen te 66% sofrem fissão. Dessa rápida analise con-clui-se que as incertezas existentes a-S agora nas secções de choque dos isôtopos de Pu t-?m extrema importância no calculo de actinldeos superioras. 3.2.1- Comparação cora cálculos anteriores

A comparação das novas secções de cho que de OlíííL com as usadas no programa

ORIGEN 1973 {Tab. 1) revela que as secções de choque de isõtopos muito importantes so-freram grandes variações. Com isso a com-posição calculada na faixa de actinldeos su periores foi fortemente in.Clucnciada.

As-sim as concentrações dos ÍGOtopos de Pu au-mentaram entre 5% e 302? as concentrações de Arn-241 e Cm~242 aumentaram em ate 70%.

O aumento nas concentrações de Pu-241 e Am-241 levam a um aumento da atividade to_ tal dos rejeitos, que para um tempo de 200 anos apôs a descarga do reator é 9% maior do que a calculada até hoje. .Para um tempo de 1000 anos esse valor sobe para 17%. O mesmo resultado é valido para a produção de calor.

3.2.2- Comparação cora resultados experimentais A comparação com resultados experlmen tais na Tab. 2 indica desvios que ficam . abaixo de 10%r com exceção de Cm-242. Ti

importante observar que no caminho Pu-2 41 •+ Cm-242 as concentrações dos nucljdeos são maiores que os valores medidos e no cami-nho Pu-241 •+ Am-243 -*• Cm-244 são menores do que os valores medidos. Dal pode-se con-cluir que a secção de choque de captura de Pu-241 deve estar sendo superestimada.

4. CONCLUSÃO

Os resultados deste trabalho indicam que jâ há um°. granda segurança na predição teórica da composição de combustível irradiado na faixa de actinldeos superio-res e de importantes produtos de fissão. Melhoras sig-nificativas foram obtidas em relação a cálculos anterio • ros (ORIGEN 1973) principalmente dado ao tratamento

das secções de choque dependentes do "burn-up" e de da-dos nucleares atualizada-dos.

/ l / M.A.S. í!AR?iO, "Untorsuchunycn sur Anwmidang der Inotopcnrolationstuchnik bai llachbcstrahlungr.unter-suchunqcn und der Obcrwachung von SpaltstoCíen", KfK - 3264 (Jau. 1982).

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/ 3 / U. FISCHER, H.W. V7IKSE, "KORIGKN - Ein Programm zxir Bestiintnung cies Nuklearen Invenhars von Renktorbren-nstoffen in BrennnLoffkreislauf', KfK-3014 (1982) . / 4 / M.J. BELL, "ORIGEN - The ORNL Isotope Generation anel

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/ 5 / A.G. CROFF, "OUIGEN 2 - A revised and undated version of the ORNL Isotope Generation and Depletion Code", ORNL-5621 (July 1980) .

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Paj?a.t=t0 geometria •IAMMEÍ início t s t0 .. bibl,, própria z-màíca l=5!ndice C-ínclicc do cio tin Y.ona. tempo grupa ( i f j p f . i n i ' f c ? f l i j i r : \ i i : r < ]>;ivo en da Konii /. SIGMA GQ com correção d lictorojjGnoidado INTER necçõüs de choque ei'etivac a um _ L -KOF? I GlEN t a x a <k: queima t o d u n iu> u t r a ç ã o do Jüo em a j= f l u x o da n c u t r o n c na zona z p a r a o grupo c p a r a 03 g com MICROS de KEDAK

Fig. 1: Diagrama esquemeltico da e s t r u t u r a b á s i c a

do programa HAMKÜR

Desvio

I

L

Sr 90 Y 90 Ru 106 RhlOS Csl34 Csl37 Bal37ir, Cel44 Prl'i'1 Pml47

Fig. 2: Desvios [%) petra os principais produtos de fissão em relação ao cálculo de referência (ORIGEM 2)

K r8 4 K, t i 3 Xc1 3 ? -tJd,140 N d1 4 6 Cs1134 -,.137 122—122"

1

Fig. 3; Desvios relativos (%) de xgzõs.s de pro-dutos de fissão calculadas, em relação a valores experimentais. KWO-batchcs com "burn-up" entre 25 c 30 GWd/tU.

3. BE-2

a a . 6

a 7.3E-2

Pu-24 0 f ""HPu-24-1 f 6 5,9

Fig.4: Probtibilidades de formação e decaimento de a c t n í -deos superiores normalizados para 100 núcleos de Pu que d e c a e m (com fluxo térmico =

NUCLÍnSO U - 2 3 5 U-238 Pu-239 Pu-240 Pu-241 Pu-242 Am-2 4]. Am-243 °c ( b ) ORIGEM 73 15.9 1.17 7 1 . 1 127.3 6 3 59.1 191.3 4 3 IIAMKOR 9 . 8 0.92 58.9 124.0 38.9 2 5 . 5 1 1 1 . 5 9.92 DESVIO * 3 8 2 1 1 7 2 . 6 3 8 5 7 4 2 fator 4 ORIGEN 7 3 6 4 . 3 G.OE-2 170.7 0 . 3 6 176.6 3E-2 0.65 144.6 of. (b) IIAMKOR 4 5 . 6 0 . 1 1 2 0 . 9 0 . 6 1 9 2 . 7 0 . 4 6 1.32 9 7 . 6 DESVIO * 29 14 29 - 69 4 £ Fator 15 Fator 2 33

Tab,1: Comparação de recentes secções de choque efetivas a um grupo com antigas secções de choque de ORIGEN para alguns actinídeos selecionados.

x 1 0 0 ORÍGEW NUCLÍÜEO U-235 U-238 Pu-239 Pu-24 0 Pu-241 Pu-24 2 Am-241 Am-24 3 Cm-242 Cm-244 DESVIO ORIGEN - H/iMKOR * - 1 5 . 4 0 . 1 - 7.9 - 5 . 1 - 2 7 . 5 - 2 3 . 9 - 6 9 . 4 9 . 4 - 3 7 . 6 3 5 . 4 DESVIO HZvMKOR - EXPERIMENTO -••* 0.15 - 0.01 - 1.9 6 . 7 - 5.0 3 . 5 - 5.3 8 . 9 16.2 1 . 3

Tab • 2: Desvios para concentrações de actinídeos em g/tl-IM na descarga do reator.

* ORIGEN - IIAMKOR ORIGEN

** EXPERIMENTO - IIAMKOR EXPERIMENTO