Anait Jo XXXIV Congrtuo Bra»t*iro dt Gtotogi». Gotfni*. C o * . 1988. v 4
DISfcQUILfeRIOS ISOTÔPICOS NA CADEIA 4n NO SISTEMA DO MORRO DO FER80, POÇOS Dfc CALDAS (MOT ~"
Daniel Mtrcot Boootto* Ktnkictii Fujimori**
* IG/UNESP/SP ' * * IAG/USP/SP
ABSTRACT
Thorium isotopic analy3e3 were perf crmed on well spoils of the main ore body at Morro do Ferro, Poço3 de Caldas (MG), on groundwaters from several boreholes in the area and surface waters froa a stream that orl ginates at the base of the hill. ~ .For extraction of thorium a long chemical process was applied to samples; activities of Th-228 and Th-232 isotopes (4n 3sries) were de-termined by alpha 3pectroB3try nethod.
The ratios Th-228/Th-232 determinsd for well spoils did not show marked disequilibria between these isotopes. In ground and surface wa
-ters, the ratios Th-228/Th-232 showed marked isotopic fractionation be-tween these nuclides, not related to selective leaching of Th-228 in relation to Th-232 or recoil of Th-228 nucleus,
INTRODUÇÃO
A maioria dos mine raia hospedeiros de tório 3S0 altamente refratá -rios ao intemperismo e por isso esse elemar.to foi conaiierado por muito tempo coco imóvel e bastante insolúvel nas águas naturais (Langsoiir & Herman, 1980).
Nos últimos 20 anos forcai publicados dados acerca da concentração de tório nas águas naturais, asa muito3 deles devem ser assumidos uomo máximos valores possíveis em virtude das amostras não terem sido filtra das logo no início do procedimento químico de extração. As melhores ar.á lises fEuem referência a duas frações para as quais ae determinaram as concentrações de tório: solúvel e em suspensão.
Nas águas superficiais e profundas de vários pceanos foran,obtida» concentrações de tório dissolvido entre 4,1 x 10" e 4,5 x 10~ ppb (Moore & Sackett, 1964; Somayajulu & Goldberg, 1966; Kaufman, 19ó9;Moo-re, 1981; Rozaki et ai., 1981; Li et ai., 198l; Bacon & Anderson, 1982> nas águas de lagos de.diferentes localidades foram determinadas concen-trações entre 3 x 10~ e 6,4 F ? D (Kamath et ai., 1964; Wans et ai.,1933; Wahlgren & Orlandini, 1982; Simpson et ai., 1982); nas águas de corre
-gos e rios os teores variam entre 3 x 10 e 0,41 ppb (ííiyako et ai. , 1964; Thurber, 1965; linsalata, 1980; Lei, 1934) e nas águas de fontes e poços de diferentes profundidades e litologiac variaram tntre 0,1 e 2 ppb (Oamond, 1964; Kastith et ai., 1954; Thurb-jr, 19655 Lei, 1934).
0 isótopo Th-?32 é precursor da série do tório (4n) e girs. o Ra-228 por emissão alfa de 4,01 KeV de energia (Ledorer et ai., 1967).O Ha-223
i o "filho" de vida mais longa 5?. :ü=ia (neia-vida = 6,7 anos), atinge
o equilíbrio radioativo com o Th-2}; ?raii clients apÓ3 40 ano3 e gera o Th-228 por^emissão beta. 0 Tfe-22c r.scui reia-viâa de 1,9 ano3 e recupe ra o equilíbrio radioativo coa : ?.s.-IZ: a-rs cerca &e 5 anos. Na cadeia natural do tório, após 7 transfere; ÍSS 5o tipo alfa e 5 do tipo beta , e atingido o isótopo final estava ?v-203 (?i;j. 1).
As razões isotópic»s Th-228/T:i-222 cara;torizada3 em. diferentes s i s temas naturais apresenteram-se variáveis, tenío 3iáo determinados valo-res entre 2,5 e 150 nas águas o^ârJ.zi.3 (Siiauss et a i . , 1978; Koore, 1981; Kaufman et ai, 198l), entre 1,1 e 4,2 nas águas de córregos e riO3 (Titayeva ft Veksler, 1977; Lei, 1924), entre 5,7 e 260,0 na3 á^uas subterrâneas ( l « i , 1984) e entre 0,7 2 30,0 em amostra» de c&rapa?as de moluscos, batata, Batsrial piroclEasiDo, sedimentos, granitos (Moore & Sackett, 1964; Somavajulu ft Goldberg, 19=5; Titayeva ft Veksler, 1977 ; Bennett et a l . , 1982? Joshi et a l . , 1933; Carpentsr et a l . , 1984).
0 presente trabalho pretendeu avaliar a exten3Üo do desequilíbrio radioativo entre o Th-228 e o Th-<32 am si3tena aqüífero situado no man to de alteração constituído de Eaíerial inconsistente composto de argi-l a , s i argi-l t e e areia, derivado de intense iníanserisao in situ. Do ponto de vista dos isótopos iRve3ti^ais3, 5- âiíerante3 condições pluviomltri cas, foram verificadas aa eoiísaqusr.:is.s da interação entre as fases l í -quida e sólida, repre3entadao pela á*ua is infiltração e estratos do aqüífero.
AREA ESTUDADA
Ho desenvolvimento dessa pessuisa 33lesicnou-3S como área de estudo
'•o Morro do Perro, localizado há cerea 2e 15 loa ao sul da eidaSe de To
-ços de Caldas, estância hidroniir.ors.1 3it-.xaáa no Estado de Minas Gemia a 21 47' latitude sul e 46 34' lcr^it.;ãe oeste. 0 Morro do Perro s i t u a -se próximo ao centro do Planalto ãs ?oçcs do Callas e dentro do contex-to geológico regional faz parte dç -£.333 ás tinguaícontex-to localizada na bor da de uma área em que a rocha sofrsu in-er.sa alteração hidrotermal (Al-«*ida, 1977).
Uma acentuada anomalia radiecé-rira r.a área do Morro ao ?srro f o i identificada em 1953 no levantaasnt: ssri^ir.tilosétrico prcuovido pelo DRFM, devendo-se primariaaenüe ao terio e sec.'iidariaa^nte ao urânio e
terras raras (Tolbert, 1955). A jaziía do Xorro do Forro e a maioria das mineralizações do maciço parecer e3tar condicionadas à estrutura circular da região centro-leste do planalto, com 12 km de diâmetro, e às duas menores existentes ec seu interior (Pãrcdella & Almeiia Filho , 1976).
Identificaram-se vários ndnsrais *anf-2ro3 COEO responsáveis pelo alto nível de radioatividade observais. Wedov» (1967) caracterizou a bas^ tnesita, torogumita e cerianita cepo zlr.zraia secundários, consilerando os como produtos da laterização de sllanita. Preeborn (1930) caracteri-zou a presença de charalita, fersiir.ita e zirião torífero. Fujimori(1982, 1983) encontrou silicato de terras rarss, Eonazita, zireso contendo ter raa raras, torica, torianita, microli-ia e sugeriu a torbastnesita COBO
principal mineral torífero secunáári...
0 referido local é favorável à tresença doa isótopos investisaáoo , tendo despertado interesse cm vários ;-33iui32âorea quando Eissntoud et al» (.1979) propuseram a sua ubilizsçlo no estudo da maneira pela qual o plutônio se mobilizaria de un deposit? ecológico que fosst- fraturado, em virtude das similaridades quícicaa io tério e plutôniOp Desde então, um aaplo projeto envolvendo inuceras ir.stituições passou a ser dosenvo^ vido D c/fi resultados da nobiiizeçio ic tório a partir da erosão superfi ciai por piecipitaçõsof da oolubi2iza;âo ?cr £#ua aettíórica e da solubi
lização por água subterrâr.ia z?.a discutidos por l e i (1984).
Os índices pluvic~etri::3 E.siiio3 eo posto meteorológico localizado ha cerca de 5 km do ücrrc : ; "srro representas: as prseipitações na área estudada. Na Fig, 2 a3tá ilustrada a média mensal detereinada entre 19T8 e 1985» A pluviometria zi:-:iz.í ocorre nos meses de dezanbro e janeira,ca da um acusulando c«r22. ie 2Z2 zs. de enuva, e, durante a sstiagea, a plü viometria atinge valcr-53 de s t s 30 ma nwa m»a. ~
drenagem de e s t ã o
f o t o g r a f i a a é r e a fia r e g i ã o , cr.io se nota que a face s a l so Korro do P e r r o forma o contorno s e t a n " ; r i ; n a l da b a c i a e possui a p r i n c i p a l zona do corpo m i n e r a ü z a d o ãe t e r i c . A porção meridional da bacia I l i m i t a d a por m o r a » que foram iesirr.2.ic3 de Colina Oposta por Lei (1934). A h i -d r o l o g i a s u p e r f i c i a l i a b a c i a s s i m p l e s , consistin-do -do córrego S o r t e e Córrego Sul. 0 CÓrrago Horte é de i a p o r t â n c i a secundária e o Córrego Sul se o r i g i n a na base do Morro do F e r r o , eon*r.na sua p e r i f e r i a em t r a ç a d o encurvado e f l u i nuca direção, o r i e n t a l para a única saída da b a c i a . Par a uma nedida p Par e c i s a do fluxo no CóParParego Sul f o i constParuído um V e Par t e -douro de concreto na posição indicada na Fig. 3»
Em 1981 executou;3 can?sr_.a de sondagens r o t a t i v a s para a r e a l i z a -ção de nove furos (r.iíiarc3 1 a 9 na ? i g . 3) e i n a t a l a ç â o de n e d i i o r e s de n í v e l d ' á g u a , viaar.áo & c a r a c t e r i z a ç ã o do comportaaento do ler.çol f r e á t i c o da área a f i Ss su'=3idi2.r a pesquisa sobre a itigração do t ó -r i o como análogo n a t u -r a l do -r l u t ô n i o (IPT, 1982). Todos 03 fu-ros são -r a a o s , o mai.=i profundo t e r . i : s.tingido 65 metros, Sete 5ele3 atingiram o l e n ç o l f r s á t i c o , s i t u a n i c - s s ua na zona mineralisada ( 5 ) , quatre a a s p i j ximidades áesSa zona {2, í , ó 5 5) c dois d i s t a n o i a í o s d s s t a zor.a ( I Í J MATERIAIS E MÉTODOS
Durante 03 meses áe á c r ^ b r o da 1932, miirco de 1933 e setembro de 1933 c o l e t a r a a s a a c s ã t r a s d? águas subterrâneas das soniagens o > e a t i n -giram o l e n ç o l f r e á t ü o s sc:c3tra3 de á^uas s u p e r f i c i a i s do V e r t a i c u r o . Para a s a n á l i s e s i s c í c - i e s s i » t e r i o f o i coletado um volume de cerca de 20 l i t r o s de água, re^olhiir. «anualmente dos furos de sondado» por i n -termédio ds c i l i n d r o oce d= f e r r o com 1 a de coapria-jnto 3 3" de diâme-t r o , vedado SIQ uma das exdiâme-trc-^idaies.
Os natcria.i3 solidC3 eeieclon^dos para a n á l i s e consistiram de amost r a s preparadas a p a r amost i r de amostesamostemunhos do furo de sondagem 5* e x e c u amost a -do na área mineraliz^da i o jlorro -do Ferro e que interceptou v a i e s da magnetita intensamente fraçssr.tados que fazem p a r t e do "stockwork" cujo dique p r i n c i p a l se l o c a l i z a j a r a l s l a m e n t e à r e t a ^ue u n i ssse f u r o , 7 e& P a r t i n d o - a e de t e s t s i u n h c z r s i a t i v o B a di'eron'.eo i n í e r v a l o a d-3 profundidade, apóa trifturaçSo, c i s í u r a e hemoganeização, p r e p a r a r a c a e a a e s -t r á s "jaádicis" represer--ta-tivris d-2 -tr-t*&l-t;sh-M d-ti Bor.da.jsm, an^liaando-s-t-t 13 amoBtras a s s o c i a d a s ?.o ir.?.er-/alo de 0 a ?7,3Ç itstxi.e ác pn.fur.didade.Pa
r a a determinação dc3 izózi-zis io t ó r i o naa á^u-c e »e3r. nunhoa a r . o l i s a
d o s , n e c e s s i t o u - e e efecu&r trccsssaciin'.: çuíeico das amostr-is, «aveiveri do v á r i a s ©tapas d e s i s a sopi-raçâo dos eleia-ir: ot in^urfsrwn'.-.es a t £ a
prepararão de foníes raáic&tivas contendo o material e x t r a í d o . As e t a -pas envolvidas c e r n i r t i r a c •-_: joprecipitaçai. coa hidróxido f é r r i a o ; ex t r a ç ã o de f e r r o com oolven'.^ cr/rinico; scparaçíic do urânio e s r s u i n a áe t r o c a aniônica a c i i i f i o a â a seu HC1 6Nj ronrcoiçitação des iü.dróxidos ; extração de alumínio con SaOH 3''í d i l u i ç ã o en 11C1 4íí; pp.j^íigssa en r e s i -na âe t r o c a c a t í ô n i o a para e-xtraçâo do nlu-nar.i,o rusidur.lj eluição ôa fração t o r í f e r a COE á.-idc e x i l i a n 0,7!>M; Secor-üOEi?3o âo á c i í o o x á ü c o
com solução de HC1O4 • H8C3 1:1; dissolução do resíduo seco son K5O3
O,1N; extração de tório coa TTA diluíie er. tenzeno e deposição eit disco de aço inoxidável.
Para a obtenção das atividades ás interesse na pesquisa, subsieiarsa se 03 discos preparados à tl-ni-a áe espactrometria alfa eoa detetor se micondutor de barreira de supsríície de Si (Au) da ORTBC, Mod. BA02S
--450-300, cosi 450 n a2 de áraa ativa e 0,3 mm de profundidade de deple
-ção. Os espectros de interesse foram registrados em analisador
multicanal Borland IT53OO, con 1024 canais, tendo sido efetuada uma cali>ra
-çSo prévia do sistema espectromltricc utilizado. A Figura 4 ilustra o de bloco do sistema esfregado.
RESULTADOS £ DISCUSSÃO
Para a obtenção das razões Th-228/Th-232 nas acustras analisadas , eas>re.garan-3e as contagens do3 picos do Th-228 e Th-232 presentes no e s pectregrama a l f a encontrado.
Ba Pig. 5 e s t á ilustrado o espectrograufe a l f a do t ó r i o extraído àa amostra de testemunho do furo de sondagem 5, proveniente de 9,3d n e t r o s d« profundidade e na tabela 1 e3tão representados 03 resvltado? i S 3 r a -ções isotópicas Th-228/Tn-232 determinadas para tofias as amostras de testemunhos analisadas. De abordo ecx a distribuição dos resultados em função da profundidade e suas incertezas a n a l í t i c a s , notase a e x i s t ê n -c i a de e q u i l í b r i o radioativo er.tre o Th-232 e o Th-228 ao longe de pra-ticamente todo o trecho da sondagem analisado. 0 valor médio encontrado para a razão íh-^28/Th-232 r.23 acestras analisadas f o i de 1,09 í O,10 , . api-esentando-ae apenes duas amostras com exceaso de Th-228 em r e l a ç ã o a
Th-232.
Na Pig. 6 e3tá ilustrado o espectrograaia a l f a do t ó r i o extraído da amostra da água subterrânea do furo de sondagem 1, coletada em 2 7 / 9 / 3 3 , e , na tabela 2 , estão representados os resultados das ratões Tli-22c'/Th-232 de terminadas para as denr-is acostras ana}i«adas. Coni'crsce s e otvjsr-va, as águas subterrâneas e s u p e r f i c i a i s anciisaáas aprespri^araa r a z õ e s Th-228/Th-232 entre 27 e 750, que exsaáem significativamente a unidade, caracterizando um a l t o grau 'ia fracicnatcntc iststápico entre e s s e s nu -c l í d e o s . Como a maioria das a n á l i s e s efetus-cus para a3 amostras ãe tea— tenunhos forneceram resultados que denonstrarac que o Th-228 eatá en
•=-.-q u i l í b r i o radioativo secular coxo o Th-232 f oz múcanismos de lixiviaçã'-.
• e l e t i v a de Th-22Ô e/ou recuo de núcleo não pareces s e r s u f i c i e n t e s para j u s t i f i c a r o elevado gparau ãe desequilíbrio observado nas á^uaa e s t u -dadas. 0 Th-228 é "f Mho" do P.a-228, aus apresen-Ci naior solubilitín-ie que seu pai, o Th-23i. Devido a sua naia-vida curva, o Th-228 começa a Be fora?.?-.:' em quantidades detstávei3 logo nos prieniroa meses após a pro duçao rt« Ra-228 no testemunho e transporte preferencial para a áeua,cau sando un aparente enriquecimento na fração f i l t r a d a , i n s u f i c i e n t s para empobrecê-lo nos testemunhos.
Esses resultados reforças as observações efetuadas por Eisenbud e t Bi. (1982) para as razôea Th-228/Th-232 encontradas na fração f i l t r a d a
de amostras de águas suparfiais-is do MOITO do Ferro e as conclusões de
Pranca et a i . (1983) de qus o rédio sofre l i x i v i a ç ã o apreciável p e l a água de chuva quo percola c depósito, permanecendo no s o l o o Th~2?c5 pro duzido pelo decaimento de Ra-22à.
Ha Pig. 7 ilu»tram-sc em função d3 pluvíonutrja as razoas Tb-228/lh 23? determinada» noatt- trabalho, por Miekeley et a i . (1982) e Lei (1984 para as águas subterrâneas e s u p e r f i c i a i s do Morro do Verro, nãs e s t a n -do representa-dos os resulta-dos apreasmta-doo na tabele 2, obti-do» pam ao.ajtcatrao dos furo3 do aor.ia^in 5, 6 e 9 co.TríaíUtó «n âozei&rcr
Conforms pode-âe observar, há be;, correspondência e n t r e o i n t e r v a l o de variação dos v a l o r e s encontrados neste trabalho cou. o determinado r e l e s outros pesquisadores.
Baseando-se em seus dades a n a l í t i e c s , Kie>:aley e t ai.. (1982) s u g e r i ram que a3 razões íh-228/Th-2j2 iua &&U33 subterrâneas ausentara á s e s t a ção seca para chuvosa, coEdr.tsni:- quo na estação seca o c o r r e r i a nouca ~ • t i s t u / a e n t r e as águas subterrâneas e s u p e r f i c i a i s , p e n a i t i n d o o d e c a i -nente do excesso de Th-228, e, na estüçãc chuvosa, o c o r r e r i a mistura en t r e a s águas s u b t e r r â n e a s e s u ? e r f i e i a i 3 r e c e n t e s , enriquecidas en Th^ 228. Por c u t r o l a d o , os resultados das a n á l i s e s de Lei (1984) não i n d i -caram v a r i a b i l i d a d e relacionada com a p l u v i o a e t r i a .
As razões Th-228/Th-232 detercin&das no presente t r a b a l h o p a r a as amostras de setembro/1983 mo3i.raa-3e, de uma c a c è i r a g e r a l , s u p e r i o r e s à s da3 amostras de dszembro/1932 3 ns.rç.o/1983. Embc-ra essa3 amostra^ ríão sejan r e p r e s e n t a t i v a s da época de estiagem, a nluviometria de s e t e n b r o d* 1983 i n d i c a a oce-rraneia âo i n í c i o âo período de chuvas, logo apÓ3 a e 3 t i a g e c t í p i c a des meses de julho e agosto de 1983. A elevação dos v a -l o r e s dos r e s u -l t a d o s obtidos ta-lvez possa s e r j u s t i f i c a d a pe-lo f a t o de que c Ra-228 produzido nos sediner.tos e não l i x i v i a d o durante o período de e3tiaírei; e s t a r i a sendo transportado Feia água de i n f i l t r a ç ã o preva -liiente da i n c i d ê n c i a da3 p r i n e i r s a chuvas. Provavelmente esse mecanismo j u s t i f i c a r i a em p a r t e os acré3cino3 observados n e s t e t r a b a l h o , não se deseartor.de a p o s s i b i l i d a d e de presença de outros f a t o r e s a t u a n t e s , que penaaneeen sem i d e n t i f i c a ç ã o clara a t é o momento.
CONCLÜSÍO
A p a r t i r da determinação âas a t i v i d a d e s dos isótopos 232 e Th-228 nas a a o 3 t r a s âe testemunhos e águas a n a l i s a d a s , v s r i f i c o u - s e a s con seqttênciss âa. i n t e r a ç ã o e n t r e a s fase3 l í ^ u i i a e s ó l i i a no si>:tesa aiuT f e r o do Ilorro do ? s r r o , Poçcs ae Caldas [ÁS), s i t u a d o no mante de a l 2 ração derivado de i n t e n s o i n t s n r e r i s a o i n s i t u , ITos te3tefitunhos de s o n dagem, °.stes nuclídeos de t ó r i o a j r e s e n t a r a a 3 e esi e q u i l í b r i o r a d i o a t i -vo a-j- lcn^p de p r a t i c Tu-nte todo c t r e s h o anElisario. j á aa razões Th-228/Th-232 encontradas nas acuas ezceãeras sijjnificativamrnta a unifi3ie, sugarindo a ocorrência de t r a n s p o r t e preferenui:-»! de Ra-22i? p a i o n s i o l í q u i d o e produção do Th-228 exocisnta r>ela sucessão de d e c a i a e n t o b e t a - b e t a . Os rb3v.ltadcs obtiáo3 caracterizaram d e s e q u i l í b r i o s acentuados em v i r t u d e da dinâmica i n t e r a ç ã o entre a água de i n f i l t r a ç ã o « os e s t r a t o s do a q u í f e r c , voforçande as conclusões de outras pesquisas r e a l i z a -da3 na á r e a . ' REFERÊNCIAS BIBLIOSRAFICAS
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Profundidade (metros) 1,00 2,53 3,75 4,98 7,86 9,38 10, S3 11,68 12,88 15,46 18,75 21,15 26,60 Xaasa (gramas) 0,49 0,54 0,47 0,43 0,51 0,52 0,51 0,52 0,48 0,48 0,52 0,49 0,52 Tempo de oontagea (minutos) 14 23 19 10 38 57 36 46 93 20 71
39
33
M228 (contagens) 137 273 236 198 294 840 346 343 128 181 1055383
244 H232 (contagens) 139 281 222 200 293 801 312 305 118 180 662375
200 Th-228/Th-232^ 0,99 ± 0,12 0,97 + 0,08 1,06 + 0,10 0,99 + 0,10 1,00 + 0,08 1,05 • 0,05 1,11 + 0,09 1,14 + 0,09 1,09 + 0,14 1,01 + 0,11 1,59 ± 0,08 1,02 + 0,07 1,22 • 0,12(*) - lncertuza anclítica correascndenííe a 3a
C j CM
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G\ CV **% fmif O t-00 CO a* o •33 2: »-» cv V9 - t 4-1 — c • M O r-—! o r-q 1 4-1 ^^gS
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PD-10»Fig. 1 - A cadeia natural de decaimento 4n. Segundo Ku (1975).
M * H J J
2 - Pluviomatria média mensal entre 1978 e 1985 no posto moteorológico da Divisão de Proteção Radiológica 9 Controle Asoien -tal do Departamento de Segurança da Jfuclebrás.
Fig. 3 - Fotografia aérea da região do Morro do Ferro, Poços de Caldas (MG). Cudi'la polo Dr. Rluirâo Pcnni Franca, I n s t i t u t o do Bit/PÍoicri, ITFTiJ, Rio de Jnnoiro.
J
J
H I
A- Detetor de barreira de iupejjfície, OP.TEC BA-O26-45O-3OO B- Bomtea de vácuo, Welch Scientific Co., Moâ. 1402
C- Vuouõmetro Vurian, NRC 804-A
D- Ponte âu poluriiíaçúo do detetur, ORTKC 4?8 E- Fcnte do alimentação do 3istemn, OHTEC 4O2M P- Prô-Amplificador, ORTEC 1O9A
G- Amplificador, ORTEO 485
K- Anuü3a!àor Multicanal, Norland IT-53OO, 1024 canais I- Ttlctipo, Teletype Corporation
J- Hc-iatmdor X-Y, IW 7O34A
8
5 - EspecterOKreiKa uli"a do t ó r i o extraído da amostra de testemunho do aondagem do furo 5t proveniente» rir,1
4.9 1.5
tNIBOl» IN • VI
? i " . 6 - Sirtuc 9/S3.
ISO ; ua 3 3 »00
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JOO MO «00 0 •1 • I » . 4 . >Jt
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V• Wrtaoouro 1 . . . ' furo» at »o»«oo»n» latiMIHI «• Mi*k«i«r «t «i.liHtl »'N»»t» trabenta
. 7 - Razões isotópicao Th-2?8/Th-232 encontradas por vúrloo pcequioadoroa no Morro do Ferro.
