Sistemas para manipulação quântica em estado sólido

Instituto de Física "Gleb Wataghin"

Sistemas para Manipulação Quântica

em Estado Sólido

por

Thiago Pedro Mayer Alegre

Tese de doutorado apresentada ao Instituto de Física "Gleb Wataghin" para a obtenção do título de Doutor em Ciências

Orientador: Prof. Dr. Gilberto Medeiros Ribeiro

Campinas, SP 2008

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em Estado Sólido

Thiago Pedro Mayer Alegre

Resumo

Esta tese consistiu na proposição e implementação de um sistema para processamento de informação quântica, focando a instrumentação necessária. Os aspectos físicos da com-putação, como a energia associada, entropia de Shannon, entre outros conceitos básicos observados na perspectiva de física, foram revistos. Pontos quânticos semicondutores de InAs:GaAs foram eleitos como candidatos para a implementação física do sistema; em par-ticular, focou-se no grau de liberdade de spin do elétron. Conseqüentemente, investigaram-se as propriedades de tensor-g dos elétrons aprisionados em pontos quânticos e o grau de polarização de spin, como função do campo magnético e da temperatura. Naturalmente, as propriedades eletrônicas, como o potencial de connamento e as transições ópticas, foram caracterizadas e modeladas através da teoria de massa efetiva, assumindo-se um poten-cial de connamento lateral parabólico. Dado que o grau de liberdade de spin foi eleito, construiu-se um sistema de medidas de ressonância paramagnética de spins. Optou-se por não se utilizar sistemas comerciais padrão. Em lugar disto, foi projetada uma montagem conectorizada, onde o material semicondutor se encontra dentro de um chip desenhado para concentrar o campo magnético de microonda sobre o dispositivo, campo este necessário para a realização de ressonância paramagnética. O chip consistiu basicamente de uma cavidade de microta de meia onda. Foi construída também uma cavidade com duas entradas, per-mitindo o controle arbitrário da polarização aplicada à amostra. Finalmente, a leitura de estados quânticos de spin em centros paramagnéticos é demonstrada através de detecção óptica. A alta sensibilidade desse tipo de detecção permite que um único defeito seja ma-peado. A seletividade, tanto do ponto de vista das transições ópticas quanto das transições de spin, é estudada e manipulada, utilizando-se da montagem experimental de cavidades ressonantes. Adicionalmente, perspectivas de experimentos sobre a integração e utilidade do sistema são apresentados.

in Solid States

Thiago Pedro Mayer Alegre

Abstract

This thesis proposes and implements a system for quantum information processing, focusing primarily on the associated instrumentation. The basic physical aspects for com-putation, such as the associated energy and Shannon's entropy, were revisited. InAs:GaAs quantum dots were elected as the physical system of choice for this implementation; in particular, the spin degree of freedom of the trapped electrons was utilized. Therefore, the electronic properties of the quantum dots, as well the g-tensor and the polarization degree, were investigated as a function of the temperature and magnetic eld. It was possible to describe the electronic properties within the eective mass formalism, assuming a parabo-lic lateral connement. Since the spin degree of freedom was elected as the basis for the quantum computation, a system for spin paramagnetic resonance was devised. The choice for not using a commercial system was made. Instead, a connectorized setup was designed, permitting the semiconductor material to be within a chip, and additionally allowing for focusing the microwave magnetic eld above the device. Basically, this chip consisted of a half-wavelength microstrip cavity. A second microstrip cavity with two input ports was also designed to allow the arbitrary control of microwave polarization delivered to the sample. Finally, the quantum state read-out was demonstrated through an optical technique on Nitrogen-Vacancy complexes in diamond. The high sensitivity of the system allows for sin-gle spin detection. The selectivity for the optical and spin transitions was characterized and manipulated, using the resonant cavity experimental setup. As a perspective, experiments exploring integration issues on the system are shown.

Agradecimentos

Iniciando pelas instituições, agradeço ao CNPq e principalmente à Fapesp pela bolsa de estudos durante estes 4 e meio anos. Agradeço também à Unicamp, em particular ao Instituto de Física e à Pós-Graduação pelo apoio. E, nalmente, ao Laboratório Nacional de Luz Síncrotron (LNLS) por me acolher durante todos estes anos.

É difícil agradecer às pessoas, pois gratidão é um sentimento profundo que apenas grandes poetas conseguem transcrever para o papel. Farei o melhor, no intuito de mostrar meus sentimentos.

Primeiro, agradeço ao Gilberto, meu orientador e apoiador em todos estes anos. Agra-deço aos seus ensinamentos, lições e por mais incrível que pareça, a todas as discussões e puxões de orelha que levei nesse tempo. Com certeza, essa soma de fatores me fez um melhor pesquisador e com certeza uma melhor pessoa. Aos meus amigos e companheiros Pablo e Félix, com quem pude discutir física e compartilhar bons momentos, o meu agra-decimento. Ao Vinícius e ao Giovanni, duas pessoas excepcionais, interessadas, dispostas e sem medo de trabalho, a eles só tenho a dizer muito obrigado. Ângelo e a Maria Helena são duas das pessoas que mais me ajudaram na área de microfabricação, não tenho nem palavras para lhes agradecer. Não podia deixar de mencionar Antônio, antigo membro do grupo que me ajudou muito na parte das cavidades, o (segundo) Ângelo da eletrônica de potência e o Claudinho do grupo de microondas, cujos conhecimentos teóricos e práticos foram fundamentais, e o Carlão que sempre teve interesse em meu trabalho. Agradeço ainda ao grupo de vácuo, em especial ao Reginaldo e ao Milton e ao pessoal da ocina mecânica, representado pelo Costa.

Agradeço também ao Prof. Marco Aurélio, que sempre me deu bons conselhos e foi um (dos poucos) que me apoiou na vinda ao LNLS. Sem esquecer do Prof. Fernando Iikawa, da Profa. Maria José e do Milton do GPO, que disponibilizaram tempo e recursos de seus laboratórios em meu favor. Agradeço também aos colaboradores externos que me deram oportunidades incríveis, com destaque ao Charles Santori do HP Labs, Jeremy Levy e seu grupo, em especial, Patrick Irvin e Guanglei Chen, da University of Pittsburgh.

Ao meu grande amigo Gustavo, o Goiano, com quem pude discutir os assuntos mais malucos, de losoa, passando por futebol e incluindo física, pelo seu apoio e total conança de que um dia eu chegaria lá (as vezes até supervalorizando meu potencial), só tenho a dizer: Valeu! Aos amigos de hoje e sempre, Eduardo e Ligia Bernardi (e agora o Gabriel Bernardi),

Adauto, o Boi, Rodrigo o Marmota, e Leonardo, obrigado pela amizade e conança. Agradeço também ao tio Paulo e à tia Lilian e meus primos, Amanda, Gabriel e Lívia, pelo apoio, principalmente aos nais de semana, quando a família se reunia em tardes festeiras. Não poderia deixar de agradecer ao tio Pedrinho, com seu humor inebriante que contagiava a todos, suas lhas Débora e Letícia, e as mais novas integrantes da família Márcia e Isabela. Ao tio Luiz Antônio, por ceder seus dotes de ferramenteiro, juntamente com o seu apoio de de sua família; tia Osmarina, e meus primos Tatiana, Tarik e Tayrone. Não posso deixar de lembrar e agradecer as cunhadinhas, Natasha e Juliana, e ao senhor Nadir e a dona Lilian, que já fazem parte da família.

Ao meu Ota José Mayer, uma pessoa de um coração extremamente puro, que amava a todos sem distinção, e que com certeza nesse momento ele se orgulharia de mim, tanto quanto, me orgulho dele; Vó Maria, mulher de coração e opinião forte, com quem apreendi muito sobre amor e caráter; e ao Vô Manuel, que não tive muito tempo para conhecer, mas que certamente estaria orgulhoso hoje; a Eles, meus aplausos e meu eterno amor. Gostaria muito que vocês estivessem aqui para me ver chegar ao nal dessa jornada. A lacuna deixada por vocês nunca será preenchida, mas agradeço aos céus que tenho minha Vó Geralda, a Geka, ao meu lado, e cujo amor me dá forças para continuar.

Por m quero agradecer as pessoas que formam meu tripé de sustentação emocional, tanto nas horas mais felizes quanto nas horas mais difíceis. Meus Pais, Ani e Pedro, a quem devo a vida, no sentido literal, não só me proporcionaram o nascimento mas a construção de meu caráter; Meus Irmãos, Fernando e Guilherme, nem tenho palavras para me expressar, realmente não sei o que faria sem vocês... Finalmente, à minha amiga, companheira e namorada, Lygia, só você sabe por tudo que passamos. Ajudou a me reerguer nos momentos de extrema tristeza e mesmo quando tudo estava bem, me empurrava ainda mais. Não tenho dúvida alguma, de que esta tese só existe hoje, por você!

Sumário

Lista de Símbolos xv

Introdução 1

1 Pontos Quânticos 13

1.1 Descrição Física do Sistema . . . 14

1.1.1 Formação dos Pontos Quânticos . . . 14

1.1.2 Interações nos Pontos Quânticos . . . 17

1.1.3 Relação entre Densidades de Estado e Dimensão . . . 25

1.2 Propriedades Eletrônicas dos Pontos Quânticos . . . 27

1.2.1 Estados Connados em Pontos Quânticos . . . 27

1.2.2 Connamento Vertical . . . 28

1.2.3 Connamento Lateral: Estados Fock-Darwin . . . 29

1.2.4 Inuência do Alinhamento do Campo Magnético . . . 34

1.3 Medindo a Densidade de Estados . . . 39

1.3.1 Amostras . . . 39

1.3.2 Espectroscopia de Capacitância . . . 42

1.3.3 Montagem Experimental . . . 46

1.4 Energia de Adição . . . 47

1.4.1 Interação Coulombiana . . . 48

1.4.2 Interação de N Elétrons com o Reservatório Térmico . . . 50

1.4.3 Energia e Potencial Químico para N Elétrons . . . 50

1.5 Resultados . . . 53

1.5.1 Determinação do Tensor-g . . . 53

1.5.2 Medidas de Polarização . . . 60

2 Ressonância Paramagnética de Spins 63 2.1 Teoria . . . 64

2.2 Cavidades . . . 68

2.2.1 Cavidade Bipolar . . . 69

2.2.2 Cavidade Quadrupolar . . . 70 xiii

2.2.3 Construção . . . 71

2.2.4 Caracterização dos Campos . . . 74

2.3 Sensibilidade . . . 77

2.4 Controle de Polarização . . . 82

3 Leitura de Estados Quânticos 89 3.1 Descrição do Centro Nitrogênio-Vacância . . . 89

3.1.1 Motivação . . . 90 3.1.2 Origem . . . 91 3.1.3 Diagrama de Energias . . . 92 3.1.4 Hamiltoniano de Spin . . . 94 3.2 Montagem Experimental . . . 97 3.2.1 Montagem Óptica . . . 97 3.2.2 Microondas . . . 99 3.3 Resultados . . . 100 3.3.1 Conjunto de Centros . . . 101 3.3.2 Único Centro . . . 105 4 Considerações Finais 111 5 Perspectivas 115 5.1 Experimento com Poucos Pontos Quânticos . . . 115

5.1.1 Montagem Experimental . . . 116

5.2 Interação Cavidade-Amostra de Pontos Quânticos . . . 123

Lista de Figuras 131 Lista de Tabelas 143 A Semicondutores: Introdução 145 A.1 Equação de Bloch e Modelo do Elétron Livre . . . 146

A.2 Elétron Quase Livre . . . 149

A.3 Elétron Fortemente Ligado . . . 151

B Parâmetros-S: Denição e Determinação 155

Lista de Símbolos

Lista de símbolos e suas respectivas unidades no sistema internacional:

e _{- Carga do elétron livre (e = 1, 602176487 × 10}−19_C)

m - Massa do elétron livre (m = 9, 10938215 × 10−31_kg)

m∗ _{- Massa efetiva do elétron dentro dos sólidos (m}∗

GaAs = 6, 10328 × 10−32kg)

µB - Magnéton de Bohr (µB = 9, 27408 × 10−24J/T)

ωc - Freqüência de cíclotron (ωc = eB/m)

²0 - Permissividade elétrica do vácuo (²0 = 8, 854238837 × 10−12F/m)

²r - Permissividade elétrica relativa no material (²GaAsr = 13)

E - Campo elétrico (V/m) B - Campo magnético (T )

ε _{- Energia associada a um estado quântico (J)} U - Potencial associado a sistema quântico (J)

V - Tensão entre dois terminais (V )

Nd - Número de dopantes (1/m3)

ρ - Distância no plano em coordenadas cilíndricas (m)

ρe - Densidade eletrônica (C/m3)

ϕ - Ângulo formado pelo projeção do vetor posição com o eixo x (radianos)

T - Temperatura (K)

kB - Constante de Boltzmann (kB = 1, 38066 × 10−23J/K)

Introdução

Em 1948, Claude Shannon, em seu artigo sobre teoria matemática de informação [1], faz menção a uma grandeza que expressa a quantidade de informação (ou incerteza) de um sistema. A grandeza tem a forma, a menos de uma constante multiplicativa, da entropia denida na termodinâmica. Essa relação, quase(1) _{que empírica entre informação e entropia,}

pode ser exemplicada com situações corriqueiras. Um exemplo clássico compara dois copos, um cheio de água e outro repleto de cubos de gelo; em qual dos dois copos a certeza (ou informação) da posição das moléculas de água é maior? A resposta clara é o copo com cubos de gelo, pois neste caso os cubos de gelo delimitam as posições que podem ser ocupadas pelas moléculas de água. É claro que neste caso o copo de gelo guarda menor entropia quando comparado ao copo com água (basta imaginar que calor latente teve de ser adicionada ao primeiro para originar o segundo).

Uma segunda situação hipotética ilustra melhor essa relação: imagine que se tem apenas um átomo dentro de uma caixa fechada de volume V1. Chamaremos de "1" o estado descrito

pelo átomo no lado direito da caixa e "0" quando o átomo encontra-se no lado esquerdo da caixa. Quando o átomo encontra-se livre dentro da caixa não podemos prever em qual lado da caixa ele estará. Portanto, não temos informação sobre o estado do sistema. Para se ganhar informação, deve-se realizar trabalho sobre o sistema. Imagine que uma das extremidades da caixa seja provida de um êmbolo, de forma que aplicando uma força (F = P dA, onde A é a área do êmbolo e P é a pressão(2)_{) sobre este êmbolo pode-se connar}

o átomo em um dos lados da caixa num volume V2 ≤ V1/2. Sabe-se agora que o estado

do sistema é "0" e portanto adquiriu-se informação sobre o sistema. O trabalho realizado

(1)_{Quase, porque até esse ponto não se tinha comprovação da igualdade, imortalizada nas palavras de}

Rolf Landauer: Information is Physical [2].

(2)_{Fica difícil denir grandezas macroscópicas como pressão em uma caixa com apenas uma molécula.}

Portanto, pode-se pensar que estamos lidando com N réplicas do sistema caixa+amostra e que as grandezas macroscópicas estão relacionadas com o conjunto dessas réplicas.

para se adquirir esta informação pode ser calculado como sendo (gás ideal e deslocamento adiabático) W =R F·dx = NkBT ln(V2/V1). O diagrama da Fig. 1 mostra esse experimento

imaginário.

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Fig. 1: Ganho de informação gerado às custas de um trabalho realizado. Inicialmente o sistema composto por átomo mais caixa encontra-se em um estado indenido. Apenas com a ação de um trabalho sobre o sistema, pode-se denir com absoluta certeza o estado nal do sistema. À direita são mostradas as denições dos estados "0" e "1".

Sendo assim, pode-se calcular a entropia do sistema antes e depois da ação do êmbolo e vericar a variação desta grandeza. Considerando que não houve variação da energia interna do gás, verica-se que ∆S = NkBln(V2/V1). Nota-se, portanto, que assim como no

caso do copo com cubos de gelo, um aumento no nível de informação gera uma diminuição na entropia do sistema.

Mas será que apenas a entropia se relaciona com a informação, ou há também uma relação da informação, ou aquisição de informação, e energia? Neste exemplo simples, a menor energia que pode ser gasta, para ganhar um bit (3)_{de informação, é W = −Nk}

BT ln2,

conseguido quando o volume nal é apenas metade do inicial.

Outros exemplos interessantes da relação entre energia e informação podem ser mostra-dos. O primeiro, de natureza mecânica, similar ao exemplo da caixa, é o ábaco, instrumento há muito utilizado para se realizar cálculos matemáticos. Neste caso, desloca-se uma pe-quena bolinha (conta) entre os extremos de uma haste para se distinguir os dois estados binários (Fig. 2(a)). Uma simples estimativa da massa (m = 100g) dessa conta, do coe-ciente de atrito (µd = 0, 1) e do deslocamento (dx = 1cm) nos leva a um gasto energético

de ∼ 1017_k

BT por bit de informação.

Na natureza, a maneira como a informação é replicada também demanda certa energia. Este é o caso do DNA (ácido desoxirribonucléico), cuja replicação é realizada pelo RNA

(3)_{Ainda no artigo de 1948, Claude Shannon formalizou o uso da palavra bit (binary information) para} designar a menor base necessária (binária) para se codicar qualquer tipo de informação.

(ácido ribonucléico) copiador em presença de nucleotídeos. O DNA serve de catalisador para que um nucleotídeo se ligue à estrutura do RNA copiador seguindo a seqüencia imposta pelo DNA. Como resultado, o RNA copiador aumenta em uma unidade o número de bases copiadas. O resumo desse processo pode ser conferido na Fig. 2(c). Esse processo depende explicitamente do movimento browniano dos nucleotídeos dentro das células levando a um gasto de ∼ 100kBT [3] por bit de informação.

Essa energia é proxima aquela despendida quando se coloca um segundo elétron dentro de um ponto quântico auto-organizado. Neste caso, pode-se imaginar o sistema binário em questão como o ponto quântico contendo 1 ou 2 elétrons. Essa energia adicional que se gasta deve-se à repulsão eletrostática entre as duas cargas connadas. E, como veremos no capítulo 1, ela é ordem de ∼ 20meV . Ou seja, para se diferenciar um bit de informação neste sistema, gasta-se uma energia adicional de ∼ 60kBT na T = 4K.

Um último exemplo, mais ligado ao nosso cotidiano, são os computadores, que atual-mente empregam algo em torno de ∼ 104_k

BT por bit de informação, enquanto que, na

época do ENIAC (Electronic Numerical Integrator And Computer - Fig. 2(b)), primeiro calculador eletrônico, despendia absurdos ∼ 1016_k

BT por bit de informação. A Fig. 2(d)

mostra a evolução do gasto de energia por unidade de informação para cada um dos exem-plos expostos, e em particular para os computadores(4)_{. Nessa gura é mostrado também}

o limite mínimo de transmissão de informação em um canal ruidoso proposto por Shannon resultando em kBT ln 2.

Apesar de interessantes, estes exemplos não respondem a pergunta original sobre uma relação entre energia e informação. Mostram, sim, que, em sistemas reais, uma quantidade nita de energia deve ser empregada para obter qualquer tipo de informação.

Para responder essa pergunta, uma última digressão é necessária. A resposta a essa pergunta vem da solução de um problema, que por anos incomodou os físicos: o demônio de Maxwell (5)_.

Na versão mais simples desse paradoxo, enunciado primeiramente por Maxwell, imagina-se uma caixa preenchida com um gás ideal, em cuja metade encontra-imagina-se uma divisória ou um ser "inteligente", que controla o uxo de moléculas de um lado a outro da caixa (Fig. 3). Dessa forma, separando as moléculas com maior velocidade daquelas com menor

(4)_{Essa relação do gasto de energia como função do tempo reete a famosa lei de Moore, que prevê a}

duplicação do número de componentes por unidade de área dentro dos processadores a cada nova geração. (5)_{A Ref. [4] traz uma boa revisão bibliográca do assunto, contendo inclusive os principais artigos desse} tema.

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Fig. 2: Diversos exemplos do consumo de energia para produzir um bit de informação. a) Ábaco, b) ENIAC (Electronic Numerical Integrator And Computer), c) Replicação do DNA, adaptado da referência [3]. Em d), mostra-se um gráco do gasto energético destes diferentes exemplos, comparados com a evolução dos computadores ao longo das últimas décadas. Para produzir o gráco do consumo energético de cada processador por bit de informação por transistor, foram considerados os valores nominais da potência de cada processador, o número de transistores e sua freqüência de clock retirados do sítio do fabricante www.intel.com

.

velocidade, pode-se criar uma diferença de temperatura entre os dois lados da caixa sem realizar trabalho. Viola-se, assim, a segunda lei da termodinâmica.

Fig. 3: Paradoxo do demônio de Maxwell, onde um ser "inteligente" separa as moléculas de maior velocidade (vermelhas) das de menor velocidade (azuis), resultando em um diferença de temperatura sem realização de trabalho.

as moléculas que têm maior ou menor velocidade.

Contra-argumentando esse princípio de informação privilegiada, Brillouin demonstrou [5] que se o dispositivo dependesse de uma fonte auxiliar luminosa para "ver" (medir) as molé-culas, isso seria o suciente para restaurar o equilíbrio da segunda lei da termodinâmica.

A prova baseia-se na argumentação de que se todo o sistema está numa temperatura

T0, então a radiação de corpo negro do sistema será tal que hν0 = kBT0. Sendo assim,

a única maneira do dispositivo "inteligente" medir um fóton distinto daquele advindo da radiação de corpo negro é quando hν1 À kBT0, onde ν1 é a freqüência de emissão da

fonte auxiliar. A absorção deste fóton faz com que a variação de entropia do dispositivo de medida seja ∆Sd = hν1/T0 = kB(hν1/kBT0) = kBb onde b À 1. Com essa medição,

o dispositivo adquire informação cuja variação máxima de entropia é (sistema binário) ∆Ss = −kBln 2. Portanto, a variação total de entropia será a soma das duas anteriores

e igual a ∆St = kB(b − ln 2) > 0 o que respeita a segunda lei da termodinâmica. Com

essa abordagem, pensou-se que o problema do paradoxo do demônio de Maxwell estava solucionado; o ato de realizar uma medida acarreta em um acréscimo de entropia, maior que a diminuição de entropia resultante do ganho de informação.

Entretanto, em 1973 Charles Bennett demonstrou [6] que, de fato, a realização de uma medida, ou ganho de informação, não implicava, necessariamente, no aumento de entropia. Sua prova consistia de três passos: o processamento da informação, cópia e reversão dos estados aos estados iniciais. Ele mostrou que a cópia de um sistema gasta energia nula (quando feito de maneira adiabática) e, portanto, se operarmos em um sistema reversível, o resultado líquido será o sistema inicial mais a cópia do estado nal do sistema (Fig. 4).

Esse resultado parece reviver o paradoxo de Maxwell. No entanto, Bennett mostrou que seu resultado é válido se e somente se o estado inicial do sistema é conhecido; neste ponto

Fig. 4: Processo reversível. O estado inicial é levado até o estado nal e então copiado. Aplicando-se uma lógica reversa, traz-se o estado nal de volta ao estado inicial. O resultado líquido é a cópia do estado nal juntamente com o estado inicial. Se a cópia pode ser feita sem nenhum gasto de energia, então o aumento de informação não é acompanhado por gasto de energia.

está a restauração da segunda lei da termodinâmica. Inicializar o sistema, ou seja, trazê-lo a um estado conhecido, gera um aumento na entropia igual ou maior àquele causado pelo ganho de informação.

Em suma, a obtenção ou processamento de informação pode ser feito com gasto nulo de energia, desde que se tenha um sistema e um conjunto de operações reversíveis, e ainda mais há uma relação direta entre informação e entropia: aumento de informação produz diminuição na entropia do sistema.

A parte mais interessante do trabalho de Bennett é justamente o problema de proces-samento reversível.

A chamada computação clássica é composta por operações tipo AND, OR e NOT. A característica básica destas operações é justamente a perda de informação: combinam-se dois bits de informação e o resultado nal é apenas um bit de informação.

No caso da computação quântica, os bits são substituídos por uma combinação linear de dois estados quânticos, os quantum bits (ou qubits)(6)_{, e as operações, ou portas lógicas,} (6)_{Em teoria quântica de informação, é usual representar o qubit como um estado que é combinação linear} de dois estados |0i (fundamental) e |1i (excitado) tal que:

|ψi = cosθ

2|0i + e

iϕ_sinθ

2|1i (1)

são operadores unitários e portanto intrinsecamente reversíveis, sendo assim, atraentes do ponto de vista termodinâmico. No entanto, como veremos a seguir, este é apenas um dos motivos que tornam os sistemas de computação quântica vantajosos.

Sistemas de Computação Quântica

O grande vislumbre alcançado pela computação quântica pode ser atribuído a uma propriedade não presente no chamado mundo clássico: o emaranhamento. Esta propriedade ganhou notoriedade com o famoso experimento proposto por Erwin Schrödinger. Neste experimento imaginário, um gato é colocado dentro de uma caixa hermeticamente fechada juntamente com um isótopo radioativo. A proposta leva em conta que o isótopo tem uma probabilidade nita (a) de decair, disparando um dispositivo que mataria o gato. Portanto, temos duas situações distintas: i) o isótopo não decai (| ⇑i) e portanto o gato continua vivo (| ¨^i) ou ii) o isótopo decai (| ⇓i) levando à morte do gato (| ¨_i). Pela interpretação probabilística da mecânica quântica, antes de abrir a caixa temos a superposição destes dois estados e podemos descrever o estado da caixa como:

|ψcaixai =

√

1 − a| ⇑i| ¨^i +√a| ⇓i| ¨_i. (2) Com esse exemplo, Schrödinger nomeou este estado como emaranhado: sabendo o estado de uma das partículas, por exemplo o isótopo, inevitavelmente determina-se o estado da segunda partícula emaranhada, neste caso vida/morte do gato. Um caso típico de estado emaranhado é o estado singleto 1/√2(|10i − |01i) formado por duas partículas. Todas as propostas de computação quântica baseiam-se na existência e formação de estados emara-nhados. Sendo assim, um sistema candidato à implementação de informação quântica deve ser passível de criação desse tipo de estado.

Quando se pensa em teoria de informação quântica, depara-se com inúmeros siste-mas candidatos a sua implementação, como átomos aprisionados em cavidades [7], spin nuclear [8, 9], spin eletrônico [10], fótons [11, 12], supercondutores [13], pontos quânti-cos [14, 15], entre outros. Mas como decidir qual deles é melhor sistema, ou talvez a pergunta deva ser outra, existe de fato um sistema ideal à implementação de computação quântica? A resposta a essa questão não é simples, nem muito menos direta. Não apenas a implementação de computação quântica traz à tona resultados espantosos, como por

ex-emplo a prova do famoso algoritmo de fatoração de Shor [8, 16], mas a busca e o estudo das propriedades físicas destes sistemas, mostram-se igualmente, ou mais atraentes.

Pode-se enumerar alguns exemplos conseqüentes do estudo, direto ou indireto, de siste-mas de informação quântica:

i) teletransporte de estados quânticos [17]; ii) busca eciente em base de dados [18];

iii) geração de fontes determinísticas de fótons únicos em pontos quânticos [19, 20], de-feitos de cor em diamante [21], átomos aprisionados em cavidades [22], cavidades supercondutoras [23] e

iv) fatoração com recurso polinomial [16].

Estes são apenas alguns dos motivos pelos quais estudar e criar instrumentação para sistemas quânticos torna-se tão abrangente quanto atraente.

Ainda assim, deve existir um conjunto de regras básicas que nos aproxime do sistema mais indicado à implementação de computação quântica. David DiVincenzo, em seu famoso artigo [24], descreveu os critérios básicos necessários a um sistema, para que este pudesse ser utilizado como base a implementação de computação quântica. Essa receita, conhecida como os Critérios de DiVincenzo, é composta de cinco items:

1. Bom qubit: O sistema deve ser composto de um qubit muito bem caracterizado e que possa ser escalável;

2. Inicialização: Este sistema deve permitir que se controle seu estado inicial de maneira determinística;

3. Decoerência: O tempo de decoerência do estado que compõe o qubit deve ser maior que o tempo necessário para se operar sobre este estado;

4. Operação: A operação sobre o sistema tem de ser possível através de um conjunto universal de portas lógicas;

5. Leitura: A leitura do estado quântico do sistema dentro do tempo de decoerência tem de ser possível.

Aliados a estes cinco critérios, outros dois adicionais são necessários para se implementar uma rede de computação quântica. São eles:

6. Qubit itinerante: A habilidade de transformar um qubit estacionário em um qubit "voador" é desejável;

7. Transmissão de qubit itinerante: Deve ser possível transmitir de maneira el a unidade de informação básica.

A diversidade dos sistemas candidatos e as barreiras criadas por estes critérios leva-ram a comunidade internacional a produzir, em 2004, um painel de discussão [25] sobre a implicação de cada um destes itens sobre os principais sistemas candidatos.

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Fig. 5: Painel de discussão, retirado da referência [25] abordando os principais desaos para cada sistema candidato à implementação de computação quântica, quando analisados sobre a ótica dos critérios de DiVincenzo.

O mapa que resume este documento é mostrado na Fig. 5, onde cada um dos critérios de DiVincezo é classicado pela sua viabilidade e comprovação experimental para cada um dos sistemas.

Apesar dos desaos apontados por este estudo para sistemas de estado sólido, tratamos, nesta tese, da proposta experimental que se utiliza do grau de liberdade de spin de elétrons connados em pontos quânticos auto-organizados. Os pontos quânticos são particularmente

atrativos, pois apresentam as melhores perspectivas quando se trata de sistemas escaláveis. Além disso, a possibilidade de controlar o número de elétrons aprisionados dentro de cada ponto quântico é também uma vantagem frente a outros sistemas.

Esta tese aborda não apenas o sistema no qual pretende-se implementar operações quân-ticas, mas também toda a montagem experimental que é necessária à manipulação do sistema. Pode-se idealizar o sistema global como composto de três partes: amostra, mani-pulação do sistema e detecção. Esta idealização é traduzida por um esquema mostrado na Fig. 6.

Fig. 6: Idealização experimental que concilie o sistema quântico e a instrumentação ne-cessária a sua manipulação e detecção. Esta montagem deve abranger não só a amostra, como também integrar o sistema de manipulação e de detecção.

Baseados nesta idealização, podemos organizar a tese da seguinte forma:

O atual capítulo abordou o problema da física de informação e como isso nos impulsiona ao estudo de sistemas quânticos de informação.

O capítulo 1 aborda as questões levantadas pelos dois primeiros critérios de DiVincenzo, em particular para as amostras de pontos quânticos auto-organizados. Para tal, é apresen-tada uma descrição do diagrama de bandas dos elétrons connados e sua uniformidade em um conjunto de pontos quânticos. Caracteriza-se também a densidade de estados dos pontos quânticos e discute-se toda a instrumentação necessária para tal. Esse capítulo mo-stra ainda a resposta do elétron connado no ponto quântico frente ao campo magnético, caracterizada por um tensor-g e suas implicações. Isso nos leva à parte nal do capítulo, onde a polarização, tão necessária à inicialização do sistema, é medida e discutida.

problema da decoerência em pontos quânticos é um tema extenso e por isso foi abordado em uma tese de doutorado de um membro do grupo [26]. No trabalho citado, as previsões teóricas [27] e os experimentos sobre o tempo de decoerência [28, 29] em pontos quânticos, são apresentados, sinalizando que o tempo de decoerência em pontos quânticos é suciente para aplicação de portas lógicas.

O problema de manipulação dos estados quânticos descritos pelo quarto critério de Di-Vincenzo é mostrado no capítulo 2. A manipulação dos estados do sistema é abordada através de ressonância paramagnética de spin. O objetivo, neste caso, é desenvolver toda a instrumentação tal que cavidades e amostras sejam alimentadas a base de conectores. A intenção é que se possa condensar em um chip a amostra e o sistema de manipulação (cavi-dade) para que apenas através de cabos se possa manipular e ler o sistema. Neste âmbito, as cavidades de micro-tas são vantajosas, pois o alto contraste na constante dielétrica faz com que o campo seja mais connado, diminuindo o comprimento de onda da microonda e portanto as dimensões do sistema.

A leitura do sistema, descrita pelo quinto critério de DiVincenzo é discutida no capítulo 3. Neste capítulo, utiliza-se de toda a instrumentação mostrada no capítulo 2 para se demonstrar a detecção óptica e seletividade frente a polarização de um único spin em complexos de nitrogênio-vacância em diamantes.

No capítulo 4 são retomados alguns dos resultados mostrados e são tecidas as conclusões. Já as perspectivas quanto à integração do sistema de manipulação com a amostra de pontos quânticos são descritas no quinto e último capítulo. Neste capítulo, mostra-se ainda uma possibilidade de detecção óptica de um único spin em pontos quânticos.

Capítulo 1

Pontos Quânticos

As discussões que se seguem neste capítulo focarão o problema inicial abordado durante a tese: estudo das propriedades eletrônicas em pontos quânticos auto-formados. Inicialmente, serão apresentados os princípios básicos de física de semicondutores, como formação de ban-das de condução e valência. Na seqüência, será apresentada a formação dos pontos quânti-cos por crescimento epitaxial, e o surgimento de níveis de energia devido ao connamento produzido por este. A parte nal do capítulo trará os resultados obtidos no estudo destas propriedades eletrônicas via espectroscopia de capacitância, em especial, na determinação da anisotropia do fator-g em pontos quânticos de InAs sobre GaAs.

Este capítulo trata especialmente de um sistema físico em particular: pontos quânticos auto-formados. Dentro da concepção experimental apresentada na Introdução, os pontos quânticos servem de base para a manipulação quântica, principalmente o grau de liberdade de spin dos elétrons connados.

O painel mostrado na Fig. 1.1 mostra onde os pontos quânticos se situam frente aos demais sistemas e ferramentas estudadas. A formação destes sistemas conforme a Fig. 1.1(b) será discutida na seção 1.1.1.

Veremos que a peculiar forma dos pontos quânticos leva a estados connados e níveis discretos de energia (Fig. 1.1(c)). Ainda mais, o controle destes estados connados via uma estrutura capacitiva, nos permite inserir, de maneira determinística e controlável, elétrons connados dentro dos pontos quânticos (Fig. 1.1(d)). Por m, o estudo dos estados eletrônicos nos leva a crer que os pontos quânticos são fortes candidatos a sistemas de

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Fig. 1.1: Descrição do sistema: (a) montagem idealizada; (b) processo de formação de pontos quânticos durante crescimento epitaxial: imagens de STM (Scanning Tunneling Mi-croscopy) e montagem nal em dispositivo por cima de uma cavidade em microta; (c) espectro de fotoluminescência de uma amostra contendo pontos quânticos de InAs em uma matriz de GaAs; (d) medida de capacitância realizado na mesma amostra de InAs.

manipulação quântica.

1.1 Descrição Física do Sistema

1.1.1 Formação dos Pontos Quânticos

O crescimento epitaxial de estruturas tem como base três técnicas mais conhecidas: Chemical vapor deposition (CVD), Molecular-Beam Epitaxy (MBE) e Liquid-Phase Epitaxy (LPE). De maneira geral, o crescimento de estruturas por epitaxia (do grego epi- acima, e -taxis ordenar) consiste na deposição de um segundo material sobre um substrato polido (e com uma orientação denida) ocorrendo, assim um descasamento no parâmetro de rede entre estes materiais o que leva à formação de estruturas, cuja geometria pode ser

contro-lada(1)_{. Na Fig. 1.2a) é mostrada uma ilustração de um material heteroestruturado, onde o}

parâmetro de rede entre os materiais apresentam valores diferentes, levando à formação de uma pirâmide. A título de exemplo, pode-se considerar o crescimento de Ge (parâmetro de rede aGe = 5, 65Å a 300K ) sobre Si (parâmetro de rede aSi = 5, 43Å a 300K) cuja forma

(Fig. 1.2(b)) depende das condições termodinâmicas durante o crescimento [31].

Fig. 1.2: Ilustração sobre a formação de heteroestruturas via descasamento do parâmetro de rede. a) A diferença no parâmetro de rede a1 < a2, leva ao aumento na tensão (stress) e no surgimento de um ponto quântico. b) Imagem de STM obtida da referência [31], mostrando a forma de ilhas de Ge crescidas sobre Si.

No crescimento por CVD, o substrato é exposto a precursores gasosos que se decompõem ao entrar em contato com a superfície do substrato. Com isso, os subprodutos destas reações são depositados camada a camada (processo de epitaxia), enquanto que os gases residuais são retirados da câmara de crescimento. No caso de LPE, o crescimento é feito de forma análoga, exceto que os compostos se apresentam na fase líquida antes da reação e da deposição.

Por outro lado, processos de crescimento de MBE envolvem fontes sólidas do material a ser depositado. Materiais com altíssima pureza são colocados em células de efusão (Knudsen Cells) que em ultra-alto vácuo ( 10−9_{T orr) são sublimados. Estes elementos, agora na fase}

gasosa, entram em contato com o substrato, iniciando o processo de crescimento. A taxa de crescimento pode ser variada desde taxas muito baixas (1 monocamada por minuto), até 1-2 microns por hora (30-60 monocamada por minuto). Isto permite um bom controle na espessura das camadas crescidas. As máquinas de crescimento por MBE são equipadas com obturadores que podem interromper o uxo de material que se move em direção ao substrato. Com isso, pode-se controlar a composição química da liga crescida, ou ainda se

(1)_{Para mais informações e discussões sobre cinética e formação de ilhas nanoestruturadas por epitaxia,} ver Ref. [30]

inserir dopantes para criar excesso (dopagem tipo-n) ou falta (dopagem tipo-p) de elétrons no material.

O tipo de dopagem (n ou p) depende explicitamente não apenas do dopante, mas também do material que este substitui na rede cristalina. No caso de cristais do tipo III-V, como

GaAs, pode-se, com uma mesma impureza (por exemplo Si), criar uma dopagem tipo-n ou tipo-p dependendo apenas se o Si entra em substituição do Ga ou do As, respectivamente.

Fig. 1.3: Principais tipos de crescimento: Frank van der Merve (FM), Stranski-Krastanow (SK) e Volmer-Weber (VW). Ilustração baseada na Ref. [32].

Pode-se ainda, classicar os tipos de crescimento de acordo com a sua estrutura morfo-lógica e dividí-los em três diferentes categorias, como visto na Fig. 1.3 (adaptada da Ref. [32]). Porém, em todos os casos o crescimento é governado pela relação entre as energias de superfícies do material a ser depositado (lme) e do substrato. Na Ref. [32] é ainda discutido como a quantidade de material depositado pode alterar o tipo de crescimento, para um mesmo descasamento no parâmetro de rede.

No modo de crescimento Frank van der Merve, o descasamento do parâmetro de rede é pequeno o suciente a ponto de promover a epitaxia de apenas um lme bidimensional cristalino acima do substrato.

No modo de crescimento conhecido como Stranski-Krastanow, estruturas tridimensio-nais estáveis, tais como os pontos quânticos, são formadas acima de um lme bidimensional (com aproximadamente 3 monocamadas). Neste caso, o descasamento no parâmetro de rede é tal que lmes espessos (>3 monocamadas) não suportam a tensão aplicada a eles, e encontram o equilíbrio na forma de estruturas tridimensionais com facetas bem denidas. A camada 2D formada junto ao substrato é chamada de "camada que molha", em inglês Wetting Layer.

Por vezes, o descasamento no parâmetro de rede é tamanho, que torna impossível a formação de uma estrutura bidimensional cristalina. Neste caso, as estruturas

tridimensio-nais cristalinas são formadas diretamente sobre o substrato, sem a formação da camada 2D (Wetting Layer). Esse modo de crescimento é conhecido como Volmer-Weber.

Como a diferença entre o parâmetro de rede do GaAs (5.65Å) e do InAs (6.06Å) é de apenas 7%, pode-se crescer amostras contendo pontos quânticos recobertos no modo Stranski-Krastanow. Nesta tese todas amostras estudadas foram crescidas neste modo pelo Prof. Gilberto Medeiros-Ribeiro, junto ao Instituto de Física de São Carlos-USP. Neste caso a escolha do modo de crescimento é inuenciada pelas condições de crescimento e pela exigência de uma maior uniformidade na distribuição de tamanhos das ilhas. Nestas amostras a formação da camada 2D é visível, tanto em medidas de foto-luminescência, como em medidas de capacitância (estrutura eletrônica).

1.1.2 Interações nos Pontos Quânticos

(i) Paramagnetismo, Diamagnetismo e Interação Spin-Órbita

Na aproximação da Hamiltoniana de um elétron, a interação de campos eletromagnéticos em sólidos pode ser escrita como:

H = 1

2m(P − eA)

2_{+ eφ + U(R) − µ}

T· B (1.1)

onde R é o operador posição, µT representa os momentos magnéticos (spin e permanente),

∇φ = E, ∇ × A = B e E, B são os campos eletromagnéticos.

Esta Hamiltoniana não inclui a interação spin-órbita, que para ser considerada deve incluir o termo ζ(R)L · S, onde L e S são os momentos orbital e de spin, respectivamente. Alguns casos particulares são de maior interesse. Consideramos que os campos eletro-magnéticos são vetores constantes e não operadores e escolhemos um gauge particular em que φ = 0 e o potencial vetor A seja simétrico e igual a A = (−1/2)R × B = (1/2)B × R. Neste caso, o produto:

A · P = P · A = µ₁ 2 ¶ P · (B × R) = µ₁ 2 ¶ B · (R × P) = µ₁ 2 ¶ B · L,

onde L é o operador momento angular orbital. Considera-se ainda, que o único momento magnético permanente advém do spin do elétron (µT = geµB/¯hS). A partir destes

pressu-postos, reescreve-se a Hamiltoniana (Eq. 1.1) anterior como:

H = P 2 2m + U(R) − e 2m(A · P + P · A) + e2 2mA 2_{− g} e µB ¯h B · S = P2 2m + U(R) − e 2mB · L + e2 8m(B 2_R2_{− (B · R)}2_{) − g} e µB ¯h B · S = H0− µB ¯h (L + geS) · B + e2 8m2(B 2_R2_{− (B · R)}2_{). (1.2)}

O primeiro termo do lado direito engloba a Hamiltoniana de um elétron sujeito ao potencial cristalino U(R). O segundo termo mostra a interação paramagnética entre os momentos orbital (L) e de spin (S) onde o fator de proporcionalidade entre o momento magnético de spin e o campo magnético é dado pelo fator-g de spin (ge). O terceiro termo,

proporcional ao quadrado do campo magnético, expressa a interação diamagnética com este.

O fator de proporcionalidade entre o campo magnético e os momentos magnéticos de spin e orbital são diferentes, portanto não se pode, a princípio, escrever a interação como sendo proporcional ao momento angular orbital J = L + S. No entanto, é possível projetar os operadores vetoriais L e S no subespaço do operador J. Isso é feito através do teorema de Wigner-Eckart [33], que mostra que dois operadores vetoriais de momento angular estão relacionados por:

L = hL · Ji

j(j + 1)¯h2J

S = hS · Ji

j(j + 1)¯h2J, (1.3)

onde hL · Ji e hS · Ji são os valores médios dos operadores L e S na base dos autovetores

|s, l, j, mji, e j(j + 1)¯h2 é o auto-valor relacionado ao operador J2. Veja que a Eq. 1.3 nos

permite escrever a interação paramagnética como

HP = − µB ¯h à hL · Ji + gehS · Ji j(j + 1)¯h2 ! J · B = −gµB ¯h J · B (1.4)

onde g é o fator-g de Landé.

Para o caso particular do elétron livre (ge = 2) e sabendo que L · J = L · (L + S) =

L2_{+ (1/2)(J}2 _{− L}2_{− S}2_{), S · J = S · (L + S) = S}2 _{+ (1/2)(J}2 _{− L}2 _{− S}2_{), tem-se que o}

fator-g de Landé é dado por:

g = 3

2+

s(s + 1) − l(l + 1)

2j(j + 1) (1.5)

onde s e l são os autovalores dos momentos angulares de spin e orbital respectivamente. Veja que, no caso do elétron livre, s = 1/2, l = 0, j = 1/2 e portanto g = 2.

Denida desta forma, ca conveniente escrever a Hamiltoniana que inclui a interação dos campos na base do momento angular total. Assim, a Eq. 1.2 é reescrita por:

H = H0 − g µB ¯h J · B + e2 8mc2(B 2_R2_{− (B · R)}2_{). (1.6)}

Vale lembrar ainda que o fator-g de Landé, como mostrado na Eq.1.5 é uma constante e escalar em sólidos. No entanto, como veremos na seção 1.5.1, este é na verdade um tensor que depende da direção cristalográca, reetindo simetrias do cristal e estrutura de bandas. O termo de interação spin-órbita (SO), não considerado no tratamento anterior, origina-se na interação entre o campo elétrico cristalino e o spin do elétron. Semi-classicamente, o que ocorre é a criação de um campo magnético devido à órbita do elétron. Pode-se imaginar a órbita descrita pelo elétron como uma pequena espira de corrente, e portanto, produzindo um campo magnético perpendicular ao plano desta. Ou seja, se o elétron tem velocidade V = P/m, o campo magnético no referencial do elétron será:

B = −1

c2V × E = −

1

mc2P × E (1.7)

mas, neste caso, E = E(R) e o termo P × E(R) pode então ser escrito como P × E(R) ∝ P×R = L. Sendo assim, a interação do spin com o campo magnético HB ∝ B·Sproduzirá

o termo de acoplamento HB ∝ L · S.

No caso, por exemplo, de um elétron orbitando ao redor de um núcleo carregado po-sitivamente, pode-se escrever explicitamente o termo de interação. Vale ressaltar que a interação é função da órbita ocupada pelo elétron.

campo elétrico efetivo advindo dos núcleos cristalinos. Se o cristal é simétrico espacialmente, a soma de todos os campos cristalinos é nula, anulando o termo de interação spin-órbita. Por outro lado, cristais que não possuem essa simetria (cristais com assimetria de inversão BIA-Bulk Inversion Asymmetry), com estruturas blenda de zinco, tais como GaAs, têm campos cristalinos não nulos em algumas direções, originando o chamado termo Dresselhaus de interação spin-órbita [34].

Potenciais de connamento assimétricos (assimetria estrutural de inversão, SIA - Struc-tural Inversion Asymmetry) permitem também produzir campos elétricos assimétricos, contribuindo assim à interação spin-órbita. Esta contribuição recebe o nome de termo Rashba [35]. Isto acontece, por exemplo, no caso de um gás de elétrons bi-dimensional (2DEG) formado em uma interface de GaAs/AlGaAs ou mesmo nos pontos quânticos auto-formados. Em contraste, em poços simétricos [36] de AlGaAs/GaAs/AlGaAs, este termo desaparece, pois o campo elétrico total é zero quando integrado ao longo da direção de crescimento.

Em pontos quânticos auto-organizados, a interação spin órbita é muito pequena e pode ser desprezada, conforme argumentos a seguir. Como visto anteriormente, a Hamiltoniana de interação spin-órbita leva em conta termos do tipo L · S. Para o caso do GaAs com forte connamento na direção z (exatamente o caso dos pontos quânticos), os termos de interação Dresslhaus (HD

SO) e Rashba (HRSO) podem ser expressos respectivamente como [34, 35]:

HD

SO = VD(−σxPx+ σyPy) (1.8)

HR

SO = VR(σxPy − σyPx) (1.9)

onde σx,y são as matrizes de Pauli. O termo de interação das duas contribuições são

seme-lhantes [37] e da ordem de |VD| ≈ |VR| = 3 × 103m/s [38].

No caso de estados ligados, os operadores de momento não acoplam auto-estados, ou seja, o valor médio dos operadores hPxi = hPyi = 0 (na seção 1.2.3 veremos que, na

aproximação de potencial parabólico, o valor médio poderá ser calculado analiticamente, com o mesmo resultado). Sendo assim, a contribuição da interação spin-órbita será:

h n, m, +|HSO|n, m, −i = 0 (1.10)

res-pectivamente. Percebe-se que esta interação não acopla sub-níveis Zeeman de um mesmo auto-estado. Por outro lado, ela acopla auto-estados com números de momento angular orbital e de spin distintos. Portanto, em geral os auto-estados gerados são uma mistura dos auto-estados Zeeman e em primeira ordem e podem ser calculados como:

|n, m, ±i(1) _{= |n, m, ±i +} X n0_,m0 hn0_{, m}0_{, ∓|H} SO|n, m, ±i εn,m − εn0_,m0 − ∆ε_Zeeman|n 0_{, m}0_{, ∓i (1.11)}

onde εn,m e ∆εZeeman são as auto-energias dos estados não perturbados e do desdobramento

Zeeman respectivamente.

Em pontos quânticos, é possível estimar esse elemento de matriz como sendo εSO =

h n0_{, m}0_{, ∓|H}

SO|n, m, ±i ≈ ¯hV /` ≈ 350µeV onde ` =

q

¯h/m∗_ω

0 é a extensão do

conna-mento parabólico e ` ≈ 6nm para ¯hω0 ∼= 40meV. Portanto, neste caso, a razão entre

o termo de interação e de connamento εSO/¯hω0 = 8, 5 × 10−3 justicando assim nossa

aproximação.

(ii) Bandas em Semicondutores e o Fator-g

No apêndice A, são apresentadas algumas teorias que se aplicam na busca do diagrama de bandas em semicondutores. Uma delas é a teoria de pseudo-potencial, que explica com grande exatidão o diagrama de bandas de GaAs, por exemplo (Fig. 1.4). Nesta teoria, encontra-se não somente o gap de energia (εg), mas também o desdobramento devido a

interação spin-órbita (∆0).

Um modelo mais simples de cálculo do diagrama de bandas é uma teoria de perturbação aplicada a elétrons de Bloch, chamada teoria k · p. Com ela, permite-se determinar, por exemplo, a relação do fator-g com a energia do gap, o parâmetro de desdobramento de bandas de valência (splito band) devido ao acoplamento spin-órbita e a razão entre a massa do elétron livre (m) e da massa efetiva (m∗_{) como [40, 41]}

g = 2 − 2∆0 3εg+ 2∆0 µ _m m∗ − 1 ¶ (1.12)

Verica-se, portanto, que para elétrons não ligados a doadores, a diferença entre o fator-g do elétron livre e o valor efetivo, revela a dependência deste com o campo cristalino e com o acoplamento spin-órbita [42]. Para o caso de poços [43] e os quânticos [44], o connamento quântico, o strain e as utuações da composição também afetam a forma

ε ∆0

Fig. 1.4: Diagrama de bandas do GaAs calculado segundo a teoria de pseudo-potencial, retirado da Ref. [39]. Na gura são assinalados os valores da energia de gap e (εg) e do

desdobramento spin-orbita (∆0).

tensorial do fator-g. Todos estes parâmetros podem inuenciar o acoplamento spin-órbita, que é um dos fatores importantes na determinação do fator-g.

Além disso, a parte anisotrópica do fator-g inuencia a relaxação do spin na rede, o que é de grande importância para aplicações relacionadas ao uso do spin [45, 46]. Roth et al., já em 1959, mostravam que as anisotropias presentes em sistemas bulk (como Ge [47] e

Si[48]) estavam relacionadas com os efeitos de interação spin-órbita em elétrons na banda de condução.

Finalmente, observe que no limite de elétrons ligados a impurezas, quanto mais profundo é o nível (ou seja, menor a extensão da função de onda), maior será o efeito do campo cristalino no fator/tensor g.

(iii) Estresse em Pontos Quânticos

Em elétrons connados em pontos quânticos, a estrutura de bandas e resposta de in-teração com o campo (fator-g) não só dependem dos efeitos anteriores como também: (i) da estrutura e simetrias [49], (ii) estresse [50, 51], (iii) composição [52] e (iv) connamento quântico [52].

Em elementos bulk, o parâmetro de rede determina a estrutura de bandas, e conseqüen-temente, afeta fortemente o fator-g (como mostrado na Fig. 1.5). Espera-se, portanto, que

em heteroestruturas, cujos princípios de crescimento baseiam-se em diferenças no parâmetro de rede, estes elementos também sejam afetados.

Fig. 1.5: Fator-g (acima) e gap em energia (abaixo) como função dos diferentes parâmetros de rede. Os pontos representam dados experimentais e as linhas contínuas as predições teóricas. Retirado da Ref. [53].

Por exemplo, pontos quânticos de InAs sobre GaAs têm o gap maior que medido em cristais bulk; o aumento de estresse sobre os pontos quânticos de InAs advindo do descasamento do parâmetro de rede com GaAs comprime a rede aumentando o gap. De maneira análoga, a Eq. 1.12 prevê que este aumento produza uma diminuição do fator-g. No entanto, essa analogia não é suciente para explicar o comportamento do fator-g em nano-cristais, uma competição entre o comportamento atômico, estresse e a estrutura bulk deve ser considerada [54, 55].

A Fig. 1.6 mostra a comparação entre considerar o efeito de estresse sobre os nano-cristais de InAs e estrutura bulk. A diferença entre as previsões sobre o comportamento do fator-g divergem principalmente quando o tamanho do ponto quântico diminui (aumento no gap). Neste ponto, o estresse e o connamento quântico dominam as previsões sobre do fator-g.

Fig. 1.6: Fator-g como função da energia de gap para nano-cristais de InAs. A linha contínua é um guia para os olhos advindo dos valores calculados (pontos). A linha tracejada mostra o comportamento do fator-g no bulk considerando-se apenas o estresse causado pelo tamanho das ilhas. Retirado da Ref. [54].

A separação entre os estados discretos criados pelo connamento dos pontos quânticos faz com que a interação, ou inuência de estados com diferentes momentos angulares orbi-tais, seja pequena. A Ref. [54] cita este efeito como quenching do momento angular, pois o efeito principal é levar o fator-g do valor de bulk para aquele do elétron livre. Este efeito é tanto maior, quanto menor for o ponto quântico.

Para pontos quânticos muito pequenos, os estados excitados interagem muito mais com a matriz externa, mascarando o fator-g com aquele da rede. De fato, as previsões mostram que o fator-g no plano deve ir para aquele da rede para gap maiores. Por outro lado, na direção de connamento vertical o maior efeito é o comportamento atomístico, que leva a diferentes considerações. Neste caso, o aumento do tamanho do ponto quântico gera um aumento no fator-g, se distanciando ainda mais das previsões do modelo bulk.

Isso leva a um comportamento anisotrópico para o fator-g, como é mostrado na Fig. 1.7. Nesta gura, são mostrados os valores calculados do fator-g para diferentes tamanhos (tra-duzidos como energias do gap) de pontos quânticos. São mostrados os cálculos para o con-namento vertical (direção [001]) e para o concon-namento no plano (direção [110]). Por estas considerações teóricas, a geometria dos pontos quânticos pode ser encontrada medindo-se o tensor-g.

Fig. 1.7: Fator-g como função da energia de gap (tamanho) para campo magnético fora do plano (direita) e no plano (esquerda). Retirado da Ref. [54].

1.1.3 Relação entre Densidades de Estado e Dimensão

Como nosso objetivo nesta tese é tratar sistemas de baixa dimensionalidade e sistemas connados, faz-se necessária uma breve discussão da relação entre a densidade de estados e a dimensão do sistema.

A densidade de estados é denida como o número de estados possíveis por unidade de volume e por unidade (ou intervalo) de energia. Considere, por exemplo, uma caixa com

d-dimensões de tamanho L. No caso de condições de contorno periódicas, o volume ocupado por cada estado é 4k = (2π/L)d_{, de forma que o número de estados no espaço recíproco}

será (considerando degenerescência de spin):

N = 2 Ã L 2π !_dZ Ld dk. (1.13)

Para o caso da dispersão parabólica ε = ¯h2_k2_{/2m, calcula-se a densidade de estados} como: g(ε) = 1 Ld dN dε =            1 2π2 ³ 2m ¯ h2 ´_3/2 ε1/2_{, para d=3} m π¯h2, para d=2 ³ 2m π2_¯h2 ´_1/2 ε−1/2_{, para d=1}

Para o caso zero-dimensional (0D), a denição do volume associado ao espaço de fase ca comprometida, ou melhor, como há connamento em todas as direções, apenas estados discretos podem existir. Com isso, a densidade de estados é não nula apenas para uma dada energia. Neste caso, a densidade de estados pode ser representada por uma função delta.

Fig. 1.8: Comparação da densidade de estados para relação de dispersão parabólica nos casos de d = 3 (azul), 2 (vermelho), 1 (verde), 0 (preto).

A Fig.1.8 mostra a representação de cada uma das funções abordadas com respeito a energia. Nos pontos quânticos, também chamados de átomos articiais, a densidade de estados é comparável aos sistemas 0D, quando poucos ou apenas um ponto quântico são medidos. Essa comparação entre os pontos quânticos e átomos se dá pois, níveis de energia discreto, tanto para elétrons [56], quanto para excitons [57], são observados. Estes sistemas mostram inclusive propriedades análogas àquelas de átomos naturais, como por exemplo desdobramento Zeeman [58] e emissão de fótons únicos [59], com a vantagem do controle externo da emissão [19, 60]. Vale lembrar que esta comparação tem suas limitação, já que o potencial de connamento em átomos naturais é maior que em pontos quânticos,

levando por exemplo, a formação, neste último, de estados coerentes entre níveis discretos e contínuos [61], situação sem análogo com átomos naturais.

1.2 Propriedades Eletrônicas dos Pontos Quânticos

A discussão presente na seção 1.1.2 foi dirigida ao estudo de elétrons em sólido, em particular em cristais. A abordagem utilizada sempre levou em conta Hamiltonianas de um único elétron sujeito a potenciais periódicos ou interações com campos eletromagnéticos.

A discussão de estados connados em pontos quânticos segue o mesmo modelo; trata-remos a Hamiltoniana de um único elétron sujeito a um potencial que melhor descreve o connamento dos pontos quânticos.

1.2.1 Estados Connados em Pontos Quânticos

Após explorar a formação do pontos quânticos, mostraremos como modelar, de forma simples, o potencial de connamento produzido por estes.

Na aproximação de massa efetiva, ou seja, considerando-se elétrons próximos ao fundo da banda de condução, descreve-se o connamento dos pontos quânticos como sendo aquele de um cilindro achatado. Em outras palavras, consideram-se que na direção de crescimento (adotaremos com z) o potencial de connamento é descrito por uma caixa quadrada, en-quanto que o connamento no plano pode ser modelado por um connamento parabólico. A Fig.1.9 mostra a idealização do potencial de connamento utilizado.

Além do connamento produzido pelo ponto quântico, considerou-se ainda a interação com o campo magnético. O interesse neste tipo de connamento está intimamente ligado à manipulação do grau de liberdade de spin do elétron connado. Tratamento do campo magnético seguirá o modelo discutido na seção 1.1.2. Note que despreza-se a interação spin-órbita neste caso.

Posto desta maneira, o problema resume-se a resolver os auto-estados da Hamiltoniana a seguir (na aproximação de massa efetiva m → m∗_{, onde m}∗ _{é a massa efetiva) vide}

Eq. 1.7: H = Pz2 2m∗ + P2 x + Py2 2m∗ + 1 2m ∗_ω2 0(X2+ Y2) − g µB ¯h J · B + e2 8m∗(B 2_R2_{− (B · R)}2₎ H = Hz+ Hxy + HB (1.14)

(

)

= µ

> < =

Fig. 1.9: Modelo adotado para o connamento produzido pelos pontos quânticos auto-formados. Modela-se os pontos quânticos como discos achatados na direção de crescimento. Com isso o connamento lateral pode ser considerado parabólico, como num oscilador har-mônico bidimensional, enquanto que na direção de crescimento o connamento se assemelha àqueles de poço quadrado nito.

onde ω0 é a freqüência natural do oscilador harmônico bidimensional.

Claramente, a parte do potencial em z comuta com o potencial em x e y ([Hz, Hxy] = 0).

Portanto, podemos resolver o problema em separado. Novamente, deve-se ressaltar a aproxi-mação que se faz neste ponto: ao se resolver essa Hamiltoniana, considera-se a solução para apenas um único elétron connado dentro do ponto quântico. A solução para n-elétrons será descrita mais à frente.

1.2.2 Connamento Vertical

No caso do connamento vertical (Hz), a solução da Hamiltoniana de um potencial

tipo caixa quadrada nita é bem conhecida [33], levando a níveis discretos de energia. No entanto, no caso dos pontos quânticos o connamento vertical (direção de crescimento) é muito maior do que o connamento produzido por quaisquer outros termos. Assim, modela-se o connamento vertical como uma caixa quadrada de largura lz e profundidade innita,

o que nos leva a estados do tipo:

Hz|nzi = n2 zπ2¯h2 2m∗ _l2 z |nzi ≡ εz|nzi (1.15)

sendo que: hr|nzi = s 2 lz sin ·_n zπ lz z ¸ . _(1.16)

Como o connamento nessa direção é maior que todos os outros termos de energia envol-vidos, apenas o estado fundamental nz = 1 é acessível. Este ponto justica-se pela razão

entre a energia de connamento lateral (≈ 40meV ) e essa energia de connamento na di-reção de crescimento (≈ 300meV ). Dessa forma o primeiro estado excitado na didi-reção de crescimento, tem energia maior que a altura da barreira de connamento lateral.

Essa análise facilita a solução dos estados connados nos pontos quânticos, pois pode-se encarar o connamento vertical como apenas um deslocamento em energia (εz) para todos

os estados connados do ponto quântico.

1.2.3 Connamento Lateral: Estados Fock-Darwin

Para encontrar as soluções dos estados connados pelo potencial no plano, discute-se, inicialmente, o problema do oscilador harmônico bidimensional e na seqüência encontra-se uma solução que funcione também para a Hamiltoniana de interação com o campo magnético.

Denem-se os operadores de diminuição (ax, ay) e criação (a†x, a†y) para os osciladores

harmônicos nas direções x e y, tais que:

ax = 1 √ 2 Ã β X + iPx β¯h ! ay = 1 √ 2 Ã β Y + iPy β¯h ! h ax, a†x i = hay, a†y i = 1 (1.17) onde β = qm∗_ω

0/¯h. Assim, pode-se denir os operadores Nx e Ny número de quanta de

energia relativo aos eixos x e y e sua aplicação nos auto-estados |nx, nyi como:

Nx = a†xax; Nx|nx, nyi = nx|nx, nyi

Ny = a†yay; Ny|nx, nyi = ny|nx, nyi. (1.18)

Utilizando-se desses operadores, expressa-se a Hamiltoniana Hxy e sua operação frente

aos auto-estados |nx, nyi como:

Hxy|nx, nyi = (a†x ax+ a†y ay + 1)¯hω0|nx, nyi

= (Nx+ Ny + 1)¯hω0|nx, nyi

= (nx+ ny + 1)¯hω0|nx, nyi (1.19)

onde verica-se explicitamente que |nx, nyi são auto-funções do oscilador harmônico

bidi-mensional. Portanto, a relação entre os operadores ax e ay com as auto-funções |nx, nyisão

dadas por: ax|nx, nyi = √ nx|nx− 1, nyi ; a†x|nx, nyi = √ nx+ 1|nx+ 1, nyi ax|nx, nyi = √ nx|nx− 1, nyi ; a†x|nx, nyi = √ nx+ 1|nx+ 1, nyi, (1.20)

Os autovetores |nx, nyisão conhecidos [33, 62] e podem ser expressos por uma equação

recursiva do tipo (na base de |ri):

hr|nx, nyi = Ã 1 2nx+nyn x!ny!π !_1/2 1 βnx+ny−1 " β2 x − d dx #_nx" β2 y − d dy #_ny e−β22 (x2+y2) (1.21) Considere agora o caso particular para a Hamiltoniana de interação com o campo ma-gnético tal que B = Bˆz. Neste caso, a Hamiltoniana HB torna-se:

HB = 1 2m ∗ µ_ω c 2 ¶₂ (X2_{+ Y}2_{) −}gµB ¯h BJz, (1.22)

onde ωc = eB/m∗ é a freqüência ciclotron do sistema.

O primeiro termo pode ser incorporado à Hamiltoniana de Hxy, sendo que o novo

espectro de energia de H0

xy é dado por (nx+ ny + 1)¯hΩ, com

Ω2 = ω₀2+ ω2_c/4. (1.23)

O segundo termo é separado como a parte de spin −(gµBB/¯h)Sz e a parte do momento

angular orbital −(ωc/2)Lz.

pode-se encontrar uma solução para a parte de spin e construir a solução global como um produto tensorial entre os estados. Para isto, basta denir-se as auto-funções de spin tais que: Sz| ↑i = ¯h 2| ↑i Sz| ↓i = − ¯h 2| ↓i. (1.24) Resta agora encontrar uma solução para Lz que também seja solução para Hxy. Dentro

da concepção dos operadores criação e destruição, é possível escrever o operador momento angular como:

Lz = i¯h(axa†y − a†xay) (1.25)

Utilizando-se das relações de comutação expressas nas Eq. 1.17 e Eq. 1.18 é imediato mostrar que [Hxy, Lz] = 0, ou seja, pode-se encontrar uma base de auto-vetores que

diago-naliza simultaneamente ambos operadores. Continuando com a mesma concepção de ope-radores de geração e destruição de quanta, denimos os opeope-radores de criação de quanta circular à direita (droite) ad e circular à esquerda (gauche) ag como:

ad = 1 √ 2(ax− iay) (1.26) ag = 1 √ 2(ax+ iay) (1.27) h ad, a†d i = hag, a†g i = 1, (1.28) Reescrevendo H0

xy e Lz com o auxílio destes novos operadores, encontra-se:

H0

xy = (a†dad+ a†gag+ 1)¯hΩ (1.29)

Lz = (a†dad− a†gag)¯h (1.30)

Tal qual anteriormente, introduzimos novos operadores Nde Ngcom auto-vetores |nd, ngi

tais que:

Nd= a†dad; Nd|nd, ngi = nd|nd, ngi (1.31)