HAL Id: jpa-00244786

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Submitted on 1 Jan 1980

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Caractérisation des surfaces par réflexion rasante de rayons X. Application à l’étude du polissage de quelques

verres silicates

L. Névot, P. Croce

To cite this version:

L. Névot, P. Croce. Caractérisation des surfaces par réflexion rasante de rayons X. Application à

l’étude du polissage de quelques verres silicates. Revue de Physique Appliquée, Société française de

physique / EDP, 1980, 15 (3), pp.761-779. �10.1051/rphysap:01980001503076100�. �jpa-00244786�

Caractérisation des surfaces _par réflexion rasante de _rayons X.

Application ^à l’étude du polissage ^de quelques

^verres

^silicates

L. Névot et P. Croce

Institut d’Optique (*), Centre Universitaire d’Orsay, ^Bât 503, ^BP 43, 91406 Orsay Cedex, France

(Reçu ^{le 1 er août} 1979, ^{révisé le} 16 novembre 1979, accepté ^{le 20 novembre} 1979)

Résumé. 2014 La théorie présentée

permet

^{d’obtenir une} formulation

explicite

de l’influence des rugosités ainsi que des variations locales de constante diélectrique ⁿ² (dues par

exemple

^{à une} modification de composition ^{ou de} compacité) ^sur la réflexion rasante d’un faisceau de rayons X monochromatique, ^{dans la mesure où les} rugosités

relèvent d’une distribution gaussienne ^et à condition

que n2

^ne dépende que de la

profondeur

^Z par rapport ^au plan

moyen de la surface éclairée.

L’analyse ^{des verres silicatés} polis mécaniquement ^sur

polissoir

^en

poix,

à l’aide de suspensions ^aqueuses d’oxydes divers, révèle que la couche de

polissage

^se compose ^en réalité de deux zones bien distinctes. La

première,

^{tout à fait}

superficielle,

l’épaisseur ^ne dépassant pas quelques ^dizaines d’angströms, présente ^{une densité} toujours ^inférieure

à celle du coeur de l’échantillon et semble

imputable

^au

fluage plastique

^{et à} l’hydrolyse de la surface pendant ^le polissage. ^La seconde, sous-jacente, ^{s’étend au contraire sur}

plusieurs

^centaines d’angströms ^{et met en} jeu ^un

processus soit de densification (silice pure, alumino-silicate) ^{soit de} lacunisation (verres ^{à assez forte teneur en ions} alcalins).

Nous examinons également l’influence de la durée du polissage, ^du type d’oxyde utilisé, ^et (ou) des traitements

thermiques ^effectués après polissage, ^sur les divers paramètres qui caractérisent ces couches.

Abstract. ²⁰¹⁴ A theory is elaborated in order to explain the effects of surface roughness ^and locally varying ^bulk

dielectric constant n2 (due ^to changes ^{either in}

composition

^{or in}

compaction

^{of the} material) upon grazing X-ray

reflection. An

explicit

formulation is derived assuming that surface heights ^{have a} gaussian distribution and n2 is

only ^{related to}

depth

^{as measured from the mean} plane of the irradiated surface.

Analysis of silicate glasses mechanically

polished

^{on a}

pitch

tool, with various oxides suspended in water, shows that the polish layer always consists in two well

separated

^{zones. The first one is the outer} layer, ^non exceeding ^{a few}

nanometers in thickness, ^{has a} density lower than of the bulk and might ^{be due to both}

plastic creeping

^and hydro- lysis during ^the

polishing

process. The second is the underlying layer which extends up ^{to tens} of nanometers and results either from a densification process, ^as in pure silica ^or alumino silicate glasses, ^{or from a}

depletion

process

as in high alkaline silicate glasses.

The effects of time in polishing ^and of the oxides used as well as later heat treatments are examined in correlation with the parameters characterizing ^both layers.

Classification

Physics ^Abstracts

78.70C - 81.60 ^- 81.40T 42.20 ^- 42.70C - 42.85

Introduction. ^- Bien _que le

polissage

^{du verre soit}

pratiqué depuis

^fort

longtemps,

^et que l’on sache réaliser

aujourd’hui

des surfaces de très faible

rugosité (possibilité largement exploitée

^dans

l’optique

^instru-

mentale

moderne),

^{il n’en demeure} pas moins _{que le} mécanisme même du

polissage

^{n’est pas}

complète-

ment élucidé. Parmi la très vaste littérature consacrée à ce

problème,

^{trois courants d’idée}

principaux

semblent se

dégager :

a)

^érosion moléculaire

mécanique

^{de la surface}

(Lord Rayleigh [1]) ;

(*) Laboratoire associé au C.N.R.S.

b) fluage thermique superficiel (G.

^T.

Beilby [2],

W. Klemm et A. G. Smekal

[3],

^{E. Brüche et H.}

Poppa [4]) ;

c)

formation d’une couche

hydrolysée

^{et érosion}

chimique

^{de la surface}

(I.

Grebenscikov

[5],

^{A. Kal-}

ler

[6],

^M.

Bourgeaux

^{et I.}

Peyches [7]).

Si l’on admet en

général

la formation d’une couche

superficielle,

les diverses

expériences

^réalisées

jusqu’ici,

pour déterminer la nature de cette couche

(composi- tion, compacité, etc...)

^{et son}

épaisseur

conduisent à des résultats très

dispersés, parfois contradictoires,

ceci pouvant fort bien résulter de la très

grande

variété de

composition

^{des verres étudiés et de la}

diversité des

techniques

^de

polissage employées.

Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/rphysap:01980001503076100

On notera aussi _que, dans les études

antérieures,

il n’est _pas tenu

compte

de l’influence éventuelle de la

rugosité

de surface _pour

l’interprétation

^{fine des}

résultats,

^cette

rugosité

^étant déterminée en

général

par ^une

technique d’analyse

^{tout autre}

(voir

^article

de

revue

de Jean M. Bennett

[8]).

Comme nous le montrerons

ici, l’analyse

par réflexion rasante des _rayons

X, permet

^d’obtenir l’ensemble de ces

données,

^et ceci de manière non

destructive,

^ce

qui

^{en fait une}

technique

extrêmement

précieuse

pour la caractérisation des états de surface dès lors _que la

planéité

^est suffisante.

1.

Historique.

^{- Grâce au}

développement

^récent

des

techniques d’analyse

par

spectroscopie

d’électrons

ou d’ions

(notamment A.E.S., ESCA, S.I.M.S.)

^de

nombreux chercheurs ont pu ^{mettre en} évidence une

différence de

composition chimique

^entre la surface et la masse du verre

(voir,

par

exemple,

^les articles de

synthèse

^{de J. P.}

Rynd

^{et A. K.}

Rastogi [9]

^{et de}

G.

Onoda,

^{D. Dove et C. Pantano}

[10]).

^Toutefois

la

plupart

des études

portent

^{sur des verres bruts de}

fabrication,

^{et fort} peu, considèrent des surfaces

polies mécaniquement.

^Nous citerons Paula

Heyn- dryckx [11] qui

examine des

glaces polies

^{soit à}

l’oxyde

^de

cérium,

^{soit à}

l’oxyde

^{de fer en}

suspension

aqueuse, ^et C. G. Pantano et al.

[12]

pour des

bio-glass polis

^{à sec.}

Les

profils

de concentration de Na et Ca pour ^ces

verres

polis ressemblent,

^{du moins}

qualitativement,

à ceux trouvés sur des verres non surfacés

(verres flottés, soufflés,

^ou

polis

^au

feu)

^ce

qui

^conforte

l’existence d’une couche

superficielle appauvrie

^en

sodium et en calcium sur une

profondeur

^de

quelques

centaines à

quelques

^milliers

d’angstrôms.

Pour

enregistrer

^ces

profils

^{il est} nécessaire de

procéder, préalablement

^ou simultanément à l’ana-

lyse,

^{à un}

décapage progressif

de la surface _par bom- bardement d’ions

(argon

^le

plus souvent),

^ce

qui

^n’est

pas ^sans soulever certaines

complications,

^d’une

part

pour

l’interprétation

finale des spectres

(possibilité

de

ségrégation

^{au cours de la}

pulvérisation,

^{de diffu-}

sion ou

migration

de certains constituants sous

l’action de

gradients thermiques

^ou

électriques)

^d’autre

part

pour

l’étalonnage

^en

épaisseur (conversion

^du

temps

^{d’érosion en}

épaisseur).

L’analyse

à l’aide de

techniques

^non destructives et non limitées aux toutes

premières

^{couches ato-}

miques, apparaît

donc à la fois nécessaire et

complé-

mentaire des

précédentes.

L’excitation de la surface et le mode de détection ne font alors

appel qu’à

^des

rayonnements électromagnétiques

^de

longueur

^d’onde

située soit dans le visible

(ellipsométrie,

^diffusion

optique)

soit dans le domaine des _{rayons X}

(fluores-

cence

X,

^{réflexion rasante}

X).

L’utilisation de la fluorescence X dans le cas des

verres soulève un certain nombre de difficultés liées d’une

part

^{à la} nécessité d’effectuer sous vide la détection des raies d’émission K de la

plupart

^des

atomes en

présence (lesquels

^sont presque ^tous de numéro

atomique faible,

^en

particulier : bore,

oxy-

gène,

^{sodium et}

silicium)

^{et d’autre}

part

à la forte

pénétration

^du rayonnement excitateur. Dans le cas

des rayons X moyens

(longueur

^{d’onde de 1}

^Â

^envi-

ron)

^la

profondeur utile,

^ou

intégrée,

^{reste de l’ordre}

du micron même

lorsque l’attaque

s’effectue de

façon

^{très rasante}

(P. ^Croce,

^{L. Névot}

[13]). L’analyse

par fluorescence X est donc avant tout

qualitative.

Cependant

^{elle a}

permis

^{à C.}

Legrand et

^al.

[14]

^de

constater un très

léger

enrichissement en silice

(4 %)

de la surface d’un verre à

glace

^à la suite de son

polis-

sage à

l’oxyde

de fer. Notons _que dans un avenir

assez

proche,

^{les sources très}

puissantes

^de rayons X

mous que ^sont les

synchrotrons

devraient redonner

un certain intérêt _pour la fluorescence X.

L’absorp-

tion _moyenne

augmentant lorsque

^la

longueur

^d’onde

du rayonnement excitateur

croît,

^la

profondeur

^utile

diminue

d’autant,

^ce

qui

améliore la sensibilité de la méthode. D’autre

part

^la

possibilité

de travailler de part ^et d’autre du bord

d’absorption K

^{d’un élé-}

ment

donné,

^devrait

permettre

^un

dosage plus précis

de cet élément.

Les autres

méthodes,

^citées

précédemment,

^{ne font}

intervenir _que la

composition

moyenne du volume éclairé _par l’intermédiaire de l’indice de réfraction.

Ainsi, grâce

^{à des mesures}

ellipsométriques,

^H.

Yokota et al.

[15-16]

^{de même} que H. Sakata

[17]

constatent que l’indice de réfraction en

surface ne

diffère de celui de la masse nb pour ^un

grand

^nombre

de verres

optiques polis

^à

l’oxyde

de cérium. Dans le

cas de la silice _pure, du

Vycor

^{et du}

Pyrex, nf

^est

supérieur

^à nb. Par contre pour les verres de

type

crowm et

flint,

nf devient inférieur à _nb.

Le fait que la couche de

polissage

^soit

plus

^dense

que le coeur de l’échantillon _pour les verres inaltérables

et au contraire moins dense _pour les verres très

sensibles,

à l’humidité de l’air _par

exemple, suggère

aux auteurs l’existence de deux _processus

antagonistes

au cours du

polissage :

la densification sous l’action des fortes

pressions

^exercées localement _par les

grains d’oxyde

^et l’extraction de certains ions

métalliques

au

voisinage

de la surface

(action

lixiviante de

l’eau),

ce second _processus ne se manifestant _pas dans le

cas des verres inaltérables et devenant

prépondérant

pour les autres.

Précisons _que

l’analyse théorique

des données

expérimentales précédentes

^{suppose à}

priori

^l’homo-

généité

^et

l’isotropie

de la couche de

polissage.

^Celle-ci

est donc caractérisée _par un indice de réfraction constant et une

épaisseur

^{uniforme. D’autre}

part,

il n’est pas ^tenu compte ^des

rugosités

de surface. Les

épaisseurs

ainsi déterminées _pour la couche _super- ficielle sont de l’ordre de

quelques

^centaines

d’ang-

strôms.

P. Croce et L.

Prod’homme _{[18] analysant}

la diffusion

optique

dans le visible _par des surfaces de

verres

polis,

^{montrent que si ces surfaces sont éclairées}

sous une incidence suffisamment

éloignée

^{de la}

normale,

l’intensité diffusée _{pour la}

polarisation

^p

doit s’annuler dans une certaine direction

appelée pseudo-brewstérienne.

^Ce

fait, déjà prédit

par

Ray- leigh [19],

^{est confirmé} par les indicatrices de diffusion

expérimentales,

mais le minimum se situe en

général

dans une direction différente de celle

prévue

^théori-

quement ^{sur la base des valeurs}

massiques

de l’indice de réfraction des verres étudiés. Le

décalage

^{est très net}

pour les silicates

(crown

^et

flint).

^{Les auteurs concluent}

à la

présence

d’une couche

superficielle

caractérisée _par

un indice de réfraction limite inférieur à celui de la

masse. Par ailleurs cet indice en surface

apparaît

très

proche

de celui de la silice _{pure. La} méthode permet ^{en outre} de déduire l’allure du spectre ^des

rugosités

de surface _pour les

fréquences spatiales

^de

l’ordre de 1

)lm -1.

^Par contre, il n’est pas

possible

de déterminer la

profondeur

^affectée par le

polissage.

A la suite

d’analyse

de couches minces

métalliques déposées

^{sur verre,} par réflexion rasante de _rayons

X, quelques

chercheurs ont été amenés à examiner de

plus près

la réflexion

produite

par le ^{verre nu.}

Ainsi dès

1957, Nancy

^{J. Scott}

(voir

^{W. Petzold}

[20]) évoque

l’existence d’une couche

superficielle d’épais-

seur

égale

^{à 50}

^A

^et de densité inférieure de 20

%

à celle de la masse pour ^{un verre} tendre.

Rappelons

que ^cette

technique

consiste à étudier la variation de l’intensité I du faisceau réfléchi

spéculairement

^en

fonction de

l’angle d’attaque

0 du faisceau incident

(défini

^ici par

rapport

^au

plan

moyen de la surface

éclairée).

^La simulation de la courbe

expérimentale

I -

f(0)

^{est tentée en}

appliquant

^les

équations

^de

Fresnel au cas d’un seul

dioptre air-verre,

^{ou au}

système

^{de deux}

dioptres

air-couche-verre

massique,

ces

dioptres

^étant

supposés parfaitement plans

^et

homogènes,

^comme pour les

analyses

par

ellipsométrie

citées

plus

^haut.

Notons aussi _{que pour} les _{rayons X moyens,} l’indice de réfraction n est souvent écrit sous la forme

ô est lié directement à la densité

électronique

moyenne du matériau considéré :

(unités C.G.S.).

^{Dans cette}

expression

p

désigne

^la

masse

volumique

^du

matériau,

^{A sa masse}

atomique,

Z* étant

pratiquement égal

^au nombre d’électrons par atome, ^{au terme} correctif de

dispersion

^anomale

près (Don

^T.

^Cromer,

^{D. Liberman}

[21]). 03B2

^est

lié,

quant ^à

lui,

^au coefficient

d’absorption massique 03BC/03C1

du matériau _{pour le} rayonnement

considéré,

^de

longueur

d’onde 03BB. Il ^est à remarquer que pour les atomes de numéro

atomique faible, Z*/A

^reste

pratiquement égal

^à

0,5.

^Par

conséquent,

même pour

des compositions

^très

^variées,

^{on retrouve}

^0,5

^comme

valeur

massique

^de

Z*/A

pour la

plupart

^{des verres}

étudiés

(notamment

^les

silicates),

^{dans la mesure où}

leur teneur en atomes lourds

(Pb, Ba, etc...)

^reste

faible. Ainsi la valeur de 03B4

dépend

essentiellement de celle de la masse

volumique

^{du verre considéré.}

W. Hink et W. Petzold

[22]

obtiennent

pour ô

^la

valeur

6,8

^{x 10-6 au lieu de}

8,07

^x

10-6,

^valeur

massique

du borosilicate crown BK7

(Schott glass)

pour le rayonnement

CuK03B11 ^(03BB

⁼

^1,540

⁵

À).

^Selon

Petzold

[20]

^{cette valeur}

pourrait

^même être abaissée à

5,30

^x

10-6. L’analyse

^{de ce même verre est}

reprise

^{par G. Kühnen}

[23]

^{sur la} base du modèle à deux

dioptres

^en utilisant les indices

massiques

pour ^{le coeur} de l’échantillon. Une simulation cor- recte de la courbe

expérimentale

^{du verre nu est}

obtenue en

prenant

pour

épaisseur

^ec de la couche

superficielle

⁶⁵

^A

^et pour indice

03B4c 7,5

^{x 10-6. Par}

contre la simulation des courbes relatives à des couches minces d’aluminium

déposées

^{sur ce même}

verre, le conduit à des valeurs

quelque

peu différentes :

A titre

indicatif, rappelons

que Yokota et al.

[16]

estimaient,

par

ellipsométrie,

^{à 400}

^A

^environ

l’épais-

seur de la couche de

polissage

^{du BK 7.}

Jusqu’ici

les études par rayons X ^rasants n’ont concerné _que le

voisinage

immédiat de la limite de réflexion totale des courbes I -

f(03B8).

Dès que l’on s’écarte vers les incidences

plus élevées,

on constate

(voir Fig. 1)

que les modèles à deux

dioptres plans parfaits,

^d’une part, conduisent à des intensités nettement

plus

^fortes que celles

mesurées,

l’écart ne faisant _que s’accroître au fur et à mesure que 0 augmente, ^{et d’autre} part, ^font

apparaître

^{des oscil-}

lations alors _que la décroissance de l’intensité

expé-

rimentale est

généralement

^{monotone dans le cas}

des verres

polis.

^De telles oscillations

correspondent

au

phénomène

d’interférence entre les faisceaux réfléchis sur les deux faces limites de la couche de

polissage.

^Par

conséquent

l’absence de ces battements

sur la courbe

expérimentale

traduit bien le fait _{que la} couche de

polissage

^{doit être}

envisagée plutôt

^{sous la}

forme d’une zone de transition où l’indice de réfraction doit varier de

façon

^{continue entre la valeur relative}

au milieu extérieur

(air

^ou

vide)

^{et celle}

caractéristique

de la

composition massique

^{du verre. En outre il est}

nécessaire de se

préoccuper

ici de l’influence des

rugosités

^ou

aspérités

de la surface sur la réflexion et la diffusion des _{rayons X} incidents.

2. Théorie. ^- Les éléments de base de cette nou-

velle

approche théorique

^du

problème

de la réflexion et de la diffusion des ondes

électromagnétiques,

par les surfaces et les interfaces à la fois _rugueux et inhomo-

gènes,

^ont

déjà

^été

exposés

^{dans un} certain nombre de

publications (P. ^Croce,

^{L. Névot et B. Pardo}

[24],

^P.

Croce et L. Prod’homme

[25],

^{P. Croce}

[26

^à

28]).

Elle

présente

^surtout

l’avantage

^{de ne faire aucune}

distinction à

priori

^{entre les}

irrégularités géométriques

(rugosités)

^{et les}

inhomogénéités

^de

composition

^{ou de}

Fig. ^{1. - La courbe} expérimentale ^{de réflexion} spéculaire ^{I -} f (0), reproduite ^{en trait} plein, ^a été obtenue sur un échantillon de boro- silicate Crown B 1664 (Parra-Mantois-Sovirel) ^éclairé par le _rayon- nement CUK«l. ^Les intensités réfléchies sont données en valeurs relatives par rapport à celle mesurée dans le faisceau direct et ont été corrigées de la valeur afférente au bruit de fond. La courbe

théorique, indiquée par des croix, ^a été tracée en admettant l’exis- tence d’une couche superficielle ^de polissage, homogène ^et plane, d’épaisseur ^{90 A et} de densité inférieure à celle de la masse

[03B4c ⁼ 7,5 ^{x 10-6 au lieu de} bm ⁼ 8,07 ^x 10-6] .

On notera que si l’accord est acceptable pour le voisinage ^immédiat

de la limite de réflexion totale (voir ^courbes pour 03B8 ~ 03B8c, ^{dans la} partie supérieure droite de la figure) ^{il n’en est} plus de même dès que l’on considère les angles d’incidence élevés.

[The full line shows the X-ray specular reflectance from a BSC

glass surface under CuKal radiation. The reflected irradiance is referred to the direct beam and is corrected for background ^noise.

Computed values, corresponding ^{to an} homogeneous ^flat polishing layer, ^{90 À} thick and 6 % léss dense than the bulk, ^{are indicated} by ^{crosses. The fair} agreement ^near the total reflection limit falls out with increasing angle ^of incidence.]

compacité,

^celles-ci pouvant ^se situer soit en

surface,

soit à l’intérieur de l’échantillon.

Rappelons

que l’on admet _que le milieu réel R

(formé

^de

dioptres

rugueux ^et

inhomogènes) peut

^être

reconstitué,

pour ^ce

qui

^{est de la}

répartition

^du

champ électromagnétique,

^à

partir

du milieu idéal 1

(formé

^de

dioptres plans

^et

homogènes)

^{à condition}

d’implanter

dans ce dernier des sources

dipolaires

fictives de

polarisation adéquate.

^{Si au}

point

^défini par ^r

règne

le

champ électrique ER(r),

^cette

polarisation s’exprime,

en unités

C.G.S.,

_{par :}

n2(r) représentant

^la valeur de la constante diélec-

trique

^{dans les milieux R et 1}

respectivement.

Le

problème

^{se ramène} donc à étudier le rayonne- ment

global

^de ces sources en

présence

^de

I,

^étant

précisé

que de tels

dipôles forcés

^sont

supposés

^ne

pas

réagir

^{entre eux.}

Indiquons

^{en outre} que

l’analyse

^est restreinte au

seul cas des interfaces

stationnaires,

pour

lesquels

il est

possible

^de considérer la

composition

dans chacun des strates

découpés parallèlement

^au

plan

moyen des

rugosités

^comme suffisamment uniforme _{pour que} l’on

puisse

attribuer à ce strate un certain indice de réfraction _moyen. Autrement dit nous admettons _que les dimensions latérales des

inhomogénéités

^sont

suffisamment

petites

^et que leur

répartition

^{est suffi-}

samment

régulière

pour que le fait _{que la} surface

analysée

^{varie au cours de}

l’expérience (elle dépend

de

l’angle d’attaque

^{du faisceau}

incident)

^{n’ait aucune}

conséquence dommageable

pour

l’interprétation.

^Ceci

revient à rendre l’indice de réfraction fonction de la seule variable

Z,

^{distance ou cote du}

point

^considéré

par

rapport

^au

plan

moyen de la surface ou à tout autre

plan parallèle.

2.1 CAS D’UN INTERFACE RUGUEUX SÉPARANT

DEUX MILIEUX HOMOGÈNES. ^- Nous examinerons tout d’abord le cas d’un interface

uniquement

rugueux, les milieux situés de part ^et d’autre de

cet

^interface

étant

homogènes

^{et d’indices ni et n2}

respectivement.

Comme il a

déjà

été écrit dans

[13] (§ 3.3.2)

^et

dans

[28] (Chap. 6),

la théorie se trouve de

beaucoup simplifiée

^{si l’on}

peut

considérer d’une part que les

fréquences spatiales

^{élevés a} spectre ^des

rugosités jouent

^{un rôle}

prépondé

^{a t t d’autre} part que les indices ni et n2 sont très vt ns. Or cette dernière condition est satisfaite à mieua _lue

10-4 près

^{dans le}

domaine de

longueurs

d’onde des rayons X moyens.

On notera toutefois _{que pour} une discussion

plus approfondie,

^{et ceci même dans le cas d’une}

approxi-

mation du deuxième

ordre,

il serait nécessaire de connaître exactement ce spectre. ^{Nous admettons} donc _{que la} contribution des ondes diffractées reste

négligeable

devant celle des ondes

principales (inci- dente,

^{réfléchie et}

transmise),

^{même si}

l’amplitude

des

rugosités

^{est assez}

^forte,

^{autrement dit même}

lorsque

la valeur

quadratique

moyenne

~~Z2~

n’est pas

petite

^devant

K-11n

^et

K2n

¹

(K ln

^et

K2n

^dési- gnent ^les

composantes

normales des vecteurs d’onde dans les deux

milieux).

Dans les calculs antérieurs

(voir

^{P. Croce}

[27])

^il

était admis _que l’on

pouvait prendre

pour

expression

des ondes réfléchie ^et transmise du cas réel celle des ondes

homologues

^{du cas idéal.}

^Ici,

^nous chercherons

une solution

autocohérente,

^où

l’amplitude

^{de l’onde}

réfléchie au

voisinage

^de l’interface pour ^R est, par

rapport

à celle de

I, corrigée

de l’effet de

rugosité.

Les

expressions générales (1)

^des coefficients de réflexion et de transmission en

amplitude

^{s’écrivent}

comme suit

(voir

^{P. Croce}

[28]) :

ER(p, Z) représente

^le

champ électrique qui

^{existe au}

niveau de l’interface _rugueux au

point

^{M de coor-}

données _p et Z

(voir

^schéma

1,

^le

plan

de référence XOY étant

pris parallèlement

^au

plan

moyen de l’interface _rugueux, et l’axe OZ orienté

positivement

Schéma 1.

du milieu 1 vers le milieu

2)

pour ^une onde

plane

incidente

d’amplitude égale

^{à 1 à}

l’origine

^{0 du}

repère.

Le

champ EI1(EI2) correspond

^{à celui}

qui règne

^{en M}

dans le cas idéal _pour une onde

régressive d’amplitude égale

^{à 1 en}

0,

^autrement dit pour ^une onde dont le vecteur d’onde est

opposé

à celui de l’onde réfléchie

ou de l’onde transmise

incidentes. ( ~03C1 ^indique

^que

la moyenne de

l’intégrale

^{est effectuée sur une surface}

S du

plan

^P suffisamment étendue _pour

que ~03C1

soit

indépendant

^{de S.} Pour que

t’expression

^de

ER

^ne

comporte

que l’onde

réfléchie,

^le

plan

de référence XOY doit être

pris

^{de telle sorte} que les ^cotes ZD des

rugosités

^soient

positives.

^{Toutefois on} pourra le

faire coïncider avec le

plan

moyen

Po

de l’interface

(voir

^schéma

2).

Ceci n’entraîne aucune modification

Schéma 2.

pour le calcul des

intégrales

^de

(1)

pour les

régions

de cotes ZD

positives.

^{Par contre dans les}

régions

^de

cotes

négatives

^{il est} nécessaire d’effectuer le

prolonge-

ment

analytique

^de

ER

^et

F

de l’autre côté de leurs

dioptres respectifs,

^{avec un}

signe -, lequel apparaît automatiquement

^{du fait} que zD

change

^de

signe.

Rappelons

que dans le cas des _rayons

X,

^{les valeurs} des coefficients de réflexion _r, ou de

transmission t,

sont

pratiquement

les mêmes pour les

polarisations

« s » et « p ^». Nous nous

placerons

^{dans le cas « s »}

et

désignerons

par

Uy

^{le vecteur} unitaire de l’axe OY.

Les

expressions

^de

ER

^et

EI

^seront par suite :

avec :

L’expression (1) de rR

^se transforme alors comme suit

(2) :

Ce

qui

conduit finalement à

(2’) :

La courbe

théorique

de réflexion

spéculaire I0

^~

f(03B8) présentée

^en trait continu sur la

figure

²

correspond

^{à un}

dioptre

^air-verre

(B 1664) parfaite-

ment

plan

^et

homogène attaqué

par le

rayonnement

CuK03B11.

^{Les courbes} afférentes aux

symboles

^{0 et +}

sont relatives à

l’expression (3) :

la

rugosité quadratique

moyenne ^Q

= ~~Z2~

^pre-

nant les valeurs 10 et 40

A respectivement.

^On notera,

sur cette

dernière,

que l’atténuation se fait

déjà

^sentir

au

voisinage

^de

03B8c,

entraînant un

déplacement

^très

net de la limite de réflexion totale vers les

angles

⁰

plus

^{rasants. On constate} par ailleurs _que

l’expres-

sion

(3)

conduit à des résultats

identiques

^{à ceux}

fournis _{par le} modèle de couche de _passage dans

laquelle

l’indice de réfraction varie suivant la fonc- tion-erreur

(L. ^Névot,

^{P. Croce}

[29])

^{soit :}

avec

En outre elle

présente l’avantage

^d’une

programmation plus

^aisée que celle de la couche de _passage et

requiert

Fig. ^{2. - Effet de la} rugosité ^{sur la} courbe de réflexion spéculaire

d’un borosilicate crown B 1664 supposé parfaitement homogène.

En trait continu (2013202220132022201320222013) ^{nous avons}

reproduit’

^{la courbe}

théorique ^{relative au} dioptre ^air-verre parfaitement plan. ^Les

courbes de symboles respectifs (2013o2013) ^et (- + -) ^{sont afférentes} à l’expression (3) ^{et à un} dioptre rugueux de rugosité quadratique

moyenne ^a égale respectivement ^{à 10} Á et 40 À. A titre indicatif,

on notera que les rugosités ^font déjà chuter l’intensité réfléchie d’un facteur 10 lorsque l’angle d’incidence atteint,4,68 03B8c ^et 1,37 03B8c respectivement. On remarquera aussi la déformation très ^nette de la courbe I ~ f (0) pour le voisinage ^{même de} 03B8c lorsque ^a

vaut 40 Á. Dans ce cas, pour la simulation de la courbe expéri- mentale, la contribution des rugosités peut ^devenir comparable,

voire supérieure, à celle d’une couche superficielle de densité infé- rieure à la masse.

[Theoretical influence of surface roughness upon X-ray specular

reflectance in the case of a perfectly homogeneous glass. ^{The full}

line (with points) is drawn for a perfectly ^flat air-glass ^interface.

Circles and crosses refer to interfaces with respectively ^{10 and}

40 Á r.m.s. roughness. So, the reflectance is falling by ^{a factor}

of 10, ^{when the} grazing angle ^is respectively ^4.68 03B8c ^{and 1.37} 03B8c.

Observe also, in the last _case, the departure ^{of the I ~} f(03B8) ^curve

near 03B8c.]

des temps ^{de calcul nettement}

plus

^{courts. Par ailleurs}

on ne constate pas de

divergences intempestives

^dans

le calcul de la valeur de l’intensité réfléchie à 0 ⁼

0c

ou bien à 0 très

élevé, lorsque

^la

rugosité

^{devient assez}

forte. De telles

divergences apparaissent

^{avec le}

modèle de la couche de passage, pour J

supérieur

^à

40

A _environ,

avec la méthode de calcul

numérique

de

type Runge

^{et Kutta utilisée}

(voir

par

exemple

A.

Angot Complément

^de

mathématiques

^Revue

d’Optique

^5e

édition,

^Paris

(1965)

page

788).

A titre de

comparaison

^nous

rappellerons

^{ici les}

diverses

expressions déjà

^trouvées

(P. ^Croce,

^L.

Névot

[13])

pour l’intensité réfléchie

spéculairement

par ^un

dioptre

rugueux,

lorsque

^le spectre ^de

rugosité

se caractérise _par une

prédominance

des basses

fréquences spatiales (4)

^{ou au} contraire par celle des hautes

fréquences (5),

^soit

respectivement :

On

peut

remarquer que ^ces diverses

expressions (3), (4), (5)

^sont sensiblement

équivalentes lorsque (K2n - K1n)

devient suffisamment

petit,

c’est-à-dire dans la zone des incidences

élevées,

^{là où le}

phénomène

de réfraction peut ^être

négligé (soit

pour

03B8 ~ 403B8c,

voir P.

Croce,

^{L. Névot}

[30]).

^{Par contre dans la zone}

de réflexion totale

[03B8 ~ 03B8c]

^de fortes différences se

manifestent,

^ainsi

qu’on

peut ^{le constater sur les} courbes de la

figure

^3. Ces courbes sont afférentes

aux

expressions

^{(3), (4) et (5) dans le cas d’une surface}

d’or de forte

rugosité (Q

^{= 17,5}

A).

^{On retrouve un}

assez bon accord entre

l’expression (3)

^{et le modèle}

de couche de passage

fonction-erreur,

^ainsi _que ^nous

l’avons écrit

précédemment.

^{Par contre les expres-}

sions

(4)

^et

(5)

conduisent à une atténuation nettement

trop

forte,

^{ou au contraire} trop

faible,

^{ce désaccord}

étant d’autant

plus prononcé

que la

rugosité

^est

élevée.

Ainsi,

^{dans le cas de}

l’expression (5),

il devient

même

possible

^d’obtenir des intensités relatives

supé-

rieures à 1

(?),

^cette anomalie intervenant d’autant

plus facilement,

à 03C3

donné,

que

l’absorption

^{est faible.}

2.2 CAS D’UN EMPILEMENT DE COUCHES DÉLIMI- TÉES PAR DES INTERFACES RUGUEUX. - Pour étendre le cas

précédent

à celui d’un

empilement

de couches il est nécessaire d’établir les

expressions

^des

amplitudes

des

champs électriques

^{incident et réfléchi en remon-}

tant du substrat vers le vide. Ceci

exige

la connais-

sance de tR. Or la contribution ^{à la} correction

de t, imputable

^{aux ondes}

diffractées,

^{est du même ordre}

que celle due aux ondes

principales.

Cette difficulté

Fig. ^{3. -} Analyse comparative de la forme des courbes de réflexion

spéculaire, ^{dans la zone} de réflexion totale, ^fournie par les expres- sions théoriques (3), (4) ^et (5). On considère ici un matériau (or)

de forte densité électronique ^{et forte} absorption (03B4 ⁼ 46,5 ^x 10-6, f3 = 4,9 ^{x 10- 6} pour le rayonnement CuK03B11), ^{et de} rugosité ^élevée (03C3 = 17,5

Á).

^{Pour la} courbe notée F.E., le calcul de l’intensité est effectué en assimilant l’interface _rugueux air-or à une couche de passage dans laquelle l’indice de réfraction varie entre 1 et la valeur massique ^de l’or, suivant la fonction-erreur.

[X.S.R. (X-ray specular reflection) ^curves in the total reflection range ^as derived from theoretical expressions (3), (4) ^and (5).

In order to make the discrepancy ^most accentuated, ^{we have} considered a high ^r.m.s. roughness ^value (17.5

À)

^{and a material} (gold) having ^a high electronic density, ^{and a} high absorption ^for

the CuK03B11 radiation. The F.E. curve is computed looking ^{on the} rough air-gold ^{interface as a} transition layer whose refractive index decreases from unity ^to the bulk value according ^{to an error-} function.]

peut être tournée en remarquant que l’effet des ondes diffractées s’annule dans

l’expression

^{de 1 + R - T}

(voir

^les

expressions (20)

^et

(20’)

de l’article de P.

Croce

[26]).

^{On en déduit} par suite :

Ce résultat peut ^{se retrouver à}

partir

^des

expressions générales (1).

^{Si on considère le}

dioptre

idéal dans le milieu

1,

^les

expressions

^des

champs EI,1

^et

Ei,2

s’écrivent comme

suit,

^les coefficients de réflexion

et transmission rI, t étant afférents ^au passage du milieu 1 vers le milieu

2,

^{et ceux notés} r2, t2 ^au passage inverse

(ce qui implique

par

conséquent r2

^{= -}

rl) :

soit encore :

En remarquant que

tt/Kt"

⁼

t2/K2n, l’expression

^de

(1

⁺ rR -

tR)

^{se met sous la forme :}

Les termes du deuxième ordre de cette

expression proviennent

^{soit des termes d’ordre 1 de}

ER

^{et d’ordre 0}

de EI (lequel

^est d’ailleurs nul dans la formule ci-

dessus)

^{soit de ceux d’ordre 0 de}

ER

^{et d’ordre 1 de}

4 :

d’où la

disparition

de l’effet des ondes diffractées dans 1 +

Rlss - T1ss.

Quand (K2 - K’)

^{tend vers}

^0, (1

+ rR -

tR)

^tend

donc vers 0 mais seulement au

premier

^ordre.

Nous considérerons _par suite que tR ^{est sensible-}

ment

égal

^à

(1

⁺

rR). Lorsqu’on

^{se trouve en}

présence

de

plusieurs couches,

^{ou milieux}

Mj,

^on peut ^décom- poser ^le

champ électromagnétique,

^{au niveau de}

chaque interface,

^{en un}

champ

^incident

(désigné

par ^a

ou a, voir schéma

3)

^{et un}

champ rffiéchi (b

^ou

fi),

^en

négligeant

^les

champs

diffractés.

L’analyse

^{s’effectue Schéma 3.}