RMC Reverse Monte Carlo Fordított Monte-Carlo MA-XRF Makró Röntgen Fluoreszcencia Makró Röntgen Fluoreszcencia SDD Szilícium Drift Detector Szilícium Drift Detector XRF Röntgen Fluoreszcencia X-ray Fluoreszcencia. Az abszolút módszernél, ha a mérési elrendezés minden fontos paramétere ismert, a hatásfok közvetlenül determinisztikusan vagy Monte-Carlo módszerrel számítható.
A Monte-Carlo-módszerek alkalmazása a gamma- és röntgenspektrometriában A numerikus szimulációs módszerek jelentős fejlődése napjainkra alapvetően meghatározza a
A többi transzport kódhoz hasonlóan az MCNP6 is reálisan tudja kezelni az elektromágneses sugárzás és az anyag közötti elemi kölcsönhatásokat, szinte teljes egészében lefedi az atomi relaxációs folyamatok modelljét, az MC számítások hatékonysága pedig nagymértékben növelhető a beépített diszperziócsökkentési eljárásokkal. Így alkalmas valós gamma- és röntgenspektrometriás kísérletek során felvett gamma- és röntgenspektrumok reális számítására.
A kutatás célkitűzései
Doktori kutatásom egyik célja olyan Monte-Carlo kalibrációs eljárások kidolgozása, amelyek lehetővé teszik az ismeretlen minták elemi összetételének és a minták radioaktív izotópjainak fajlagos aktivitásának gyors meghatározását standardok alkalmazása nélkül. A tüzelőanyag-betétekben található hasadási termékek aktivitásának meghatározásához referencia-betét hiányában Monte-Carlo szimuláción alapuló teljesítménykalibrációs eljárást kellett kidolgozni.
A gamma-spektrometriai GS-MC-algoritmus kidolgozása
Az eljáráshoz meg kell határozni az izotópos válaszspektrumokat, amely Monte-Carlo számításokkal végezhető el. A mérési elrendezés szimulációs modelljének megalkotásához ismerni kell a szimulációs tértartományban lévő különböző anyagok kémiai összetételét.
Számítások a GS-MC-algoritmus validálására
A radioaktív izotópokat tartalmazó standard oldatokon mért gamma-spektrum és a GS-MC módszerrel szimulált gamma-spektrum összehasonlítása.
A GS-MC-eljárás analitikai alkalmazása reaktordozimetriai minták analízisére Az atomerőműi blokkok biztonságos üzemeltetésének egyik legfontosabb feladata a kiégés
A 94Nb izotóp rutin BME NTI eljárással és GS-MC módszerrel meghatározott fajlagos aktivitásának összehasonlítása (2bl_4év_28-31_kampány). A 93mNb izotóp rutin BME NTI eljárással és GS-MC módszerrel meghatározott fajlagos aktivitásának összehasonlítása (2bl_4év_28-31_kampány).
A GX2518 és BE3830P típusú HPGe gamma-detektorok szimulációs modelljének kidolgozása
A GX2518 HPGe gammadetektor hatékonysági aránya az összes mérési geometriához optimálisnak tartott szimulációs modellel mérve és kiszámítva. A BE3830P HPGe gammadetektor különböző geometriákban mért és a gammaenergia függvényében optimálisnak tartott szimulációs modellel számított hatásfok.
Cube527 CZT típusú gamma-detektor szimulációs modelljének kidolgozása A kombinált röntgen-gamma-spektrométer (3D-XRF-GS) tervezett alkalmazási területe miatt
A Cube527 gamma spektrométer CZT detektorának belső felépítése CAD rajzon (a), méretei (b), a detektormodul szimulációs modellje (c) és a sematikus diagram és a kvázi típusú érzékeny térfogat modell detektor félgömb alakú (d) [7]. A 152Eu referenciaforrás Cube527 CZT detektorral mért kezdeti spektruma és az optimális modellel számított szimulált spektrum.
GS-MC-eljárás analitikai alkalmazása a CZT detektorra, mérések nukleáris ipari környezetben
A kapott eredmények elemzése alapján a GS-MC módszer túlbecsüli a minta aktivitását, aminek oka lehet a CZT detektor szimulációs modelljének pontatlansága a nagy energiatartományban.
Cementált folyadékminta (KS-IPA) gamma spektruma CZT detektorral mérve és MCNP6 szoftverrel szimulálva. A Straub fém markolatminta gamma spektruma CZT detektorral mérve és MCNP6 szoftverrel szimulálva. Szalóki, CdZnTe gammadetektor jellemzése radioaktív hulladékanyagok in situ gamma spektrometriájának Monte-Carlo-alapú hatékonyságkalibrációjához, Szimpózium a Nemzetközi Biztosítékokról: A jövő biztosítéki képességeinek kiépítése, NAÜ Központ, Bécs, Ausztria, 5-8. 2018. november.
Szalóki, Characterization of CdZnTe gamma detector for Monte-Carlo-based efficiency calibration of gamma spectrometry on radioactive waste materials, Nuclear Instruments and Methods A, (előkészületben).
Monte-Carlo-szimuláció alapú iteratív röntgenspektrometriai algoritmus és szoftver adaptálása a 3D-XRF-GS készülékhez
Az iterációs eljárás akkor ér véget, ha az (5.1.2) és (5.1.6) feltételek (k+1) lépésekben teljesülnek. Az első iterációban a vizsgált minta sűrűségét a számítási algoritmus a jellemző röntgenvonalak mért intenzitásának és az adott elemek sűrűségeinek arányában átlagolt sűrűségértékként veszi figyelembe. Az XRF-MC módszer alkalmazására kifejlesztett iterációs eljárásban a sötét mátrixban lévő elemek koncentrációját állandó értéken tartják, de természetesen az összefüggés normalizálási tényezőjét (5.1.5) is figyelembe veszik. fiókot. .
Ebben az esetben a detektor okozta csúcsszélesítéshez képest elhanyagolható természetes vonalszélesedés mellett az adott karakterisztikus csúcs az azt jellemző diszkrét energiához tartozó csatornába esik, így az adott karakterisztikus vonal intenzitása. az adott csatorna találati száma és a szomszédos csatornák átlaga közötti különbség (háttérkorrekció) számítható.
Szóráscsökkentési eljárások alkalmazása a Monte-Carlo-számítások gyorsítására A kifejlesztett iteratív algoritmust a gyakorlatban akkor célszerű használni valós
A szimulációk felgyorsítására a DXTRAN SPHERE [71] módszert alkalmaztam, amely a kölcsönhatások bekövetkezte után torzítja a szórási szöget, és ettől kezdve alkalmaz determinisztikus transzportot az MC típusú transzportszámításokhoz elérhető diszperziócsökkentési eljárások mellett. A DXTRAN SPHERE diszperziócsökkentő eljárásának köszönhetően a detektált fotonok súlyozási tényezője tág határok között változhat a nem analóg MC folyamat miatt, ami kiszámításkor növeli az egyes események számláláshoz való hozzájárulásának terjedését. a pontszámot, ezzel rontva a számítás statisztikáit. Ennek köszönhetően egy spektrum számítása 1,5 perc alatt eléri a kívánt statisztikai szintet, ami lehetővé teszi az iteratív eljárás alkalmazását valós röntgenspektrumok kiértékelésére.
A nagyobb számú L vonalat tartalmazó spektrumok kiértékelése az iteratív MC eljárással csak varianciacsökkentés nélkül lehetséges, ami legalább két nagyságrenddel hosszabb számítási időt vesz igénybe.
Számítások az XRF-MC-eljárás és szoftver validálására
A táblázatokban kékkel jelölt kémiai elemek koncentrációit az XRF-MC számítások során vettük figyelembe, névértéküket állandónak tekintve az alábbi két okból. Ennek egyik oka az lehet, hogy a referenciaminták névleges összetételét nem szabályosan szervezett cirkuláris elemzéssel határozták meg, hanem egyetlen szikrakisüléssel előállított plazmaoptikai spektroszkópiai analízissel. Az XRF-MC eljárást elsősorban a 3D-XRF-GS spektrométer [52] rendeltetésszerű felhasználására tervezték, radioaktív hulladékok és nukleáris fegyverminták gyors, roncsolásmentes tesztelésére.
Ez a technika elsősorban a fő komponensek koncentrációinak mennyiségi meghatározására, illetve egyéb szennyezőanyagok és ötvözőanyagok koncentrációinak nagyságrendi becslésére alkalmas, amely nem igényel semmilyen, a minta épségét tönkretevő előkészítő feldolgozást.
Konvergencia, stabilitás, futási idő vizsgálata
A numerikusan számított XRF-MC folyamatban az egyik legfontosabb kérdés, hogy az iterációs algoritmus konvergens-e és milyen gyors a konvergencia, azaz. hány egymást követő iterációs lépés után lehetséges egy előre meghatározott határon belül megközelíteni az elméleti értéket. Valószínűleg további gyorsulás érhető el, ha a kémiai elemek kiindulási koncentrációit nem egyszerűen az intenzitásukhoz viszonyítva számítjuk ki, hanem az ún. kezdőkoncentrációnál a kifejezés bal oldalán található giE gerjesztési függvény határozza meg ( 5.4.1), a detektor energiafüggő hatásfokfüggvénye (εi ) és a gerjesztő röntgensugárzás fluxusa (IE).
Az (5.4.1) kifejezés kezdeti értékre vonatkozó tényezője nem veszi figyelembe a mintamátrixban a belső gerjesztés és a jellegzetes sugárzás szelektív elnyelése miatti fluxusváltozást.
A röntgencső kollimátorának optimalizálása
A kúpos kollimátoroknál a kollimátor bemeneti átmérője a röntgencső ablakánál 4 mm, a kimeneti oldalon 2, 1,1 és 0,5 mm volt. A kúpos belső formájú csövek a kereskedelemben nem kaphatók, egyedi gyártásuk a geometriai méretek miatt nehézkes, ezért a kúpos kialakítás közelítésére egy komplex kollimátor rendszert terveztem, amely 3 db különböző belső átmérőjű (2, 1,1 és 0,5) darabból áll. mm) lapos kollimátorból áll. Egy 50 mm hosszú rézötvözet külső kollimátor esetében ez az optimális elrendezés 5 és 10 mm között volt 1,1 mm-es belső átmérőjű cső esetén, és 2,5 és 5 mm között 0,5 mm-es belső átmérőjű cső esetén.
A besugárzott fűtőelemek roncsolásmentes izotóp-szelektív vizsgálatára az adott mérési feladat elvégzésére az in situ gamma-spektrometria volt az egyetlen elképzelhető módszer.
A kiégett fűtőelemek aktivitásának MC-számítással történő meghatározása
A nettó számlálási sebesség szórása a 137Cs izotóp 661,7 keV-os gamma vonalára minden esetben 2,5% alatti volt, így jó közelítésnek elfogadtam a homogén forráseloszlás alkalmazását.
A fűtőelemkazetták gamma-spektrometriai mérési összeállítása
A detektor köré az adott detektorhoz kialakított kollimátor köteget helyeztem el a természetben is előforduló uránizotópok és leányelemeik által okozott háttérsugárzás csökkentésére. A mérések során felvett gamma-spektrumra egy példa látható a 6.2.2 ábrán, amely a CS_2_18 fűtőelem kazetta gamma spektrumát mutatja. A világi egyensúly teljesülését feltételezve minden vizsgált fűtőelemre a fűtőelem-kazettában lévő izotópok számított névleges aktivitásából és a belső standard izotópokban a gamma-vonalak nettó csúcsterületéből számítottam ki a detektálási hatékonysági értékeket.
A detektálási hatásfok számítása Monte-Carlo-módszerrel
A teljes csúcsenergia-hatékonyság (FEPE) számításánál csak azokat a gammavonalakat vettem figyelembe, amelyek nem zavarják a többi gammavonalat. Ennek a jelenségnek az a magyarázata, hogy az urán elem abszorpciós függvényének lokális maximuma 115,6 keV energiánál van, amit az urán K héjának abszorpciós éle okoz. Az MC számítással meghatározott összenergia-csúcs hatásfok értékekre egy (6.3.1) alakú függvényt illesztettem, ahol εE az E energia detektálási hatékonysága (keV), ai pedig beépített paraméterek.
A fűtőelemkazetták 137 Cs aktivitásának számítása
Az eljárás azon a tényen alapul, hogy a fűtőelem-patron 235U izotópja, valamint a 235U és 238U izotópok egyes leányelemei használhatók belső standardként a Monte-Carlo-eljárás validálására a gamma-spektrometriás detektálási hatékonyság kiszámítására. A kidolgozott kvantitatív gamma-spektrometriás módszer kis teljesítményű kísérleti reaktorok és kritikus rendszerek besugárzott fűtőelemeinek minősítésére alkalmas. Mindezek miatt a dinamikus (időfüggő) szivárgási modell számításokhoz szükséges válaszfrekvenciák meghatározásához a kiégési számítást a teljes zónára kell elvégezni.
A fűtőelemek szivárgásának jelzésére használt izotópok felezési ideje és kumulatív hasadási hozama a dinamikus szivárgási modellben 235U ill.
Szivárgási monitorizotópok primerköri termelődésének számítása MC kiégésszámítással
Ezért az égésszámítást egymást követő időlépésekben kell elvégezni, amely során először a területre vonatkozó Boltzmann-transzport-egyenletet kell megoldani, majd a számított térfüggő keresztmetszetek és neutronfluxus segítségével a megfelelő Bateman-egyenleteket kell megoldani. A reaktorzóna szimmetriatulajdonságai miatt a reaktorzóna geometriájának teljes modellezésére alkalmas fizikai leírás egy 1/6-os léptékű zónamodell (ún. hat zóna), amelyhez azonban egy nagyon fontos kapacitáskalkulátorra van szükség. /idő Monte-Carlo beégési számítások esetén.
PORCA
Primerköri Sugárvédelmi Ellenőrző Rendszer HPGe detektorainak modellezése A Monte-Carlo-szimulációs számítások rendelkeznek azzal az előnnyel, hogy a különböző
A SER gamma-spektrometriás mérőállomás egy ólomálló kamrából és egy vízszintesen elhelyezett rozsdamentes acélcső mintatartóból áll. A szimulált spektrumból minden izotóphoz kiválasztottam a leggyakoribb, gamma-spektrometriai interferencia mentes csúcsot, majd a korábban ismertetett iterációs algoritmus segítségével meghatároztam a radioaktív izotópok aktivitását. Az MC-kalibrációból számított empirikus és fajlagos aktivitások relatív különbsége alapján megállapítható, hogy az áramló folyadékban lévő izotópok aktivitásának meghatározására kidolgozott Monte-Carlo szimuláción alapuló algoritmus az empirikusan meghatározott aktivitásnak megfelelő eredményeket ad. értékeket, és használható az on-line SER detektorokkal a rögzített gamma spektrumok kvantitatív kiértékelésére.
A kidolgozott számítási módszer validálása a primer köri online Sugárvédelmi Ellenőrző Rendszerrel a 24Na és 42K izotópokra mért és az MC modellel számított fajlagos aktivitások összehasonlításával történt.
Tézishez kapcsolódó publikációk listája
Referált folyóiratban megjelent és előkészületben lévő publikációk
Máté Szieberth and Gábor Radócz, Investigation of Sputter Neutron Energy Correlations by Monte-Carlo Simulations, Sci Technol Nucl Ins, 2012, Article ID. Szalóki, Determination of 137Cs content in fuel assemblies of a zero-power reactor by Monte-Carlo-based efficiency calibration, Ann. Szalóki, Characterization of the CdZnTe gamma detector for Monte-Carlo-based efficiency calibration of gamma spectrometry in radioactive waste materials, Nuclear Instruments and Methods A, (előlészületben).
Szalóki, Quantification of X-ray fluorescence analysis based on inverse Monte-Carlo technique with MCNP6, X-Ray Spectrom., (arxiv).
Konferencia kiadványok
Szalóki, Monte-Carlo Calculation of 24Na, 42K and 16N Isotopes in WWER-440 Nuclear Reactor Coolant, 26th AER Symposium on VVER Reactor Physics and Reactor Safety, 26th AER Symposium on Physics10 , and Reactors, Reactors, Reactors, and Reactors. -14. Szalóki, Monte-Carlo calculation of 24Na, 42K and 16N isotopes in WWER-440 nuclear reactor coolant, 26th AER Symposium on VVER Reactor Physics and Reactor Safety, 26th AER Symposium on Physics , Finland and Reactors. , 10.-14. Van Grieken, A Monte-Carlo program for quantitative electron-induced X-ray analysis of individual particles, Anal.
Lankosz, Quantitative elemental analysis of individual particles using the microbeam X-ray fluorescence method and Monte-Carlo simulation, X-ray Spectrom.
