Análise geral e proposição de modelo simplificado

Inicialmente essa seção apresenta uma discussão da relação entre os sinais TL e LOE observados em resultados apresentados nas seções anteriores. Em seguida, apresenta a relação entre o pico TL sensibilizado e os centros de defeitos envolvidos. Essa seção é concluída com a proposição de um modelo luminescente que abrange o fenômeno da sensibilização.

4.6.1 Relação entre os sinais TL e LOE

Como apresentado nas seções 4.1.1 e 4.2, após o procedimento de irradiação com 25 kGy e tratamentos térmicos a 400 °C, ocorre a sensibilização da resposta TL e LOE do

quartzo MC e PA. A sensibilização TL e LOE é maior para o cristal MC comparada ao cristal PA. Como apresentado na seção 4.2.3, a sensibilização LOE ocorre principalmente para a componente rápida. Assim, a mudança na sensibilidade luminescente indica que o pico TL sensibilizado está relacionado a componente rápida do sinal LOE. Outros resultados que reforçam essa hipótese foram apresentados no estudo da estabilidade térmica do sinal TL e LOE. Nesse estudo mostrou-se que a resposta TL do pico sensibilizado apresenta estabilidade térmica similar a componente rápida do sinal LOE.

Por outro lado, no estudo da TL opticamente transferida (PTTL), apresentado na seção 4.3.1, os resultados mostraram que a intensidade do pico TL sensibilizado não é diminuída pela medida LOE realizada antes da medida TL. Ao contrário, há um pequeno aumento na intensidade TL do pico sensibilizado. Esse resultado sugere que as armadilhas responsáveis pela componente rápida do sinal LOE, que são mais sensíveis à luz, também estão relacionadas a armadilhas ainda mais profundas que aquelas responsáveis pelo pico TL sensibilizado.

4.6.2 Relação entre o pico TL sensibilizado e os centros de defeitos

Na Figura 52(b) observou-se que o centro [GeO4/Li]0 foi criado com doses de 50 Gy

e destruído com aquecimento a 400 °C. Esses resultados não tornam claro se esse centro está associado ao primeiro pico (110 °C) ou ao pico sensibilizado. Com o objetivo de analisar a estabilidade térmica até 150 °C do centro [GeO4/Li]0, foram obtidos os espectros RPE na

condição sensibilizada, irradiadas com dose-teste de 50 Gy, e tratadas termicamente a 150 °C por 5 minutos. Essas medidas mostraram que o centro [GeO4/Li]0 é estável a 150 °C. Isto

indica que ele não está associado à emissão TL que ocorre até 150 °C. A criação deste centro com a dose-teste e o seu apagamento a 400 °C sugere que este centro pode estar associado às emissões TL do pico sensibilizado.

Como apresentado na Figura 50, os centros e _{são observados}

apenas após o procedimento de sensibilização. As intensidades dos sinais desses centros são constantes para aquecimentos a 400 °C, e também não variam com a dose-teste de 50 Gy. Para avaliar a estabilidade térmica dos centros e , alíquotas distintas do quartzo MC_S passaram por tratamentos térmicos de 400 a 600 °C, com intervalos de 25 °C. Como apresentado na Figura 44, as intensidades do pico TL sensibilizado diminuíram gradativamente para maiores temperaturas dos tratamentos. Na Figura 55 a resposta TL e as

intensidades dos sinais RPE dos centros e são apresentadas para as diferentes temperaturas dos tratamentos.

Como pode ser observado na Figura 55, a sensibilidade TL e os sinais RPE dos centros e não são estáveis a tratamentos térmicos acima de 400 °C. Apesar da similaridade entre os comportamentos da resposta TL e dos sinais RPE é possível afirmar que esses centros paramagnéticos não são diretamente responsáveis pelo pico TL sensibilizado. Isso porque os centros e são estáveis a 400 °C, temperatura na qual todo o mecanismo de recombinação causada deste pico já ocorreu. Portanto, os seus portadores de carga não podem contribuir para a sua resposta TL. Por outro lado, esses centros paramagnéticos podem estar atuando como armadilhas e centros de recombinação que competem com os centros responsáveis pelo pico TL sensibilizado e pela componente rápida do sinal LOE. Assim, sugere-se que, na condição sensibilizada, esses centros estão saturados, e, por isso, as suas intensidades RPE são máximas. Os tratamentos acima de 400 °C destroem esses centros restituindo uma condição similar a condição natural. Desta forma, a dessensibilização TL é explicada pelo reestabelecimento da competição, ou seja, pela diminuição da probabilidade de armadilhamento nos centros responsáveis pelo pico sensibilizado.

4.6.3 Modelo proposto

O centro é o precursor do centro tido como um dos centros de recombinação do pico TL a 110 °C junto com o centro (YANG; MCKEEVER,1990). O procedimento de sensibilização do pico TL a ~300 °C, dessensibiliza o pico TL a 110 °C (SOUZA, et al., 2010). E, como visto na Figura 53(a), a concentração do centro diminui após o procedimento de sensibilização. Assim, sugere-se que a dessensibilização do pico TL a 110 °C, após o procedimento de sensibilização do pico a ~300 °C, ocorra devido a diminuição da concentração do centro precursor ao centro de recombinação luminescente [H3O4]0.

Por outro lado, a concentração do centro _{, que também é uma vacância de} Si, aumenta após o procedimento de sensibilização. A intensidade do sinal desse centro não é

zerada para tratamentos térmicos a 400 °C, como observado na Figura 50. Os valores do fator g (2,0493; 2,0073 e 2,0038) indicam que esse centro é uma armadilhas de buracos. Essa característica sugere que esse centro de recombinação não participa diretamente da emissão TL para medidas até 400 °C.

Com base nos resultados apresentados, propomos que a sensibilização do pico TL a ~300 °C ocorre pela destruição dos centros , e consequentemente dos centro , que atuam como centros de recombinação competidores. Além disso, a sensibilização satura os centros competidores não-luminescentes , killer centers. Desta forma, a sensibilização TL é explicada pelo aumento da probabilidade de recombinação radiativa no centro de recombinação .

Quanto às armadilhas eletrônicas, observamos na Figura 53(a) que após o procedimento de sensibilização o centro é observado. Esse centro possui estabilidade térmica a 400 °C. Isso indica que esse centro não é a armadilha eletrônica responsável pelo pico TL sensibilizado. Assim propomos que o centro atue como uma armadilha profunda competidora. A sensibilização é explicada pela saturação de armadilhas competidoras, aumentando a probabilidade de armadilhamento nas armadilhas responsáveis pelo pico TL.

O fenômeno da dessensibilização TL por tratamentos térmicos e exposição à luz é explicado pelo esvaziamento das armadilhas competidoras, ou seja, do centro . O tratamento térmico acima de 400 °C também é responsável pelo esvaziamento dos centros

_{, promovendo a dessensibilização TL. O fenômeno da TL opticamente transferida,}

apresentada na seção 4.3.1, é explicado pela sensibilidade à luz do centro .

Os centros de defeitos e a sua respectiva participação como armadilha eletrônica ou centro de recombinação são apresentadas na Figura 56. Nesse modelo são apresentado quatro subníveis de energia, sendo duas armadilhas eletrônicas e dois centros de recombinação. Após o procedimento de sensibilização ocorre a saturação da armadilha eletrônica competidora e do centro de recombinação não-luminescentes _{. Consequentemente,}

aumenta a probabilidade de recombinação radiativa entre os elétron armadilhados no centro com o centro de recombinação .

Figura 56: Modelo de bandas com os subníveis de energias das armadilhas (T) e competidoras (C) e dos centros de recombinação competidor (R) e luminescente (L) envolvidos na emissão TL