R 5 T LaO 1-x F x BiS 2 x=0.23 x=0.43 x=0.46 H(T)
Figura 4.5: Medidas de magnetoresistividade na temperatura de 2 K com campo trans-verso aplicado variando de 0 T (na verdade H <8 mT) at´e 5 T. Essa medida mostra que al´em do estado supercondutor, temos um estado localizado que ´e destru´ıdo pelo campo, evidenciado no pico da magnetoresistividade. Foi utilizada a escala normalizada para destacar o efeito do campo nas amostras em geral.
4.2.3 Comportamento Global
Confirmamos que a evolu¸c˜ao da resistˆencia com a temperatura tanto do estado normal quanto do estado supercondutor dessas amostras monocristalinas podem ser explicadas pela presen¸ca de uma fraca granularidade nesses materiais. De fato, podemos localizar essas amostras no diagrama de fase da Figura 2.3 projetado no plano g − T , o que resulta na Figura 4.6.
0 2 4 6 8 10 1 10 x= 0 . 2 3 x= 0 . 4 3 x= 0 . 4 6 T / T c 0 SC ES A r G2 Metal Hom. Des. g
Figura 4.6: Diagrama g − T nos moldes da Figura 2.3 com valores de g estimados pelo tipo de comportamento encontrado.
Esses resultados enfatizam a importˆancia da considera¸c˜ao de poss´ıvel granularidade em at´e mat´erias monocristalinos. Contudo, se comparamos a temperatura cr´ıtica dessas amostras com as das amostras policristalinas sintetizadas com alta press˜ao, veremos que apesar de x = 0.46 apresentar um comportamento met´alico no estado normal (indicando um valor alto de g) sua temperatura cr´ıtica ´e mais baixa que as da amostra x = 0.5 poli-cristalina que apresenta G1 (Equa¸c˜ao 2.9) e G2 (Equa¸c˜ao 2.10), contradizendo a previs˜ao que quando maior for g, mais a temperatura cr´ıtica se aproxima da temperatura cr´ıtica Tczero. Isso pode indicar que a press˜ao tamb´em aumenta Tczero do metal no interior do gr˜ao, aumentando a temperatura cr´ıtica apesar da granularidade.
Cap´ıtulo 5
Conclus˜oes e Perspectivas Futuras
Mostramos nessa disserta¸c˜ao como podemos utilizar os modelos de Mott-Efros-Shklovskii e o modelo granular para entender o comportamento dos Calcogenetos de Bismuto. Nossa an´alise mostrou que a evolu¸c˜ao t´ermica da resistividade destes compostos ´e dominada pe-las propriedades extr´ınsecas do composto pai: as da banda de impureza para x < xM IT e a de um sistema de gr˜aos met´alicos dispersos em uma matriz isolante para x > xM IT.
De fato, para x < xM IT as propriedades desses compostos s˜ao governadas pela forma¸c˜ao de uma banda de impureza. Essa banda ´e gerada pelo overlap das fun¸c˜oes de onda as-sociadas com centros de dopagem. A resposta resistiva desse processo ´e muito clara, j´a que o transporte eletrˆonico ´e gerado por hopping entre esses centros de dopagem, caracterizada por um Variable Range Hopping (Equa¸c˜ao 2.4) para baixas temperaturas (muito menores que a temperatura da largura da banda de impureza), Arrhenius (Equa¸c˜ao 2.3) para temperaturas intermedi´arias (da ordem da distˆancia da banda de impureza e valˆencia/condu¸c˜ao) e um estado met´alico para temperaturas um pouco mais altas. Den-tro do modelo de Variable Range Hopping de Mott, essa hierarquia reflete a competi¸c˜ao entre otimizar a diferen¸ca de energia ou a distˆancia entre diferentes n´ıveis na banda de impureza.
Aumentando a dopagem ocorre uma transi¸c˜ao metal-isolante. Ao inv´es de uma fase met´alica homogˆenea temos a forma¸c˜ao de um sistema h´ıbrido, com uma mistura de fases met´alicas (gr˜aos) e isolantes (matriz). Nesse sistema, propriedades da distribui¸c˜ao de
no diagrama de fase da Figura 2.3. Em termos gerais, o transporte nesses sistemas ´e devido essencialmente ao tunelamento de portadores de carga entre diferentes gr˜aos sob a influˆencia de intera¸c˜ao coulombiana. Especificamente, no regime met´alico (g > gc) teremos diferentes regi˜oes de temperatura, com diferentes respostas na resistividade:
gδ
kB = Tm < T < Tu = gEc
kB : a resistividade obedece ao comportamento denominado por n´os G1 (Equa¸c˜ao 2.9) que ´e devido ao movimento difusivo corrigido pela intera¸c˜ao coulombiana. Para altas temperaturas (T > Tu) sistema apresenta um comporta-mento praticamente met´alico.
δ
kB = Tl < T < Tm = kgδ
B : a resistividade obedece ao comportamento denominado por n´os G2, envolvendo o movimento coerente dos el´etrons em v´arios comprimentos de gr˜ao e satura¸c˜ao da corre¸c˜ao coulombiana.
T < g∆k
B : surgimento do estado supercondutor, primeiro de maneira incoerente com de-crescimo da resistividade e depois coerente com resistividade nula.
J´a no regime isolante (g < gc), a resistividade vai ter um comportamento parecido com a de um semicondutor dopado. Contudo, nesses sistemas o Variable Range Hopping n˜ao ´e o de Mott, mas apresenta um comportamento tipo Mott-Efros-Shklovskii (Equa¸c˜ao 2.12) j´a que ele ´e causado por intera¸c˜ao coulombiana. O Arrhenius tamb´em ´e diferente pois a ativa¸c˜ao TA ´e governada pela Equa¸c˜ao 2.15 e n˜ao por um gap intr´ınseco. Para baixas temperaturas o material pode ter uma supercondutividade incoerente se Ec
∆ < g < gc. Com esses modelos como base te´orica analisamos as medidas de resistividade para os compostos LaO1 – xFxBiS2 e Sr1 – xLaxFBiS2. A partir dos resultados dessa an´alise, conseguimos construir os diagramas de fase x−T e g −T das Figuras 3.2 e 3.5. Verificamos
que o principal efeito da dopagem ´e aumentar o valor de g, tornando o sistema mais pr´oximo de um metal desordenado.
Com esse cen´ario, podemos entender as propriedades dos Calcogenetos de Bismuto colocando-os no diagrama de fase da Figura 2.3 que ´e fun¸c˜ao dos parˆametros universais do modelo granular (junto com um diagrama anterior `a transi¸c˜ao metal-isolante, com-portamento que nem da Figura 2.1 (b) para descrever a parte isolante desse sistema em termos da dopagem). Foi discutido como podemos estender esse cen´ario para analisar medidas de press˜ao hidrost´atica. Conseguimos tamb´em racionalizar medidas feitas com amostras monocristalinas usando esse contexto.
Como a descri¸c˜ao dos modelos granular e de Mott-Efros-Shklovskii dizem respeito, em essˆencia, `a influˆencia da dopagem e da desordem nos materiais, podemos estudar a influˆencia da granularidade em outras fam´ılias de supercondutores n˜ao-convencionais. De fato nosso grupo realizou alguns estudos preliminares em alguns compostos basedos em ferro e perovskitas e ´e evidente a influˆencia da granularidade nesses sistemas. Como eles s˜ao sistemas mais complexos (apresentando magnetismo e dependˆencia com tamanho dos gr˜aos com a temperatura) ´e necess´aria uma an´alise mais cuidadosa, mas eles podem a princ´ıpio ser colocados em um diagrama g − T .
Apesar de n˜ao ser especificada a origem do acoplamento supercondutor, o modelo dos supercondutores granulares ´e um candidato para explicar a diversidade de fenˆomenos no estado normal de supercondutores de alta temperatura (ou mesmo o estado incoerente que precede a supercondutividade global). Se de fato conseguirmos descriminar a influˆencia da granularidade nesses compostos, conseguiremos eliminar o que ´e extr´ınseco nesses sistemas e evidenciar os fenˆomenos essenciais para a supercondutividade.
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