Determinação de arsênio e de chumbo por técnicas voltamétricas

As figuras 5.23 e 5.24 apresentam os voltamogramas obtidos segundo a mesma metodologia de determinação dos dois elementos em matriz aquosa, aplicada às amostras de urina previamente digeridas..

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Figura 5.23: Voltamograma típico de padrão de 15 µµµµg/L de As . Voltametria de Redissolução Catódica com Onda Quadrada: pré-concentração em 0,4 V durante 3 minutos; varredura de -0.5 V a -1.0V; amplitude de pulso de 40 mV; freqüência de 90 Hz . Potenciais medidos em relação ao eletrodo Ag- AgCl. Houve subtração do sinal do branco.

Figura 5. 14: Voltamograma típico de padrão de 15 µµµg/L de chumbo. Voltametria de Redissolução µ Anódica com Pulso Diferencial : pré-concentração em -1,15 V durante 90 segundos; varredura de – 1,15 V a 0,05 V; amplitude de pulso de 50 mV; intervalos de 40. Potenciais medidos em relação ao eletrodo de Ag-AgCl.

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Para as determinações de arsênio em amostras de urina foi necessário a subtração do sinal de base devido à características da matriz. Este sinal foi, obtido pela análise de um branco, ou seja, de uma urina digerida e não reforçada com o elemento. Tal procedimento garantiu o abaixamento da linha de base nas análises das amostras possibilitando a visualização do pico do arsênio. O voltamograma mostra portanto o pico para o elemento localizado em um potencial de aproximadamente 0,75 V em relação ao eletrodo Ag- AgCl.

Para as determinações de chumbo não foi necessário a subtração do sinal do branco, tendo em vista a maior sensibilidade do método neste caso. O voltamograma mostra o pico correspondente ao chumbo aparecendo em um potencial igual a 0,40 V.

Em uma seqüência de experimentos com os padrões com arsênio e com os padrões com chumbo, foram realizadas voltametrias em condições análogas às descritas para cada elemento. Nestas, os valores de concentrações de arsênio foram variadas de 25 a 100 µg/L, e os de chumbo de 9,0 a 50 µg/L, obtendo-se um conjunto de voltamogramas onde os picos mencionados aumentaram gradativamente as suas alturas com os aumentos de concentrações. Para ambos os elementos as voltametrias foram realizadas em triplicata, sendo as médias aritméticas entre os valores das intensidades de corrente correntes de pico, utilizadas para a relação com os teores dos analitos. Com os valores das médias foram então construídas as curvas analíticas para os dois elementos.

As figuras 5.25 e 5.26 apresentam as curvas analíticas respectivamente para arsênio e para o chumbo.

Figura 5.15: Curva analítica para a determinação da concentração de arsênio em urina. Voltametria de Redissolução Catódica com Onda Quadrada. Concentrações de 25 a 100 µµµµg/L.

Pereira, M. A. Estudo de elementos-traço em águas de abastecimento urbano e a contaminação humana: um caso... 66 y = 1.1467x - 0.8958 R2_{= 0.9928} 0 10 20 30 40 50 60 70 0 10 20 30 40 50 60 corrente (nA) co nc en tr aç ão ( g/ L )

Figura 5.26: Curva analítica para a determinação da concentração de chumbo em urina. Voltametria de Redissolução Anódica com Pulso Diferencial. Concentrações de 9,0 a 50 µµµg/L µ

As curvas analíticas mostram excelente linearidade, com coeficientes de correlação respectivamente iguais a 0,9953 e 0,9928.

Isto permitiu a determinação de arsênio em concentrações acima de 25 µg/L. Ou seja, teores abaixo de 25 µg/L não podem ser determinados por esta metodologia. No entanto se este valor é dividido pelo menor valor da faixa considerada normal para o teor de creatinina (0,5 g/L), ainda assim ter-se-ia 50 µg/gcreatinina. Este valor corresponde ao limite máximo de arsênio admissível em urina estabelecido pela Norma Regulamentadora 7 do Ministério do Trabalho e Emprego. Cabe lembrar que ainda segundo esta norma, teores acima 10 µg/gcreatinina já caracterizam indivíduos expostos à contaminação. O método é , portanto satisfatório para o monitoramento dos teores do elemento apenas em uma faixa de concentrações em que os indivíduos já estão já expostos, e também em níveis considerados proibitivos.

Para o chumbo, as determinações podem ser feitas acima de 9 µg/L. Considerando-se o menor valor da faixa considerada normal para o teor de creatinina (0,5 g/L), ter-se-ia 18 µg/gcreatinina, valor que é superior ao índice máximo permitido pela Norma Regulamentadora 7 do Ministério do Trabalho e Emprego (10 µg/gcreatinina).

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A figura 5.27 mostra os resultados para as amostras de urina que apresentaram arsênio juntamente com as concentrações do elemento nas águas consumidas pelos respectivos moradores. Nas amostras que foram consideradas anteriormente e que não são mencionadas aqui não houve detecção do elemento em urina. N S P 2* D O 1 S R 4 S R 7 D M 1* D M 2* D M 4* 6 8 10 12 14 16 As em àgua As em urina Amostra C on ce nt ra çã o ( µ g/ L) 0 100 200 300 400 500 600 C on ce ntr aç ão ( µ g/g cr ea tin in a)

Figura 5.27: Concentrações de arsênio nas amostras de urina e de águas em residências do bairro Padre Faria

A situação mostra a ocorrência de contaminação, mas mostra-sea situação é distinta da outra já detectada daquela para oou seja, do alumínio. A grande maioria das amostras de urina não apresentou arsênio, e onde há a ocorrência do elemento, a distribuição das concentrações não segue a distribuição nas águas das residências. As concentrações de arsênio encontram-se em níveis de valores bem mais baixos que os do alumínio. Além disso, a presença destedo arsênio tem origem geogênica e os teores dependem até do índice pluviométrico, segundo estudos já feitos anteriormente (Gonçalves et al. 2005). No caso do alumínio a origem é antropogênica, e independe de fatores metereológicos.

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Em apenas 30% das amostras de urina o elemento foi detectado, com concentrações variando de 7.70 a 553.53 µg/gcreatinina. Destas 44.4% apresentaram teores acima do índice biológico máximo permitido estabelecido pela Norma Regulamentadora 7 do Ministério do Trabalho e Emprego (50 µg/gcreatinina ). As amostras de urina dos pontos DM11 e GJG2 apresentaram arsênio, mas nas águas das respectivas residências o elemento não foi encontrado. Por outro lado, conforme já mencionado, em muitas residências cujas águas continham arsênio, este não foi detectado nas urinas aí coletadas. Isto é indício de que a ocorrência nas urinas está sujeita a um conjunto maior de fatores que no caso do alumínio.

A tabela apresentada no anexo 4 apresenta várias informações recolhidas junto aos moradores doadores logo na ocasião da amostragem. Para cada ponto obteve-se assim dados sobre a idade, o sexo, o tempo de residência no bairro, a ocorrência de patologias (hipertensão, diabetes e manchas na pele), e sobre a ocorrência de alguma fonte potencial de contaminação além da água de consumo (prática de garimpo, tabagismo e consumo de plantas cultivadas no local). A maioria destes moradores onde foi encontrado arsênio na urina mora a mais de 25 anos no bairro e possui mais de 25 anos de idade. As patologias relatadas poderiam estar relacionadas com a contaminação por arsênio. Os doadores referentes aos pontos NSP1, SR4 e GJG2 informaram serem portadores de hipertensão arterial. A ocorrência de manchas e lesões cutâneas aparece nos indivíduos dos pontos SR4 e GJG2. Outros doadores nos quais nesta amostragem não se detectou arsênio na urina, relataram apresentarem hipertensão arterial, diabetes e problemas vasculares, que são patologias típicas de exposição crônica ao elemento. Houve também narrativas de ocorrência de diarréias em ocasiões imediatamente posteriores a períodos de chuvas, e isto é evidência de exposição aguda ao arsênio. A propósito, estudos anteriores mostram que em períodos de chuvas as águas da captação da Piedade chega a apresentar 30 µg/L e as da Bica da mina Velha (BMV) chega a 230 µg/L de arsênio, segundo (Gonçalves et al. 2005).

Chumbo nas amostras

A figura 5.28 mostra os resultados das análises para as amostras de urina que apresentaram chumbo e as concentrações do metal nas águas consumidas por estes moradores.

Contribuições às Ciências da Terra – Série M, vol. 32, 244, 95p 69 D O 1 S R 7 D M 1* D M 2* D M 5 G JG 1 P T M 1 P T M 2 -- 4 6 8 10 12 14 16 18 20 P b e m ág u a P b e m urin a A m o s tra co nc en tr aç ão ( µ g/ L) 0 2 0 4 0 6 0 8 0 1 0 0 1 2 0 1 4 0 1 6 0 C on ce ntr aç ão ( µ g/g cr ea tin in a)

Figura 5.28: Concentrações de chumbo nas amostras de urina e de águas em residências do bairro Padre Faria

A situação mostra-se semelhante ao que acontece com a ocorrência do arsênio. A grande maioria das amostras de urina não apresentou chumbo, e onde há a ocorrência do elemento a distribuição das concentrações não segue a distribuição nas águas das residências. Deas todas as amostras analisadas 27,3 % apresentaram chumbo com concentrações variando de 9,20 a 47,57 µg/gcreatinina. Destas, 75% apresentaram o metal em concentrações acima do índice biológico máximo permitido estabelecido pela Norma Regulamentadora 7 do Ministério do Trabalho e Emprego (de 10 µg/gcreatinina).

Conforme mostra a tabela do anexo 4, nenhum problema de saúde foi relatado por estes moradores que possam ser relacionados à exposição deste metal. Apesar da presença de chumbo na urina ser um indicador de exposição ao metal, é importante ressaltar que esta o metal pode estar ausente nas amostras de urina, mas não obstante, pode estar ocorrendo a contaminação concentração não representa com fidelidade o grau de absorção, e na verdade estar havendo a absorção e acumulação no organismo. , pois Parâmetros fatores como o tempo e tipo de exposição, e a idade do indivíduo, influenciam nesta acumulação. Assim, fatos inusitados tais como pessoas mais velhas terem tendência a apresentar maior concentração de chumbo na urina sem que esteja havendo exposição atual. Neste caso, esta ocorrência

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pode ser proveniente por causa dos desgaste dos ossos, um dos principais locais de depósitosacumulação deste metal no organismo (Mavrapoulos 1995). Por este motivo, não se pode descartar aqui a possibilidade de estar havendo da contaminação de outros moradores pelo consumo através da água contaminada, mesmo não tendo sido detectado chumbo na amostra de urina..

CAPÍTULO 6

CONCLUSÕES

Os resultados dos estudos envolvendo as amostras de água do interior de residências e as amostras de urina de moradores destas mesmas residências mostraram que efetivamente existe exposição destes a três elementos - traço, e constatou a contaminação de alguns destes moradores por estes elementos.

No que se refere às águas, os parâmetros físico-químicos (pH e Eh) bem como as concentrações dos elementos maiores apresentaram valores que se encontram perfeitamente dentro dos padrões de potabilidade estabelecidos pela portaria 518 do Ministério da Saúde de 2004. No entanto, em relação a elementos - traço detectou-se concentrações acentuadas de arsênio, de chumbo e de alumínio e em várias amostras com valores acima dos limites máximos estabelecidos pela legislação.

O arsênio não aparece por toda área estudada, mas está localizada principalmente nas proximidades da rua Santa Rita, onde um das amostras chegou a apresentar 127,8 µg/L do elemento. Esta contaminação é proveniente das fontes alternativas de água existentes no local (minas e bicas) e também de uma das fontes de distribuição municipal de água, a captação da Piedade. Nas águas de uma das minas encontrou-se 189,0 µg/L, e nas da captação da Piedade de 29,0 µg/L. Isto caracteriza portanto uma contaminação de origem geogênica.

O chumbo está presente na maioria das amostras de água de residências e de uma forma geral ao longo da região estudada, chegando em uma das amostras a atingir valores de 21,2 µg/L. Existem evidencias de que esta contaminação possa ser proveniente das minas e bicas, pois em todas elas o metal foi detectado, chegando em todos os casos a apresentar concentrações acima de 10 µg/L. Como a ocorrência do metal é de forma generalizada, há indícios de que seja proveniente do abastecimento público municipal. Estudos adicionais sobre a presença de chumbo nas águas captadas pela administração municipal precisam ser realizados. A origem geogênica da contaminação não está descartada tendo em vista as características geológicas da região.

O alumínio também aparece de forma geral nas amostras de água das residências, sem localização específica. Em muitas amostras as concentrações encontram-se acima do limite considerado normal para águas naturais (50,0 µg/L) e em várias delas as concentrações estavam acima do limite estabelecido pela legislação para águas potáveis (200,0 µg/L). Esta contaminação não provém de minas e bicas, e nem das águas fornecidas pela captação da Piedade. Neste caso a origem está nas águas da ETA Itacolomi. Nesta

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estação o sulfato de alumínio é adicionado à água captada para favorecer a clarificação da água, segundo fontes da própria prefeitura. Caracteriza-se aqui uma contaminação antropogênica.

Com base nos padrões de potabilidade estabelecidos pela portaria 518 do Ministério da Saúde as águas fornecidas pela prefeitura municipal à população do bairro Padre faria pode ser consideradas impróprias para consumo humano, pois elementos potencialmente tóxicos como arsênio, alumínio e chumbo forma detectados em concentrações acima dos limites estabelecidos.

A contaminação recente dos moradores avaliada por meio das análises das amostras de urina foi confirmada pela detecção de arsênio, chumbo e alumínio na mesmas. No caso de arsênio e chumbo, a presença de na urina sofre a influência de vários outros fatores além de sua ingestão via água. Isto faz com que, em residências cuja água não contém os elementos, a urina dos moradores pode apresentá-los e vice- versa. No que se refere ao alumínio, a presença na urina mostra-se de modo mais coerente com a presença na água de consumo. Nada se pode afirmar sobre o tempo de exposição e a quantidade acumulada pelos moradores, pois não se conhece o período de início do consumo de água contaminada, a quantidade ingerida diariamente, e se a absorção ocorre também por meio de alimentos cultivados no local.

A ocorrência de patologias vinculadas à presença destes elementos ainda não foi caracterizada, pois já de início não se tem um estudo sobre a ocorrência de patologias em geral no local, e alem disso, pouco se conhece sobre a contaminação humana na região. Certamente que para um estudo mais completo sobre o problema aqui constado, faz necessário a expansão do tempo de estudo na mesma população, a análise de outros bio-indicadores de exposição como cabelo e sangue. A busca de uma cooperação com órgão públicos ligados à área de saúde também é necessária para obtenção de dados, para que se possa estabelecer no futuro um novo quadro de causas para problemas importantes na região como a hipertensão e o diabetes, considerados até então como de origem genética.

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