Evolution avec la profondeur

L'accord entre le modèle proposé et les diffractogrammes expérimentaux est démontré sur les Figures 4.9, 4.10 et 4.11 pour l'échantillon 447, sur les Figures 4.12, 4.13 et 4.14 pour l'échantillon 492 et enfin sur les Figures 4.15, 4.16 et 4.17 pour l'échantillon 528.

4.2.2.2.1. Evolution quantitative des différentes phases

Les trois phases introduites sont représentées sur la Figure 4.8. Il apparaît clairement que le pic observé aux petits angles (~ 17 Å et 15 Å pour les diffractogrammes enregistrés respectivement Ca +Eg et Ca + AD), pour les échantillons se trouvant en haut du forage (447, 482, 489, cf. Figure 4.2), est induit par la phase Sm car les phases Rand et Ill génèrent uniquement un bruit de fond dans cette région angulaire. Malgré cela, notez que le pourcentage relatif de Rand est le plus important (cf. Tableau 4.6, 65% pour Rand contre 20% pour Sm dans l'état glycolé et pour l'échantillon 447), ceci en raison d'un facteur de structure plus élevé dans le cas de Sm.

Si un raisonnement qualitatif est appliqué, le pic à 17 Å (état EG) diminuant d'intensité avec la profondeur, il semblerait logique d'attribuer cette baisse à la décroissance relative de la phase smectitique Sm. Un examen des proportions respectives des différentes phases confirme bien ce phénomène (cf. Tableau 4.6). L'épaulement observé pour l'échantillon 492 après traitement à l'éthylène glycol est encore induit par cette phase Sm.

Pour les échantillons plus profonds, l'abondance de cette phase devient très faible (échantillon 528 cf. Figure 4.2).

Si l'interstratifié R0 comportant 65% d'illite est bien la phase principale dans tous les échantillons, les pourcentages des trois principales phases (Rand, Sm, Ill), eux, ne concordent pas pour les différents états étudiés. A priori, les proportions obtenues pour les diffractogrammes enregistrés après la saturation à l'éthylène glycol semblent les plus proches de la réalité, car c'est pour ce traitement que le Rfactor est le meilleur. Nous tenterons d'apporter plus d'éléments de réponse à la non reproductibilité des pourcentages entre différentes phases d'un état à l'autre dans le paragraphe 4.2.4.2.

4.2.2.2.2. Evolution structurale

A part pour l'échantillon 528, les trois phases Rand, Sm et Ill n'ont subi aucune modification structurale avec la profondeur. Le pourcentage de feuillets illitiques et expansibles, la valeur du Reichweit R et la taille des domaines cohérents restent inchangés pour chaque phase. La conservation de ces paramètres avec la profondeur justifie l'appellation de "phase" utilisée pour décrire les interstratifiés rencontrés.

Seules les proportions des différentes phases changent pour permettre de décrire la transition minéralogique observée.

Il faut également noter que, comme pour le modèle ségrégé, le comportement des feuillets expansibles varie d'un état à l'autre, c'est à dire que la répartition entre les feuillets S et V n'est pas toujours la même. Cependant, d'un échantillon à l'autre pour l'état EG, la répartition I/S/V est toujours la même (65/25/10). Pour l'état AD, si le cation utilisé est le Ca, les feuillets expansibles contiennent majoritairement deux couches d'eau dans leurs interfoliaires, si le cation est Na, ils possèdent principalement 1 couche d'eau.

Afin de reproduire les diffractogrammes expérimentaux de l'échantillon 528 de manière satisfaisante, quelques modifications ont dû être apportées aux caractéristiques cristallochimiques des phases Sm et Rand pour cet échantillon.

L'interstratifié désordonné comporterait 70% d'illite contre 65% pour les autres échantillons.

La phase Sm, qui pour les échantillons disposés plus haut, était une smectite basse charge (c'est à dire d001 = 16.7 Å), deviendrait haute charge (vermiculite) car elle

comporterait 80% de feuillets gonflants à 12.9 Å et 20% gonflants à 16.9 Å (pour EG).

Cependant, le pourcentage de cette phase étant faible (de l'ordre de 2% dans l'état glycolé), il est difficile de contraindre précisément les paramètres de cette phase et il faut donc prendre ce résultat avec précaution. Ainsi, il paraîtrait hâtif de conclure à une transformation de la smectite en vermiculite à la simple vue de ces données.

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

0

Figure 4.8 : Représentation des différentes phases dans l'état EG pour l'échantillon 447.

En bleu, la phase Rand, en vert la phase Sm, en rouge, la phase Ill.

(échelle *6.5)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 7.4%

0

Figure 4.9 : Echantillon 447 saturé Ca+EG. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle * 10)

2 10 18 26 34 42

Position 2θ Cu Κα

Rfactor = 10.4%

50

Figure 4.10 : Echantillon 447 saturé Ca+AD. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *4)

2 10 18 26 34 42

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 11.8%

50

Figure 4.11 : Echantillon 447 saturé Na+AD. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *3)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 7.3%

0

Figure 4.12 : Echantillon 492 saturé Ca+EG. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *5)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 11.1%

0

Figure 4.13 : Echantillon 492 saturé Ca+AD. En noir le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *3)

2 10 18 26 34 42

Position 2θ Cu kα

Rfactor = 9.3%

50

Figure 4.14 : Echantillon 492 saturé Na+AD. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *3)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

R_factor = 8.9%

0

Figure 4.15 : Echantillon 528 saturé Ca+EG. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *6.5)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 11.6%

0

Figure 4.16 : Echantillon 528 saturé Ca+AD. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

(échelle *3)

2 10 18 26 34 42 5

Position 2θ Cu Kα

Rfactor = 10.2%

0

Figure 4.17 : Echantillon 528 saturé Na+AD. En noir, le diffractogramme expérimental, en rouge, le simulé.

Ca+Eg Ca + AD Na + AD

Ran

d Sm Ill Kaol Chl Ran

d Sm Ill Kaol Chl Ran

d Sm Ill Kaol Chl

447 65 20 15 0 0 55 15 30 0 0 52 19 29 0 0

482 62 20 17 0 1 50 20 28 0 2 43 25 30 0 2

489 66 13 20 0 1 61 13 24 0 2 52 12 34 0 2

492 63 8 22 5 2 50 6 35 8 1 47 8 39 5 1 494 74 2 19 4 1 55 8 28 7 2

528 63 2 23 9 2 48 7 34 10 1 42 4 39 11 2

Tableau 4.6 : Proportions des différentes phases en fonction de la profondeur. Kaol et Chl signifient respectivement kaolinite et chlorite. Rand, Sm et Ill sont les phases décrites ci- dessus. Pour l'échantillon 494, l'état Na+AD n'a pas été simulé.