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On the wavelength range and quantum efficiency of three-micron laser emission in concentrated Er-systems
V. Lupei
To cite this version:
V. Lupei. On the wavelength range and quantum efficiency of three-micron laser emission in concen-
trated Er-systems. Journal de Physique IV Proceedings, EDP Sciences, 1994, 04 (C4), pp.C4-321-C4-
327. �10.1051/jp4:1994477�. �jpa-00252740�
JOURNAL DE PHYSIQUE IV
Colloque C4, supplkment au Journal de Physique 111, Volume 4, avril1994
On the wavelength range and quantum efficiency of three-micron laser emission in concentrated Er-systems
V. LUPEI
Institute of Atomic Physics, 76900 Bucharest, Romania
A b s t r a c t .
Pa e n e r a t i z e d model f o r s t a t i o n a r y t h r e e - m i c r o n
= r e m i s s i o n g o v e r n e d b y e n e r g y t r n n s f e r p r o c e a s e s i n c o n c e n t r a t e d E r - s y s t e m s i s p r e s e n t e d . E x p l i c i t a n a l y t i c a l e q u a t i o n s f o r t h e photon f t u x d e n s i t y i n t h e r e s o n a t o r f o r a g i v e n w a v e l e n g t h i s o b t a i n e d a s a f u n c t i o n on s y s - tem p a r a m e t e r s ( r a t e s o f u p - c o n v e r s i o n p r o c e s s e s prom t h e Z a s e r ZeveZs, e f f i c i e n c y o f c r o s s - r e l a x a t i o n p r o c e s s e s , c r o s s s e c t i o n o f e m i s s i o n , l o s s e s , c r y s t o Z f i e l d s p Z i t t i n g o f t e v e t s , l i f e t i m e s o f l a s e r ZeceZs, d o p a n t c o n c e n t r a -
t i o n ) , on oumv c h a r a c t e r i s t i c s ( w a v e Z e n g t h , i n t e n s i t y ) and t e m p e r a t u r e . T h e s e e o u a t i o n s d e s c r i b e t n a c o n s i s t e n t way t h e e x i s t i n g d a t a on s t a t i o n a r y Z a s e r e m i s s i o n i n c o n c e n - t r a t e d
E rs y s t e v s and s u g g e s t ~ o s s i b z e o a y s t o c o n t r o l and i m p r o v e t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f e m i s s i o n .
The p r o b l e m o f t h r e e - m i c r o n l a s e r e m i s s i o n b e t w e e n l e v e l s 4 1 1 1 / 2 and 4 ~ 1 3 / 2 i n c o n c e n t r a t e d E r s y s t e m s g a v e r i s e t o c o n t r o v e r s i a l 6 e b a t e c o n c e r n i n p t h e m e c h a n i SIT o f d e ~ o p u l a t i o n o f t h e t e r m i n a l l e v e l whose l i f e t i m e i s u s u a l l y much l a r g e r t h a n t h a t o f t h e e m i t t i n g l e v e l . S e v e r a l m o d e l s b a s e d on E S A o f pumo r a d i a t i o n f r o m 4 ~ 1 3 / 2 and 4 ! 1 1 / 2 [ l ]
,
o n e n e r g y t r a n s f e r t o s e v e r a l r a r e - e a r t h i m ~ u r ~ t i e s [ 2 ] o r on u p - c o n - v e r s i o n p r o c e s sT I
f r o m 4 1 , [ 3 ] , ~ ~ ~have been o r o p o s e d i n o r d e r t o e x p l a i n t h e a b s e n c e o f s e l f s a
-
t u r a t i o n o f l a s e r e m i s s i o n . P a r t o f t h e u p - c o n v e r t e d e x c i t a
-
t i o n by p r o c e s s ( 1 ) c o u l d be t h e n r e u s e d f o r l a s e r e m i s s i o n . I n o r d e r t o a s s u r e an e f f i c i e n t u s e o f t h e p r o c e s s ( 1 ) a f a s t e n e r q y m i g r a t i o n on 4 1 w o u l d be n e c e s s a r y a n d t h i s r e
-
q u i r e s i n t u r n h i p h c o n c e n t r a t i o n o f a c t i v a t o r . U n f o r t u n a t e 1 y, a t t h e s e c o n c e n t r a t i o n s , d u e t o t h e r i c h e n e r g y l e v e l d i a g r a m o f ~ r 3 *
,
w i t h many c o i n c i d e n c e s o f t h e e n e r g y g a p s , s e v e r a l o t h e r e n e r g y t r a n s f e r p r o c e s s e s become e f f e c t i v e ( F i g u r e 1 ) . A c t i n g a l o n e o r i n c o m b i n a t i o n a l l t h e s e p r o c e s s e s r e d u c e t h e e f f e c t o f t h e up-conversion p r o c e s s T i . As shown i n F i g u r e 1, t h e s e p r o c e s s e s i n v o l v e a l a r g e p a r t o f t h e e n e r q y l e v e l s o fArticle published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jp4:1994477
JOURNAL DE PHYSIQUE IV
F i g . 1
E r , l e a d i n g t o a u n u s u a l c i r c u l a t i o n o f e x c i t a t i o n , r e g a r d l e s s t h e pump l e v e l . S i n c e t h e e n e r g y pumped o r u p c o n v e r t e d above t h e l e v e l 4s ( t h e r m a l l l z e d a t room t e m p e r a t u r e w i t h 2 ~ 1 1 / 2 ) r e l a x e s u s u a i C $ r a p i d l y on t h i s l e v e l , we c a n l i m i t t h e a n a l y - s i s o f c r o s s - r e l a x a t i o n p r o c e s s e s t o t h o g e i n v o l v i n g l e v e l s u p t o 4 ~ 3 / 2 ;
-
t h e p r o c e s s T 2 i s a u p - c o n v e r s i o n f r o m 4 1 1 1 / 24 1 1 / 2 4 1 / 2 ( 1 1 5 / 2 4 ( 2
-
t h e p r o c e s s T 3 i s a c r o s s - r e l a x a t i o nt h a t i s i n f a c t an i n v e r s e o f u p - c o n v e r s i o n T 1 '
-
t h e p r o c e s s T4 ( 4 F g / 2 + ' I 1 3 / 2 1 + ( ' 1 1 / 2
-
t h e p r o c e s s T5A t v e r y h i g h E r c o n c e n t r a t i o n s e v e r a l t h r e e - i o n c r o s s - r e - l a x a t i o n o r u p - c o n v e r s i o n p r o c e s s e s c o u l d become a c t i v e . The c o - d o p i n g w i t h o t h e r i o n s c o u l d a l s o i n f l u e n c e t h e o a t h o f e x - c i t a t i o n . Thus ~ r 3 +
,
u s e d u s u a l l y as a s e n s i t i z e r has t h e e n e r - g y l e v e l s4~
and 2~ b e l o w 4 s 3 1 2 ( ~ r ) and t h u s an e f f i c i e n t e n e r g y t r a n s f e r f r o m E r t o C r c o u l d t a k e p l a c e ( p r o c e s s T s ) ;however, t h e l a r g e s t p a r t ( e f f i c i e n c y P,) o f t h i s e n e r g y c o u l d be h a c k t r a n s f e r r e d t o t h e l e v e l 4 t 9 1 2 o f E r .
A l l t h e s e e n e r g y t r a n s f e r p r o c e s s e s compete w i t h o t h e r mechanisms o f d e z e x c i t a t i o n s u c h as t h e m u l t i p h o n o n r e l a x a
-
t i o n o r t h e r a d i a t i v e e m i s s i o n i n d e t e r m i n i n g t h e e v o l u t i o n o f p o p u l a t i o n s o f E r l e v e l s . Thus, t h e y h a v e an i m p o r t a n t r o l e f n d e t e r m i n i n g t h e r a n g e o f t h e e m i s s i o n t r a n s i t i o n s t h a t c o u l d be u s e d i n t h e l a s e r p r o c e s s .
A r a t e e q u a t l ' o n m o d e l l i n g o f s t a t i o n a r y t h r e e m i c r o n e m i s - s i o n f o r s y s t e m s w i t h s t r o n g m u l t i p h o n o n r e l a x a t i o n f r o m l e
-
v e l s 41912 a n d 4 ~ ( i . e . s ~w i t h n e g l i g i b l e e f f e c t o f p r o c e s ~
-
ses T3 and T 4 ) , s u c h as YAG h a s shown [ 4 , 5 ] t h a t f o r t h i s r e - g i m e e m i s s i o n a n a l y t i c a l e x p r e s s i o n s f o r p o p u l a t i o n i n v e r s i o n and o f t h e p h o t o n f l u x c o u l d be o b t a i n e d a n d t h e s e d e s c r i b e I n a c o n s i s t e n t way t h e o b s e r v e d c h a r a c t e r i s t i c s o f t h e e m i s s i o n
( l i m i t a t i o n o f t h e w a v e l e n a t h r a n g e o f e m i s s i o n , t h e e f f e c t o f C O - d o p i n q w i t h ~ r ? + ) b y u s i n o t h e e n e r g y t r a n s f e r r a t e s d e t e r - m i n e d f r o m s p e c t r o s c o p i c m e a s u r e m e n t s . T h i s p a p e r i s an e x t e n -
s i o n o f t h i s t r e a t m e n t t o s y s t e m s ( s u c h as f l u o r i d e s ) w h e r e p r o c e s s e s T and T4 a r e a c t i v e ; i t a l s o g i v e s t h e f l u x equa
-
t i o n as e x p l i c i t f u n c t i o n o f t h e e m i s s i o n w a v e l e n g t h e n a b l i n g a more e x p l i c i t e v i d e n c i a t i o n o f t h e e f f e c t o f v a r i o u s i n t e r - a c t i o n o n t h e c h a r a c t e r i s t i c s o f e m i s s i o n
,
As i n t h e p r e v i o u s t r e a t m e n t f o r t h e c r o s s - r e l a x a t i o n p r o c e s s e s d o m i n a t e d by s t a - t i c d o n o r - a c c e p t o r t r a n s f e r , e f f e c t i v e t r a n s f e r r a t e s a r e u s e d i n t h e s y s t e m o f r a t e e q u a t i o n s , w h i l e f o r t h e p r o c e s s e s i n v o l v i n g r a p i d m i q r a t i o n ( t h e u o - c o n v e r s i o n p r o c e s s e s T i and T2 and c r o s s - r e l a x a t i o n f3) t h e measured r a t e s a r e employed.By d e f i n i n g t h e e f f i c i e n c t e s o f particular e n e r g y t r a n s f e r p r o c e s s e s
- P 3 T 3
L 3 - ? + P P T 3
where, P i a r e t h e e f f e c t i v e r a t e s o f p r o c e s s e s T i , t h e t h r e e - m i c r o n s t a t i o n a r y p h o t o n f l u x d e n s i t y i n s i d e t h e l a s e r r e s o - n a t o r f o r t h e t r a s i t i o n b e t w e e n t h e c r y s t a l f i e l d c o m p o n e n t s
r:
j ( 4 1 1 1 / 2 ) a n d i ( I 3/2), w i t h pump r a t e s R i ( i n a n y o f t h e e n e r g y l e v e l s o f
~ r l
t h a t do n o t d e p l e t e t o a s e n s i b l e e x t e n t t h e g r o u n d s t a t e s i s ;C4-324 JOURNAL DE PHYSIQUE IV
w h e r e a j and B i a r e t h e B o l t z m a n n p o ~ u l a t i o n f a c t o r s f o r t h e c r y s t a l f i e l d components j and i , u j i i s t h e c r o s s - s e c t i o n o f e m i s s i o n and j i r e p r e s e n t t h e l o s s e s a t t h e w a v e l e n g t h o f e m i s s i o n ; R t l and Rt2 a r e e f f e c t i v e pump r a t e s i n l e v e l s 4 1 1 3 / 2 and 4 1 1 1 / 2 and t h e y r e f l e c t t b e e f f e c t o f d i r e c t pump and o f pump e n e r g y t r a n s f e r r e d t o t h e s e l e v e l s due t o c r o s s - r e l a x a t i o n p r o c e s s e s ? .
t
.
i s a g e n e r a l i z e d e f f i c i e n c y p a r a m e t e r o f t h e c r o s s - r e l a x a - t / d n p r o c e s s e sw i t h
a n d p,: i s a f i g u r e o f m e r i t o f t h e j + i t h r e e - m i c r o n l a s e r e m i s - s i o n
1 / 2
*
iP j i = ( P 2 )
V;
f T q . ( 7 ) o f t h e p h o t o n f l u x d e n s i t y c o n t a i n s f o u r t e r m s ( i ) f i r s t t e r m , i s p r o p o r t i o n a l t o t h e pump r a t e s and t h u s i t r e f l e c t s t h e e f f i c f e n c y o f p u m ~ . We c o u l d t h u s d e f i n e a pump s u a n t u u m . e f f i c i e n c y as t h e number o f p h b t o n s i n t r o d u c e d i n t h e f l u x b y e a c h pump p h o t o n
,.
o r t h e e n e r g y e f f i c i e n c y h v . .
'ek = A k
h v k
( i i ) t h e s e c o n d t e r m + ( ? ) i s a l w a y s n e g a t i v e and i t i s i n d e
-
p e n d e n t o f pump; i t $ ' t h i s r e p r e s e n t s a t h r e s h o l d t e r m ; ( i i i ) t h e t h i r d t e r m + ( ? ) i s a l w a y s n e g a t i v e a n d i t r e f l e c t s t h e e f f e c t o f p o p u l a t i d n o f t h e t e r m i n a l l e v e l c o u p l e d w i t h v a r i o u s l o s s e s i n t h e s y s t e m . S i n c e
t h e t e r m ):!$t i s p r o p o r t i o n a l t o t h e s q u a r e r o o t o f t h e pump r a t e a n d t d u s i t r e d u c e d t h e e f f i c i e n c y o f t h e pump l e a d i n g t o an a p p a r e n t i n c r e a s e o f t h e t h r e s h o l d and t o a n o n - l i n e - a r dependence o f t h e p h o t o n f l u x on t h e pump r a t e ; t h e f o u r t h t e r m
@ j 4 )
i s t h e o n l y one t h a t r e f l e c t s t h e e f f e c t o f l i f e - t i m e o f { h e t e r m i n a l l e v e l .B o t h t h e f i r s t and t h e f o u r t h t e r m o n t h e r i g h t s i d e o f eq. ( 7 ) c o u l d be p o s i t i v e o r n e t i v e , f u n c t i o n o f t h e v a l u e o f f i g u r e o f m e r i t p j i . Thus
(137
i s p o s i t i v e whenJ
'
w h i l e
+
( 4 ) i s p o s i t i v e f o r j iThe l i m i t i n g v a l u e o f P j i f o r p o s i t i v e pump e f f e c t de- Dends t h u s o n l y on t h e pump w a v e l e n g t h and o n t h e e n e r g y t r a n s f e r p r o c e s s e s w h i l e o n l y t h l a s t d e t e r m i n e t h e c o n d i t i o n
74 1
i m p o s e d o n P j i f a r p o s i t i v e
+..
I t.
A c c o r d i n g t o eq. ( 1 1 ) t h e f i g u r e o f m e r i t deoends n o t o n l y on t h e r a t i o (P2/PI), w h i c h i s t h e same f o ; j i a l l t h e t r a n s i t i o n s b e t w e e n any o f t h e c r y s t a l f i e l d components o f 4 1 1 1 / 2 a n d 4 l l 3 j 2 f o r a g i v e n s y s t e m , b u t a l s o on t h e r a t i o o f B o l t z m a n n p o p u l a t i o n f a c t o r s f o r t h e a c t u a l c r y s t a l f i e l d components i n v o l v e d i n t h e l a s e r e m i s s i o n . Thus a t a g i v e n tem- p e r a t u r e , e a c h j -+ i t r a n s i t i o n i s c h a r a c t e r i z e d b y a f i g u r e o f m e r i t w h i c h ( a n d n o t o n l y t h e r a t i o P 2 / P l p l a y s a c r u c i a l
r o l e i n d e l i n e a t i n g t h e t r a n s i t i o n s f o r w h i c h p o s i t i v e pump e f - f e c t c o u l d be o b t a i n e d i n e a c h p a r t i c u l a r s y s t e m a t g i v e n tern
-
p e r a t u r e i n g i v e n p u m ~ c o n d i t i o n s . I n f a c t , a s i m p l e r e l a t i o n b e t w e e n t h i s f i g u r e o f m e r i t a n d t h e w a v e l e n g t h o f e m i s s i o n c o u l d b e o b t a i n e d
P - i - 1 k.. =
( k T
I n &-)J I ( 1 7 )
w h e r e
AEj A E i - 1 P I / 2 1
B = [ ~ ~ X P ( - I[Eexp(--) ( e x o ( -
k T
V;
( 1 8 )H e r e A E j and AEi a r e t h e e n e r g y d i f f e r e n c e s b e t w e e n t h e c r y s t a l f i e l d components j and r e s p e c t i v e i a n d t h e l o w e s t components o f l e v e l s 4 1 1 1 1 2 and 4 1 1 3 1 2 a n d E l 1 i s t h e e n e r g y d i f f e r e n c e b e t w e e n t h e s e t w o l o w e s t e n e r g y compo- n e n t s . The p h o t o n f l u x d e n s i t y can be t h e n w r i t t e n e x p l i c i t 1 9
C4-326 JOURNAL DE PHYSIQUE IV
as f u n c t i o n on t h e e m i s s i o n w a v e l e n g t h .
2 "0
-
4 j i ( 1
J i
) = [ ( 2 ~ ~ ~ + ~ t l ) - ( ~ t ~ + ~ t 1 ) t j i ~ ~ e x ~ (xT7)l 7
I
j iThe c o n d i t i o n f o r p o s i t i v e pump e f f e c t l i m i t s t h e wave-
l e n g t h o f e m i s s i o n t o
-
12 1 (2Rt2 + R t l ) y
1 >
7
{ I nr7
(I ?
( 2 0 ).I
1 Pt2+Rtl)x-
( 2 R t 2 ( r t l ) zT h i s shows t h a t t h e s h o r t e s t w a v e l e n g t h e m i s i i o n depends n o t o n l y on t h e pump c o n d i t i o n s and on t h e e f f i c i e n c i e s o f c r o s s -
r e l a x a t l o n p r o c e s s e s b u t a l s o on t e m p e r a t u r e ( d i r e c t l y and v i a t h e p a r a m e t e r B ) . E v i d e n t l y , s i n c e p a r t o f t h e l i g h t f l u x p r o - d u c e d b y pum w o u l d b e l o s t i n c o m p e n s a t i n g t h e n e g a t i v e t e r m s (f:)and
(!3!
( a n d p o s s i b l y ,$ 1 4 ) )
t h e l o w e r l i m i t o f A j i o f1 1 J
'
t h e o u t p u t " l a s e r e m i s s i o n w o u l d be d i s p l a c e d t o w a r d l o n g e r wave l e n g t h s as compared t o t h e l i m i t g i v e n b v ( 1 9 ) . By c o n t r a r y , i n o r d e r t o h a v e a p o s i t i v e 4 1 % ) t e r m t h e w a v e l e n g t h o f e m i s
-
s i o n s h o u l d be s h o r t e r t h a n a'\ l m i t v b l u e , 1.e.
-
1q i
1&
[ l n ( L2 1 1
~2 x - y
A c c o r d i n g t o ea. ( 1 8 ) i n a g i v e n numo s i t u a t i o n t h e f i r s t t o g i v e p o s i t i v e p h o t o n f l u x
( j i
w i l l be t h e t r a n s i t i o n w i t h t h e l o w e s t t h r e s h o l d . Then b y n c r e a s i n g t h e pump i n t e n s i t y , t h e pump t e r m$ I ] )
w i l l o v e r c o m e t h e n e g a t i v e t e r m s f o r o t h e r t r a n s i t i o n s a n d' b c o m p e t i t i o n b e t w e e n e m i s s i o n a t v a r i o u s wave- l e n g t h s w i 11 be i n s t a l l e d whose r e s u l t w i l l be f i n a l l y d e c i d e d i n f a v o u r o f t h e t r a n s i t i o n w i t h t h e h i g h e s t pump e f f e c t .
The f o r m o f s e v e r a l ~ a r a m e t e r s i n e o s .
(7)
o r ( 1 8 ) i s g r e a t l y s i m p l i f i e d f o r p a r t i c u l a r c a s e s and a s i m ~ l e and d i r e c t a n a l y s i s o f t h e v a r i o u s e x o e r i m e n t a l d a t a become p o s s i b l e . A m o n g i m p o r t a n t c o n c l u s i o n s r e s u l t i n g f r o m t h i s a n a l y s i s we m e n t i o n :-
t h e r a n g e o f w a v e l e n p t h s o f e m i s s i o n a t a g i v e n t e n p e - r a t u r e f o r a o i v e n s v s t e m depends on t h e n u c n c o n d i t i o n s , and f o r e a c h nump s i t u a t i o n ( w a v e l e n q t h , i n t e n s i t y ) above t h r e s - h o l d t h e e m i s s i o n w o u l d b e d o v i n a t e d b y t h e t r a n s i t i o n w i t h t h e h i o h e s t Dump e f f e c t . T h i s e x n l a i n i n a c o n s i s t e n t way t h e modi f i c a t i o n o f e m i s s i o n ~ r o ~ a r t i e s o f Er:YLE, when o u ~ p i n g w i t h t!iode o r F r l a s e r s a n d , t h e s h i f t o f e m i s s i o n w a v e l e n g t h w i t h puma i n t e n s i t y o b s e r v e d i n [ I ].
-
t h e efficiency o f e m i s s i o n a t a g i v e n w a v e l e n g t h de-
pends on t h e pump w a v e l e n g t h , as o b s e r v e d i n
[6,n.
-
i m p o r t a n t m o d i f i c a t i o n o f e m i s s i o n c h a r a c t e r i s t i c s c o u l d be o b t a i n e d by c h a n a i n q t h e t e m n e r s t u r e , s s o b s e r v e d i r [ 8 1 .-
c o - d o p i n p w i t hc r 3 +
l e a d s t o an e x t e n s i o n o f t h e e r n i s - s i o n w a v e l e n g t h r a n g e , as o b s e r v e d i n[S],
b u t i t c o u l d h a v e a p o s i t i v e o r n e c a t i v e e f f e c t o n t h e e f f i c i e n c y o f v a r i o u s e m i s s i o n t r a n s i t i o n s , f u n c t i o n o n t h e i r f i g u r e o f m e r i t .T h e a g r e e m e n t b e t w e e n t h e o r e d i c t i o n s o f t h e m o d e l b a - s e d o n d e p o p u l a t i o n b y u p - c o n v e r s i o n o f t h e t e r m i n a l l a s e r
l e v e l 4 1 f o r t h e t h r e e - m i c r o n e m i s s i o n i n c o n c e n t r a t e d
~r-s~ste:!':nd t h e o b s e r v e d c h a r a c t e r i s t i c s o f l a s e r e m i s - s i o n t h u s c o n f i r m s t h e c o n s i s t e n c y o f t h i s m o d e l .
R e f e r e n c e s
S . H u b e r t , D.Mei c h e n i n , B.W.Zhou, F . A u z e l , J . o f L u m i n e s c . 5 0 , 7 ( 1 9 9 1 ) .
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