Discutimos o impacto da interação dipolar nas fases magnéticas e a histerese térmica de aglomerados elipsoidais contendo nanopartículas superparamagnéticas de Gd e Fe3O4.
Assumimos que não há interação de troca entre as nanopartículas, somente a interação dipolar que é de longo alcance. Mostramos que, para grandes densidades na distribuição de nanopartículas pode se controlar a largura do ciclo térmico usando baixas intensidades de campo magnético externo, da ordem de 100 Oe.
Os resultados indicam que devido à grande magnetização do Gd, a interação dipolar pode levar a valores médios térmicos surpreendentemente altos dos momentos magnéticos das nanopartículas. Por exemplo, acima da temperatura ambiente, a intensidade média do campo dipolar pode atingir algumas centenas de Oe e estabilizar os valores dos momentos magnéticos em grandes frações do valor de saturação. A largura do ciclo de histerese térmica pode ser ajustada escolhendo o diâmetro das nanopartículas e o tamanho do aglomerado.
Mostramos, por exemplo, que um aglomerado elipsoidal com eixo maior de 361.2 nm e eixo menor de 94.8 nm, contendo 1417 nanopartículas de Gd de 6 nm de diâmetro distribuídas uniformemente, com uma distância centro a centro de 11.1 nm, exibe um ciclo térmico de 180 K de largura para uma intensidade de campo externo de 85 Oe. Também mostramos, para os sistemas estudados neste trabalho, que para grandes valores de intensidade de campo externo não há histerese térmica, porque a energia Zeemann inibe a formação do estado AFM. No aglomerado elipsoidal de nanopartículas de Gd de 7 nm de diâmetro contendo 1417 nanopartículas com distância centro a centro de 12.95 nm, para um valor de campo externo de 95 Oe, o estado SFD se forma desde altas temperaturas, no ramo de resfriamento, e permanece estável até valores baixos de temperatura, T=200 K. Além disso, mostramos que para um aglomerado elipsoidal de excentricidade 0.97 contendo 289 nanopartículas de Fe3O4 de 9 nm de diâmetro o aumento da concentração
de nanopartículas desloca a temperatura de transição do estado FM para o estado AFM para valores maiores de temperatura.
6.1. Principais contribuições 123
A sequência de estados na curva do ramo de aquecimento é igual ao da curva do ramo de resfriamento para aglomerados esféricos. Sugerimos que este, possa ser um ponto de interesse em aplicações de aglomerados superparamagnéticos. Além disso, mostramos que a histerese térmica de aglomerados elipsoidais de grande concentração contendo nano- partículas de Gd de 5.5 a 12 nm de diâmetro, se origina em transições do estado SFD para o estado AFM, no ramo de resfriamento do ciclo térmico e nas transições do estado AFM para o estado SFD, no ramo do aquecimento. Esses dois estados de aglomerados superparamagnéticos de nanopartículas são estabilizados pela interação dipolar das na- nopartículas. Assim, sugerimos que o estudo da histerese térmica possa ser utilizado para corroborar com a afirmação de que a interação dipolar pode ser suficiente para estabilizar a ordem magnética nos aglomerados de nanopartículas superparamagnéticas.
O efeito magnetocalórico em aglomerados elipsoidais de nanopartículas de Gd tem uma forte dependência com a excentricidade do aglomerado, com a densidade das nano- partículas e com a intensidade do campo magnético externo aplicado ao sistema. Mostra- mos que existe um limite do valor do campo externo, abaixo do qual é observado o efeito magnetocalórico inverso, em virtude da nucleação da fase AFM no aglomerado. Além disso, a variação de entropia ∆S, em um processo isotérmico, aumenta com o aumento da excentricidade dos aglomerados elipsoidais.
Os aglomerados de nanopartículas promovem um deslocamento da temperatura de transição da fase ferro-paramagnética do Gd e da Fe3O4 de acordo com os parâmetros
próprios do aglomerado. Este efeito está associado com a interação dipolar inter-partículas. A partir dos resultados apresentados e com fundamentação na literatura pode se inferir que a geometria elipsoidal potencializa de maneira significativa as propriedades térmicas e magnéticas dos aglomerados de nanopartículas magnéticas. Estas propriedades podem ser controladas por parâmetros intrínsecos e extrínsecos ao sistema tais como: tamanho da partícula, distância entre as partículas, intensidade do campo magnético externo aplicado ao sistema, excentricidade do elipsoide e forma do aglomerado (planar ou volumétrica).
6.1
Principais contribuições
• Produção de material acadêmico para caracterização teórica de propriedades termo- magnéticas de aglomerados esféricos e elipsoidais constituídos de magnetita e Ga- dolínio;
6.2. Limitações 124
• Descrição da fenomenologia que dar origem a histerese térmica nos aglomerados e seu controle através dos parâmetros do sistema;
• Manipulação do efeito magnetocalórico a partir dos parâmetros que caracterizam o aglomerado, tais como: excentricidade, tamanho e densidade das nanopartículas magnéticas;
6.2
Limitações
• A dificuldade de síntese de nanopartículas magnéticas com distribuição de tamanho homogênea;
• O limite computacional restringe a possibilidade de avaliar sistemas maiores, por exemplo na dimensão milimétrica;
• A contabilização dos efeitos internos e de superfície nas nanopartículas (spin can- ting).
6.3
Trabalhos futuros
• Discutir a possibilidade de atingir a mudança de entropia em magnitude razoável com aplicação de baixos campos magnéticos para que seja possível usar estes siste- mas para refrigeração de componentes eletrônicos.
125
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