MECANISMOS INTR´INSECOS DE RELAXAC ¸ ˜ AO

Muitos s˜ao os mecanismos que levam a magnetiza¸c˜ao de um determinado sistema a relaxar, ou seja, voltar para sua posi¸c˜ao de equil´ıbrio. Estes mecanismos s˜ao considerados intr´ınsecos quando n˜ao dependem de fatores externos, e portanto n˜ao podem ser contro-lados. Dentre os mecanismos intr´ınsecos t´ıpicos de metais estudaremos a relaxa¸c˜ao por correntes de Foucault [28], espalhamento magnon-fˆonon [29] e espalhamento de el´etrons de condu¸c˜ao [30, 31]. Caso o sistema se encontre em regime de excita¸c˜ao n˜ao-linear de ondas despin, existem ainda os processos de decaimento de trˆes e quatro magnons, por´em n˜ao estudaremos estes dois ´ultimos nesta tese.

Como ser´a visto adiante, os mecanismos intr´ınsecos de relaxa¸c˜ao da magnetiza¸c˜ao fazem com que a largura de linha de FMR apresente uma dependˆancia linear com a frequˆencia de ressonˆancia ω, isto foi observado em cristais volumosos (bulk) por volta de 1990 [32, 33].

2.3.1 Correntes de Foucault

Correntes de Foucault s˜ao correntes el´etricas induzidas dentro de condutores quando submetidos a um fluxo magn´etico vari´avel no tempo. As correntes de Foucault dissipam

energia do sistema e s˜ao tais que o campo gerado por elas se op˜oe ao campo que causou o fluxo de corrente. No nosso sistema de estudo, as correntes de Foucault s˜ao induzidas pela precess˜ao da magnetiza¸c˜ao, e a dissipa¸c˜ao de energia do sistema devido `a estas correntes ´e proporcional `a condutividade da amostra. Sendo assim, quanto maior for o campo magn´etico de microondas ou quanto maior for a condutividade el´etrica da amostra, maiores ser˜ao as correntes de Foucault, bem como seus efeitos. Em filmes finos o campo de microondas penetra totalmente no filme.

A dinˆamica da magnetiza¸c˜ao dada pela equa¸c˜ao de Landau-Lifshtz-Gilbert ´e alterada pela existˆencia dessas correntes. O resultado, ap´os alguns c´alculos [28], ´e uma constante de amortecimento efetiva dada por:

α_{F oucault} = ¹ 6^MSγσF M " 4π c #2 t²_{F M}, (.)

onde σ_{F M} ´e a condutividade el´etrica do material ferromagn´etico, MS ´e a magnetiza¸c˜ao de satura¸c˜ao e t_{F M} ´e a espessura do filme. Em filmes finos de permalloy o comprimento de penetra¸c˜ao (δ) do campo de microondas ´e da ordem de 1 µm longe da condi¸c˜ao de ressonˆancia e 0,1 µm pr´oximo da ressonˆancia [34]. Os filmes de permalloy utilizados nesta tese possuem espessuras da ordem de 10 nm. Nestes limites, α_{F oucault} ∼ 1% do amortecimento total do sistema o que ´e uma pequena contribui¸c˜ao para a relaxa¸c˜ao da magnetiza¸c˜ao.

2.3.2 Espalhamento Magnon-Fˆonon

O acoplamento entre as ondas de spins, magnons, com as vibra¸c˜oes da rede, fˆonons, tamb´em contribui para o amortecimento da magnetiza¸c˜ao. O espalhamento magnon-fˆonon foi investigado em 1998 por Suhl [29] para sistemas geometricamente pequenos com magnetiza¸c˜ao e tens˜ao da rede homogˆeneos. A constante de amortecimento devido ao acoplamento magnon-fˆonon foi descrita por:

α_{F onon} = ^2ηγ MS " B2(1 +ν) E #2 . (.)

η´e a viscosidade de fˆonons,E´e o m´odulo de Young,B₂´e a constante magnetoel´astica eν´e a raz˜ao de Poisson. A viscosidade de fˆonons para um cristal deN ifoi obtida por Heinrich em 1982 [35] atrav´es de experimentos de transmiss˜ao de microondas. O valor obtido por Heinrich para um cristal de N i foi η = 3,4 (no CGS), e a constante de amortecimento

α_{F onon} ∼1×10⁻3. Portanto, α_{F onon} ´e 30 vezes menor que a constante de amortecimento total medida para o n´ıquel, e dessa forma o espalhamento direto magnon-fˆonon n˜ao ´e relevante para amostras com geometrias pequenas [36].

2.3.3 Espalhamento por El´etrons de Condu¸c˜ao

Em 1970 foi mostrado que a relaxa¸c˜ao magn´etica intr´ınseca n˜ao ´e a mesma para metais e isolantes magn´eticos. O amortecimento de Gilbert em metais ´e causado principalmente pelo espalhamento incoerente de pares excitados de el´etron-buraco por fˆonons e magnons. Faremos uma revis˜ao dos espalhamentos comspin-flipentre os el´etrons da banda s-p, que s˜ao na realidade estados h´ıbridos de el´etrons s-p e d, com os el´etrons da banda d, e o espalhamento sem spin-flip devido `a intera¸c˜ao spin-´orbita.

2.3.3.1 Espalhamento com Spin-Flip (Intera¸c˜ao de Troca s-d) Quando uma onda de spin ou magnon, com energia !ωq e vetor de onda !q, colide com um el´etron itinerante de energia ε_k,σ, onde !σ ´e o estado de spin do el´etron e^!k ´e o vetor de onda do el´etron, cria-se um el´etron itinerante com momento ^!k +!q e nova orienta¸c˜ao de spin !σ#

(veja a figura 2.5). Excita¸c˜oes de pares el´etron-buraco podem ou n˜ao ser acompanhadas por spin-flip, ou seja, por uma invers˜ao na polariza¸c˜ao do spin eletrˆonico. O spin-flip ´e causado por intera¸c˜oes de intercˆambio entre magnons e el´etrons itinerantes, tamb´em conhecida como intera¸c˜ao de troca s-d, j´a que ´e na verdade uma intera¸c˜ao entre el´etrons itinerantes da banda s-p com spins ou momentos magn´eticos localizados (el´etrons da banda d).

Figura 2.5 Ilustra¸cao da colis˜ao de uma onda de spincom energia !ω_q e vetor de onda !q com um el´etron itinerante de energiaε_k,σ, vetor de onda^!ke polariza¸c˜ao despinσ. Esta colis˜ao cria um el´etron itinerante com nova energiaε_q+k,σ!, nova orienta¸c˜ao despinσ^# e novo vetor de onda

!

q+^!k.

A energia da intera¸c˜ao de troca s-d ´e obtida integrando-se no volume o funcional da densidade de energia de troca s-d [37]:

Hs−d=! j

G V

J(!rj−!r)S^!j,d·!ss(!r)d!r. ₍.)

A intera¸c˜ao de troca s-d entre a densidade de spinsdos el´etrons itinerantes !ss e os spins localizados S^!j,d ´e dada por J(!rj −!r), onde j ´e um s´ıtio da rede. Esta mesma intera¸c˜ao pode ser reescrita utilizando-se a representa¸c˜ao de part´ıculas da seguinte forma:

ˆ Hs−d = H 2S N ! (_k J(!q)a_"k, ↑a_"⁺ k+q,"↓b(q+h.c., ₍.) onde S ´e o spin dos el´etrons d, N ´e o n´umero de s´ıtios atˆomicos, J(!q) ´e a constante de intera¸c˜ao de troca s-d, a e a+ s˜ao os operadores de cria¸c˜ao e aniquila¸c˜ao de el´etrons, com vetor de onda^!k espin-up(↑) ouspin-down (↓), respectivamente,b´e o operador que aniquila magnons com vetor de onda !q. Aqui os sub-´ındices ↑ e ↓ representam os spins majorit´arios e minorit´arios, respectivamente.

Magnons e el´etrons itinerantes s˜ao coerentemente espalhados pela intera¸c˜ao de troca s-d, e estes espalhamentos resultam na cria¸c˜ao e aniquili¸c˜ao de pares el´etron-buraco (h.c.). Durante as intera¸c˜oes de troca s-d o momento angular total do sistema ´e conservado, e consequentemente o spin do el´etron itinerante rotaciona durante o processo de espalha-mento com magnons. No entanto, apenas o espalhaespalha-mento mostrado na figura 2.5 n˜ao ´e suficiente para relaxar os magnons com vetor de onda !q≈0 (modo uniforme de onda de spin observado nos experimentos de ressonˆancia ferromagn´etica). De fato, a intera¸c˜ao de troca s-d simplesmente leva a um fator de divis˜ao espectrosc´opica remormalizado γ [30]. Assim, o espalhamento de magnons com el´etrons itinerantes tem que ser interrompido por espalhamentos incoerentes com outras excita¸c˜oes. Os pares el´etron-buraco com spin-flip (a_"k,

↑a+

"

k+"q,↓) podem ser espalhados incoerentemente por magnons e fˆonons excitados ter-micamente. Isto resulta em um r´apido e flutuante torque que faz com que os momentos magn´eticos relaxem.

Nestes espalhamentos incoerentes os pares el´etron-buraco tˆem um tempo de vida finito τ_ef, e portanto a taxa de relaxa¸c˜ao ser´a 1/τ_ef. Neste caso a energia de excita¸c˜ao ´e modificada por um fator adicional δεdado por:

δε=ε_"k+"q, ↓ −ε_"k,

↑ +i !

τef

. (.)

Para espalhamentos com spin-flip o tempo de vida de pares el´etron-buraco excitados ´e na verdade o tempo de spin-flip desses pares τsf. O tempoτsf pode ser obtido por meio de medidas do comprimento de difus˜ao de spin λSD [38, 39]:

τsf = ^6λ 2 SD ν_F λ_↑+λ_↓ λ_↑λ_↓ ^{, (}.)

onde ν_F ´e a velocidade de Fermi dos el´etrons, λ_↑ e λ_↓ s˜ao os livres caminhos m´edios para el´etrons com spin-up e spin-down, respectivamente. O tempo de spin-flip tamb´em pode ser escrito em termos de parˆametros experimentais mais acess´ıveis, como a resistividade do material ρ, massa do el´etronm, densidade total dos el´etrons de condu¸c˜ao do material ferromagn´etico n e o coeficiente de assimetria de spin do volume β:

τsf = ^12λ

2 SDm

ne(1−β2)ρ^{. (}.)

Para o permalloy (Py) temos ρ = 12,3 µΩ, n = 6,3×1022 cm−3, β = 0,73 e λSF = 4,3 nm, o que d´a um tempo de spin-flip de τsf,P y = 3,0× 10−14s. Para o cobalto

τsf,Co = 3,8×10⁻12s.

A constante de amortecimento de Gilbert, devido ao espalhamento de el´etrons de condu¸c˜ao com spin-flip, pode ser obtida a partir do c´alculo do campo efetivo de amorte-cimento de GilbertH^!G

ef. O c´alculo deste campo, por sua vez, depende da susceptibilidade magn´etica do sistema ferromagn´etico. Esta susceptibilidade ´e obtida usando o formalismo de Green introduzido por Kubo na aproxima¸c˜ao de fase aleat´oria [40]. A partir desta sus-ceptibilidade o campo efetivo de amortecimento pode ser escrito como uma soma sobre todos os estados permitidos em torno da superf´ıcie de Fermi:

α_s−d^ω γ ⁼ 2(S) N gµB ! (_k |J(!q)|²(n_"^↓ k+q"−n_"^↑ k)δ$ ε_" k,↑−ε_" k+"q,↓+!ω_"q% , ₍.)

onde α_s−d ´e a constante de amortecimento, (S) =S[MS(T)/MS(0)] ´e o spin reduzido e

δ ´e a fun¸c˜ao delta de Dirac. ∆n = n_"^↓

k+"q −n_"^↑

k = δ5

ε_"k −ε_F6

!ω_"q ´e a diferen¸ca entre os n´umeros de ocupa¸c˜ao do estado spin-down com vetor de onda ^!k+!q e do estado spin-up com vetor de onda ^!k. Da express˜ao para ∆n vemos que os processos de relaxa¸c˜ao s˜ao restritos a el´etrons no n´ıvel de Fermi, e vemos tamb´em que a energia envolvida no processo de espalhamento ´e a energia do magnon ressonante dada por !ω_q"=!ω.

A fun¸c˜ao δ$ ε_"k,

↑−ε_"k+"q,

↓+!ω_"q%

´e alargada devido a espalhamentos incoerentes de pares el´etron-buraco, assim esta fun¸c˜ao pode ser escrita como uma Lorentziana [30]:

δ$ ε_"k, ↑−ε_"k+"q, ↓ +!ω_"q% ≈ !/τsf (ε_"k, ↑−ε_"k+"q, ↓ +!ω_"q)2+ (!/τsf)2 (.) A Lorentziana ´e a fun¸c˜ao de distribui¸c˜ao de probabilidade de um espalhamento ocorrer. Durante a ressonˆancia ferromagn´etica do sistema em que o modo de onda despin uni-forme (!q≈0) ´e excitado, a diferen¸ca de energia dos el´etrons nas excita¸c˜oes el´etron-buraco

com spin-flip ´e dada pela energia de exchange ou de troca ε_k,σ −ε_k+q,σ! = −2(S)J(0). Usando N(S)gµB = MS(T) (assumindo o volume unit´ario) obt´em-se um campo de amortecimento proporcional `a frequˆencia ω e inversamente proporcional `a magnetiza¸c˜ao de satura¸c˜aoMS. Isto ´e uma caracter´ıstica t´ıpica do amortecimento de Gilbert, veja [41]. Ap´os a integra¸c˜ao sobre a superf´ıcie de Fermi, obt´em-se a constante de amortecimento de Gilbert devido aos processos de espalhamento s-d:

α_s−d = ^χP

M_Sγ

1

τ_sf^{, (}.)

onde χ_P ´e a susceptibilidade de Pauli para os el´etrons itinerantes de condu¸c˜ao.

χ_P = " !γ 2π #2G k²dkδ5 ε(_k−εF 6 =µ²_BN(εF), (.)

N(εF) ´e a densidade de estados no n´ıvel de Fermi. Para metais 3dN(εF) tem valor de 3 at´e 9×10−6 [42]. FM g λSD(nm) β ρ(µΩ.cm) τ(ps) G(107Hz) α(10−3) MS(G) F e 2,09 [43] 9,7 [44] 5,8 [45] 2 1710 [46] Co 2,18 [43] 59 [47] 0,36 6,2 [44] 3,8 [48] 30 [49] 11 1425 [46] N i 2,21 [50] 6,8 [44] 25 [50] 19 485 [46] P y 2,14 [51] 4,3 [48] 0,73 [48] 12,3 [48] 0,03 [48] 9 6 860 [46] M nN iSb 2,03 [52] 1 3,1 [52] 2,8 580 [52]

Tabela 2.1 Quantidades relevantes para o c´alculo da constante de amortecimento de Gilbertα

de alguns materiais ferromagn´eticos (FM).G´e o parˆametro de amortecimento de Gilbert dado por G= ^χP

τ_sf.

Para o permalloy, α_s−d ≈ 5×10−3, veja a tabela 2.1, onde s˜ao dadas quantidade relevantes para o c´alculo de α para alguns materiais ferromagn´eticos [53]. Dessa forma, podemos supor que o principal mecanismo de relaxa¸c˜ao que contribui para o valor da constante de amortecimento de Gilbert para o permalloy´e o espalhamento com spin-flip

dos el´etrons de condu¸c˜ao por magnons e fˆonons. Isto foi confirmado por Ingvarsson em 2002 [54] e tamb´em pode ser conclu´ıdo devido a dependˆencia das equa¸c˜oes . e .

com a resistividade do material. Para metais puros como cobalto, ferro e n´ıquel o tempo de spin-flip τsf ´e suficientemente grande, tornando a intera¸c˜ao de troca s-d irrelevante para o amortecimento de Gilbert.

2.3.3.2 Espalhamento sem Spin-Flip (Intera¸c˜ao Spin- ´Orbita) Se ignorarmos a existˆencia de colis˜oes entre os el´etrons de condu¸c˜ao do material ferromagn´etico com mag-nons excitados termicamente, a relaxa¸c˜ao s-d ´e indiretamente proporcional ao tempo de relaxa¸c˜ao do momento do material ferromagn´etico τm [55], e consequentemente es-cala com a resistividade. Assim pode-se calcular o amortecimento intr´ınseco em metais ferromagn´eticos desprezando a intera¸c˜ao s-d e considerando a intera¸c˜ao spin-´orbita.

Em 1976 Kambersk´y [56] mostrou que o amortecimento intr´ınseco em ferromagnetos met´alicos podia ser tratado de modo mais geral utilizando apenas o Hamiltoniano da intera¸c˜aospin-´orbita.O Hamiltonianospin-´orbita correspondendo `as componentes trans-versais dospine do momento angular pode ser escrito como um Hamiltoniano de intera¸c˜ao de trˆes part´ıculas: ˆ Hs−o = ¹ 2 H 2S N ^ξ ! ( k ! µ,ν,σ I µ|L⁺|νJ c⁺ ν,^"k+"q,σc_µ,"k,σb_"q +h.c., ₍.)

onde ξ ´e o coeficiente da intera¸c˜ao spin-´orbita, L+ = Lx +iLy ´e a componente hor´aria do momento angular transversal L^! do s´ıtio atˆomico. c

µ,^"k,σ e c+

ν,"_k+"q,σ s˜ao os operadores de aniquila¸c˜ao e cria¸c˜ao de el´etrons, respectivamente, com spins σ e estado de Bloch adequados, b(q aniquila a onda despin com vetor de onda!q. Os ´ındicesµeν representam os orbitais dos estados de Bloch, e s˜ao usados para identificar as bandas eletrˆonicas individuais. Por simplicidade, n˜ao s˜ao consideradas dependˆencias dos elementos de matriz

(µ|L+|ν) com os vetores de onda. A susceptibilidade rf pode ser calculada novamente utilizando o formalismo da fun¸c˜ao de Green introduzido por Kubo na aproxima¸c˜ao de fase aleat´oria (Random Phase Approximation- RPA). A parte imagin´aria do denominador da

susceptibilidade rf circularmente polarizada para uma onda de spin com vetor de onda

!

q e energia !ω pode ser expressa de modo similar ao feito para a intera¸c˜ao de exchange s-d. O campo de amortecimento efetivo ´e dado por:

αs−o ω γ ⁼ (S)² 2M_S^ξ 2 " 1 2π #3G d^!k! µ,ν,σ I ν|L⁺|µJ I µ|L⁻|νJ ×δ$ ε µ,^"k,σ −ε_F% !ω !/τm $ ε_µ,"k,σ −ε_ν,"k+"q,σ +!ω%2 + (!/τm)² . (.)

O tempo τsf foi trocado pelo tempoτm, ja que n˜ao ocorre spin-flip. A rela¸c˜ao entre estes dois tempos ´e dada por:

τ_m = ^ν 2 F 12λ2 SD 1 τsf , (.)

onde τ_m, diferentemente deτ_sf, escala linearmente com a resistividade.

Transi¸c˜oes Intra Banda (µ=ν)

Para ondas de spin de baixa frequˆencia(q << k_F) o balan¸co de energia do el´etron

!ω+ε_µ,(_k,σ−ε_ν,(_k+(q,σ =!ω−(!2/2m)(2^!k·!q+q2) no denominador da equa¸c˜ao . pode ser significativamente menor que !/τm. Mesmo em boas estruturas cristalinas este limite ´e satisfeito acima de temperaturas criogˆenicas. Ap´os uma integra¸c˜ao sobre a superf´ıcie de Fermi, a constante de amortecimento de Gilbert pode ser aproximada por:

α^{IN T RA}_s−o ∼₌ ^(S)2 γM_S " ξ ! #2! µ χ^µ_PI µ|L⁺|µJ I µ|L⁻|µJ τm, ₍.) onde χ^µ_P ´e a susceptibilidade de Pauli de uma dada camada de Fermi. Como pode ser visto, neste limite o amortecimento de Gilbert ´e proporcional a τm, e portanto, escala linearmente com a condutividade.

Transi¸c˜oes Entre Bandas (µ$=ν)

Transi¸c˜oes entre bandas s˜ao associadas comgapsde energia∆εµ,ν. Em transi¸c˜oes desse tipo, a energia do par el´etron-buraco pode ser dominada por essesgaps. Para bandas com gaps de energia maiores que a frequˆencia de relaxa¸c˜ao do momento eletrˆonico (!/τm), a constante de amortecimento ´e aproximadamente:

α^{IN T RA}_s−o ∼₌ ^(S)2 γMS ! µ χ^µ_P(∆gµ)^{2 1} τm , ₍.) onde ∆gµ = 4ξK

ν (µ|Lx|ν) (ν|Lx|µ)/∆εµ,ν determina a contribui¸c˜ao da intera¸c˜ao spin -´orbita para o fator espectrosc´opico g [57]. Como pode ser visto para transi¸c˜oes entre bandas a constante de amortecimento ´e proporcional a 1/τ_m e escala com a resistividade semelhantemente `a constante de amortecimento da intera¸c˜ao de exchange s-d dada pela equa¸c˜ao.. A dependˆencia do sistema com a temperatura ´e modificada quando h´a gran-des distribui¸c˜oes de gaps de energia. Aumentando-se a temperatura a taxa de relaxa¸c˜ao

!/τm se torna proporcional `a ∆εµ,ν resultando em satura¸c˜ao gradual do amortecimento de Gilbert para processos entre bandas. Assim, para estes processos, a constante de amortecimento deve depender da resistividade apenas em baixas temperaturas [36].

Descri¸c˜ao F´ısica para o Amortecimento Intr´ınseco

At´e aqui tratamos o amortecimento intr´ınseco formalmente, por esta raz˜ao ´e impor-tante darmos uma descri¸c˜ao f´ısica para o amortecimento intr´ınseco. Em 1970, Kambersk´y observou que a superf´ıcie de Fermi ´e alterada quando a dire¸c˜ao da magnetiza¸c˜ao muda, e a partir dessas observa¸c˜oes criou o modelo de transi¸c˜oes intra banda. Essencialmente, `a medida que a magnetiza¸c˜ao evolui no espa¸co e no tempo, a superf´ıcie de Fermi ´e dis-torcida periodicamente no espa¸co e no tempo. Este mecanismo pode ser descrito por classicamente e ´e conhecido na literatura pelo termo breathing Fermi surface. Quando a superf´ıcie de Fermi ´e modificada devido `a altera¸c˜oes na dire¸c˜ao da magnetiza¸c˜ao, os el´etrons se redistribuem na nova superf´ıcie de Fermi, por´em esta re-popula¸c˜ao dos el´etrons ´e retardada por um tempo de relaxa¸c˜ao finito τm dos el´etrons. Isto resulta em uma

de-fasagem entre a distor¸c˜ao da superf´ıcie de Fermi e a precess˜ao da magnetiza¸c˜ao. Esta defasagem, por sua vez, d´a origem `a relaxa¸c˜ao da magnetiza¸c˜ao [56, 57]. J´a as transi¸c˜oes entre bandas s˜ao conectadas com a polariza¸c˜ao orbital dinˆamica, ou seja, mudan¸cas da fun¸c˜ao de onda do el´etron est˜ao relacionadas com mudan¸cas em suas energias.

A intera¸c˜ao deexchanges-d pode ser vista como dois momentos magn´eticos acoplados por um campo de exchange s-d. Esses dois momentos correspondem aos el´etrons locali-zado e itinerante. No limite em que n˜ao h´a amortecimento a baixa energia de excita¸c˜ao (FMR) corresponde aos dois momentos magn´eticos alinhados e precessionando em fase. Por´em, como o livre caminho m´edio de spin do el´etron itinerante possui valor finito, deve-se considerar na equa¸c˜ao de movimento do el´etron itinerante a relaxa¸c˜ao despinem torno de um campo efetivo instantˆaneo^!hef:

− ¹

γτsp !

m−χ_P^!h_ef, ₍.)

onde o campo efetivo^!hef inclui o campo de exchange entre os el´etrons localizado e iti-nerante. Pode-se ainda observar que o amortecimento obtido classicamente ´e equivalente ao que foi obtido por meio do formalismo de Kubo, e que a defasagem devido `a intera¸c˜ao s-d e aobreathing Fermi surface´e proporcional `a frequˆencia de microondasω. Em ambos os casos o amortecimento ocorre por fric¸c˜ao que ´e descrito no magnetismo pelo termo de relaxa¸c˜ao de Gilbert.