15º Congresso Brasileiro de Geologia de Engenharia e Ambiental

15º Congresso Brasileiro de Geologia de Engenharia e Ambiental

SIMULAÇÃO DA VANTAGEM DA APLICAÇÃO DA REMEDIAÇÃO

ELETROCINÉTICA ACOPLADA À OXIDAÇÃO QUÍMICA EM SOLOS

CONTAMINADOS

Clarisse de Oliveira Carmo1_{; Jonathan Tenório de Lima}1_{; Carla Miranda Fabris} 1_{; Maria Claudia}

Barbosa 1

Resumo – A remediação eletrocinética é uma tecnologia que vem sendo aplicada com a finalidade

de separar e extrair contaminantes orgânicos e metais pesados de solos saturados de baixa permeabilidade e elevada condutividade elétrica, nos quais a aplicação de técnicas convencionais não se mostra eficiente. A técnica vem sendo aprimorada por meio, sobretudo, de sua combinação às demais técnicas de remediação já existentes. Neste contexto, destaca-se a tecnologia eletrocinética combinada à oxidação química com reagentes Fenton (EK-Fenton) que engloba tanto os fenômenos eletrocinéticos inerentes à técnica EK, quanto os fenômenos decorrentes da reação Fenton que, aliados, podem aumentar a eficiência da remediação. O presente trabalho apresenta uma revisão do estado-da-arte da técnica, seus princípios e limitações e apresenta a modelagem de um exemplo hipotético da sua aplicação.

Abstract – Electrokinetic remediation is a technology that has been applied to separate and extract

organic contaminants and heavy metals from saturated soils with low permeability and high electric conductivity, where the application of conventional technologies may be inefficient. The technique has been improved, especially, by the combination with other existing technologies. In this context, the electrokinetics coupled with in situ chemical oxidation by Fenton reagent stands out. This coupled technology cover both electrokinetic phenomena and the ones due to the Fenton reaction, which together may enhance the remediation process. This work presents an overview of the state-of-the-art of the coupled technique, its general principals and limitations and brings a hypothetical example of its application.

Palavras-Chave – Eletrocinética; remediação; oxidação química; EK-Fenton.

1. INTRODUÇÃO

Desde o final da década de 1980, a técnica de remediação eletrocinética (EK) tem se mostrado bastante versátil e capaz de remediar diversos tipos de solos contaminados com metais pesados e compostos orgânicos (REN et al.,2014; KIM et al., 2005). A técnica apresentou resultados mais promissores quando aplicada em solos argilosos e com baixa permeabilidade, destacando-se das técnicas mais tradicionais, baseadas no fluxo hidráulico e de gases (SCHMIDT et al., 2007; ALSHAWABKEH et al., 1999), que falham nesses casos (ALSHAWABKEH et al., 1999).

A técnica pode também ser intitulada como processo eletrocinético, eletromigração, descontaminação eletroquímica ou recuperação eletrocinética (PAZOS et al., 2010) e consiste na aplicação monitorada de uma corrente contínua no solo entre eletrodos adequadamente dispostos. A partir da geração de um campo elétrico ocorrem fenômenos eletrocinéticos apresentados por Mitchell (1976) que atuam no transporte dos contaminantes e que ocorrem devido à presença da solução eletrolítica intersticial do solo.

A viabilidade da aplicação da remediação eletrocinética está vinculada sobretudo à alta condutividade elétrica e também às propriedades eletroquímicas dos solos argilosos, fatores que tornam tal método mais viável na remediação de solos finos.

Segundo Ren (2014), após a aplicação da técnica de remediação eletrocinética, entretanto, pequenas quantidades de contaminantes permanecem concentradas em uma pequena área ou deslocam-se para a fase líquida em sua forma original e necessitam, assim, de mais esforços para serem completamente removidas. Neste contexto, a combinação da técnica EK com outra técnica existente se faz necessária para aumentar a eficiência da remoção de contaminantes e garantir que não seja necessária a aplicação de um tratamento complementar.

Este trabalho apresenta uma revisão sobre as técnicas de remediação de solos por eletrocinética (EK), por oxidação química e pela combinação das duas técnicas. Igualmente, é apresentado o estudo de um caso hipotético.

2. TÉCNICAS PARA REMEDIAÇÃO DE SOLOS CONTAMINADOS 2.1. Remediação Eletrocinética (EK)

A técnica EK consiste em uma tecnologia verde para remediação de solos desenvolvida nas últimas décadas (VENNY et al., 2012).

A remediação EK é realizada a partir da aplicação de um gradiente elétrico de baixa intensidade na massa de solo, em geral 1 V.cm-1 _{(FAN et al., 2014; YANG & LONG., 1999;}

THEPSITHAR & ROBERTS., 2006), por meio de eletrodos, em geral não inertes, em um arranjo que permita o fluxo da solução intersticial e consequentemente dos contaminantes. Este processo de remediação compreende a dessorção, o transporte, a captura e a remoção de contaminantes (ACAR et al., 1993).

Durante o processo eletrocinético, há ocorrência, nas proximidades dos eletrodos, da eletrólise da água, presente no solo, que pode ser descrita segundo as seguintes Equações (1) e (2):

Reação no Anodo: 2𝐻2𝑂 → 𝑂2(𝑔)+ 4𝐻++ 4𝑒− (1)

Reação no Catodo: 4𝐻2𝑂 + 4𝑒−→ 2𝐻2(𝑔)+ 4𝑂𝐻− (2)

Tais reações promovem a geração de uma frente ácida e de uma frente básica que se movem em direção ao catodo e ao anodo, respectivamente, em função das cargas aplicadas em cada eletrodo. Como o fluxo eletro-osmótico ocorre geralmente em direção ao catodo, o avanço da frente ácida ocorre com maior velocidade. A predominância do avanço da frente ácida também pode ser

Quando há presença de compostos orgânicos, usualmente não eletricamente carregados, os mesmos são transportados pelo fluxo eletro-osmótico da solução e, ao final do processo, são coletados podendo ser mais facilmente tratados (PAZOS et al., 2010).

Outro fenômeno eletrocinético relevante é a eletromigração na qual há o transporte dos íons presentes no solo em direção ao eletrodo de carga oposta. Ademais, partículas carregadas maiores que íons como colóides e micelas e também os vírus e bactérias podem migrar ao longo do solo sob a ação do gradiente elétrico num fenômeno denominado eletroforese.

2.2. Oxidação química

A técnica de oxidação química in situ (ISCO) vem sendo cada vez mais utilizada para a remediação de solos e de águas subterrâneas contendo contaminantes orgânicos (DENG et al., 2015). De acordo com Lemaire et al. (2013), os oxidantes convencionalmente utilizados são ozônio, permanganato, reagente Fenton, percarbonato e persulfato ativado.

Segundo Pereira et al. (2009), os processos oxidativos com reagente Fenton são caracterizados por gerar radicais hidroxila (OH •) em quantidades suficientes para a degradação da matéria orgânica e consistem na utilização de ferro (II) como catalisador na decomposição do peroxido de hidrogênio (H2O2) em radicais hidroxila (Equação (3)) que possuem elevado potencial

de oxi-redução.

𝐻2𝑂2+ 𝐹𝑒2+→ 𝑂𝐻•+ 𝑂𝐻−+ 𝐹𝑒3+ (3)

Cabe ressaltar que os radicais hidroxila (OH •) diferenciam-se dos íons hidroxila (OH-_{) por}

conterem um número ímpar de elétrons. Tal característica justifica o fato dos radicais hidroxila serem altamente reativos, em razão de buscarem um elétron para ligação.

Em geral, o peróxido de hidrogênio é injetado em concentrações que variam de 3% a 35%. Caso seja necessária a adição de ferro, o mesmo pode ser co-injetado juntamente ao H2O2 ou após

a injeção do peróxido de hidrogênio (RIVAS, 2006). Como a decomposição do peróxido de hidrogênio consiste em uma reação exotérmica, as possíveis consequências do aumento de temperatura devem ser consideradas na implementação do método. Outro fator relevante é a presença de matéria orgânica, que pode influenciar negativamente nos resultados pelo fato da mesma tender a absorver os contaminantes, impedindo assim o contato adequado entre contaminantes e reagente.

Quando aplicado sozinho, o processo Fenton falha no tratamento de solos com baixa permeabilidade (TSAI et al., 2010), e tal inconveniente pode ser superado a partir de sua integração com a técnica de remediação eletrocinética (EK).

O resultado do processo da oxidação química é a formação de produtos menos tóxicos como o CO2, compostos clorados como o ácido clorídrico (HCl) e água (ALTER, 2012)

2.3. Remediação eletrocinética integrada à oxidação química com Fenton (EK-Fenton)

.

A técnica EK tem sido integrada a diferentes tratamentos buscando-se o aumento da eficiência na remoção de contaminantes. Alguns exemplos de combinações que têm sido realizadas são: adição de compostos que facilitam a dessorção de contaminantes no solo (CASTRO, 2010); adição de nutrientes e controle de pH que favoreçam a biorremediação (SCHMIDT et al., 2007); e a combinação com processos de oxidação química (Tabela 1). Segundo Kim et al. (2005), a oxidação em processos Fenton tem se destacado devido à sua capacidade de tratar uma ampla variedade de contaminantes.

Tabela 1. Referências de trabalhos com a técnica eletrocinética combinada à oxidação química.

Solo CC Duração (dias) SE E (%) Custo

(kwh/m3₎ Ref. IO/RC IF Caulinita Fenantreno (200) 10 - H2O2 (7%) 30 - Kim et al. (2005) ~20 - H2O2 (7%) 100 13 H2O2 (7%) + 0,01 N H2SO4 74 - - Caulim HCB (-) 14 2 H2O2 (15%) 64 18 Oonnittan et al. (2009) 12 - 62 42 Caulim Fenol (1000) 1 - H2Oa 21 4,87 Thepsithar et al. (2006) KMnO4b 39 4,99 KMnO4c 40 4,47 KMnO4d 52 5,91 5 H2O a _{64 11,78} KMnO4 c 91 14,23 Latossolo Vermelho Distrófico Diesel (10000) 60 - (NaCl+ H2O2)e 90 3683 Tsai et al. (2010) (NaCl+ H2O2)f 95 3692

CC, cenário de contaminação (mg.kg-1_{); SE, solução eletrolítica; E, eficiência; IO/RC, injeção de oxidante/remoção do}

contaminante; IF, injeção de ferro

a _H 2O deionizada b _{Concentração: 6000 mg.kg}-1 c _{Concentração: 9000 mg.kg}-1 d _{Concentração: 12000 mg.kg}-1 e _{0,1 M NaCl + H} 2O2 (4%) f _{0,1 M NaCl + H} 2O2 (8%)

A reação do peróxido de hidrogênio com solo dotado de ferro mineral (íon férrico, óxidos e quelatos de ferro) é usualmente definida como “Reação pseudo-Fenton” (KIM et al., 2005; TSAI et al., 2010) e ocorre de forma análoga ao verificado na Equação (3), podendo ser descrita como:

𝐻2𝑂2+ 𝑆 → 𝑂𝐻•+ 𝑂𝐻−+ 𝑆+ (4)

Onde, S consiste na superfície do solo que possui minerais de ferro.

O peróxido de hidrogênio atravessa o solo de baixa permeabilidade do anodo para o catodo por meio do fluxo eletro-osmótico e produz radicais hidroxilas na presença do ferro do solo. Os radicais hidroxila oxidam ou decompõem os compostos orgânicos (OONNITTAN et al., 2009).

A técnica EK-Fenton inclui os fenômenos eletrocinéticos (eletromigração, eletro-osmose e eletroforese) e os fenômenos associados à reação pseudo-Fenton que compreende a decomposição do peróxido de hidrogênio e a degradação dos compostos orgânicos.

3. CUSTOS E CONSUMO ENERGÉTICO

A aplicabilidade de qualquer tecnologia de remediação está intimamente relacionada, não apenas à eficiência dos processos no que diz respeito à remoção e degradação de contaminantes, mas também aos custos envolvidos. Evidentemente, a quantificação precisa dos custos está associada a diversos fatores que são variáveis de acordo com o tipo de projeto (e.g. características do solo, grau de contaminação, características da pluma de contaminação, custos do tratamento dos efluentes gerados e custos de materiais), entretanto, em uma abordagem mais genérica e partindo-se do fato de que os processos EK e EK-Fenton são fundamentalmente elétricos, os custos podem ser avaliados a partir da estimativa do consumo energético.

A potência total consumida está diretamente relacionada ao tempo requerido para a migração dos contaminantes até que sejam alcançados os níveis de contaminação desejados ou a total limpeza do solo.

Alguns autores (e.g. Andreottola et al., 2010 e Oonnittan et al., 2009) apresentaram em seus trabalhos o cálculo do consumo energético por volume de solo tratado. Tsai et al. (2010) realizaram o cálculo do consumo energético com base na Equação (5) fornecida por Yuan & Chiang (2008):



Onde, Eu consiste no consumo energético por unidade de volume de solo (kWh.m-3); P é a

energia consumida (kWh); Vs é o volume de solo tratado (m3); V é a diferença de potencial aplicada

(V); I é corrente elétrica (A); t é tempo (h).

Os resultados obtidos foram de 82, 88 e 89 kWh totais para ensaios EK, EK-Fenton (4% de H2O2) e EK-Fenton (8% de H2O2), respectivamente. Ainda que o consumo energético apresentado

pelo teste EK tenha sido menor, sua eficiência na remoção de TPH-Diesel também foi a menor verificada (48, 90 e 95%, respectivamente). Fato que evidencia a necessidade da realização de uma análise combinada do consumo enérgico à eficiência do tratamento para obtenção do custo/benefício da técnica utilizada.

4. VANTAGENS E LIMITAÇÕES

Apesar dos resultados obtidos em pesquisas de laboratório e trabalhos de campo fornecerem indicativos de que as técnicas EK e EK-Fenton são promissoras para o tratamento de solos finos e sedimentos contaminados por compostos orgânicos e metais pesados, a eletrocinética possui algumas limitações apresentadas por Acar et al. (1995) e GWRTAC (1997):

 O processo eletrocinético é limitado pela solubilidade dos contaminantes e pela sua capacidade de dessorção;

 Condições ácidas e decaimento eletrolítico podem promover a corrosão de alguns materiais;

 A remediação eletrocinética convencional requer a migração dos contaminantes de uma posição inicial em direção ao eletrodo (catodo). Em alguns casos, a trajetória de migração pode ser longa ou podem existir zonas de estagnação entre os eletrodos (anodo e catodo) nas quais a taxa de migração é baixa, em ambos os casos a remediação da área contaminada pode ser incompleta;

 As reações de eletrólise que ocorrem na região dos eletrodos podem causar mudanças no pH e com isso alterar a solubilidade e a especiação dos contaminantes;  Heterogeneidades ou anomalias presentes na subsuperfície do solo (e.g. fundações,

pedregulhos, conchas marinhas) podem reduzir a taxa de remoção de contaminantes; e finalmente

 Pode ocorrer a imobilização de íons metálicos em função de reações químicas indesejáveis e a precipitação de espécies próxima ao catodo que podem ser empecilhos ao processo.

A principal vantagem da eletrocinética é seu potencial custo/benefício para as aplicações in situ e ex situ (YUAN & CHIANG, 2008). Além disso, o tempo de operação de um sistema de remediação é consideravelmente inferior àquele necessário a outras técnicas baseadas em fluxo hidráulico (YEUNG, 2006) e a eficiência de remoção pode superar 90% da massa de contaminantes, muito superior à maioria das técnicas de tratamento de solos finos.

Ademais, o crescente número de pesquisas em remediação eletrocinética contribuiu para desenvolver ferramentas capazes de superar a maioria dos desafios da aplicação da técnica.

5. MODELAGEM PARA SITUAÇÃO HIPOTÉTICA

A modelagem de fenômenos eletrocinéticos tem como principais objetivos a previsão do comportamento de contaminantes e do fluxo eletro-osmótico no solo. Conforme apresentado por Lima et al. (2014), diversos modelos com esta finalidade são mencionados na literatura científica, entretanto ainda não há a disponibilidade de softwares comerciais para tal finalidade. Os mesmos autores, Lima et al. (2014), trabalharam no desenvolvimento de um modelo numérico capaz de simular o transporte iônico ocasionado pela eletrocinética em solos e obtiveram resultados numéricos coerentes com os verificados experimentalmente por Schmidt et al. (2007).

No presente trabalho foi realizada uma simulação 1-D do transporte do íon Fe2+ _{no solo por}

ação dos gradientes elétrico, químico e hidráulico com o modelo proposto por Lima et al. (2014). A Figura 1 apresenta um cenário idealizado de contaminação por NAPL. A proposta da simulação numérica é avaliar o transporte do ferro em um solo argiloso de baixa permeabilidade a partir de uma injeção contínua de solução férrica (0.08 M) no poço do anodo.

Figura 1. Cenário hipotético de contaminação do solo.

Para a simulação foram consideradas quatro condições: [1] fluxo de massa com gradientes elétrico e hidráulico para 50, 100 e 200 horas; [2] fluxo de massa sem eletrocinética para 100 anos. O solo foi considerado homogêneo, isotrópico e saturado. Os parâmetros de transporte utilizados estão descritos na Tabela 2.

Tabela 2. Parâmetros de transporte utilizados na simulação numérica

Parâmetro Valor Referência Observação

Permeabilidade

eletro-osmótica, ke (m².V-1.s-1) 5,00E-09

Casagrande (1949)

Solo argiloso de baixa permeabilidade Condutividade hidráulica

kh (m.s-1)

1,00E-08 Coeficiente de difusão

em diluição infinita, DFe2+

(m².s-1₎ 6,07E-10 Lerman (1979) Porosidade, n 0,48 Tortuosidade,



A Figura 2 mostra o resultado das simulações numéricas. O transporte devido ao acoplamento dos fluxos químico, elétrico e hidráulico está representado na região sombreada, destacando-se do

alcança uma distância normalizada de 0,6 para um tempo de 200 horas (~8,4 dias) enquanto que o transporte devido apenas às condições naturais do meio subterrâneo leva 100 anos para alcançar uma distância normalizada de aproximadamente 0,7.

Figura 2. Resultado das simulações numéricas.

Como discutido anteriormente, o Fe2+ _{é fundamental no processo de catálise do oxidante na}

reação do tipo Fenton. Logo, existe uma necessidade de que este elemento seja transferido ao solo em concentração suficiente para assegurar a realização das reações. Para um caso real, o católito (fluido gerado na superfície do catodo) será bombeado para remoção do contaminante em tratamento. O ferro e o peróxido de hidrogênio também serão bombeados e, portanto, pode haver a necessidade de manter-se a injeção dos mesmos durante a remediação eletrocinética do sítio contaminado.

Nos projetos reais o transporte do oxidante é auxiliado pelo uso de bombas nos poços, em um sistema, em alguns casos, semelhante à técnica de bombeamento e tratamento ou de recarga artificial do aquífero.

Nota-se ainda que, assim como descrito em Lima et al. (2014), os fluxos são resultado de gradientes lineares de potenciais. Como exemplo, na região sombreada, a frente de transporte para 100 horas está no dobro da distância da frente de 50 horas. Porém, Acar et al. (1993), Acar et al. (1995) e Lima et al. (2013), demonstraram experimentalmente que o gradiente elétrico pode variar ao longo do tempo e do espaço, o que torna o fenômeno não linear.

6. CONCLUSÕES

De acordo com a literatura, tanto em estudos teóricos-experimentais quanto em relatos de aplicações, o uso acoplado da técnica EK juntamente com a oxidação química tem mostrado resultados promissores por possibilitar a superação de desafios devido às propriedades e heterogeneidade dos meios porosos. No entanto, por se tratar de uma técnica introduzida recentemente, vários aspectos ainda demandam estudos para otimização e controle de possíveis efeitos adversos.

O teste hipotético simulado demonstrou que o transporte de íons de Fe2+ _{por ação do}

acoplamento dos fluxos químico, hidráulico e elétrico é muitas vezes mais veloz do que quando não se utiliza o acoplamento.

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