CHAPITRE IV EXPERIENCES ET ANALYSE
B. Etude préliminaire concernant la pondération optique
24Figure IV.4 Ajustement multispectre de deux transitions de la bande 11
Nous allons maintenant présenter les études préliminaires à l’analyse des paramètres de raies. Ces études concernent la pondération optique de l’interférogramme dû à l’ouverture réelle du faisceau à l’intérieur de l’interféromètre, l’erreur de phase qui introduit une dissymétrie de la fonction d’appareil, et la calibration en nombre d’ondes à partir de raies étalons.
domaine comparé aux sources classiques. Le faisceau est directement injecté dans le spectromètre. La géométrie du faisceau est donc directement la géométrie provenant du synchrotron et elle a la particularité de dépendre du nombre d’ondes. Plus l’énergie des photons est importante (haut nombre d’ondes) plus le rayon du faisceau est important. Il faudra prendre en compte cette variation dans le traitement. Pour ce type de source, le rayon effectif intervenant dans la pondération optique (Equations. [IV- 11] et [IV-12]) dépendra du nombre d’ondes analysé.
Dans la plupart des études que nous avons réalisées, les conditions expérimentales étaient telles que la fonction d’appareil ne pouvait pas être négligée. Dans les paragraphes qui suivent, nous allons décrire la procédure de détermination du rayon effectif intervenant dans le calcul de la pondération optique et donc de la modélisation de la fonction d’appareil. Pour cela des raies bien isolées sont sélectionnées sur des spectres pour lesquels la fonction d’appareil est bien visible (spectres à basse pression sur lesquels l’effet de la fonction d’appareil est important : observation des oscillations du sinus cardinal). Ces raies sont alors ajustées en utilisant la méthode spectre par spectre et en libérant le rayon R intervenant dans les Equations. [IV-11] et |IV-12]. Dans la plupart des cas, ces raies isolées sur des spectres à basse pression seront aussi utilisées pour effectuer la calibration en nombre d’ondes (voir paragraphe IV-2.D), ainsi que la détection d’une éventuelle erreur de phase (voir IV-2.C).
Source classique
Nous présentons ici l’exemple de la détermination du rayon effectif pour l’ensemble des spectres de la série 1 (voir paragraphe IV-3.A). Comme il a été expliqué précédemment, pour une source classique le diamètre du faisceau à l’intérieur de l’interféromètre est supposé rester constant en fonction du nombre d’ondes puisqu’il est focalisé sur un iris d’entrée. Afin de vérifier la pondération optique de la fonction d’appareil, 90 transitions on été ajustées en laissant libre les paramètres position, intensité, auto-élargissement collisionnel, ainsi que le rayon effectif de l’iris Reff (voir Equation [IV-1]). Ce paramètre est particulièrement difficile à ajuster, et une dispersion assez importante des résultats peut être observée sur la Figure IV-5.
La valeur moyenne du rayon effectif est de (0,80±0,04) mm, valeur supérieure à la valeur nominale du rayon de l’iris qui est de 0,75 mm. Notons que les valeurs de rayon effectif déterminées sont en accord pour différentes molécules et dans différentes régions spectrales.
25Figure IV.5 Détermination du rayon effectif à partir des transitions de H2O (autour de 1800 et 3600 cm-1), CO2 (autour de 2300 cm-1) et CH3Cl (autour de 2950 cm-1)
Cette étude préliminaire permet de fixer le rayon effectif à une valeur moyenne pour la suite de l’analyse, c'est-à-dire la mesure des paramètres de raies.
L’effet de la pondération sur la détermination des positions, intensités et auto- élargissements est montré dans la Table IV-9. Il s’agit des résultats issus d’un ajustement multispectre réalisé sur les spectres 1 à 6 de la première série d’enregistrement (voir Section IV-3) et pour la transition 61←71 de la bande 11. L’influence de la valeur du rayon effectif est non négligeable sur les différents paramètres de raies. Entre un rayon de 0,75 mm (valeur nominale) et de 0,80 mm (valeur moyenne effective), l’écart entre les mesures d’intensités est pour cette raie de 1%, et celui correspondant aux mesures de l’auto-élargissement est de 4%.
26Table IV.1 Influence du rayon effectif sur la mesure des paramètres de raies Ajustement multispectre spectre #1-6 Rayon
effectif (en mm) Position
(cm-1) Intensité
(en 10-21 cm.molecule-1) 3self (cm-1.atm-1)
0,75 2961,5087 3,72 0,484
0,80 2961,5087 3,75 0,466
La Figure IV.6 représente l’ajustement de la transition61←71 de la bande 11 sur le spectre 3 de la première série correspondant à une pression de 0,7 mbar de CH3Cl (voir Section IV-3). On observe que le résidu obtenu pour l’ajustement avec un rayon effectif de
1 6 0 0 1 80 0 2 00 0 22 0 0 2 4 0 0 2 6 00 2 80 0 30 0 0 32 0 0 3 4 00 3 60 0 38 0 0 0 .6 0
0 .6 5 0 .7 0 0 .7 5 0 .8 0 0 .8 5 0 .9 0 0 .9 5
<R
e f f> = ( 0 . 8 0 + /- 0 .0 4 ) m m
rayon effectif en mm
N o m b r e d 'o n d e s e n c m-1
R a y o n e f f e c tif (H
2O ) R a y o n e f f e c tif (C O2) R a y o n e f f e c tif (C H3C l ) M o y e n n e
0,75 mm est légèrement plus élevé que celui obtenu pour un rayon effectif de 0,80 mm. La signature du résidu est de plus en plus marquée quand le rayon effectif s’éloigne de la valeur de 0,80 mm.
26Figure IV.6 Comparaison des résidus pour une transition ajustée avec trois valeurs différentes du rayon effectif
Source synchrotron
Lors de ces travaux, nous avons aussi enregistré et analysé des spectres haute résolution de CH3Cl en utilisant la source de lumière AILES-A du synchrotron SOLEIL [CHA93]. Le diamètre du faisceau a été ajusté en fonction du nombre d’ondes à partir d’un spectre enregistré à une pression de 1,003 mbar de CH3Cl (spectre 8, deuxième série Section IV-3). Ce spectre a été enregistré à basse pression pour pouvoir ajuster avec plus de facilité la fonction d’appareil via la valeur effective du rayon de la pondération optique. Pour cela 24 transitions isolées de l'eau entre 59 et 211 cm-1 (sous forme de traces dans la cellule) ont été ajustées afin de déterminer le rayon effectif pour chacune des raies. On peut observer la forte variation des résultats en fonction du nombre d’ondes sur la Figure IV.7. Sur cette Figure, les mesures effectuées par D. Jacquemart [JAC12] pour des raies de l’acétylène ont aussi été reportées. On observe une bonne cohérence entre les valeurs de rayon effectif obtenues à partir des raies de H2O présentes sur le spectre de CH3Cl et des valeurs obtenues à partir de raies de C2H2.
0 , 8 0 m m 0 , 9 0 m m 0 , 7 5 m m
1
0
0 , 6 0 m m
r a y o n e f f e c t if
transmissionrésidus en %
1 %
27Figure IV.7 : Comparaison des rayons effectifs obtenus pour des raies d’eau à partir du spectre 8 de la 2ème série (triangles vides) et pour des raies d’acétylène à partir du spectre 1 de la référence [JAC12]. La courbe rouge représente les valeurs utilisées pour l’analyse finale des paramètres de raies de CH3Cl (cf.
Section IV-3). Les étoiles représentent les valeurs obtenues théoriquement à partir des logiciels SOLEMIO et SRW [ROY06]
On peut aussi noter que le rayon effectif du faisceau obtenu par ajustement du profil des raies est systématiquement plus élevé que celui obtenu par les logiciels SRW et SOLEMNIO [ROY06]. Pour chaque élément optique et point de focalisation, le logiciel SOLEMNIO détermine la distribution spatiale des photons pour optimiser la taille des éléments (miroirs, chambres). Le logiciel SRW, quant à lui, détermine la caractérisation spatiale, spectrale et polaire de la radiation émise par un faisceau d’électrons à travers un champ magnétique aléatoire. Ensuite, le front d’onde de la radiation peut être propagé à travers des éléments optiques et ainsi il est possible de calculer la taille du faisceau en n’importe quel point de passage. Dans la région spectrale de 50 à 100 cm-1, là où la dépendance en nombre d'ondes la distribution du faisceau est très forte, négliger cette dépendance mènerait à des mesures erronées pour les paramètres de raies.
La Table IV.2 explicite la déviation des mesures de positions, intensités et élargissements collisionnels de la transition 679←689 pour deux valeurs du rayon effectif. La valeur de 2,23 mm correspond à la valeur obtenue (voir Section IV-3) pour une valeur de nombre d’ondes de 53,61 cm-1, la valeur de 2,00 mm correspond à la valeur obtenue pour une valeur de nombre d’ondes de 69,45 cm-1. L’effet du rayon effectif ne joue pas sur la mesure
0 100 20 0 300 400 50 0 6 00 700 80 0 900 100 0 1 100
0.0 0.5 1.0 1.5 2.0 2.5 3.0 3.5
Nom b re d 'on de s e n cm-1
Rayon effectif en mm
des positions, mais il joue sur la mesure des intensités (2%) et des élargissements collisionnels (8%).
27Table IV.2 Influence du rayon effectif sur la mesure des paramètres de raies pour des spectres enregistrés avec une source synchrotron
Rayon
effectif (en mm) Ajustement multispectre spectres #8-11 Position
(cm-1) Intensité (en 10-21 cm.molecule-1)
3self (cm-1.atm-1)
2,00 58,6163 8,19 0,0813
2,23 58,6163 8,36 0,0877