Cycle thorium et réacteurs à sel fondu. Exploration du champ des paramètres et des contraintes définissant le

Il est important de considérer toutes ces limites lors de l'évaluation d'un concept de réacteur, sinon des pistes de recherche prometteuses seront anéanties par un critère ignoré. On verra que les configurations à spectre rapide peuvent se contenter d'un retraitement extrêmement lent ou inefficace tout en assurant la régénération du combustible.

Réchauffement climatique

Le CO2 introduit dans l'atmosphère par l'homme est partiellement dissous dans l'océan et photosynthétisé par la biosphère. Il y a encore plusieurs milliards de tonnes qui s'accumulent dans l'atmosphère chaque année.

Emissions, perspectives et ressources

Les capacités de développement de l'énergie hydraulique étant limitées, nous n'envisageons que le doublement de la production possible. Les 9 Gtep restants sont aléatoirement répartis à parts égales entre les énergies renouvelables et le nucléaire.

Energie nucléaire et développement durable

Régénération et cycle du combustible
Production de déchets radioactifs
Types de réacteurs utilisant la régénération du combustible
Les succès du passé
Le projet MSBR (Molten Salt Breeder Reactor)
Quelques études postérieures au MSBR

L'expérience Molten Salt Reactor [12] (voir figure 2.2) repose sur l'utilisation d'un modérateur en graphite percé de canaux, dans lequel circule le sel combustible. Le passage de l'expérience MSRE à la conception d'un réacteur de puissance nécessite que ce réacteur soit relié à une unité de retraitement.

Les matériaux utilisés dans les RSF

Le sel combustible

Pour les mêmes raisons qu'avec le concept TASSE, le temps de retraitement est allongé de 10 à 300 jours. L'utilisation du lithium comme fondant implique un fort enrichissement en 7Li, comme c'était le cas dans le projet MSBR où cet enrichissement était de 99 995.

L’irradiation du sel combustible

La température de fusion des sels tels que UF4 ou ThF4 étant très élevée, supérieure à 1000◦C, il est indispensable d'ajouter au sel des composants dits « fondants » tels que LiF, BeF2, voire NaF. La forte proportion de carottes lourdes en sel, contrairement à ARE ou MSRE, permet à MSBR de n'utiliser que du combustible peu enrichi et une grande quantité de matière fertile.

Le modérateur et les structures

Cette radioactivité provient de deux sources principales : la formation de 36Cl dans le graphite par capture neutronique de 35Cl (naturellement présent à l'état de traces dans le graphite), ainsi que la présence en surface de PF instables. Le sel ne mouille pas le graphite, mais des gaz tels que le xénon et le krypton peuvent être adsorbés sur les parois.

Les problèmes du MSBR

Le retraitement du combustible
La sûreté
Sûreté
Faisabilité du retraitement
Capacités de régénération
Tenue des matériaux
Inventaire initial nécessaire
Production de TRansUraniens
Production de tritium
Aspects de thermohydraulique
Résistance à la prolifération
Poids des contraintes

Cette figure montre que le coefficient de partage du lithium de 3.10−4 entraîne la séparation du thorium (qui entre dans le métal) et des lanthanides (qui entrent dans le chlorure). Cette limitation concerne le débit de liquide combustible et l'extraction d'énergie thermique.

Outils de simulation

Simulations et codes de calcul
Fonctionnement du code MCNP
Fonctionnement du code d’évolution
Description de la géométrie
Ajustement de la composition initiale
Moyens de calcul
Géométrie et matériaux
Retraitement du combustible

Que le code de transport des neutrons soit déterministe ou stochastique, il ne renseigne qu'à un moment donné de la vie du noyau. Le retraitement d'un RSF se compose de deux parties totalement distinctes : le bullage d'une part, et l'extraction du sel avec retraitement en ligne d'autre part.

Caractéristiques neutroniques de la configuration de référence

Observables directes

4.6 – Section efficace moyenne de fission de l'233U et de l'235U (à gauche) et flux moyen dans le sel, les manchons et le reste du modérateur (à droite). Le flux diminue au cours de la vie du réacteur (environ -10 %) du fait de l'empoisonnement du cœur.

Observables indirectes

Ce résultat correspond à celui présenté précédemment sur la partie droite de la figure 4.6 (flux neutronique moyen dans le sel et le graphite). 4.6 - Proportions de neutrons créés ou absorbés selon la surface du noyau (en haut).

Approche par contrainte

Sûreté
Inventaire initial nécessaire
Faisabilité du retraitement
Production de TRansUraniens
Production de tritium
Résistance à la prolifération

Le tableau 4.7 indique pour la configuration de référence la quantité d'UTR présentes dans le cœur à l'équilibre, le flux sortant lors du traitement et les pertes lors de l'extraction des PF. La teneur en 234U n'est pas de 26 % mais seulement de 2,8 % en raison du faible flux neutronique et de l'extraction assez rapide (6 mois) de tout l'uranium.

Synthèse de l’étude de la configuration de référence

Principe général

En particulier, la variation de diamètre a un impact direct sur la quantité de sel contenue dans un canal. Parler de rapport de modération n'a de sens que si les autres caractéristiques du noyau sont également connues (densité des matériaux, géométrie, etc.).

Problème des grands rayons

Cela indique la répartition des fissions dans le quart supérieur droit du cœur, et on voit le retour des fissions au centre du réacteur dans les deux cas. 5.3 – Distributions de fission dans le quart de cœur supérieur droit pour deux configurations : réflecteur axial mince en graphite (à gauche) et réflecteur axial en ZrO2 (à droite).

Sûreté

Coefficient graphite
Coefficient Doppler
Coefficient densité
Visualisation du coefficient total de température

Pour résumer, le coefficient de graphite tire sa source de l'évolution collisionnelle thermique du spectre neutronique. 5.7 - Tableau récapitulatif de la contribution du sel thermalisé au coefficient de température dû à la densité.

Capacités de régénération

Neutrons disponibles et régénération

Ces changements affectent le nombre de neutrons disponibles, comme le montre la figure 5.13. Cependant, le devenir de ces neutrons dépend aussi de la configuration du réacteur, il faut donc étudier l'influence du rayon du canal sur la vitesse de réaction.

Evolution des captures parasites

Bien entendu, leur taux de capture diminue avec le durcissement du spectre dû à la diminution globale de la section efficace avec l'énergie. Le maximum du taux de capture FP indique quand la diminution du flux l'emporte sur l'augmentation de la section efficace.

Tenue des matériaux

Evolution du flux de neutrons

Le volume du graphite diminuant avec l'élargissement des canaux, les neutrons y diffusent moins longtemps avant de retourner dans le combustible.

Durée de vie du graphite

Flux de graphite à traiter

5.9 - Influence du rayon des canaux sur la masse de graphite du bloc modérateur (hors tige centrale) et du couvercle. 5.17 – Influence du rayon des canaux sur le débit de graphite à contrôler (en ne comptant que le bloc modérateur).

Inventaire initial nécessaire

Faisabilité du retraitement

Outre le degré d'extraction, la faisabilité du retraitement dépend de la composition du sel combustible. Par conséquent, la faisabilité d'un retraitement à taux d'extraction constant ne dépend pas du rayon des canaux.

Aspects de thermohydraulique

5.19 – Effet du rayon du canal sur la fission de l'233U et les sections efficaces de capture du 232Th renormalisées (en haut). On considérera que l'écoulement du sel ne pose un problème sérieux que pour les configurations où le rayon des canaux est inférieur à 2 cm.

Production de TRansUraniens

Ces pertes de charge sont identiques pour toutes les configurations et semblent être de l'ordre de quelques bars [55]. Pour les configurations (fortement) thermisées, les sections efficaces de capture (isotopes non fissiles) ou de fission (isotopes fissiles) sont très importantes.

Production de tritium

Par rapport à la configuration de référence analysée en détail au chapitre 4, on peut remarquer que, hors cas extrêmes (comme les configurations fortement thermalisées), les configurations plus thermalisées permettent de réduire significativement la production de neptunium et de plutonium, au détriment de la production d'éléments plus lourds. Une configuration avec un spectre plus rapide permet en revanche une meilleure combustion des TRU avec une diminution de la production de chacun d'eux (d'un facteur et 5250 pour Np, Pu, Am et Cm par rapport à la configuration r8.5).

Résistance à la prolifération

Impact du rayon du canal sur la proportion de 232U dans l'uranium total (et l'activité 208Tl associée) pour le noyau et le sel du manteau (à droite). Ainsi, une formation identique d'232U générera une proportion plus élevée par rapport à l'uranium dans le premier cas.

Synthèse de l’étude du rayon des canaux

Etude du volume de combustible

6.1 - Effet du volume de combustible sur la répartition du coefficient de température total par région du cœur. 6.2 - Effet de la fraction de matière fissile sur le coefficient de température total pour plusieurs tailles de réacteurs.

Etude de la puissance totale

Enfin, les pertes de charge sont proportionnelles au carré de la vitesse et à la hauteur du coeur. Si la quantité de sel dans les échangeurs est réduite, cela signifie une réduction de la taille de ses canaux et une augmentation significative de la perte de charge.

Synthèse sur l’étude de la puissance spécifique

6.3 - Impact de la puissance totale sur le taux d'absorption parasite et le taux de régénération. Une augmentation de puissance spécifique par cette méthode est encore plus limitante qu'auparavant, notamment pour les configurations thermalisées.

Taille des hexagones

Sûreté
Tenue du graphite
Inventaire nécessaire
Synthèse sur l’étude de la taille des hexagones

6.8 - L'effet de la taille des hexagones sur les coefficients de température de densité (gauche), Doppler (milieu) et graphite (droite) en fonction du rayon des canaux. 6.9 - L'influence de la taille des hexagones sur le coefficient de température total en fonction de la proportion de matière fissile.

Couverture en thorium

Capacités de régénération

Une réduction de la taille des hexagones présente l'avantage d'améliorer significativement les coefficients de température (notamment les sous-coefficients Doppler et graphite). 6.12 - Impact de la présence d'un revêtement de thorium sur le taux de régénération en fonction du rayon des canaux.

Autres contraintes

Les configurations de spectre thermique, qui remplacent une couverture fertile par un réflecteur en graphite, ont plus de neutrons retournant au cœur, améliorant les taux de régénération. Dans ces conditions, seules les configurations rapides permettent de se régénérer sans utiliser de sol fertile.

Type de couverture

Découpage du coeur en zones

Présentation de l’étude
Sûreté

6.14 - L'influence du découpage en zones de modération différente sur le coefficient de température total en fonction de la proportion de matière fissile. 6.15 - L'influence du découpage en différentes zones de modération sur le degré de régénération en fonction de la proportion de matière fissile.

Orthorhombicité du coeur

6.16 - Flux neutronique dans le graphite pour une coupe horizontale du réacteur pour des configurations de réacteur dont le rayon du canal de la zone interne est de 10 cm et celui de la zone externe est de 10 cm (en haut à gauche), 8 cm (en haut à droite), 6 cm (en bas à gauche) et 4 cm (en bas à droite). En raison des symétries, le centre du cœur est situé dans le coin gauche de la coupe.

Synthèse des études de la puissance spécifique, de la taille des hexagones et d’autres

6.6 - Effet de l'asymétrie du cœur sur le coefficient de température et le taux de régénération (erreur statistique dTdk inférieure à 0,05 pcm/◦C). On remarquera également le problème supplémentaire de la circulation du sel et de l'évacuation de la puissance thermique du cœur.

Absorptions parasites

Pour cette étude, nous nous baserons sur la configuration de référence, mais aussi sur d'autres configurations dont le spectre neutronique est très différent (r4 et cu). 7.1 – Répartition du taux de capture en PF par isotope (à gauche) et par élément chimique (à droite) pour la configuration de référence.

Temps de retraitement

Impact sur les capacités de régénération
Rejets et pertes au retraitement
Impact sur les autres contraintes
Suppression du retraitement
Synthèse

7.5 – Impact du temps de retraitement sur l'inventaire TRU (à gauche) et les rejets associés (à droite). 7.6 – Impact du temps de retraitement sur l'inventaire TRU en configuration r4 (gauche) et cu (droite).

Eléments extraits

TRansUraniens
Protactinium
Neptunium
Produits de Fissions hors Lanthanides

La partie gauche des tableaux 7.3 (également disponible par isotope à l'annexe D) résume les inventaires TRU pour les configurations r4, r8.5 et cu. 7.5 – Inventaire TRU pour la configuration r8.5 avec extraction Np à 10 jours, pour une extraction TRU à 6 mois (gauche) et sans extraction TRU (droite).

Etude du bullage

Bullage des métaux nobles
Bullage des gaz
Bullage des configurations à spectres thermalisés et rapides
Séparation isotopique

Si le temps d'extraction des bulles est de l'ordre de la minute, le 113Cd se situe à l'extérieur du coeur. 7.10 - Taux de capture des différents éléments (à gauche) et taux de régénération (à droite) en fonction du temps d'extraction des métaux précieux.

Dilution

Principe

Résultats

Impact de cette méthode

Si cela ne coûte pas de matières fissiles grâce à l'étape de fluoration, cela signifie une augmentation significative du stock de lithium et de thorium enrichis en 7Li, dont il faut tenir compte de deux sources de prix et de rareté. Ainsi, la composition d'équilibre du sel est la même que celle d'une configuration non diluée, mais le volume du sel est plus important, ce qui affecte l'inventaire de ces éléments.

Synthèse de l’étude du retraitement

Principe

Nous avons décidé de retirer le béryllium de la composition du sel combustible pour diverses raisons. Examinons d'abord quelles sont les conséquences du passage du sel LiF - BeF2 (ancien sel) au sel LiF (sel utilisé pour nos études) sur les propriétés physico-chimiques du sel lui-même.

Système simulé

8.1 - Spectres neutroniques de la configuration de référence et de la configuration avec un sel LiF - BeF2. En revanche, la configuration étudiée ici diffère de celle des études précédentes par la forte augmentation des absorptions dans le sel (qui passe de 0,024 n/dédoublement à 0,031 n/dédoublement).

Etude de la proportion de NL dans le sel LiF - (NL)F 4

Elévation de température

8.2 - Effet de la température sur le coefficient de température total (gauche) et Doppler (droite) en fonction de la proportion de matière fissile. De même, la variation de la puissance spécifique engendre une diminution identique (environ 1/3) du flux neutronique.

Proportion de NL

8.5 – Impact de la proportion de (NL)F4 sur le coefficient de densité (gauche) et de température Doppler (droite) en fonction du rayon du canal. 8.7 - Impact de la proportion de (NL)F4 sur le taux de régénération (à gauche) et sur le nombre de neutrons disponibles par fission (à droite) en fonction du rayon des canaux.

Exemple à taille constante

La figure 9.1 montre le coefficient multiplicateur1 en fonction de la fraction de sel extraite de la carotte par rejet. La composition finale obtenue est donc légèrement différente de la composition requise pour obtenir un réacteur critique.

Vidange de la couverture

Ainsi, au fur et à mesure de la vidange du plenum, la thermalisation moyenne du sel s'améliore, entraînant une augmentation de la réactivité du système. En revanche, l'augmentation du taux de capture associé (en Zr pour ZrC ou ZrO2) et la diminution des captures de thorium (moins de neutrons thermisés) dégraderaient fortement l'importance de la couverture.

Déplacement de la barre centrale

Barre centrale en graphite

Barre centrale en ZrC

La suppression de la tige centrale réduit alors principalement les micros parasites, ce qui augmente la réactivité du système. A noter également que compte tenu de la densité des matériaux (6,73 pour le ZrC et 4,3 pour le sel), la tige centrale de ZrC « s'enfonce » dans le sel.

Insertion de réactivité

Si le gaz injecté est de l'hélium, les autres gaz dissous dans le liquide vont diffuser dans les bulles d'hélium et s'évacuer avec elles. Une détermination expérimentale du rendement d'extraction par bullage des particules métalliques présentes dans le sel nécessite le montage d'une installation fonctionnant en mode dynamique (circulation du sel, injection des bulles).

Principe de l’extraction des métaux nobles

Dans un second temps, il conviendrait de réaliser des expériences impliquant un volume de liquide beaucoup plus important ainsi qu'une injection de bulles. Cependant, les probabilités de rencontrer deux atomes sont significativement plus grandes à une interface que dans un volume.

Principe de l’expérience

Choix et obtention des matériaux

Phase de fusion du sel avec Molybdène

Type d’observations effectuées

Résultats des expériences préliminaires utilisant la poudre de Mo

Expériences avec implantation ionique de Mo

Conclusions de l’expérience

Sûreté

Régénération

Tenue des matériaux

Inventaire nécessaire

Configurations possibles

Configurations à spectre thermique

Configurations à spectre épithermique

Configurations à spectre rapide

Questions en suspens