(1.8 % molaire par dizaine d’années5) peut engendrer des perturbations chimiques rendant délicate l’extrapolation du fonctionnement au-delà de quelques dizaines d’années.
0 5 10 15 20 25 30 35 40
temps (années) -2
-1.5 -1 -0.5 0
stocks d’233 U (tonnes)
bullage et extraction des lanthanides
extraction de tous les PF
bullage seul
FIG. 7.9 – Impact du retraitement des PF autres que lanthanides sur les stocks cumulés d’233U pour la configuration de référence.
Numéro atomique 33 34 41 42 43 44 45 46 47 52
Element As Se Nb Mo Tc Ru Rh Pd Ag Te
TAB. 7.6 – Liste des métaux nobles extraits avec le bullage.
Intéressons-nous plus particulièrement au Cadmium. Le 113Pd (de période 93 secondes) issu de la fission se désintègre en 113Ag (de période 5.37 heures), qui à son tour forme le113Cd, ce dernier isotope étant stable. Il en va de même avec la formation d’autres isotopes du Cd, de l’I ou du Br.
Si le temps d’extraction du bullage est de l’ordre de la minute, le 113Cd se retrouve hors coeur. S’il est de l’ordre de la journée, il apparaît en coeur jusqu’à son extraction éventuelle dans l’unité de retraitement. Or, cet isotope a une section efficace microscopique de capture très élevée : dans la configuration de référence, sa section efficace moyenne est d’environ 560 barns.
101 102 103 104 105 106 107
temps d’extraction (s) 10-6
10-5 10-4 10-3 10-2 10-1
taux de capture (n/fission)
Br I Cd
métaux nobles PF
(total)
retraitement en 6 mois
101 102 103 104 105 106 107
temps d’extraction (s) 0.98
0.985 0.99 0.995 1
taux de régénération
FIG. 7.10 – Taux de capture de différents éléments (à gauche) et taux de régénération (à droite) en fonction du temps d’extraction des métaux nobles.
La partie gauche de la figure 7.10 rassemble les taux de capture de l’ensemble des métaux nobles, des trois éléments sus-cités, et de l’ensemble des PF, ce pour divers temps d’extraction des métaux nobles. Signalons que, en deçà de 0.001 n/fission, un taux de réaction peut être considéré comme parfaitement négligeable. D’autre part, une extraction des métaux nobles dans le même temps que le retraitement classique revient à retirer ces élément par l’unité de retraitement et non par le bullage d’hélium (dont l’efficacité est alors considérée comme nulle pour ces éléments).
Ce graphique indique plusieurs choses :
– Les taux de capture des trois éléments sus-cités croissent fortement, puis atteignent une valeur d’équilibre. Les isotopes de ces éléments sont créés, à l’instar du113Cd, par des métaux nobles de courte période. Un temps d’extraction par bullage de quelques jours suffit à ce que la totalité de ces isotopes ait décrû en Cd, I ou Br.
– Le taux de capture de l’ensemble des métaux nobles croît fortement. Cette évolution du taux de réaction traduit directement l’augmentation de leur inventaire en coeur.
– Le taux de capture du Cd est considérablement supérieur à celui des métaux nobles. Le bullage sert donc, dans un premier temps, à éviter la formation de cet élément en coeur. L’augmentation de l’inventaire de métaux nobles ne joue un rôle qu’après environ un mois d’accumulation.
Compte tenu des taux de capture mis en jeu, les capacités de régénération sont peu affectées par un bullage lent des métaux nobles. Comme on peut le constater sur la partie droite de la figure 7.10, la perte de régénération est inférieure à 0.010 tant que les métaux nobles sont extraits dans un temps raisonnable (inférieur à 1 mois).
Attention, cette étude ne prend en compte que les effets neutroniques. Les conséquences sur la chimie des sels d’un bullage des métaux moins efficace, comme par exemple la présence de Tellure sur la résistance des structures à la corrosion, ne sont absolument pas analysées ici. De plus, cette étude est valable pour la liste des éléments partant au bullage donnée dans le tableau 7.6. Si certains de ces éléments ne sont pas extraits, ou si des éléments non cités le sont, les résultats de cette étude doivent être adaptés. En particulier, si le Cadmium est significativement extrait par le bullage, la perte de régénération sera beaucoup plus faible.
7.4.2 Bullage des gaz
Intéressons-nous maintenant au cas où le bullage des gaz est moins efficace que supposé. On gar- dera pour cette étude le temps d’extraction des métaux nobles à la valeur habituelle. Cette hypothèse n’est pas forcément très réaliste, mais elle nous permet, après avoir étudié l’influence du bullage des métaux nobles, de voir celle du bullage des gaz rares seule. La liste des gaz extraits par le bullage est donnée dans le tableau 7.7.
Numéro atomique 1 2 7 10 18 36 54
Element H He N Ne Ar Kr Xe
TAB. 7.7 – Liste des gaz extraits avec le bullage.
Le taux de régénération des configurations soumises à un bullage de gaz moins efficace est pré- senté sur la figure 7.11. Contrairement au cas précédent, où les métaux nobles capturaient peu de neutrons, le seul135Xe est très majoritairement responsable de l’effet observé, quel que soit le temps d’extraction. Comme on peut le voir, son taux de capture a un impact relativement faible pour des temps d’extraction inférieurs à la dizaine de minutes. Si le Xe reste plus longtemps en coeur, la dété- rioration devient plus problématique, atteignant près de 0.02. La stabilisation observée pour les grands temps d’extraction est due à sa courte période radioactive de 9.14 heures. Les isotopes du Xe non ex- traits forment du Cs, qui peut rester en coeur tout comme le Cd de l’étude précédente. Son taux de capture, touts isotopes confondus, est en revanche très inférieur à celui du135Xe.
101 102 103 104 105 106 107 temps d’extraction (s)
0.98 0.985 0.99 0.995 1
taux de régénération
bullage des métaux nobles
bullage des gaz
FIG. 7.11 – Taux de régénération en fonction du temps d’extraction des gaz (et rappel de la courbe concernant le bullage des métaux nobles).
7.4.3 Bullage des configurations à spectres thermalisés et rapides
Compte tenu des sections efficaces microscopiques de capture du 113Cd et du135Xe, l’accumula- tion de ces éléments en coeur est beaucoup plus problématique en spectre thermique. Pour la confi- guration r4, la perte de régénération due au113Cd est 50 % supérieure à celle de la configuration r8.5, et celle due au135Xe est plus que doublée. En revanche, pour la configuration cu, la perte due aux gaz rares est presque nulle, tandis que celle liée au bullage des métaux nobles est deux à trois fois inférieure à celle de la configuration r8.5. Comme on pouvait le supposer, le bullage des gaz et des métaux nobles est particulièrement utile pour les configurations thermalisées. Par contre, une grande efficacité est presque accessoire pour les configurations à spectre rapide.
Tout ceci ne prend en compte que des considérations d’ordre neutronique, et absolument pas physico-chimique. En effet, les PF arrivent tôt ou tard à des concentrations suffisamment élevées pour que des problèmes de saturation apparaissent [60].
7.4.4 Séparation isotopique
Comme on l’a vu dans le cas de l’113Ag et du113Cd, l’efficacité du bullage a des répercussions sur le lieu d’apparition de certains isotopes. Examinons plus spécialement le cas des isotopes du Xe, dont la décroissance donne du Cs. Le tableau 7.8 rappelle les périodes radioactives de deux isotopes du Xe et du Cs.
Isotope 135Xe 137Xe 135Cs 137Cs Période 9.14 h 3.82 min 2.3.106ans 30.1 ans
TAB. 7.8 – Périodes radioactives de quelques isotopes du Xe et du Cs.
On comprend aisément que, si le temps mis pour extraire les isotopes du Xe par le bullage est très inférieur à leur temps de décroissance, ils décroîtront hors-coeur et les isotopes du Cs correspondants seront mélangés. En revanche, si ce temps est compris entre 4 minutes et 9 heures, la situation sera tout autre : le135Xe sera extrait rapidement et formera du135Cs dans les charbons actifs du système de bullage, tandis que le137Xe décroîtra en137Cs, alors extrait par l’unité de retraitement. Le tableau 7.9 indique, de manière quantitative, quelle est l’efficacité de cette séparation isotopique. On voit que, pour un temps d’extraction de 1 heure, seuls 9 % du135Cs se trouvent mélangés au137Cs à la sortie de l’unité de retraitement, et qu’en même temps le 135Cs extrait par bullage est dépourvu de 137Cs.
Le bullage permet ainsi une meilleure séparation des déchets, ainsi qu’une éventuelle transmutation du135Cs6.
Temps
d’extraction Isotope Flux Unité de
retraitement Bullage 30 s
135Cs
137Cs
32.3 kg/an 32.1 kg/an
1 % 24 %
99 % 76 % 5 min
135Cs
137Cs
32.6 kg/an 32.1 kg/an
1.5 % 65 %
98.5 % 35 % 1 h
135Cs
137Cs
31.3 kg/an 31.4 kg/an
9 % 100 %
91 % 0 % 1 j
135Cs
137Cs
24.8 kg/an 33.5 kg/an
63 % 100 %
37 % 0 % 5 j
135Cs
137Cs
23.1 kg/an 33.6 kg/an
81 % 100 %
19 % 0 %
TAB. 7.9 – Efficacité de séparation du135Cs et du137Cs en fonction du temps d’extraction du Xe par le bullage.
Si le cas du Xe est le plus flagrant, ce n’est pas le seul exemple. En particulier, le Te a deux isotopes (129Te et131Te) de durées de vie respectives 70 et 25 minutes. S’ils sont extraits suffisamment vite, l’iode formé par leur décroissance se retrouvera hors du coeur. Or l’129I et l’131I sont deux PF dont la radiotoxicité, à long terme pour le premier et à court terme pour le second, n’a rien à envier à celle des isotopes du Cs. Un bullage efficace du Xe et du Te permettrait donc qu’aucun de ces isotopes (Cs comme I) ne se retrouve en coeur et réduirait sensiblement les conséquences néfastes d’un accident nucléaire.
6Il demeure toutefois un problème avec le133Cs, mélangé au 135Cs, et dont la section efficace de capture est assez grande. Toutefois, un renouvellement rapide des charbons actifs permettrait la récupération du133Xe avant sa décroissance en133Cs, le séparant ainsi du135Cs.