CAPÍTULO 3 CONCEITOS TEÓRICOS
3.6. Mecanismos de ordenamento magnético em GaAs:Mn
A origem da ordem magnética em semicondutores magnéticos diluídos é um problema complexo que vem sendo bastante estudado nos últimos anos [44]. O acoplamento magnético está associado a um efeito quântico: a interação de troca. Esta interação depende de vários parâmetros do sistema como a composição química dos íons magnéticos, as distâncias entre os íons e a geometria da rede cristalina. O acoplamento entre os íons magnéticos inclui 3 componentes principais que estão ilustrados esquematicamente na fig. 3.10.
24 Fig. 3.10 – Ilustração esquemática da interação de:(a) troca-direta, (b) super-troca, (c) troca-
indireta
O termo conhecido como interação de troca-direta (direct exchange) ocorre quando há superposição direta das funções de onda dos elétrons localizados associados aos momentos magnéticos de íons adjacentes. Esta interação pode ser explicada em termos do princípio de exclusão de Pauli e da repulsão Coulombiana. Em semicondutores magnéticos diluídos a distância entre as impurezas magnéticas é normalmente muito grande para que o mecanismo de troca direta seja relevante.
O termo denominado interação de super-troca(superexchange) descreve a interação indireta entre os momentos magnéticos de dois íons magnéticos não-adjacentes, sendo essa interação mediada por um íon não-magnético [45]. No caso de semicondutores magnéticos diluídos envolvendo materiais III-V como o GaAs, termo de super-troca depende do grau de hibridização entre os orbitais p do átomo de As e os orbitais d do átomo de Mn, e gera um acoplamento anti-ferromagnetico entre os íons de Mn.
O último termo é conhecido como interação de troca-indireta e corresponde a uma interação entre os íons magnéticos localizados, mediada por portadores livres itinerantes. Nos semicondutores magnéticos diluídos como ligas de Ga1-xMnxAs que em
geral apresentam valores de x pequenos (x < 0.1 %), a separação entre os íons de Mn é relativamente grande, o que torna a sobreposição direta dos átomos magnéticos relativamente pequena. De modo que nestes materiais, os efeitos magnéticos são basicamente associados à interação de troca-indireta, geralmente tratada como uma perturbação de segunda ordem, segundo o modelo de Zener/RKKY(Ruderman-Kittel- Kasuya-Yosida) [46].
25 Interação entre os portadores livres e os íons de Mn pode ser descrita por uma expressão do tipo:
M
s
J
H
xc
(3.6) Onde J é o parâmetro que descreve a forca da interação ou acoplamento de troca entre o spin do íon de Mn M e o spin s do portador livre. Na verdade, se a função de onda do portador for delocalizada, ele pode interagir com um grande número de íons de Mn. E a interação é escrita usando uma somatória levando em conta todos os íons, como:s . M ) R r ( J H Mn R i xc (3.7)
Assim, o hamiltoniano para este portador perde a periodicidade da rede cristalina de Bravais, de modo que ele não pode ser descrito pela aproximação da massa efetiva. Neste caso, duas aproximações permitem restaurar a periodicidade do hamiltoniano: a aproximação do campo médio, que consiste em substituir o valor da componente z do spin de Mn M por um valor médio estatística; e a aproximação do cristal virtual, que permite estender a soma sobre os sítios aleatórios para toda a rede de Bravais, desde que multiplicada pela concentração efetiva xeff de Mn[47], isto é:
z Z eff xc JN x M s
H 0 (3.8)
Onde N0 é o numero de células por unidade de volume, e a constante de troca
) (r Ri
J substitui-se por um valor constante J, independente da posição.
No modelo RKKY, o parâmetro de troca J é descrito em termos do vetor de onda da superfície de Fermi kF e das distâncias entre os momentos localizados r, na forma:
)
r
k
2
(
F
k
m
J
)
r
(
J
3 2 F 4 F * 0 2 pd RKKY
(3.9)Onde F(x) (senx xcosx)/x4 , onde r é a distancia entre dois íons de Mn interatuantes, kF é o vetor de onda de Fermi e m* é a massa efetiva do buraco. A função
26 mas o sinal da interação de troca entre os spins apresenta um comportamento oscilatório, podendo ser ferromagnética ou anti-ferromagnética, dependendo da distância entre os momentos magnéticos e o vetor de onda da superfície de Fermi.
Fig. 3.11 – Função oscilante F(x) do acoplamento RKKY. Para F(x)>0 o acoplamento é ferromagnético, Para F(x)<0o acoplamento é antiferromagnético.
Na verdade, a formação da ordem magnética em sistemas como o de GaAs:Mn é bem descrita pelo modelo de aproximação de campo médio (Mean Field Approximation, MFA) [48]. Nesta aproximação, os modelos de Zener e RKKY se tornam equivalentes, e as oscilações em função da distancia entre os íons magnéticos são desprezadas, tomando-se um valor médio de J [49].
No caso geral, podemos definir 2 parâmetros de troca para descrever o acoplamento dos íons de Mn com, respectivamente, o elétrons da banda de condução (J ) e com buracos da banda de valência(J ). Em geral, estes parâmetros são expressos como: J e J = , onde N0é o número de células unitárias por unidade de volume na amostra.
Trabalhos teóricos e experimentais têm demonstrado que nos semicondutores magnéticos, a interação de troca entre os íons magnéticos e os elétrons na banda de condução diluídos é ferromagnética, isto é J > 0, e antiferromagnética, para os buracos na banda de valência, isto é J < 0 [50]. Além disso, em relação à força relativa da interação envolvendo um elétron ou um buraco livre com o Mn, foi demonstrado que o valor de J é bem maior do que
J
. Esta relação pode ser explicada considerando que dois mecanismos contribuem para o valor destas constantes. Isto é, podemos escrever J como J1+ J2, onde J1 descreve o mecanismo de interação de troca usual originado da interação
27 mecanismo denominado de espalhamento ressonante, relacionado com a hibridização dos orbitais [51]. Este segundo mecanismo é significativamente mais forte para uma interação envolvendo orbitais pd do que no caso de orbitais sd, principalmente pelo fato dos orbitais d do íon de Mn hibridizarem com os orbitais p dos átomos de As primeiros vizinhos. Como o segundo termo J2 é dominante, J >>
J
.Além disso, como descrito anteriormente, o átomo de Mn que substitui um átomo de Ga no cristal de GaAs cria um nível aceitador na estrutura cristalina. De modo que, em geral, as ligas de GaAs:Mn apresentam um caráter tipo-p com excesso de buracos, o que contribui de maneira positiva para gerar um efeito de ferromagnetismo nestes materiais. [52]. Altas concentrações de Mn também aumentam a probabilidade do átomo ser incorporado intersistialmente na forma de impureza doadora, gerando um efeito de auto- compensacão que reduz o numero efetivo de buracos.
Fig. 3.12 – Ilustração esquemática do mecanismo responsável pelo ferromagnetismo em GaAs:Mn. Os spins localizados dos Mn acoplam antiferromagneticamente com os buracos itinerantes, provocando um acoplamento ferromagnético entre os Mn.
Apesar dos modelos básicos de maneira geral obterem < 0 para semicondutores semimagnéticos, alguns trabalhos demonstraram que tanto a magnitude quanto o sinal de em estruturas de GaAs:Mn são fortemente dependentes da configuração eletrônica local dos íons Mn [53]. Estes trabalhos concluíram que quando o íon de Mn incorporado como impureza substitucional está ionizado (A-), temos o comportamento normal com < 0 (acoplamento antiferromagnético). No entanto, se o íon de Mn estiver neutro (A0), temos um comportamento invertido com > 0 (acoplamento ferromagnético). Assim, efeitos relacionados com o crescimento que resultem numa variação da concentração de
28 portadores ou a aplicação de um campo elétrico em estruturas de GaAs:Mn que podem alterar a probabilidade do átomo de Mn estar neutro ou ionizado, podem gerar uma inversão no comportamento magnético da estrutura. Porem o argumento principal deste efeito esta relacionado com o nível de compensação ou não dos íons de Mn na estrutura. Este na verdade, é um parâmetro crítico que pode ser afetado por vários parâmetros dependentes do crescimento, o que explica a grande variabilidade de resultados experimentais destes sistemas.
Por outro lado, a inversão do sinal na polarização da emissão também foi observada em poços quânticos de GaAs / AlGaAs com camadas de MnAs próximas às barreira do poço, em função de uma voltagem externa aplicada ao diodo [54]. O resultado foi qualitativamente associado ao deslocamento da função de onda do buraco pesado confinado no poço mediante a voltagem aplicada, resultando em um aumento do overlap com os íons de Mn na barreira. Este resultado foi associado à tendência de diminuição deste efeito de inversão de sinal no grau de polarização, conforme foi aumentada a separação entre a camada delta de Mn e o poço. Analogamente, no nosso caso, ao invés de um campo elétrico aplicado, é possível controlar o overlapping da função de onda dos buracos confinados no poço e os íons de Mn na barreira variando a separação entre o poço e a camada delta de Mn. Este é um ponto fundamental que será usado na análise de nossos dados.