Medida de propriedades ópticas não lineares usando Z-scan e termalização do estado excitado em vapores de Césio

Pr´ o-Reitoria de Pesquisa e P´ os-Gradua¸ c˜ ao Departamento de F´ısica

Programa de P´ os-Gradua¸ c˜ ao em F´ısica

Medida de Propriedades ´ Opticas N˜ ao Lineares Usando Z-scan e Termaliza¸ c˜ ao do Estado Excitado em Vapores de C´ esio

Felipe Cesar Dias dos Santos

Tese de Doutorado

Jo˜ ao Pessoa - PB

15 de dezembro de 2021

Pr´ o-Reitoria de Pesquisa e P´ os-Gradua¸c˜ ao Departamento de F´ısica

Felipe Cesar Dias dos Santos

Medida de Propriedades ´ Opticas N˜ ao Lineares Usando Z-scan e Termaliza¸ c˜ ao do Estado Excitado em Vapores de C´ esio

Trabalho apresentado ao Programa de P´os- Gradua¸c˜ao em F´ısica do Departamento de F´ısica da Universidade Federal da Para´ıba como requisito parcial para obten¸c˜ao do grau de Doutor em F´ısica.

Orientador: Dr. Thierry Marcelino Passerat de Silans

UFPB

Jo˜ ao Pessoa - PB

15 de dezembro de 2021

Medida de propriedades ópticas não lineares usando Z-scan e termalização do estado excitado em vapores de Césio / Felipe Cesar Dias Dos Santos. - João Pessoa, 2022.

139 f. : il.

Orientação: Thierry Marcelino Passerat de Silans.

Tese (Doutorado) - UFPB/CCEN.

1. Efeito Kerr. 2. Z-scan. 3. Termalização do Estado Excitado. 4. Propriedades ópticas. I. Silans, Thierry Marcelino Passerat de. II. Título.

UFPB/BC CDU 537.228.3(043)

Elaborado por Gracilene Barbosa Figueiredo - CRB-15/794

Aos quinze dias do mês de dezembro do ano de dois mil e vinte e um, às 09:00, reuniram- 1

se, remotamente, os membros da Banca Examinadora constituída para examinar o 2

candidato ao grau de Doutor em Física na área de Física Atômica e Molecular, Feli e 3

Ce a Dia d Sa . A comissão examinadora foi composta pelos professores 4

doutores: Thierr Marcelino Passera de Silans (UFPB), orientador e presidente da banca 5

examinadora, Marcio Medeiros Soares (UFPB), Karoline Oli eira Mo ra (UFPB), 6

Sandra Sampaio Vianna (UFPE), Romain Pierre Marcel Bachelard (UFSCAR). Dando 7

início aos trabalhos, o Prof. Thierry Marcelino Passerat de Silans comunicou aos 8

presentes a finalidade da reunião. A seguir, passou a palavra para que o candidato fizesse, 9

oralmente, a exposição do trabalho de tese intitulado “Medidas de propriedades p icas 10

n o lineares sando Z-scan e ermali a o do es ado e ci ado em apores de c sio”.

11

Concluída a exposição, o candidato foi arguido pela Banca Examinadora, que emitiu o 12

seguinte parecer: “a ad . Assim sendo, deve a Universidade Federal da Paraíba 13

expedir o respectivo diploma de Doutor em Física na forma da lei. E para constar, eu, 14

Jose Sérgio Trindade Silva, redigi esta ata que vai assinada por mim e pelos membros da 15

Banca Examinadora. João Pessoa, Paraíba, 15 de de emb de 2021.

16 17

Prof. Dr. Thierry Marcelino Passerat de Silans Orien ador – PPGF/UFPB Prof. Dr. Marcio Medeiros Soares

PPGF/UFPB Prof. Dr. Karoline Oliveira Moura

PPGF/UFPB Prof. Dr. Sandra Sampaio Vianna

UFPE Prof. Dr Romain Pierre Marcel Bachelard

UFSCAR Li k da e i h p ://mee .google.com/ h-knjm- d

18

Jose Sérgio Trindade Silva 19

20

Sa , candidato ao Título de Doutor em Física na rea de Concentração Física Atômica e Molecular.

Sa , candidato ao Título de Doutor em Física na rea de Concentração Física Atômica e Molecular.

dos os meus amigos e familiares.

Agrade¸coo primeiramente a Deus por seu amor e miseric´ordia , pois sei que sem ele nada disso seria poss´ıvel. Agrade¸co a minha fam´ılia, principalmente `a minha m˜ae, Silvinha, ao meu pai, Carlinhos, e `a minha irm˜a, Cristiana, por me apoiar e me incentivar no caminho que eu acabei seguindo. Agrade¸co a minha sobrinha, Anna, por est´a me ajudando a ser uma pessoa melhor. Aos meus pais, tamb´em agrade¸co pela estrutura e educa¸c˜ao que me deram para que eu chegasse at´e aqui. Agrade¸co tamb´em a minha esposa, Ester, por me apoiar, me motivar e por est´a comigo at´e aqui, agrade¸co tamb´em a toda sua fam´ılia, que agora ´e minha fam´ılia tamb´em. E por falar em fam´ılia, quero agradecer ao meu irm˜ao do cora¸c˜ao, Maxsuell, que sempre acreditou nessa ”hist´oria”, at´e mais que eu mesmo.

Agrade¸co ao meu professor orientador Thierry pelo profissionalismo, pela paciˆencia, pelo seu tempo dedicados `a concretiza¸c˜ao desse trabalho e por tudo que me ensinou durante esse tempo que me orientou. Nesta mesma linha agrade¸co aos meus colegas de laborat´orio Elvis, que foi quem montou uma parte fundamental do experimento desse trabalho para podermos sintonizar um dos laser’s, agrade¸co tamb´em aos colegas Cl´audio e Antˆonio pelo apoio, suporte e boa companhia durante as atividades em laborat´orio. Agrade¸co tamb´em ao professor Jesus que chegou recentemente em nosso grupo, mas j´a trouxe boas contribui¸c˜oes nas nossas discuss˜oes sobre o trabalho. Agrade¸co ainda a Jo˜ao que fez p´os - doutorado no nosso grupo e me ajudou bastante com c´alculos te´oricos, num´ericos e bastante dicas sobre f´ısica e sobre o trabalho em laborat´orio, al´em de boas conversas. Agrade¸co tamb´em aos professores Romain Bachelard, Sandra Viana, Karoline Moura e M´arcio Soares pelo tempo dedicado a leitura e avalia¸c˜ao do meu trabalho.

V

das cantinas, das copiadoras...entre outros, que s˜ao respons´avel pelo ambiente ao qual fiz parte durante meu tempo de doutorado na institui¸c˜ao. Quero agradecer aos amigos que fiz durante o tempo em que cursava as disciplinas obrigat´orias e estudava para os exames de qualifica¸c˜ao, Abel, Antˆonio, Anderson, Tiago, Let´ıcia, Will, Zaira, Isaac, Amis...sei que estou esquecendo muitos, mas agrade¸co tamb´em. Quero agradecer em especial ao amigo Cristino, com quem dividi sala e fui vizinho, agrade¸co pelas conversas, pela companhia e pela boa m´usica voz e viol˜ao e ao amigo Thiago, que tenho desde a gradua¸c˜ao, com quem dividi apartamento e quem meu deu bastante suporte em rela¸c˜ao `a experiˆencia de ir viver em Jo˜ao Pessoa.

Por fim, gostaria de agradecer `a CAPES e `a UFPB pelos recursos disponibilizados.

VI

Neste trabalho abordamos dois temas relacionados a intera¸c˜ao de campo laser com vapores atˆomicos, termaliza¸c˜ao do estado excitado por aprisionamento de radia¸c˜ao e propriedades

´

opticas n˜ao lineares usando z-scan. No promeiro tema estudaremos um processo de absor¸c˜ao de dois f´otons em que um laser de bombeio excita a transi¸c˜ao 6S_1{2 Ñ 6P_1{2 do vapor de c´esio e um laser sonda excita a transi¸c˜ao 6P_1{2 Ñ 9S_1{2. O laser de bombeio produz uma densidade de ´atomos no primeiro estado excitado com componente de velocidade determi- nada pela frequˆencia da luz. Entretanto, mesmo em baixas densidade, nas quais podemos desprezar mecanismos de colis˜oes, o aprisionamento de radia¸c˜ao causa a termaliza¸c˜ao do primeiro estado excitado. Neste trabalho ´e apresentado um modelo te´orico no qual pode ser observado sele¸c˜ao de velocidade para pequenas dessintoniza¸c˜oes do feixe de bombeio e que n˜ao h´a sele¸c˜ao de velocidade para grandes dessintoniza¸c˜oes. Neste modelo n˜ao ´e considerado mecanismos de termaliza¸c˜ao do estado excitado, entretanto estes mecanismos s˜ao discutidos com base nos resultado experimentais tamb´em apresentados neste trabalho. J´a no segundo tema, onde estudamos efeitos n˜ao-lineares, escrevemos o ´ındice de refra¸c˜ao do vapor de c´esio comon n₀ n₂I n₄I² ..., comn₀ o ´ındice de refra¸c˜ao linear,n₂ o coeficiente Kerr, n₄ uma contribui¸c˜ao combinada das terceira e quinta ordem da suscetibilidade eI a intensidade do feixe. A dependˆencia do ´ındice de refra¸c˜ao com a intensidade do laser ´e respons´avel pelos fenˆomenos de auto-focaliza¸c˜ao e auto-defocaliza¸c˜ao do feixe. Com base nesse fenˆomeno, foi desenvolvida a t´ecnica de z-scan que permite medir o coeficiente Kerr. Medimos o ´ındice de refra¸c˜ao para a linha D₁ (6S_1{2 Ñ 6P_1{2) do c´esio, usando uma variante da t´ecnica de z-scan, onde usamos o fato do vapor ser um meio satur´avel para obter tanto os valores den₂ como os den₄. Nossas medidas den₂ en₄ est˜ao de acordo com valores obtidos teoricamente

VII

medir varia¸c˜oes de n2 e de n4 de cerca de duas ordens de grandeza para uma larga faixa de frequˆencias, correspondendo a estrutura hiperfina fundamental na transi¸c˜aoD₁ do vapor de c´esio.

Palavras-chave: Efeito Keer, z-scan, termaliza¸c˜ao do estado excitado, perda de sele¸c˜ao de velocidade.

VIII

In this work we approach two themes related to laser field interaction with atomic vapors, thermalization of the excited state by radiation trapping and non-linear optical properties measurements using z-scan. In the first topic we will study a two-photon absorption process in which a pump laser excites 6S_1{2 Ñ 6P_1{2 transition of cesium vapor and a probe laser excites 6P_1{2 Ñ 9S_1{2 transition. The pump laser produces an atom density in the first excited state with velocity component given by the frequency of light. However, even at low densities, where collision mechanisms can be neglected, radiation trapping causes the thermalization of the first excited state. This work presents a theoretical model in which velocity selection can be observed for small pump beam detunings and that there is no velocity selection for large detunings. In this model, excited state thermalization mechanisms are not considered. These mechanisms are discussed based on the experimental results also in this work. In the second topic, where we study nonlinear effects, we write the refractive index of cesium vapor as n n₀ n₂I n₄I² ..., with n₀ the linear refraction index, n₂ the Kerr coefficient,n₄ a combined contribution of the third and fifth orders of susceptibility and I the beam intensity. The dependence of the refractive index on the laser intensity is responsible for the self-focusing and self-defocusing phenomena of the beam. Based on this phenomenon, the z-scan technique was developed to measure the Kerr coefficient. We measured the refractive index for the line D₁ (6S_1{2 Ñ 6P_1{2) of cesium, using a variant of the z-scan technique, where we use the fact the vapor is a saturable medium to obtain both the values of n₂ and those of n₄. Ours measurements of n₂ and n₄ are in accordance with the theoretical model that we propose for a large frequency range of laser detuning. With this variant of the z-scan technique, applicable in resonant media, we were able to measure

IX

vapor.

keywords: Keer effect, z-scan, excited state thermalization, loss of velocity selection.

X

1 Introdu¸c˜ao 1

2 Modelo Te´orico para Estudar Sele¸c˜ao de Velocidade 5

2.1 Sistema de 3 N´ıveis Tipo Cascata . . . 6

2.1.1 Hamiltoniano do Sistema . . . 7

2.1.2 Evolu¸c˜ao Temporal do Sistema . . . 9

2.1.3 Termo de Absor¸c˜ao . . . 12

2.2 Atomos Termalizados e Mecanismos de Alargamento Espectral . . . .´ 18

2.2.1 Largura Natural . . . 18

2.2.2 Distribui¸c˜ao de Velocidade e Perfil Doppler . . . 20

2.2.3 Perfil de Voigt . . . 23

2.3 Perfil de Absor¸c˜ao do CampoE~₂ - Sele¸c˜ao de Velocidade . . . 24

2.3.1 Sele¸c˜ao de Velocidade . . . 24

2.4 Aprisionamento de Radia¸c˜ao e Colis˜oes . . . 28

2.4.1 Aprisionamento de Radia¸c˜ao . . . 28

2.4.2 Colis˜oes . . . 29

2.4.3 Nossos Dados . . . 31

3 Termaliza¸c˜ao do Estado Excitado - Montagem Experimental 33 3.1 Transi¸c˜oes 6S_1{2 Ñ6P_1{2 e 6P_1{2 Ñ9S_1{2 do c´esio . . . 34

3.2 Montagem Principal . . . 36

XI

3.2.3 Lˆamina de Meia Onda e Cubo Polarizador . . . 38

3.2.4 C´elulas Contendo Vapor de C´esio . . . 40

3.2.5 Amplifica¸c˜ao do Sinal . . . 41

3.2.6 Cavidade Fabry-P´erot e Espelho M´ovel . . . 43

3.3 Montagens Auxiliares . . . 44

3.3.1 Sintoniza¸c˜ao de LD1 . . . 44

3.3.2 Sintoniza¸c˜ao de LD2 . . . 47

4 Termaliza¸c˜ao do Estado Excitado - Resultados 50 4.1 Convers˜ao do Eixo Horizontal em Frequˆencia . . . 51

4.2 Medida da Densidade . . . 54

4.3 Sele¸c˜ao de Velocidade . . . 55

4.4 Dificuldades Experimentais . . . 56

4.5 Aprisionamento de Radia¸c˜ao . . . 57

4.6 Raz˜ao entre as contribui¸c˜oes Doppler e Lorentz em fun¸c˜ao da densidade . . . 59

4.7 Raz˜ao entre as contribui¸c˜oes Doppler e Lorentz em fun¸c˜ao do diˆametro . . . 62

4.8 Raz˜ao entre as contribui¸c˜oes Doppler e Lorentz em fun¸c˜ao de δ1 . . . 64

4.8.1 Primeira S´erie de Medidas . . . 65

4.8.2 Segunda S´erie de Medidas . . . 66

4.9 Modelo Te´orico para a Raz˜aoA_L{A_D em Fun¸c˜ao de δ₁ . . . 67

4.9.1 C´alculo da Probabilidade P_A . . . 67

5 Obten¸c˜ao Te´orica de n2 e n4 71 5.1 N˜ao-linearidade ´Optica . . . 72

5.2 Sistema de Dois N´ıveis . . . 75

5.2.1 Solu¸c˜ao deχ^p1q, χ^p3q e χ^p5q por s´erie de potˆencia . . . 79

5.2.2 Solu¸c˜ao deχ^p1q, χ^p3q e χ^p5q por perturba¸c˜ao . . . 80 XII

6 Medida do ´Indice de Refra¸c˜ao N˜ao Linear da Linha D1 do C´esio Usando

Z-Scan 85

6.1 Z-Scan . . . 86

6.1.1 Descri¸c˜ao Qualitativa da T´ecnica de Z-scan . . . 86

6.1.2 Descri¸c˜ao Quantitativa da T´ecnica de Z-scan . . . 89

6.2 Medida do ´Indice de Refra¸c˜ao N˜ao Linear da Linha D₁ do C´esio . . . 94

6.2.1 Montagem Experimental . . . 94

6.2.2 Variante da T´ecnica de Z-scan . . . 98

6.2.3 n^ef₂ em Fun¸c˜ao da Potˆencia . . . 102

6.2.4 Curva Te´orica . . . 104

7 Conclus˜oes e Perspectivas 106 A Zero de frequˆencia com rela¸c˜ao `a transi¸c˜ao 6P_1{2F¹ 3Ñ9S_1{2F² 4 109 A.1 C´alculo de xF¹|er|F²y . . . 110

B C´alculo Num´erico de n₂ e n₄ 113

Referˆencias Bibliogr´aficas 123

XIII

2.1 Esquema simplificado para estudar absor¸c˜ao de dois f´otons. . . 6 2.2 ρ_a,a, σ_b,a, ρ_b,b σ_c,b e ρ_c,c para Ω₁ 0,1M Hz, Γ_b,a 5M Hz, Ω₂ 0,01M Hz,

Γ_c,b 0,5M Hz a partir das equa¸c˜oes 2.28, 2.29, 2.30,2.31 e 2.32. . . 15 2.3 σ_c,b e σ_c,c para Ω₁ 0,1M Hz, Γ_b,a 5M Hz, Ω₂ 0,01M Hz, Γ_c,b

0,5M Hz eδ₁ 0 a partir das equa¸c˜oes 2.34 e 2.35 . . . 16 2.4 σ_a,a,σ_b,a eσ_b,b para Ω₁ 0,1M Hz e Γ_b,a 5M Hz a partir das equa¸c˜oes 2.36,

2.37 e 2.38 . . . 17 2.5 Atomos de dois n´ıveis com frequˆ´ encia de transi¸c˜ao ω_a,b e radia¸c˜ao incidente

de frequˆencia ω₁. . . 18 2.6 Perfil lorentziano de absor¸c˜ao para um ´atomo de dois n´ıveis parado. . . 19 2.7 Dois feixes lasers incidindo contrapropagantes em uma amostra de vapor

atˆomico, ou seja, um ensemble atˆomico onde cada ´atomo tem uma veloci- dade diferente. Em que LD₁ ´e o feixe 1 com campo el´etrico E~₁ e LD₂ ´e o feixe 2 com campo el´etrico E~₂. . . 20 2.8 Perfil Doppler para um vapor de c´esio comT 373K, M, a massa do c´esio,

igual a 2,210²⁵kg eλ₁ 894,6nm. . . 22 2.9 Absor¸c˜ao do campoE~₁para um vapor de c´esio comT 373K, Ω₁ 0,1M Hz

e Γ_b,a 5M Hz. . . 23 2.10 Esquema simplificado de trˆes n´ıveis para estudar sele¸c˜ao de velocidade. . . . 25 2.11 Absor¸c˜ao do campo E~₂ atrav´es da equa¸c˜ao 2.58 para um vapor de c´esio com

u216m{s, Ω₁ 0,1M Hz, Γ_b,a5M Hz, Ω₂ 0,01M Hz, Γ_c,b 0,5M Hz, λ₁ 894,6nm e λ₂ 635,6nm. . . 25

XIV

u216m{s, Ω₁ 0,1M Hz, Γ_b,a5M Hz, Ω₂ 0,01M Hz, Γ_c,b 0,5M Hz, λ1 894,6nm e λ2 635,6nm. . . 27 3.1 Transi¸c˜oes 6S_1{2 Ñ6P_1{2 e 6P_1{2 Ñ9S_1{2 do c´esio. . . 34 3.2 Absor¸c˜ao de dois f´otons onde o laserLD1 excita uma classe de velocidade na

transi¸c˜ao 6S_1{2 Ñ6P_1{2 do c´esio e o laserLD2 sonda essa classe de velocidade na transi¸c˜ao 6P1{2 Ñ9S1{2 do c´esio. . . 36 3.3 Montagem principal. . . 37 3.4 a) Amostra C2, b)Parte do forno com a amostraC1. . . 41 3.5 Montagem da absor¸c˜ao saturada do feixe LD1 na c´elula C3 e sinal de inter-

ferˆencia do laser LD1 no Fabry Perot F.P.1. . . 44 3.6 Absor¸c˜ao saturada do laser LD1 na c´elula C3 em fun¸c˜ao da dessintoniza¸c˜ao

do laser LD1 . . . 45 3.7 Sinal de interferˆencia do laser LD1 no Fabry - PerotF P1 . . . 46 3.8 Montagem para encontrar o comprimento de onda de LD2 usando grade de

difra¸c˜ao e tomando o comprimento de onda do laserHeN e como referˆencia. 47 4.1 Parˆametros utilizados em 4.1a: potˆencia do laser 2 P_LD2 162µW, potˆencia

do laser 1 P_LD1 950µW, diˆametro dos lasers 1 e 2d1mme densidade do vapor na amostra 1 ρ_C1 5,510¹⁸m³. . . 51 4.2 Espectro, normalizado, de absor¸c˜ao do laserLD2 na amostraC1 e na amostra

C2 obtido com os seguintes parˆametros: potˆencia do laser 2 P_LD2 162µW, potˆencia do laser 1 P_LD1 950µW, diˆametro dos lasers 1 e 2 d 1mm, densidade do vapor na amostra 1 ρ_C1 5,510¹⁸m³ e densidade do vapor na amostra 2 ρ_C2 superior a 10¹⁹m³. . . 52 4.3 Curvas te´orica e experimental da transmiss˜ao do laser LD1 na amostra C1.

Para esta medida encontramos a densidade de ρ_C1 7.010¹⁸m³. . . 54

XV

950µW, diˆametro dos lasers 1 e 2 d 1mm, densidade do vapor ρC1 5,510¹⁸m³. . . 55 4.5 Fit te´orico do espectro de absor¸c˜ao do laserLD2 na amostra C1 da figura 4.4a. 58 4.6 Contribui¸c˜oes doppler e lorentzianas no perfil de absor¸c˜ao do laser LD2 para

diferentes densidades. . . 60 4.7 Raz˜ao entre o maior pico lorentziano e o maior pico Doppler em fun¸c˜ao da

densidade do vapor. Em vermelho temos os pontos experimentais e em azul a curva te´orica. . . 61 4.8 Primeira s´erie de medidas das contribui¸c˜oes doppler e lorentziana em fun¸c˜ao

do diˆametro dos feixes para densidade igual ρ_C1 7,710¹⁸m³. . . 62 4.9 Segunda s´erie de medidas das contribui¸c˜oes doppler e lorentziana em fun¸c˜ao

do diˆametro dos feixes para densidade igual ρ_C1 1,110¹⁹m³. . . 63 4.10 Primeira s´erie de medidas das contribui¸c˜oes doppler e lorentziana em fun¸c˜ao

de δ₁. Diˆametro dos feixes D 1mm e densidade do vapor igual ρ_C1 3,410¹⁸m³. . . 65 4.11 Segunda s´erie de medidas das contribui¸c˜oes doppler e lorentziana em fun¸c˜ao

de δ1. Diˆametro dos feixes D 1mm e densidade do vapor igual ρC1 5,510¹⁸m³. . . 66 4.12 Esquema simplificado de um f´oton sendo emitido por um ´atomo dentro da

amostra, com um ˆangulo θ em rela¸c˜ao ao eixoz negativo. . . 68 4.13 ˆAngulos cr´ıticos, θm eθM, em rela¸c˜ao ao eixoz negativo do f´oton emitido pelo

´

atomo dentro da amostra. . . 69 4.14 Compara¸c˜ao entre os resultados te´oricos e experimentais da raz˜aoAL{AD em

fun¸c˜ao de δ₁. Para a curva experimental o diˆametro dos feixes ´eD 1mm e densidade do vapor ´eρC1 5,510¹⁸m³. . . 70 5.1 Sistema de dois n´ıveis: |1y´e o estado excitado, com energia~ω₀,|0y´e o estado

fundamental, com energia nula e ω´e a frequˆencia do campo el´etrico incidente 75 XVI

pr´oxima `a satura¸c˜ao interagindo com um vapor atˆomico. Em 6.1a n₂ ¡ 0 e em 6.1b n2  0. Figura obtida em [1] . . . 87 6.2 Representa¸c˜ao da t´ecnica de z-scan. Em 6.2a n₂ ¡ 0 e o vapor atˆomico se

comporta como uma lente convergente; em 6.2b n2  0 e o vapor atˆomico se comporta como uma lente divergente. . . 88 6.3 Feixe gaussiano focalizado . . . 90 6.4 Montagem experimental para o z-scan. . . 94 6.5 Absor¸c˜ao do laser LDcom baixa potˆencia e incidˆencia normal `a amostra 2. . 96 6.6 C´elula de 1mm fora do forno para reparo. . . 97 6.7 Absor¸c˜ao do laser LDnas amostra 1 e 2. . . 98 6.8 Transi¸c˜ao 6S_1{2 Ñ6P_1{2. . . 99 6.9 Espectro de absor¸c˜ao do feixe LD para diferentes posi¸c˜oes da amostra 2,

onde z   0 s˜ao posi¸c˜oes antes do foco e z ¡ 0 s˜ao posi¸c˜oes depois do foco.

Estes espectros de absor¸c˜ao foram obtidos para densidade do vapor de N p1,200,06q 10¹⁴ e potˆencia do feixe de P 0,8mW. . . 100 6.10 Assinatura z-scan juntamente com fit te´orico obtido atrav´es da equa¸c˜ao 6.19. 100 6.11 Medida den^ef₂ paraδ 1000M Hzpara diferentes potˆencias do feixe incidente102 6.12 Logaritmo dos valores absolutos den2 en4 obtidos do ajuste den^ef₂ em fun¸c˜ao

da potˆencia do feixe incidente. As linhas s´olidas s˜ao c´alculos te´oricos para o mesmo valor de densidade. As incertezas sobre os valores de n2 e n4 s˜ao de 10¹¹m²{W e 10¹⁸m⁴{W², respectivamente. . . 103 6.13 LinhaD1 do c´esio. . . 105

XVII

Introdu¸ c˜ ao

Em uma amostra de vapor atˆomico, um ´atomo pode ser excitado por uma radia¸c˜ao in- cidente, absorvendo um f´oton. Ao decair para seu estado fundamental, este ´atomo emite o f´oton absorvido que, por sua vez, pode ser absorvido novamente por outro ´atomo e assim su- cessivamente. Dessa forma, ´e poss´ıvel que, entre reemiss˜oes e reabsor¸c˜oes, o f´oton fa¸ca uma caminhada aleat´oria dentro do vapor antes de escapar da amostra. Este comportamento foi bastantes estudado em um contexto astrof´ısico [2], como ´e o caso do espalhamento da radia¸c˜ao α em nebulosas opticamente espessas e a linha de ressonˆancia Ca I no espectro solar [3]. Em escala de laborat´orio, s˜ao importantes em vapores atˆomicos para a constru¸c˜ao de lˆampadas fluorescentes [4] e em aplica¸c˜oes de pain´eis de exibi¸c˜ao de plasma [5, 6].

As as caracter´ısticas da caminhada aleat´oria dependem dos perfis de emiss˜ao e absor¸c˜ao e o perfil de emiss˜ao depende da distribui¸c˜ao de velocidade do estado excitado (efeito Doppler).

Nesse sentido, desde a d´ecada de 1940 pesquisadores estudam transporte de radia¸c˜ao, como podemos observar no trabalho de Holstein e colaboradores [7]. Neste trabalho considera-se uma completa redistribui¸c˜ao de frequˆencia, ou seja, assume-se que n˜ao h´a correla¸c˜ao entre a frequˆencia do f´oton emitido e a frequˆencia do f´oton absorvido. Medidas experimentais para uma determinada faixa de press˜ao da amostra de vapor atˆomico est˜ao de acordo com essa te- oria [8]. Entretanto, resultados com valores menores de press˜ao s˜ao explicados considerando- se uma redistribui¸c˜ao parcial de frequˆencia, ou seja, assumindo-se uma correla¸c˜ao entre a frequˆencia do f´oton emitido e a frequˆencia do f´oton absorvido [9, 10, 11].

A caminhada aleat´orio de m´ultiplos f´otons dentro do vapor se caracteriza como um es- palhamento de f´otons. Este espalhamento pode ser caracterizado como difusivo, quando o deslocamento quadr´atico m´edio dos f´otons, xxy, aumenta linearmente com o tempo, isto ´e, xxy ∝ t^γ com γ 1, superdifusivo, quando γ ¡ 1, ou subdifusivo, quando γ   1 [12]. A correla¸c˜ao ou n˜ao entre a frequˆencia do f´oton emitido e a frequˆencia do f´oton absorvido influencia a estat´ıstica que descreve a caminhada aleat´oria do f´oton dentro do vapor. Alguns estudos [7] apontam um car´ater superdifusivo do f´oton, tipo voo de Levy, por exemplo [13], considerando uma redistribui¸c˜ao completa de frequˆencia. Por outro lado, Pereira e colabo- radores [14] mostraram que a coerˆencia parcial nas frequˆencias de emiss˜ao e absor¸c˜ao no referencial atˆomico favorece a difus˜ao do f´oton dentro do vapor e se manifesta como uma quebra do comportamento superdifusivo do f´oton.

Sabemos que um f´oton dessintonizado em rela¸c˜ao ao centro da linha, por efeito doppler, excita uma classe de velocidade atˆomica diferente de zero. Entretanto, para dessintoniza¸c˜oes maiores n˜ao h´a sele¸c˜ao de velocidade. Nessa condi¸c˜ao o f´oton ´e absorvido e emitido nas asas da ressonˆancia, mostrando uma correla¸c˜ao entre as frequˆencias de absor¸c˜ao e emiss˜ao, caso em que o f´oton descreve uma difus˜ao comum dentro do vapor, ou seja um movimento brow- niano que pode ser descrito com base na teoria do limite central [15]. Dessa forma, a n˜ao sele¸c˜ao de velocidade para grandes dessintoniza¸c˜oes indica uma quebra do comportamento superdifuso do f´oton dentro do vapor. At´e onde sabemos a n˜ao sele¸c˜ao de velocidade n˜ao foi observada experimentalmente. Por essa raz˜ao, com o objetivo de trazer contribui¸c˜oes expe- rimentais no estudo de difus˜ao de f´otons, montamos um aparato experimental para estudar a n˜ao sele¸c˜ao de velocidade em grandes dessintoniza¸c˜oes. No experimento, dois laser contra- propagantes incidem em uma amostra de vapor atˆomico, onde o primeiro laser seleciona uma classe de velocidade e o segundo laser sonda essa classe de velocidade. Entretanto n˜ao con- seguimos um sinal claro em rela¸c˜ao ao ru´ıdo em dessintoniza¸c˜oes longe do centro da linha o suficiente para ver a n˜ao sele¸c˜ao de velocidade. Para tentar melhorar o sinal, entre outros re- cursos, aumentamos a densidade do vapor e dessa forma acabamos observando redistribui¸c˜ao de velocidade dos ´atomos excitados por aprisionamento de radia¸c˜ao. Ent˜ao investigamos o aprisionamento de radia¸c˜ao a partir do perfil de absor¸c˜ao do laser sonda, com o objetivo de entender a contribui¸c˜ao desse efeito em fun¸c˜ao de alguns parˆametros como desssintoniza¸c˜ao

do laser de bombeio, densidade do vapor na amostra e diˆametro dos feixes. Nesse estudo conseguimos recuperar resultados presentes na literatura [16] al´em de trazer novas contri- bui¸c˜oes. Desenvolvemos um modelo que explica qualitativamente nossas observa¸c˜oes sobre redistribui¸c˜ao de velocidade dos ´atomos excitados em fun¸c˜ao de parˆametros como densidade atˆomica, frequˆencia e diˆametro do laser.

Outro assunto que nos interessou foi o z-scan, uma t´ecnica desenvolvida por Sheik-Bahae e colaboradores [17, 18] para medir o ´ındice de refra¸c˜ao n˜ao linear de uma grande variedade de materiais. Esta ´e uma t´ecnica bastante simples e que permite uma precis˜ao muito boa se comparada com outras t´ecnicas para medir o ´ındice de refra¸c˜ao n˜ao linear. Tais como interferometria n˜ao-linear [19, 20], mistura degenerada de quatro ondas [21], mistura quase degenerada de trˆes ondas [22], medidas de distor¸c˜ao de feixe [23].

Aplicada inicialmente em s´olidos, comoZnSe[18], o z-scan vem sendo utilizado para medir propriedades n˜ao-lineares de uma grande variedade de materiais como cristais l´ıquidos [24], vapores de rub´ıdio [25], s´odio [26] e c´esio [1]. Em nosso trabalho, conseguimos medir o ´ındice de refra¸c˜ao da linhaD₁ do c´esio usando uma variante da t´ecnica de z-scan que permite medir varia¸c˜oes de duas ordem de grandeza do ´ındice de refra¸c˜ao em um intervalo quase cont´ınuo de frequˆencia. Al´em disso, o z-scan foi proposto para medir o coeficiente Kerr do ´ındice de refra¸c˜ao, mas a partir de um ajuste linear de um ´ındice de refra¸c˜ao efetivo em fun¸c˜ao da intensidade do feixe,n_{ef f} n₂ n₄I, conseguimos medir o termo de quarta ordem do ´ındice de refra¸c˜ao n˜ao linear.

Os temas apresentados acima e desenvolvidos neste trabalho foram divididos da seguinte forma.

No cap´ıtulo 2 ´e desenvolvido um modelo te´orico de absor¸c˜ao de dois f´otons, com base em sistema de trˆes n´ıveis tipo cascata no qual o campoE1 excita a transi¸c˜ao|ay Ø |bye o campo E₂ sonda a transi¸c˜ao |by Ø |cy e a velocidade dos ´atomos ´e considerada. Em nosso modelo as solu¸c˜oes das equa¸c˜oes de Bloch s˜ao obtidas analiticamente, sendo apenas a integra¸c˜ao em velocidade feita numericamente. Atrav´es desse modelo ´e discutido mecanismos de alarga- mento da linha, tais como largura natural, largura Doppler e perfil de Voigt. Al´em disso, com este modelo conseguimos observar sele¸c˜ao de velocidade para diferentes dessintoniza¸c˜oes e n˜ao sele¸c˜ao de velocidade para dessintoniza¸c˜oes muito distantes do centro da linha. Ainda

neste cap´ıtulo ´e feita uma breve discuss˜ao sobre aprisionamento de radia¸c˜ao e colis˜oes.

No cap´ıtulo 3 ´e discutida a montagem experimental feita com o prop´osito de recuperar os resultados te´oricos do cap´ıtulo 2. Ent˜ao nesta montagem dois lasers contrapropagantes incidem em uma amostra de vapor de c´esio aquecida em que o primeiro laser excita a transi¸c˜ao 6S_1{2 Ñ 6P_1{2 do c´esio e o segundo laser sonda a transi¸c˜ao 6P_1{2 Ñ 9S_1{2. Tamb´em s˜ao discutidas neste cap´ıtulo montagens e t´ecnicas que auxiliam nesta tarefa. Como por exemplo as t´ecnicas de sintoniza¸c˜ao dos lasers, amplifica¸c˜ao e detec¸c˜ao do sinal.

No cap´ıtulo 4 s˜ao apresentados os resultados experimentais referente `a transi¸c˜ao de dois f´otons. ´E mostrado ent˜ao que apesar de toda t´ecnica usada para amplificar o sinal de ab- sor¸c˜ao do segundo laser, n˜ao conseguimos ter resolu¸c˜ao suficiente para ver n˜ao sele¸c˜ao de velocidade. Aumentando a densidade do vapor observamos um perfil largo sobreposto ao perfil estreito de sele¸c˜ao de velocidade devido ao mecanismo de aprisionamento de radia¸c˜ao no perfil de absor¸c˜ao do segundo campo. Ao analisar este perfil, conseguimos recuperar resultados do aprisionamento de radia¸c˜ao em fun¸c˜ao da densidade do vapor. Al´em disso, um ponto bastante importante deste trabalho ´e que conseguimos analisar e explicar o compor- tamento do mecanismos de aprisionamento de radia¸c˜ao em fun¸c˜ao do diˆametro do feixe e da dessintoniza¸c˜ao do laser.

No cap´ıtulo 5 ´e feita uma discuss˜ao sobre a n˜ao linearidade ´optica e com base em um sistema de dois n´ıveis mostramos que podemos obter os termos n˜ao lineares do ´ındice de refra¸c˜ao, como n2 e n4, tanto por expans˜ao em s´erie de potˆencia como por m´etodos pertur- bativos.

No cap´ıtulo 6 ´e apresentada a montagem experimental para medir o ´ındice de refra¸c˜ao n˜ao-linear da transi¸c˜ao 6S_1{2 Ñ 6P_1{2 do c´esio atrav´es da t´ecnica de z-scan e os resultados obtidos. Entretanto, acabamos desenvolvendo uma variante da t´ecnica de z-scan em que fixamos a posi¸c˜ao da amostra e varremos a frequˆencia do laser, ao inv´es de usar a t´ecnica original em que a amostra ´e deslocada ao longo da dire¸c˜ao de propaga¸c˜ao de um feixe focalizado de frequˆencia fixa. ´E mostrado que com essa t´ecnica conseguimos uma varia¸c˜ao de duas ordens de grandeza do ´ındice de refra¸c˜ao e que os resultados est˜ao de acordo com o modelo te´orico proposto.

Por fim, no cap´ıtulo 7, apresentamos nossas conclus˜oes e perspectivas.

Modelo Te´ orico para Estudar Sele¸ c˜ ao de Velocidade

Neste cap´ıtulo estamos interessados em desenvolver um modelo te´orico que compreende um sistema de 3 n´ıveis tipo cascata interagindo com dois campos ´opticos, E~₁ e E~₂, para estudar sele¸c˜ao de velocidade. Nesta configura¸c˜ao, o primeiro campo seleciona uma classe de velocidade e o segundo campo sonda essa classe de velocidade. Dessa forma, o estudo da sele¸c˜ao de velocidade se d´a observando o perfil de absor¸c˜ao do campoE~₂ para diferentes dessintoniza¸c˜oes do campoE~₁. Com este fim, iniciamos o cap´ıtulo apresentando um modelo te´orico para obter uma express˜ao para o coeficiente de absor¸c˜ao do campo E~₂ considerando

´

atomos parados. Ap´os, introduzimos no modelo a distribui¸c˜ao de velocidade dos ´atomos e em seguida discutimos os resultados te´oricos obtidos. Al´em disso, entre outros aspectos, discutiremos a partir dos resultados obtidos, mecanismos de alargamento espectral tais como largura natural, largura Doppler e perfil de Voigt. Por fim, discutiremos mecanismos de redistribui¸c˜ao de velocidade que n˜ao est˜ao previstos nos c´alculos te´oricos.

2.1 Sistema de 3 N´ıveis Tipo Cascata

A figura 2.1 representa o esquema simplificado de trˆes n´ıveis tipo cascata para absor¸c˜ao de dois f´otons utilizado como base para constru¸c˜ao do nosso modelo te´orico. Na figura 2.1,

|ay ´e o estado atˆomico com energia zero, |by ´e o estado atˆomico com energia ~ω_a,b e |cy ´e o estado atˆomico com energia ~ω_a,c. Esse sistema interage com dois campos ´opticos, o campo E~₁ que acopla com a transi¸c˜ao|ay Ø |bye o campo E~₂ que acopla com a transi¸c˜ao|by Ø |cy.

Figura 2.1: Esquema simplificado para estudar absor¸c˜ao de dois f´otons.

Em nosso modelo compreenderemos a intera¸c˜ao da radia¸c˜ao com a mat´eria do ponto de vista semi-cl´assico, isto ´e, os campos el´etricos envolvidos ser˜ao tratados de forma cl´assica enquanto o ´atomo ´e considerado quanticamente, apresentando n´ıveis de energia discretos.

Al´em disso, consideraremos apenas transi¸c˜oes de dipolo el´etrico e consideraremos tamb´em que a polariza¸c˜ao P~ ´e o ´unico termo respons´avel pela cria¸c˜ao de um campo el´etrico como resposta do vapor atˆomico ao feixe de luz incidente [27]. Como, macroscopicamente, a polariza¸c˜ao representa a densidade de momentos de dipolo induzidos no conjunto de ´atomos que interagem com a luz [28], a polariza¸c˜ao macrosc´opica induzida em um meio constitu´ıdo de N ´atomos por unidade de volume ´e dada por

P~ Nxd~y. (2.1)

onde N ´e o n´umero de ´atomos por unidade de volume e xd~y ´e a m´edia dos momentos de dipolo de cada ´atomo. Consideraremos ainda campos com baixa intensidade, de forma que podemos admitir uma resposta linear do meio `a excita¸c˜ao [29], ou seja,

P~ ₀χ ~E. (2.2)

em queχ´e uma constante que depende do material e ´e chamada de susceptibilidade el´etrica.

A parte real de χ representa a dispers˜ao da luz no meio atˆomico e a parte imagin´aria representa a absor¸c˜ao linear [28]. Dessa forma, para estudar o espectro de absor¸c˜ao do campo E~₂, precisamos encontrar uma express˜ao para a susceptibilidade χ associada ao campo E~₂ na transi¸c˜ao |by Ø |cy. Para isso, iremos construir o hamiltoniano do sistema, em seguida calcular sua evolu¸c˜ao temporal atrav´es do operador densidade e calcular as solu¸c˜oes das equa¸c˜oes de Bloch para esse sistema.

2.1.1 Hamiltoniano do Sistema

O hamiltoniano do sistema ´e composto por um termo associado ao ´atomo livre da a¸c˜ao dos campos, ˆH₀, e outro associado `a intera¸c˜ao do ´atomo com a radia¸c˜ao, ˆH_Int, de forma que

Hˆ Hˆ₀ Hˆ_Int. (2.3)

Como o estado |ay tem energia nula, o estado |by tem energia ~ωa,b e o estado |cy tem energia~ω_a,c, o hamiltoniano para o ´atomo livre da a¸c˜ao dos campos ´e dado por

Hˆ₀ ~ω_a,b|byxb| ~ω_a,c|cyxc|. (2.4) Como estamos considerando apenas as transi¸c˜oes de dipolo el´etrico, o hamiltoniano de intera¸c˜ao ´e escrito como

Hˆ_Int d~E~ (2.5)

onde o operador momento de dipolo do ´atomo,d, para o sistema da figura 2.1 ´~ e dado por:

d~d~a,b|ayxb| d~b,a|byxa| d~b,c|byxc| d~c,b|cyxb| (2.6) Os camposE~₁ eE~₂ representam a radia¸c˜ao incidente no sistema e como estamos conside- rando apenas as transi¸c˜oes de dipolo el´etrico, que consiste em desprezar a varia¸c˜ao espacial do campo porque o comprimento de onda ´e muito maior que o tamanho de um ´atomo, podemos escrever

E~₁ E~₁ptq 1

2rE_0,1e^iω1t E_0,1 e^iω1ts (2.7) E~₂ E~₂ptq 1

2rE_0,2e^iω2t E_0,2 e^iω2ts (2.8) Substituindo as equa¸c˜oes 2.6, 2.7 e 2.8 na equa¸c˜ao 2.5, podemos escrever o hamiltoniano de intera¸c˜ao como

Hˆ_Int ¹₂d_a,bE_0,1|ayxb|e^{iω1t 1}₂d_a,bE_0,1 |ayxb|e^{iω1t 1}₂d_b,aE_0,1|byxa|e^{iω1t 1}₂d_b,aE_0,1 |byxa|e^{iω1t 1}₂d_b,cE_0,2|byxc|e^{iω2t 1}₂d_b,cE_0,2 |byxc|e^iω2t

¹₂d_c,bE_0,2|cyxb|e^iω2t1₂d_c,bE_0,2 |cyxb|e^iω2t

(2.9)

O hamiltoniano de intera¸c˜ao ˆH_Intfoi escrito como se estiv´essemos no referencial do ´atomo.

Podemos fazer uma transforma¸c˜ao unit´aria para escrever um novo hamiltoniano de intera¸c˜ao Hˆ_Int¹ UˆHˆ_IntUˆ^: em um referencial externo ao ´atomo onde

Uˆ e^iHˆ0t{~ |ayxa| e^iωa,bt|byxb| e^iωa,ct|cyxc| (2.10) Dessa forma,

Hˆ_Int^{1 1}₂d_a,bE_0,1|ayxb|e^{ipω1 ωa,bqt 1}₂d_a,bE_0,1 |ayxb|e^{ipω1ωa,bqt 1}₂d_b,aE_0,1|byxa|e^{ipω1ωa,bqt 1}₂d_b,aE_0,1 |byxa|e^{ipω1 ωa,bqt 1}₂d_b,cE_0,2|byxc|e^{ipω2 ωb,cqt 1}₂d_b,cE_0,2 |byxc|e^ipω2ωb,cqt

¹₂d_c,bE_0,2|cyxb|e^{ipω2ωb,cqt1}₂d_c,bE_0,2 |cyxb|e^{ipω2 ωb,cqt}

(2.11)

Um ponto importante na equa¸c˜ao 2.11 ´e o termoω_b,c que surge naturalmente da diferen¸ca ωa,cωa,b. Comoωa,c´e a frequˆencia de ressonˆancia da transi¸c˜ao|ay Ø |cyeωa,b´e a frequˆencia de ressonˆancia da transi¸c˜ao |ay Ø |by, ω_b,c ω_a,cω_a,b ´e a frequˆencia de ressonˆancia da transi¸c˜ao |by Ø |cy. Al´em disso, como podemos observar, na equa¸c˜ao 2.11, os operadores

|ayxb| e |byxc| tˆem uma evolu¸c˜ao livre definida pelos fatores e^iωa,bt e e^iωb,ct respectivamente, onde ωa,b e ωb,c s˜ao as frequˆencias de ressonˆancia das respectivas transi¸c˜oes. Existem, en- tretanto, alguns termos que possuem fatores do tipoe^{ipω1 ωa,bqt} ee^{ipω2 ωb,cqt}. Esses termos oscilam muito rapidamente e podem ser desprezados em intervalos de detec¸c˜ao grandes com- parados a per´ıodos ´opticos. Essa aproxima¸c˜ao ´e conhecida na literatura como aproxima¸c˜ao de onda girante [30]. Desprezando-se todos esses termos e mantendo-se somente os termos que oscilam nas frequˆencias|ω₁ω_a,b|e|ω₂ω_b,c|e voltando ao referencial original, obtemos a seguinte express˜ao para o hamiltoniano de intera¸c˜ao:

Hˆ_Int ~Ω₁|ayxb|e^iω1t~Ω₁|byxa|e^iω1t

~Ω₂|byxc|e^iω2t~Ω₂|cyxb|e^iω2t

(2.12) onde Ω₁ d_a,bE_0,1{2~ e Ω₂ d_c,bE_0,2{2~ s˜ao as frequˆencias de Rabi dos campos E~₁ e E~₂, respectivamente, e tˆem unidade de frequˆencia ao mesmo tempo que carregam informa¸c˜ao sobre a intensidade dos campos, j´a que tˆem rela¸c˜ao direta com suas amplitudes.

Substituindo as equa¸c˜oes 2.12 e 2.4 na equa¸c˜ao 2.3 encontramos o hamiltoniano total do sistema da figura 2.1.

Hˆ ~ω_a,b|byxb| ~ω_a,c|cyxc|

~Ω₁|ayxb|e^iω1t~Ω₁|byxa|e^iω1t

~Ω₂|byxc|e^iω2t~Ω₂|cyxb|e^iω2t.

(2.13)

2.1.2 Evolu¸ c˜ ao Temporal do Sistema

Uma vez encontrado o hamiltoniano total do sistema, precisamos calcular sua evolu¸c˜ao temporal. Para isso utilizamos o formalismo de matriz densidade ˆρ [31, 32]. Para o sistema de 3 n´ıveis da figura 2.1 a matriz densidade ´e dada por

ρ

ρ_a,a ρ_a,b ρ_a,c ρ_b,a ρ_b,b ρ_b,c ρ_c,a ρ_c,b ρ_c,c

(2.14)

De maneira geral ˆρ ´e uma matriz hermiteana onde os termos da diagonal principal repre- sentam a probabilidade de encontrar uma popula¸c˜ao atˆomica em um determinado estado (por exemplo, o termo ρ_a,a representa a probabilidade de encontrar ´atomos no estado |ay) e os termos fora da diagonal principal representam a coerˆencia quˆantica entre os estados. No formalismo de matriz densidade podemos calcular a evolu¸c˜ao temporal do sistema atrav´es da equa¸c˜ao 2.15, chamada equa¸c˜ao de Liouville [32]:

i~ρ9 H, ρˆ

(2.15) onde ˆH ´e o hamiltoniano total do sistema e ˆρ ´e o operador matriz densidade. Substituindo as equa¸c˜oes 2.13 e 2.14 na equa¸c˜ao 2.15 temos

9

ρ_a,a iΩ₁e^iω1tρ_b,aiΩ₁e^iω1tρ_a,b (2.16a) 9

ρ_b,a iΩ₁e^iω1tρ_b,b iΩ₁e^iω1tρ_a,a iΩ₂e^iω2tρ_c,aiω_a,bρ_b,a (2.16b) 9

ρ_b,b iΩ₁e^iω1tρ_a,b iΩ₂e^iω2tρ_c,biΩ₁e^iω1tρ_b,aiΩ₂e^iω2tρ_b,c (2.16c) 9

ρ_c,a iΩ₁e^iω1tρ_c,b iΩ₂e^iω2tρ_b,aiω_a,cρ_c,a (2.16d) 9

ρ_c,b iΩ₁e^iω1tρ_c,aiΩ₂e^iω2tρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,biω_b,cρ_c,b (2.16e) 9

ρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,ciΩ₂e^iω2tρ_c,b (2.16f) Nas equa¸c˜oes 2.16, devido `a hermiticidade da matriz densidade ρ9a,b, ρ9a,c e ρ9b,c s˜ao os complexos conjugados de ρ9_b,a, ρ9_c,a e ρ9_c,b respectivamente e na equa¸c˜ao 2.16e o termo ω_b,c novamente surge naturalmente da diferen¸caωa,cωa,b. Al´em disso, o termoρc,a corresponde a uma transi¸c˜ao de dois f´otons que ocorre para quaisquer frequˆencias ω₁ e ω₂ desde que ω1 ω2 seja igual a ωa,c. Como estamos interessados em estudar a transi¸c˜ao de dois f´otons que ocorre quando o campo E~₁ popula o estado |by permitindo que o campo E~₂ fa¸ca a transi¸c˜ao |by Ø |cy, consideraremos ρa,c 0 nas equa¸c˜oes 2.16, deixando-as da seguinte forma:

9

ρa,a iΩ₁e^iω1tρb,aiΩ1e^iω1tρa,b (2.17a) 9

ρb,a iΩ1e^iω1tρb,b iΩ1e^iω1tρa,aiωa,bρb,a (2.17b) 9

ρb,b iΩ1e^iω1tρa,b iΩ₂e^iω2tρc,biΩ₁e^iω1tρb,aiΩ2e^iω2tρb,c (2.17c) 9

ρ_c,b iΩ₂e^iω2tρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,biω_b,cρ_c,b (2.17d) 9

ρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,ciΩ₂e^iω2tρ_c,b (2.17e) Entretanto, as equa¸c˜oes 2.17 devem ser modificadas acrescentando-se fenomenologicamente termos de relaxa¸c˜ao correspondendo ao decaimento espontˆaneo e perda de coerˆencia, ficando da seguinte forma:

9

ρ_a,a iΩ₁e^iω1tρ_b,aiΩ₁e^iω1tρ_a,b Γ_b,aρ_b,b (2.18a) 9

ρ_b,a iΩ₁e^iω1tρ_b,b iΩ₁e^iω1tρ_a,aiω_a,bρ_b,a pΓ_b,a{2qρ_b,a (2.18b) 9

ρ_b,b iΩ₁e^iω1tρ_a,b iΩ₂e^iω2tρ_c,biΩ₁e^iω1tρ_b,aiΩ₂e^iω2tρ_b,c Γ_c,bρ_c,cΓ_b,aρ(2.18c)_b,b 9

ρ_c,b iΩ₂e^iω2tρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,b iω_b,cρ_c,b pΓ_c,b{2qρ_c,b (2.18d) 9

ρ_c,c iΩ₂e^iω2tρ_b,ciΩ₂e^iω2tρ_c,bΓ_c,bρ_c,c (2.18e) Nas equa¸c˜oes 2.18 o termo Γ_b,a representa a taxa de decaimento espontˆaneo de ´atomos do estado|by para o estado|ay, o termo Γ_b,a{2 representa a taxa de perda de coerˆencia entre os estados |ay e|by, o termo Γ_c,b representa a taxa de decaimento espontˆaneo de ´atomos do estado|cy para o estado|by e o termo Γ_c,b{2 representa a taxa de perda de coerˆencia entre os estados|by e|cy. N˜ao h´a decaimento espontˆaneo Γ_c,a do estado|cy para o estado |ay porque , como veremos nos cap´ıtulos 3 e 4, em nosso modelo o estado|cyrepresenta o n´ıvel 9S_1{2 do c´esio e o estado |ay representa o n´ıvel 6S_1{2 do c´esio e estes n´ıveis n˜ao est˜ao acoplados por intera¸c˜ao de dipolo el´etrico.

Podemos ainda simplificar as equa¸c˜oes 2.18 considerando a transforma¸c˜ao em vari´aveis lentas:

ρ_b,a σ_b,ae^iω1t (2.19a)

ρ_c,b σ_c,be^iω2t (2.19b)

(2.19c) Nesta passagem e^iω1t e e^iω2t s˜ao fun¸c˜oes que carregam a varia¸c˜ao r´apida no tempo das coerˆencias. Enquanto σi,j (com i, j a, b, c) s˜ao fun¸c˜oes que variam lentamente no tempo.

Al´em disso, σ_i,j s˜ao os elementos de uma matriz que, devido a hermitecidade do operador densidade, tamb´em ´e hermiteana. Substituindo as equa¸c˜oes 2.19 nas equa¸c˜oes 2.18 temos

9

ρ_a,a iΩ₁σ_b,aiΩ₁σ_a,b Γ_b,aρ_b,b (2.20a) 9

σ_b,a iΩ₁ρ_b,b iΩ₁ρ_a,a piδ₁ Γ_b,a{2qσ_b,a (2.20b) 9

ρ_b,b iΩ₁σ_a,b iΩ₂σ_c,biΩ₁σ_b,aiΩ₂σ_b,c Γ_c,bρ_c,cΓ_b,aρ_b,b (2.20c) 9

σ_c,b iΩ₂ρ_c,c iΩ₂ρ_b,b piδ₂ Γ_c,b{2qσ_c,b (2.20d) 9

ρ_c,c iΩ₂σ_b,ciΩ₂σ_c,bΓ_c,bρ_c,c (2.20e) Essas s˜ao asequa¸c˜oes de Blochpara o nosso modelo, ondeδ₁ ω_a,bω₁´e a dessintoniza¸c˜ao do campoE~1 com rela¸c˜ao `a transi¸c˜ao|ay Ø |byeδ2 ωb,cω2 ´e a dessintoniza¸c˜ao do campo E~₂ com rela¸c˜ao a transi¸c˜ao|by Ø |cy .

2.1.3 Termo de Absor¸ c˜ ao

Utilizando o formalismo do operador densidade podemos obter o valor esperado do ope- rador momento de dipolo el´etrico como

xdˆy T r

ˆ ρdˆ

(2.21) e calculando a equa¸c˜ao 2.21 para nosso sistema, ou seja, utilizando a equa¸c˜ao 3.13 para ˆd e a equa¸c˜ao 2.14 para ˆρ temos

xdˆy ρa,bdb,a ρb,ada,b ρb,cdc,b ρc,bdb,c (2.22) Como discutido no in´ıcio do cap´ıtulo, a polariza¸c˜ao ´e dada pela equa¸c˜ao 2.1, P~ Nxd~y, ent˜ao, substituindo a equa¸c˜ao 2.22 na equa¸c˜ao 2.1 temos

P Npρ_a,bd_b,a ρ_b,ad_a,b ρ_b,cd_c,b ρ_c,bd_b,cq. (2.23) Por outro lado, relacionamos a polariza¸c˜ao com o campo el´etrico atrav´es da equa¸c˜ao 2.2, P~ ₀χ ~E e para nosso sistema E~ E~₁ E~₂ em que E~₁ ´e dado pela equa¸c˜ao 2.7

E~₁ E~₁ptq 1

2rE_0,1e^iω1t E_0,1 e^iω1ts eE~₂ ´e dado pela equa¸c˜ao 2.8

E~₂ E~₂ptq 1

2rE_0,2e^iω2t E_0,2 e^iω2ts. Substituindo ent˜ao as equa¸c˜oes 2.7 e 2.8 na equa¸c˜ao 2.2 temos

P~ ₀χ 1

2E_0,1e^iω1t 1

2E_0,1 e^iω1t 1

2E_0,2e^iω2t 1

2E_0,2 e^iω2t

. (2.24)

Como vamos detectar uma varia¸c˜ao de potˆencia no campo E~₂, estamos interessados na componente de polariza¸c˜ao de frequˆenciaω₂. Ent˜ao, igualando-se os termos correspondentes das equa¸c˜oes 2.23 e 2.24 temos

P_c,b N ρ_c,bd_b,c N d_b,cσ_c,be^iω2t₀χ_b,cE_0,2e^iω2t (2.25) onde χ_b,c ´e a susceptibilidade el´etrica induzida pelo campoE~₂. Da equa¸c˜ao 2.25 temos

χ_b,c N d_b,c

₀E_0,2σ_c,b (2.26)