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Ap´os ser excitado por um f´oton, um ´atomo pode decair para seu estado fundamental emitindo um f´oton em qualquer dire¸c˜ao do espa¸co. Vamos considerar que o f´oton emitido pelo ´atomo faz um ˆangulo θ com o eixo z, como mostrado na figura 4.12 em que o feixe LD1 se propaga no sentido positivo do eixo z.

A componente vx da velocidade do ´atomo emissor n˜ao depende da frequˆencia do laser LD1, mas ´e dada por uma distribui¸c˜ao de Maxwell-Boltzmann em 2D:

Ppvxq vx

u2ev2t{u2 (4.7)

J´a a dessintoniza¸c˜ao em que o f´oton ser´a emitido pelo ´atomo no referencial do laborat´orio, por efeito Doppler, ser´a

δ11 δ11pθvxq δ1cospθq vx

λ1senpθq (4.8)

Figura 4.12: Esquema simplificado de um f´oton sendo emitido por um ´atomo dentro da amostra, com um ˆangulo θ em rela¸c˜ao ao eixoz negativo.

e a probabilidade de o f´oton emitido pelo ´atomo ser reabsorvido por outro ´atomo antes de sair da regi˜ao sondada pelo feixe ´e

PApθ, vxq

»L¯ 0

αpδ11qeαpδ11qxdx (4.9) em queα ´e o coeficiente de absor¸c˜ao e ¯La distˆancia m´axima percorrida pelo f´oton antes de sair da regi˜ao sondada, considerada como uma regi˜ao cil´ındrica de diˆametroD.

Determina¸c˜ao de L¯

Existem trˆes maneiras de calcular ¯L e para discuti-las considere a figura 4.12

1. Para θ   θm em que θm, como mostrado na figura 4.13, ´e o ˆangulo θ de emiss˜ao para o qual o f´oton chega no limite do feixe pD{2q somente no limite da c´elula, ou seja, a uma distˆancia z 1{αpδ1q do ponto de emiss˜ao, onde 1{αpδ1q ´e a distˆancia m´edia de penetra¸c˜ao do laser incidente. Para este caso, o f´oton emitido pelo ´atomo sai da amostra para tr´as, antes de sair da regi˜ao sondada pelo feixe LD1 e

L¯ p1{αpδ1qq{cospθq (4.10) 2. Para θ ¡θM em que θM, figura 4.13, ´e o ˆangulo θ de emiss˜ao para o qual o f´oton chega

Figura 4.13: ˆAngulos cr´ıticos, θmM, em rela¸c˜ao ao eixo z negativo do f´oton emitido pelo

´

atomo dentro da amostra.

no limite do feixe pD{2q somente no limite da c´elula para a frente, isto ´e, a uma distˆancia z L1{pδ1qdo ponto de emiss˜ao. Neste caso, o f´oton emitido sai da amostra para a frente antes de sair da regi˜ao sondada pelo feixe LD1 e

L¯ pL1{αpδ1qq{cospπθq (4.11) 3. Para θm  θ θM. Neste caso, o f´oton sai da zona de detec¸c˜ao lateralmente.

L¯ D{2

senpθq (4.12)

Voltando `a equa¸c˜ao 4.9, para calcular a probabilidade total do f´oton emitido ser reabsor-vido antes de sair da zona de detec¸c˜ao devemos somar as contribui¸c˜oes dos diferentes vx e θ. Dessa forma, podemos reescrever a equa¸c˜ao 4.9 como

PA

»π

0

senpθqdθ

»8

0

dvxPpvxqPApθ, vxq (4.13) Como PA ´e a probabilidade de o f´oton ser reabsorvido pelo vapor antes de sair da regi˜ao sondada pelo feixe e g ´e a probabilidade de o f´oton escapar da regi˜ao sondada pelo feixe, temos que PA 1g. Ent˜ao a raz˜ao entre as contribui¸c˜oes lorentz e doppler no perfil de absor¸c˜ao do feixeLD2 pode ser escrita como

AL

AD g

1g 1PA

PA (4.14)

Com este modelo encontramos um comportamento semelhante ao das figuras 4.10c e 4.11c, mas com valores de AL{AD e δ1 diferentes, como mostrado na figura 4.14a.

(a) Curva te´orica da raz˜ao AL{AD usando a equa¸ao 4.14.

(b) Raz˜aoAL{AD em fun¸ao de δ1 . Em ver-melho os dados experimentais e em azul a curva te´orica

Figura 4.14: Compara¸c˜ao entre os resultados te´oricos e experimentais da raz˜ao AL{AD em fun¸c˜ao de δ1. Para a curva experimental o diˆametro dos feixes ´e D 1mm e densidade do vapor ´eρC1 5,51018m3.

O modelo que desenvolvemos introduz o efeito de perda dos f´otons para tr´as na raz˜ao AL{AD. Para pequena dessintoniza¸c˜ao δ1 o feixe ´e absorvido muito pr´oximo da janela de entrada e os f´otons reemitidos tem grande probabilidade de sair para tr´as, n˜ao contribuindo para a termaliza¸c˜ao dos ´atomos excitados. Com o aumento de δ1 o laser penetra mais diminuindo este efeito e aumentando a termaliza¸c˜ao e o pico doppler. Para maiores dessin-toniza¸c˜oes o f´oton emitido tem boa probabilidade de ser emitido para alta dessintoniza¸c˜ao devido ao termoδ1cospθq da equa¸c˜ao 4.8, favorecendo o escape e diminuindo a contribui¸c˜ao doppler.

Obten¸ c˜ ao Te´ orica de n 2 e n 4

Na intera¸c˜ao do vapor atˆomico com um feixe de alta intensidade surgem efeitos n˜ ao-lineares. Nesta condi¸c˜ao podemos escrever o ´ındice de refra¸c˜ao como uma s´erie de potˆencia da intensidade I da radia¸c˜ao incidente: n n0 n2I n4I2 .... Dessa forma, estamos interessados neste cap´ıtulo em obter resultados te´oricos para os termos n˜ao lineares do ´ındice de refra¸c˜ao, n2 e n4, em fun¸c˜ao da dessintoniza¸c˜ao da radia¸c˜ao incidente com base em um sistema de dois n´ıveis. Neste sentido, iniciamos o cap´ıtulo obtendo express˜oes para n2 e n4 em fun¸c˜ao da susceptibilidade. Em seguida discutimos brevemente sobre a resposta n˜ao linear do vapor atˆomico `a radia¸c˜ao incidente de alta intensidade. Para isso, consideramos o regime semi-cl´assico, ou seja, trataremos o ´atomo quanticamente enquanto descreveremos a radia¸c˜ao incidente com uma express˜ao do ponto de vista cl´assico para o campo el´etrico. Ent˜ao consideraremos um sistema de dois n´ıveis para obter express˜oes para a susceptibilidade.

Iremos obter os termos n˜ao lineares do ´ındice de refra¸c˜ao de duas maneiras diferentes e comparar os resultados. Primeiramente, a partir da solu¸c˜ao exata do sistema de dois n´ıveis, encontramos uma express˜ao para a susceptibilidade e expandimos a express˜ao em s´erie de potˆencia da intensidade. Em seguida utilizaremos outro m´etodo, que consistes em encontrar solu¸c˜oes para a susceptibilidade por m´etodos perturbativos.

5.1 N˜ ao-linearidade ´ Optica

Na intera¸c˜ao radia¸c˜ao - mat´eria, a polariza¸c˜ao ´e o termo respons´avel pela cria¸c˜ao de um campo el´etrico como resposta do meio atˆomico ao feixe de luz incidente. Para meios lineares, homogˆeneos e isotr´opicos a rela¸c˜ao entre a polariza¸c˜ao do meio e o campo el´etrico do feixe incidente ´e linear e pode ser escrita como

P~p~r, tq 0χ ~E (5.1)

onde χ ´e uma constante, que depende do material, chamada de susceptibilidade el´etrica e est´a relacionada com o ´ındice de refra¸c˜ao complexo n atrav´es da rela¸c˜ao

n a

1 χ. (5.2)

Entretanto, para altas intensidades da radia¸c˜ao efeitos n˜ao lineares ocorrem e portanto a rela¸c˜ao entre P~ e E~ deixa de ser linear. Para esta condi¸c˜ao, podemos representar P~ como uma s´erie de potˆencia do campo el´etrico

P 0p1qE χp2qE2 χp3qE3 χp4qE4 χp5qE5 ...q (5.3) onde, por simplicidade escrevoE ao inv´es E~ eP ao inv´es de P~, omitindo o car´ater vetorial do campo el´etrico e da polariza¸c˜ao j´a que o meio ´e isotr´opico. Al´em disso, quando o meio ´e um vapor atˆomico ou qualquer outro meio com simetria de invers˜ao (dito centro sim´etrico) os termos pares da expans˜ao em 5.3 s˜ao nulos [1]. Dessa forma

P 0p1qE χp3qE3 χp5qE5 ...q. (5.4) Na aproxima¸c˜ao de dipolo el´etrico, em que podemos desprezar as oscila¸c˜oes espaciais do campo el´etrico, este pode ser escrito como

E 1 2

E0eiωt E0eiωt

(5.5)

De acordo com a equa¸c˜ao 5.4, o termo de polariza¸c˜ao de terceira ordem ´e escrito como

Pp3q 0χp3qE3. (5.6)

Dessa forma, substituindo 5.5 em 5.6, temos

Pp3q0χp3q1

4|E0|2E (5.7)

em que os termos com frequˆencia 3ω foram desprezados, pois esta frequˆencia est´a fora da faixa de detec¸c˜ao. J´a o termo de quinta ordem da polariza¸c˜ao, tamb´em de acordo com a equa¸c˜ao 5.4, ´e

Pp5q0χp5qE5 (5.8)

e substituindo 5.5 em 5.8, temos

Pp5q 0χp5q5

8|E0|4E. (5.9)

Na equa¸c˜ao 5.9 termos com frequˆencia 3ω e 5ω tamb´em foram desprezados, pois estas frequˆencias est˜ao fora da faixa de detec¸c˜ao. Dessa forma podemos escrever

P Pp1q Pp3q Pp5q ...0

χp1q 1

p3q|E0|2 5

p5q|E0|4

E ... (5.10) e a partir da express˜ao 5.10, podemos encontrar uma express˜ao para susceptibilidade el´etrica efetivaχef em fun¸c˜ao da amplitude E0 do campo el´etrico, at´e a quinta ordem:

χefpE0q χp1q 1

p3q|E0|2 5

p5q|E0|4. (5.11) Como a amplitude do campo el´etrico ´e proporcional `a intensidade da radia¸c˜ao, podemos escreverχef em fun¸c˜ao da intensidade I:

χefpIq χp1q 1

8n0c0χp3qI 5

2pn0c0q2χp5qI2 (5.12)

onde a intensidade da luz para um campo monocrom´atico ´e dada por

I 2n0c0|E0|2. (5.13)

Com o tratamento apresentando at´e agora para descrever uma resposta n˜ao linear do meio `a radia¸c˜ao, acabamos escrevendo uma susceptibilidade efetiva, χef como uma s´erie de potˆencia da intensidadeI, equa¸c˜ao 5.12. Como o ´ındice de refra¸c˜ao n est´a relacionado com a susceptibilidade atrav´es da equa¸c˜ao 5.2, ´e razo´avel escrevermos npIq tamb´em como uma s´erie de potˆencia da intensidade

npIq n0 n2I n4I2. (5.14)

Ent˜ao, da equa¸c˜ao 5.2, podemos escrever

pnpIqq2 1 χefpIq (5.15)

com

pnpIqq2 n20 2n0n2I p2n0n4 n22qI2 OpInq (5.16) onde OpInq s˜ao termos nos quais n ¥3. Comparando os termos com mesma potˆencia de I nas equa¸c˜oes 5.12 e 5.16 temos

n20 1 χp1qñn0 a

1 χp1q, (5.17)

2n0n2 χp3q

8n00c ñn2 χp3q

16n200c, (5.18)

p2n0n4 n22q 5 32

χp5q

pn00cq2 ñn4 1 64n30c220

p5q χp3q2 8n20

(5.19)

Ent˜ao, como podemos observar na equa¸c˜ao 5.17, n0 o ´ındice de refra¸c˜ao linear. J´a n2 ´e

conhecido na literatura como coeficiente Kerr [18] e, da equa¸c˜ao 5.18, depende do termo de terceira ordem da susceptibilidade. Atrav´es da equa¸c˜ao 5.19 podemos observar quen4´e uma contribui¸c˜ao combinada das terceira e quinta ordem da suscetibilidade.

Como discutido anteriormente, consideraremos um sistema de dois n´ıveis para calcular a susceptibilidade de terceira e quinta ordem e assimn2 en4.

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