CARLOS ALEXANDRE MOREIRA DA SILVA
APLICAÇÃO DE TECNOLOGIAS ANALÍTICAS
DE PROCESSO E INTELIGÊNCIA ARTIFICIAL PARA
MONITORAMENTO E CONTROLE DE PROCESSO DE
RECOBRIMENTO DE PARTÍCULAS EM LEITO
FLUIDIZADO
CAMPINAS
2015
iii
FACULDADE DE ENGENHARIA QUÍMICA
CARLOS ALEXANDRE MOREIRA DA SILVA
APLICAÇÃO DE TECNOLOGIAS ANALÍTICAS
DE PROCESSO E INTELIGÊNCIA ARTIFICIAL PARA
MONITORAMENTO E CONTROLE DE PROCESSO DE
RECOBRIMENTO DE PARTÍCULAS EM LEITO
FLUIDIZADO
Orientador: Prof. Dr. Osvaldir Pereira Taranto
Tese de Doutorado apresentada a Faculdade de Engenharia Química como parte dos requisitos exigidos a obtenção do título de Doutor em Engenharia Química
Doctoral thesis presented to the School of Chemical Engineering as part of the requirements for obtaining a Doctor`s Degree in Chemical Engineering
vii fluidização em inúmeros processos, devido às suas características bastante atrativas, que possibilitam um contato efetivo entre a fase sólida e fluida, o que reflete na geração de altas taxas de transferência de calor e de massa. No entanto, o regime de fluidização borbulhante, o qual é condição de partida dos processos que envolvem esta operação, frequentemente é afetado pelas condições operacionais. As temperaturas elevadas, o conteúdo de umidade excessivo das partículas e a introdução de líquidos no leito fluidizado podem conduzir a instabilidades no regime fluidodinâmico e provocar o colapso parcial ou total do leito, reduzindo a eficiência do processo. A manutenção de condições estáveis do regime de fluidização durante processos de recobrimento de partículas em leitos fluidizados é de fundamental importância para garantir uma eficiência de recobrimento favorável e evitar a formação de zonas sem movimentação e aglomeração das partículas no leito, pois estes fatores indesejáveis comprometem a mistura entre as fases e conseqüentemente a qualidade do produto final. Dentro deste contexto, a utilização de um sistema de monitoramento e controle em tempo real de processos de recobrimento de partículas é extremamente desejável para permitir a operação de regimes de fluidização estáveis e garantir um filme de recobrimento uniforme e boas condições de escoabilidade dos sólidos. A presente proposta de tese de doutorado tem por objetivo aplicar a metodologia de análise espectral Gaussiana dos sinais de flutuação de pressão (Parise et al. (2008)), para o desenvolvimento de sistemas de controle baseados em inteligência artificial (Lógica Fuzzy), visando monitorar a estabilidade do regime de fluidização em processo de recobrimento de partículas. Comparações entre as condições fluidodinâmicas dos processos com e sem controle foram analisadas para operações em leito fluidizado em escala de laboratorio. Para avaliar a qualidade das partículas foi utilizada uma sonda de monitoramento in-line (Parsum IPP70), onde se pôde verificar os instantes iniciais da aglomeração indesejada. Com a aplicação desde sistema automatizado foi possível associar a estabilidade da fluidização em função do elevado grau de aglomeração. O ponto de parada do processo pôde ser definido em 420 µm (inicial em 360 µm) e a partir deste o mecanismo de recobrimento acontece simultaneamente com o de aglomeração. Os parâmetros de monitoramento do regime conseguiram não somente identificar a fase inicial da defluidização, como também foi possível a partir deles, controlar o processo por Lógica Fuzzy-PI e estabilizar a operação para altas taxas de suspensão atomizadas.
ix many cases, due to its very attractive features that enable effective contact between the solid and fluid phase, which reflects the generation of high heat and mass transfer rates. However, the bubbling fluidization regime, which is the starting condition of the processes involved in this operation, it is often affected by operating conditions. Elevated temperatures, excessive moisture content of the particles and introduction of liquid into the fluidized bed may lead to instabilities in the fluid-dynamic regime and cause partial or total collapse of the bed, reducing the process efficiency. The maintenance of stable conditions of the fluidization regime for particle coating processes in fluidized beds is of fundamental importance to ensure a favorable coating efficiency and to avoid zones without movement and agglomeration of particles in the bed, because these undesirable factors compromise the mixing between the phases and therefore the quality of the final product. Within this context, the use of a monitoring system and real-time control of particle coating processes is highly desirable to allow operation in stable fluidization regimes and to ensure a uniform coating film and good condition of flowability of the solids. This doctoral thesis aims to apply the Gaussian spectral analysis methodology of the pressure fluctuation signals (Parise et al. (2008)) , for the development of control systems based on artificial intelligence (Fuzzy Logic), to monitor the stability of fluidization regime particle coating process. Comparisons between the fluid dynamic conditions of the processes with and without control were analyzed for operations in fluidized bed laboratory scale. To assess early stages of unwanted agglomeration, a monitoring
in-line probe (Parsum IPP70) was used. With the application of this automated system, it was possible
to associate the stability of fluidization with a high degree of agglomeration. The process stopping point could be set at 420 µm (initial in 360 µm) and after, the coating mechanism takes place simultaneously with the agglomeration one. The monitoring parameters of the system were able to identify the initial phase of defluidization, as well as it was possible to control the process by using Fuzzy Logic and to stabilize the operation for high rates of the coating suspension atomized onto the bed.
xi ABSTRACT ... ix NOMENCLATURA ... xix CAPÍTULO 1 ... 1 INTRODUÇÃO E JUSTIFICATIVA ... 1 1.1 Objetivos ... 5 1.1.1 Objetivo Geral ... 5 1.1.2 Objetivos Específicos ... 5 CAPÍTULO 2 ... 7 REVISÃO DA LITERATURA ... 7
2.1 Fluidização: aspectos conceituais ... 7
2.2 Recobrimento e granulação de partículas em leito fluidizado ... 8
2.3 Monitoramento e controle de processos de recobrimento e granulação em leitos fluidizados ... 10
2.3.1 Estratégias de monitoramento de variáveis que afetam a estabilidade do sistema ... 12
2.3.1.1 Regime de fluidização ... 12
2.3.1.1.1 Análise Espectral (Transformada de Fourier) ... 15
2.3.1.1.2 Análise Wavelet (Transformada Wavelet) ... 24
2.3.1.1.3 Análise por Teoria de Caos ... 30
2.3.1.2 Tamanho da partícula ... 37
2.3.1.2.1 Processamento de Imagens ... 38
2.3.1.2.2 Espectroscopia NIR ... 40
2.3.1.2.3 Medidas de Refletância de Feixe Focado (FBRM) ... 43
2.3.1.2.4 Velocimetria de Filtro Espacial (SFV) ... 46
2.3.1.3 Conteúdo de umidade ... 51
2.3.1.3.1 Espectroscopia NIR ... 52
2.3.1.3.2 Emissões acústicas (EA)... 56
2.3.1.3.3 Ressonância por micro-ondas (MRT) ... 57
2.3.1.3.4 Tomografia de Capacitância Elétrica (ECT) ... 59
2.4 Controle Fuzzy ... 61
CAPÍTULO 3 ... 69
MATERIAIS E MÉTODOS ... 69
3.1 Materiais ... 69
3.2 Sistema experimental: Montagem e descrição dos equipamentos ... 71
xii
3.6 Métodos para o monitoramento off-line do tamanho da partícula ... 83
3.6.1 Método por análise automática de imagens ... 83
3.6.2 Método por difração a laser ... 86
3.7 Método para o monitoramento off-line do conteúdo de umidade ... 91
3.8 Método para o monitoramento da eficiência de secagem das partículas por meio de propriedades psicrométricas ... 94
3.9 Projeto do sistema de controle Fuzzy-PI para o processo de recobrimento ... 97
3.9.1 Definição das variáveis controladas e manipuladas do processo ... 97
3.9.2 Definição do universo de discurso para as variáveis de entrada e saída: ... 99
3.9.3 Implementação das Funções de Pertinência ... 102
3.9.4 Base de conhecimento dos controladores Fuzzy ... 105
3.10 Organização dos ensaios experimentais ... 106
3.10.1 Ensaios de monitoramento das transições de regime de fluidização em leito seco ... 106
3.10.2 Ensaios de monitoramento de transições de regime de fluidização com atomização de líquido (água destilada) ... 107
3.10.3 Ensaios de monitoramento de transições de regime de fluidização com atomização de líquido (água destilada) comparando os processos com e sem controle PI convencional ... 108
3.10.4 Ensaios de monitoramento de transições de regime de fluidização com atomização de líquido (água destilada) e etapa final de secagem ... 110
3.10.5 Ensaios de umedecimento e recobrimento para avaliar as transições de regime de fluidização por Transformada Wavelet de forma off-line ... 112
3.10.6 Ensaios finais de recobrimento para a análise do desempenho do sistema de controle Fuzzy-PI e comparação com os ensaios sem controle ... 113
CAPÍTULO 4 ... 115
RESULTADOS E DISCUSSÃO ... 115
4.1 Avaliação do potencial de aplicação da metodologia de Análise Espectral Gaussiana para monitoramento de regimes de fluidização ... 115
4.1.1 Ensaios de fluidização a seco ... 115
4.1.2 Ensaios de fluidização com atomização de líquido ... 124
4.1.3 Ensaios de fluidização com atomização de líquido e aplicação de controle cconvencional PI (proporcional-integral): Influencia do conteúdo de umidade do leito ... 132
4.1.4 Ensaios de fluidização com atomização de líquido e etapa final de secagem ... 140
4.1.5 Avaliação do potencial de aplicação do método por Transformada Wavelet para monitoramento de regimes de fluidização ... 147
4.2 Avaliação do potencial de aplicação da metodologia de Velocimetria de Filtro Espacial para monitoramento in-line do tamanho das partículas ... 169
xiii
... 184
4.2.2.1 Etapa 1 da validação do tamanho em ensaios via úmida: descrição do ensaio sobre a visão da sonda Parsum e dos parâmetros de monitoramento do regime de fluidização ... 184
4.2.2.2 Etapa 2 da validação do tamanho em ensaios via úmida: Análise automática de imagens usando o Morphology G3(S) (Malvern Instruments) ... 190
4.2.2.3 Etapa 3 da validação do tamanho em ensaios via úmida: análise por difração a laser usando o Mastersizer S, modelo S-MAM 5005 (Malvern Instruments) ... 205
4.3 Desenvolvimento do sistema de controle Fuzzy-PI e comparação com controle convencional PI para o processo de recobrimento de partículas em leito fluidizado ... 210
4.4 Implementação on-line em malha fechada do sistema de controle Fuzzy-PI para o processo de recobrimento de partículas em leito fluidizado ... 218
CAPÍTULO 5 ... 245
CONCLUSÕES E SUGESTÕES PARA TRABALHOS FUTUROS ... 245
5.1 Conclusões ... 245
5.2 Sugestões para Trabalhos Futuros ... 248
REFERÊNCIAS BIBLIOGRÁFICAS ... 249
APÊNDICE A ... 263
Calibração dos transdutores para a medida da vazão de ar e Calibração da bomba peristáltica ... 263
APÊNDICE B ... 269
Calculo de propriedades psicrométricas do ar ... 269
APÊNDICE C ... 273
Resultados off-line e on-line obtidos da aplicação da método por Transforma Wavelet nos ensaios de recobrimento e umedecimento obtidos por Silva (2009) ... 273
APÊNDICE D ... 287
Resultados da implementação on-line do controle Fuzzy-PI para a condição de atomização de 6,0 mL/min ... 287
APÊNDICE E ... 295
xv
A minha amada Família que me deu todo o suporte emocional e base para conquistar este grau de conhecimento.
A Deus por nunca ter me desamparado mesmo quando tantas vezes pensei em deistir e achei que não conseguiria.
xvii Foram 7 anos que vivi na cidade de Campinas-SP para atingir meu objetivo em concluir os cursos de pós-graduação de mestrado e doutorado na UNICAMP. Eu realmente preciso agradecer neste documento a todas as pessoas que ajudaram tecnicamente e emocionalmente na conclusão da minha tese de doutorado. Primeiramente gostaria de agradecer a Deus, pois em vários momentos deste trajeto eu sentia sua real presença na minha vida, nos momentos bons e nos momentos não tão bons que passei em Campinas. A minha família teve um papel fundamental para que eu estivesse sempre mais forte e mais confiante na conclusão deste trabalho. Agradeço aos meus pais Carlos e Júlia, meu irmãos Adriano e Adriane, minhas tias e tios, por tudo que fizeram por mim.
Quero fazer um agradecimento especial ao meu orientador e professor Dr. Osvaldir Pereira Taranto (FEQ/DEPRO/UNICAMP) pelos 7 anos de convivência de trabalho que tivemos. Obrigado professor Val por ter me conduzido profissionalmente até o presente momento e por termos sonhado juntos a conclusão deste trabalho.
Obrigado ao Prof. Dr. Fabio Bentes (FEQ/UFSCar) e ao Prof. Dr.Marcos Antonio de Souza Barrozo (FEQ/UFU) pelas contribuições e questionamentos sobre a avaliação do trabalho. Agradeço também as valiosas contribuições ténicas e de organização do texto feitas pelas professoras Dra. Maria Aparecida Silva e Dra. Sandra Cristina Dos Santos Rocha da FEQ/UNICAMP. Gostaria de fazer um agradecimento a todos os funcionários e técnicos da FEQ/UNICAMP pelos anos de convivência e por terem me auxiliado em diversas etapas da elaboração da tese.
Tantos foram os amigos que a UNICAMP e a cidade de Campinas me trouxeram que não é possível listar todos. Amigos que ainda tenho muito contato, amigos que eu perdi o contato mas que estão no meu coração e ficarão para sempre, amigos que passaram como um raio mas que mexeram muito na minha vida, amigos que a vida me trouxe recentemente, amigos que deixaram meu coração muito mais feliz. Os amigos que lerem a minha tese saberão que eles foram essenciais. Gostaria de agradecer a empresa Malvern Instruments pelo suporte técnico em várias etapas do trabalho. Ao CNPq pela bolsa de doutorado que tive. A FAPESP pelo auxílio financeiro no projeto de pesquisa, que permitiu a realização da minha tese.
xix
A amplitude espectral medida experimentalmente [Pa]
Aleito área da seção transversal interna da coluna de fluidização [m2]
Aor área do orifício da placa [cm2]
AC parâmetro alta circularidade das partículas [-]
At área da tubulação [cm2]
dj,k coeficientes de detalhes da Transformada Wavelet
Dj(t) sinais de detalhes da Transformada Wavelet
dor diâmetro do orifício da placa [cm]
dt diâmetro do orifício da tubulação [cm]
D diâmetro interno da coluna de fluidização [m]
D10v tamanho da partícula base volume, Q3(x10,3) = 0,1 [µm]
D50v tamanho médio da partícula base volume, Q3(x50,3) = 0,5 [µm]
D90v tamanho da partícula base volume, Q3(x90,3) = 0,9 [µm]
DCE,10v diâmetro do círculo equivalente, volume ao qual pertence 10% da amostra [µm]
DCE,50v diâmetro médio círculo equivalente, volume ao qual pertence 50% da amostra [µm]
DCE,90v diâmetro do círculo equivalente, volume ao qual pertence 90% da amostra [µm]
DCE,[3,2] diâmetro médio de superfície usando Morphology 3G(S) [µm]
DCE,[4,3] diâmetro médio mássico usando Morphology 3G(S) [µm]
DEQ,10v diâmetro mássico de volume ao 10% da amostra pertence, Mastersizer [µm]
DEQ,50v diâmetro médio mássico de volume ao 50% da amostra pertence, Mastersizer [µm]
DEQ,90v diâmetro mássico de volume ao 90% da amostra pertence, Mastersizer [µm]
DEQ,[3,2] diâmetro médio de superfície usando Mastersizer S [µm]
DEQ,[4,3] diâmetro médio mássico usando Mastersizer S [µm]
DF força de secagem [Pa]
D(x,v) distribuição de tamanho de partícula baseada em volume [µm] e(k) erro do controlador (set-point range – variável controlada) [Hz]
xx
E eficiência de evaporação [-]
EJS energia dos sinais de aproximação [Pa2]
EJD energia dos sinais de detalhes [Pa2]
fk frequência [Hz]
fm frequência central ou frequência média [Hz]
fs frequência de amostragem [Hz]
f0 frequência do sinal detectada pelo fotodetector da sonda Parsum [Hz]
FC frequência central ou frequência média [Hz]
g diâmetro da fibra óptica da sonda Parsum G’(fk) Função exponencial Gaussiana
h entalpia específica do ar úmido, base seca [kJ kg-1]
hw* entalpia específica da água condensada no bulbo úmido, base seca [kJ kg-1]
hs* entalpia específica do ar saturado no bulbo úmido, base seca [kJ kg-1]
j contador dos sub-sinais da Transformada Wavelet
J nível de decomposição dos sinais da Transformada Wavelet
k contador dos pontos de dados de pressão da Transformada de Fourier k contador temporal para a Transformada Wavelet
KC ganho da ação proporcional do controlador [V/%]
m relação entre a área do orifício da placa e a área da tubulação
ms massa de sólidos no leito [kg]
N número de pontos de dados na aquisição do sinal de pressão no leito
Patm pressão atmosférica local [mmHg]
Patmiz pressão de atomização do ar [psig]
Pest pressão estática a montante da placa de orifício [cmH2O]
PM peso molecular do ar [kg/mol]
PN pressão do leito normalizada [Pa]
xxi q0(x) distribuição de densidade em número
q0(lgx) logaritmo da distribuição de densidade em número
Q3(x) distribuição cumulativa em volume
Q3(lgx) logaritmo distribuição cumulativa em volume
q3(x) distribuição de densidade em volume
q3(lgx) logaritmo da distribuição de densidade em volume
Qágua vazão volumétrica de água alimentada ao leito [mL/min]
Qsusp vazão volumétrica de suspensão de recobrimento alimentada ao leito [mL/min]
R constante universal dos gases [J/molK]
R eficiência de evaporação [-]
sj,k coeficientes de aproximação da Transformada Wavelet
Sj(t) sinais de aproximação da Transformada Wavelet
Sxx(f) espectro de potência e densidade espectral de potência [Pa2], [Pa2/Hz]
SD desvio padrão da distribuição espectral [Hz]
Tar temperatura do ar na placa de orifício [ºC]
Tbs temperatura absoluta do ar [K]
Tbu temperatura absoluta do ar do ar úmido no bulbo úmido [K]
Tout temperatura do ar na saída da coluna [ºC]
Torv in ar temperatura de orvalho do ar de entrada no leito [ºC]
Torv out ar temperatura de orvalho do ar de saída no leito [ºC]
Tplênum temperatura da câmara plênum [ºC]
Tleito temperatura das partículas no leito [ºC]
Tbu in ar temperatura do bulbo úmido do ar de entrada [ºC]
Tbu out ar temperatura do bulbo úmido do ar de saída [ºC]
u0 velocidade superficial do gás [m/s]
u0corrig velocidade superficial do gás corrigida para temperatura do plênum [m/s]
xxii
URout umidade relativa do ar de saída [%]
v velocidade da partícula
x tamanho da partícula, tamanho da corda obtida pela sonda Parsum [µm] x(n) sinal discreto no domínio do tempo
X(f) transformada de Fourier no domínio da frequência x(t) sinal contínuo no domínio do tempo
X(k) transformada de Fourier discreta
Xbu conteúdo de umidade do sólido, base úmida [%]
Xbs conteúdo de umidade do sólido, base seca [%]
Y umidade absoluta do ar kg [water] kg-1 [dry air]
Yin umidade absoluta do ar de entrada kg [water] kg-1 [dry air]
Yout umidade absoluta do ar de saída kg [water] kg-1 [dry air]
xxiii
variação
tp duração do tempo do sinal de pulso na sonda Parsum
Pleito queda de pressão no leito [Pa]
Ppo queda de pressão na placa de orifício [cmH2O]
f fator de compressibilidade
m grau da função de pertinência da Lógica Fuzzy
densidade do ar [kg/m3]
placa densidade do ar na placa de orifício [kg/m3]
plenum densidade do ar na câmara plênum [kg/m3]
somatório
desvio padrão da distribuição espectral [Hz]
I constante de tempo integral [s]
j,k(t) função wavelet pai
1 CAPÍTULO 1
INTRODUÇÃO E JUSTIFICATIVA
Um dos principais objetivos da indústria atual é desenvolver produtos com qualidades específicas, através de rotas de produção confiáveis, eficazes e seguras. Para alcançar a qualidade em todos os seus requisitos, dependendo do setor da indústria, é necessário o monitoramento e controle em tempo real de todo o processo de produção, desde o recebimento da matéria até o despacho do produto final. A utilização de Tecnologias Analíticas de Processo (PAT) vem ganhando muita força em diversos setores industrias, especialmente no setor farmacêutico. O FDA (Food and Drug Administration, 2004) define uma PAT como um sistema para projetar, analisar e controlar processos de manufatura em tempo real, com o objetivo de assegurar a qualidade do produto final, controlando os parâmetros críticos de forma in-line das matérias-primas ao processamento.
Estudos científicos envolvendo o monitoramento dos parâmetros críticos do processo de granulação e de recobrimento em leito fluidizado (conteúdo de umidade e diâmetro de partícula) em tempo real têm sido reportados na literatura e, alguns destes estudos estão referenciados nesta tese. O desenvolvimento de malhas de controle baseadas em Inteligência Artificial recebendo informações da fluidodinâmica e o acompanhamento in-line do crescimento das partículas em operações de recobrimento e granulação representa um grande desafio tecnológico a ser superado, pois estes processos apresentam comportamento dinâmico extremamente complexo e de difícil previsão. Desta forma, até o presente momento não foram encontrados na literatura trabalhos com o foco de pesquisa desta tese, que é controlar em tempo real o regime de fluidização para estabilizar a operação e monitorar o surgimento de aglomeração por meio de uma Tecnologia Analítica de Processo (PAT).
Diversos desafios científicos e tecnológicos estão envolvidos nesta tese, entre eles está a interdisciplinaridade, onde se nota que a pesquisa se enquadra dentro de uma ampla área de conhecimentos, tais como, as ciências da engenharia química (fluidização de sólidos particulados, transferência de movimento, calor e massa, controle de processos), aspectos relacionados à área farmacêutica (controle de qualidade do material, determinação do ponto final de operação) e ciências relacionadas à engenharia de controle e automação (inteligência artificial, monitoramento
2 em tempo real). Esta tese de doutorado se propõe a superar alguns desafios científicos e tecnológicos, que ainda não foram resolvidos de forma adequada no setor industrial e no campo da pesquisa, em plantas de recobrimento e granulação utilizando-se o equipamento de leito fluidizado, tais como: monitorar simultaneamente a estabilidade e o tamanho das partículas, além de desenvolver uma estratégia de controle inteligente em malha fechada.
Conforme a literatura, as formas mais usuais, fáceis de implementação e menos dispendiosas financeiramente para interpretar a fluidodinâmica em leito fluidizado com segurança e confiabilidade, como será mostrado no desenvolvimento desta tese, é através do monitoramento e processamento de sinais de flutuação de pressão (JOHNSSON et al., 2000; BI, 2007; van OMMEM et al., 2011). As análises das séries de tempo dos sinais de flutuação de pressão têm se revelado como ferramentas altamente robustas para avaliação da qualidade de regimes de fluidização, constituindo-se como técnicas potenciais para o desenvolvimento de sistemas de monitoramento e controle em processos de recobrimento de partículas. No entanto, as aplicações mais frequentes de medidas de sinais de flutuação de pressão encontradas na literatura estão voltadas a estudos de detecção de aglomeração de partículas em processos de gaseificação e combustão de biomassas em leitos fluidizados borbulhantes e leitos fluidizados circulantes (van OMMEM et al., 2004; CHIRONE et al., 2006; NIJENHUIS et al., 2007; BARTELS et al., 2008; BARTELS et al., 2010).
A metodologia de analise espectral Gaussiana dos sinais de flutuação de pressão (PARISE
et al., 2008) foi utilizada para identificar quando as instabilidades no comportamento da
fluidização, como a diminuição na intensidade do borbulhamento, a formação de canais preferenciais, aglomeração indesejada, ocorrem nos processos. Esta técnica de monitoramento de regime de fluidização tem sido aplicada com sucesso em uma malha de controle convencional em processo de recobrimento de celulose microcristalina (SILVA et al., 2011), permitindo a obtenção de condições estáveis de fluidização mesmo quando quantidades elevadas de atomização de suspensão de recobrimento foram adicionadas ao processo, demonstrando que efetivamente ocorre uma melhoria no processo de secagem das partículas quando se controla simultaneamente a vazão de gás de fluidização e quantidade de líquido de recobrimento atomizada sobre o leito. A metodologia de análise espectral Gaussiana consiste na realização de uma análise estatística sobre a distribuição espectral de pressão, a qual é ajustada a uma função exponencial semelhante à função de distribuição normal Gaussiana.
3 O processamento estatístico dos sinais de pressão no domínio do tempo, frequência (análise espectral) e estado-espaço (teoria de caos) conduz a valiosas informações acerca das características fluidodinâmicas do leito, que podem ser usadas como variável controlada por um sistema de controle. Entretanto, estas técnicas também têm suas limitações como a complexidade matemática na computação dos parâmetros de caos, reconstrução de atratores caóticos, a perda de informações e maior entendimento dos fenômenos de escala do leito sobre o domínio de Fourier, que trata bem sinais estacionários e perde informações de sinais não estacionários. Deste modo, esta tese também utilizou uma outra forma de processamento de sinal, por Transformada Wavelet, que tem recebido muita atenção na literatura no tratamento de sinais de pressão ou acústicos em leito fluidizado e colunas de bolhas. Aplicações da Transformada Wavelet em secagem foram encontradas, mas até o momento nada foi realizado empregando esta técnica em sistemas de recobrimento e granulação. Através da Transformada Wavelet, fenômenos de micro, macro e meso escala em leitos podem ser diferenciados.
Dentro deste contexto, a ideia central desta tese é o desenvolvimento de estratégias de monitoramento e controle em tempo real de processos de recobrimento em leito fluidizado, focando na obtenção da estabilidade do regime de fluidização, através de metodologias de monitoramento baseadas em análises de sinais de flutuação de pressão e, utilizando uma sonda Parsum IPP70 (Malvern Instruments, UK) para a avaliação do tamanho das partículas em tempo real, que é um parâmetro de qualidade extremamente almejado nestes processos. O entendimento das relações entre o comportamento fluidodinâmico das fases e a evolução do tamanho ainda não está claro e existe a necessidade evidente de estudo. O objetivo da pesquisa em linhas gerais é tentar desvendar como um regime de fluidização estável (obtido através de um processo controlado) pode garantir uma cinética de crescimento da partícula adequada. Para o processo de recobrimento, os objetivos centrais do monitoramento e controle são: tentar avaliar uma espessura média da camada de recobrimento obtida (avaliando o crescimento médio das partículas) e, assim definir o ponto de interrupção da atomização e início do processo de secagem e, além disso, detectar os instantes iniciais da formação de aglomerados (fenômeno indesejável) no leito. Todo o estudo desta tese foi realizado em escala de laboratório.
A pesquisa se propôs a contribuir com as pesquisas existentes no campo de controle automático do processo de recobrimento de partículas em leitos fluidizado gás-sólido, as quais ainda são escassas, através do monitoramento de regimes de fluidização e na evolução do tamanho
4 de partícula, ambos em tempo real. É valioso ressaltar que esta pesquisa apresenta perspectivas de estudo que são inéditas. Não existem trabalhos na literatura monitorando e controlando a fluidodinâmica e o tamanho das partículas no leito em tempo real para processos de recobrimento. Acredita-se que a proposta enquadra-se perfeitamente dentro das recomendações PATs (Tecnologias Analíticas de Processos) tão almejadas pelas indústrias farmacêuticas para: assegurar a qualidade dos produtos, identificar falhas, melhorar o entendimento e a transparência do processo, controlar parâmetros críticos, identificar o ponto final de operação etc.
As contribuições para a área de processamento de sólidos particulados advêm das duas inovações tecnológicas que o projeto se propôs a realizar. Primeiro, o monitoramento da fluidodinâmica e do diâmetro de partícula simultaneamente. Segundo, a aplicação de estratégias de controle baseadas em Inteligência Artificial para manter o regime de fluidização em condições estáveis, sem a formação de aglomeração exagerada, conferindo propriedades melhoradas às partículas recobertas. O interesse pela utilização das técnicas de Inteligência Artificial tem crescido e se mostrado muito eficiente para controle de processos com dinâmica não-linear, em função da conexão de modernos algoritmos de otimização, que tornam possível o desenvolvimento de controladores baseados no conhecimento dos especialistas do processo e de rigorosos sistemas de aprendizagem do histórico das variáveis de entrada e saída do processo. A ideia na questão de controle é o desenvolvimento de sistemas de controle inteligentes, que recebem em tempo real informações da fluidodinâmica do leito, para atuarem corrigindo o processo de recobrimento, evitando-se desta forma um crescimento fora de especiação e mantendo a fluidização em condições estáveis.
A tese está organizada em 5 capítulos. No capítulo 2 foi realizada uma revisão da literatura sobre os principais temas discutidos e pesquisados no trabalho nas áreas de monitoramento e controle de leito fluidizado gás-sólido. No capítulo 3 foi descrito todo o sistema experimental utilizado, bem como os matérias e métodos utilizados para o desenvolvimento da pesquisa. Ressalta-se que esta tese doutorado consistiu em uma etapa inicial de montagem de todo o sistema experimental, seguida da execução dos experimentos e análise dos resultados obtidos. O capítulo 4 mostra os resultados sobre o monitoramento e controle do regime de fluidização, do tamanho partícula e dos aspectos de secagem do leito durante a operação de recobrimento. No capítulo 5 foi feito um fechamento das principais descobertas e a interligação com os objetivos do trabalho.
5 1.1 Objetivos
1.1.1 Objetivo Geral
Esta tese de doutorado teve por objetivo estudar quais as melhorias alcançadas em termos de processo e qualidade da partícula quando se utiliza um processo monitorado e controlado em operações de recobrimento em leito fluidizado. Para monitorar o processo foi aplicada a metodologia de análise espectral Gaussiana (PARISE et al., 2008), baseada em medidas de sinais de flutuação de pressão no leito, juntamente com sistemas de controle avançado baseados em Lógica Fuzzy, a fim de garantir a estabilidade do regime de fluidização durante o processo de recobrimento, evitando o fenômeno indesejável de defluidização e melhorando em termos de processo a estabilidade fluidodinâmica e a eficiência de secagem das partículas no leito. Para avaliar a qualidade foi pensado no estudo do monitoramento do tamanho das partículas, que é um dos parâmetros críticos de controle em plantas de recobrimento em leito fluidizado. A partir do desenvolvimento de um sistema de controle que atue de forma estável sobre as variáveis manipuladas (vazão de ar de fluidização e vazão de líquido atomizado), o objetivo foi manter o regime de fluidização em condições borbulhante estável e reduzir a aglomeração das partículas.
1.1.2 Objetivos Específicos
- Avaliação do potencial da metodologia de análise espectral Gaussiana para aplicações de monitoramento de regimes de fluidização. Esta etapa foi realizada inicialmente em leito seco, ou seja, sem atomização de líquidos e depois em leito úmido, isto é, com atomização de água destilada. Estes ensaios objetivaram identificar o regime borbulhante estável, que será o set-point aplicado na estratégia de controle. Nesta etapa preliminar foram definidas as melhores condições operacionais do processo (carga de sólidos, vazão de ar, temperatura do leito, pressão de atomização, vazão de líquido).
- Ensaios de umedecimento com aplicação de Controle Convencional PI (proporcional-integral) para avaliar preliminarmente a manutenção da estabilidade da fluidização, comparando a influência do conteúdo de umidade do leito com e sem controle;
6 - Ensaios de umedecimento e etapa final de secagem. Nestes ensaios o objetivo foi verificar se a metodologia de análise espectral Gaussiana interpreta modificações fluidodinâmicas em função da secagem.
- Avaliação do potencial de aplicação da metodologia por Transformada Wavelet para monitoramento de regimes de fluidização em processos de recobrimento e umedecimento. Nesta etapa o objetivo foi entender com mais clareza o porquê das mudanças fluidodinâmicas que ocorrem em processos de recobrimento, através da decomposição dos sinais em diferentes escalas de frequências.
- Avaliação do potencial de aplicação da metodologia de Velocimetria de Filtro Espacial (Sonda Parsum IPP70) para monitoramento in-line do tamanho das partículas. Inicialmente os testes foram feitos via seca para mostrar a comparação das técnicas off-line (peneiramento e difração a laser) com in-line.
- Validação do tamanho in-line em ensaios via úmida: A primeira parte concentrou-se na descrição do ensaio sobre a visão da Sonda Parsum e dos parâmetros de monitoramento do regime de fluidização (análises espetral e Transforma Wavelet). A segunda parte foi a validação do tamanho em ensaios de recobrimento por Análise Automática de Imagens usando o Morphology G3(S) (Malvern Instruments). A terceira parte foi a validação do tamanho no recobrimento por Difração a Laser usando o Mastersizer S, modelo S-MAM 5005 (Malvern Instruments).
- Desenvolvimento do sistema de controle Fuzzy para o processo de recobrimento de partículas em leito fluidizado. Nesta etapa o controle Fuzzy foi sintonizado e testado seu melhor esquema de atuação.
- Implementação on-line em malha fechada do sistema de controle Fuzzy para o processo de recobrimento de partículas em leito fluidizado. Nesta etapa foram feitas diferentes comparações entre os processos com e sem controle mostrando a evolução dos parâmetros de monitoramento do regime, tamanho da partícula e aspectos de secagem, focados no estudo de parâmetros psicrométricos do ar.
7 CAPÍTULO 2
REVISÃO DA LITERATURA
2.1 Fluidização: aspectos conceituais
Leitos fluidizados gás-sólido caracterizam-se por apresentarem uma distribuição de temperatura uniforme e elevadas taxas de transferência de calor e de massa, em função da grande mistura do material sólido que é provocada pelo movimento das bolhas de gás. O fenômeno de fluidização é verificado quando da passagem ascendente de um fluxo gasoso por um leito de partículas sólidas suportadas por um distribuidor (KUNII e LEVENSPIEL, 1991).
Considerando o escoamento de um gás entre os espaços vazios de um leito de partículas sólidas, a variação no sentido crescente de velocidade superficial do gás produz diversas configurações de movimento das partículas ou regimes de fluidização. A Figura 2.1 exibe os regimes de contato existentes em sistemas sólido-fluido dentro de colunas, em função do aumento da velocidade superficial do agente que proporciona o movimento.
O regime de contato do tipo leito fixo mostrado na coluna (1) é observado quando a velocidade do gás é suficientemente baixa de modo que as partículas não se movimentam. O aumento contínuo na velocidade do gás induz ao aparecimento de bolhas e ao movimento característico da fluidização, pela circulação desordenada das partículas no leito. Na condição de mínima fluidização ocorre uma expansão inicial do leito, e dependendo, do tamanho da partícula, da densidade, da altura de sólidos, das forças de adesão entre as partículas, não há o surgimento de bolhas de gás. A partir deste ponto, incrementos de velocidade implicam em movimentação das partículas e expansão do leito, sendo que a perda de carga no leito mantém-se constante, apesar do aumento de velocidade. A queda de pressão no leito é contrabalançada pelo seu peso aparente. (coluna 2 da Figura 2.1).
Em sistemas sólido-líquido, um aumento da velocidade acima da velocidade de mínima fluidização produz um borbulhamento mais homogêneo com bolhas pequenas, caracterizando uma fluidização do tipo particulada ou homogênea (coluna 3 da Figura 2.1). Em sistemas gás-sólido operando com velocidades além da mínima fluidização surge um borbulhamento mais intenso e há o aparecimento de canais, caracterizando uma fluidização heterogênea ou agregativa (coluna 4 da
8 Figura 2.1). O regime de fluidização do tipo slugging ou pistonado é observado em elevadas velocidades do gás e depende da geometria da coluna ou do vaso de processo utilizado, como pode ser verificado na Figura 2.1 pela coluna 5. Em uma velocidade de gás suficientemente alta, a superfície do leito desaparece, ocorre um aumento significativo da porosidade e as partículas são arrastadas, uma vez que a velocidade excedeu a velocidade terminal das mesmas, caracterizando um transporte em fase diluída ou transporte pneumático (KUNII e LEVENSPIEL, 1991).
Figura 2.1 - Regimes de contato sólido-fluido. FONTE: KUNII e LEVENSPIEL, (1991).
2.2 Recobrimento e granulação de partículas em leito fluidizado
Nas últimas décadas, muitos produtos têm sido recobertos e granulados em diferentes configurações de máquinas e sistemas, objetivando atender aplicações diferenciadas. Estes produtos são: comprimidos e drágeas de açúcar na indústria farmacêutica, alimentos, catalisadores químicos, sementes, pós coesivos, etc.
Segundo Freire e Oliveira (1992) a utilização de um processo de recobrimento pode ser originada para fins de proteção do produto contra o ataque de micro-organismos, umidade, calor, luminosidade, pela busca de questões estéticas, para dar resistência mecânica as partículas, estimular a dissolução controlada de substâncias e facilitar a manipulação evitando assim contaminação. O processo de recobrimento consiste na cobertura de partículas sólidas por uma solução ou suspensão de recobrimento que é atomizada sobre o leito e ar aquecido é utilizado para a secagem, permanecendo o processo por um determinado tempo de residência para que ocorra a
9 mistura das partículas e a dispersão do líquido sobre as mesmas. Particulas com esfericidade razoável (acima de 0,80), em geral, podem ser recobertas por mecanismo de recobrimento em função da formação de camadas concêntricas, como se pode ver na Figura 2.2.
Recobrimento de partículas em leitos fluidizados tem sido bastante estudado e aplicado nas indústrias, uma vez que este equipamento permite o manuseio de uma larga variedade de tamanhos e formas de partículas e recobrimentos altamente uniformes em comparação com o uso de panelas ou misturadores. A vantagem deste leito fluidodinamicamente ativo concentra-se no grande aproveitamento da capacidade de mistura entre as fases envolvidas (sólida, liquida e gás) e dos altos coeficientes de transferência de calor que surgem em função do movimento caótico das partículas.
Figura 2.2 – Esquema ilustrativo dos fenômenos de recobrimento e granulação em leito fluidizado gás-sólido.
A granulação é uma operação unitária comum em indústrias químicas, de alimentos e farmacêutica. A maioria dos sistemas de granulação usam aglomeração úmida em equipamentos de leito fluidizado para transformar pós em agregados de partículas, aumentando, assim, o tamanho de uma mistura sólida ou de um único material sólido, por um processo de aglomeração controlado.
10 Os mecanismos físicos que ocorrem na operação de granulação (umedecimento, crescimento, consolidação e secagem) são semelhantes ao processo de recobrimento. No entanto, o aumento esperado no tamanho das partículas neste processo é consideravelmente mais alto em comparação com o processo de revestimento. No processo de revestimento, a formação de aglomerados é indesejável. O desafio do processo de revestimento de partículas consiste em aplicar a atomização das gotículas de suspensão de maneira uniforme e secar o sólido a uma taxa adequada, de modo que tanto a aglomeração e a elutriação da suspensão sejam evitados. Ambos os processos são muito complexos e afetados por diversas variáveis e, portanto, são difíceis de controlar. A Figura 2.2 mostra um esquema simplificado das etapas dos fenômenos envolvidos para a produção de aglomerados de partículas por granulação. As partículas recobertas juntam-se por coalescência, através das pontes líquidos do filme de recobrimento e os agregados produzidos podem variar muito em tamanho e forma, até o momento em que o processo de atomização é finalizado e, então, é dado início ao processo de secagem.
2.3 Monitoramento e controle de processos de recobrimento e granulação em leitos fluidizados
Processos de recobrimento e granulação de partículas têm ganhado bastante atenção em diversos setores industriais, especialmente no setor farmacêutico, pois melhoram significativamente a qualidade de um produto final, através do aumento da resistência mecânica das partículas, promovem a dissolução controlada de princípios ativos, protegem contra o ataque de micro-organismos ou de agentes físicos externos como o calor excessivo, a umidade, a luminosidade, além de conferir melhores condições de processabilidade através do aumento de tamanho e da densidade das partículas.
A estabilidade do regime de fluidização durante as operações de recobrimento e granulação em leito fluidizado é uma condição de processo desejada de fundamental importância, pois a defluidização do leito, fenômeno este verificado pelo aparecimento de canais preferenciais, zonas sem movimentação e aglomeração de partículas, implica na redução de coeficientes de transferência de calor e de massa, e pode ocorrer em questão de minutos e resultar na interrupção do processo, que em condições extremas, pode conduzir ao colapso total do leito. O conteúdo de umidade e o diâmetro da partícula são os parâmetros críticos que mais afetam a estabilidade da
11 fluidização e, portanto, devem ser monitorados e controlados (LIPSANEN et al., 2008; LIPSANEN, 2008). Devido à importância em se manter condições estáveis de fluidização durante as operações de recobrimento e granulação de sólidos, a implementação de estratégias de monitoramento e controle em tempo real tem-se torna uma exigência de órgãos internacionais. Em especial o setor farmacêutico, para assegurar especificações rigorosas de controle de qualidade dos produtos, validar o desenvolvimento de novas drogas e enquadrar seus processos de produção dentro das delimitações PAT (Tecnologias Analíticas de Processo), tem investido bastante no campo de automação de suas plantas de recobrimento e granulação de sólidos. Neste capítulo são mostrados uma ampla literatura de pesquisas voltadas para o desenvolvimento de técnicas de monitoramento e controle do regime de fluidização, do tamanho da partícula e do conteúdo de umidade do leito. Muitas questões associadas aos benefícios da adoção de sistemas de medição em tempo real serão mostradas e, a importância quanto à manutenção da qualidade do produto, comparando com técnicas de medição off-line.
A utilização de um sistema de monitoramento e controle em tempo real de processos de recobrimento e granulação de partículas é extremamente desejável para permitir a operação de um regime de fluidização borbulhante estável, o qual conduzirá a distribuições homogêneas nas propriedades do material sólido processado, em termos de densidade, umidade, distribuição de tamanho, escoabilidade, etc. A grande importância da utilização de sistemas de monitoramento e controle em operações de fluidização é assegurar alta reprodutibilidade na qualidade do produto, melhorias em aspectos de segurança do processo, redução do número de falhas nas bateladas e economia de energia e mão-de-obra. No entanto, as variáveis comumente monitoradas em plantas de recobrimento e granulação (umidade e temperatura do ar de saída, temperatura do leito, queda de pressão e variação de temperatura através do leito, conteúdo de umidade das partículas), não detectam o aparecimento do fenômeno de defluidização nos estágios iniciais e também não produzem informações sobre o diâmetro da partícula. Portanto, estas variáveis apresentam limitações para serem usadas como variáveis controladas em uma malha fechada de controle. Este trabalho cobrirá algumas das principais técnicas de monitoramento e controle de regime de fluidização e identificação de instabilidades fluidodinâmicas em processos recobrimento e granulação de partículas, destacando as análises das series de tempo dos sinais de flutuação de pressão. Pesquisas sobre as principais técnicas de monitoramento on-line do conteúdo de umidade e o do tamanho da partícula serão abordadas.
12 2.3.1 Estratégias de monitoramento de variáveis que afetam a estabilidade do sistema
2.3.1.1 Regime de fluidização
O regime de fluidização borbulhante estável é uma condição de fundamental importância para a garantia do alto desempenho dos processos envolvendo as operações de recobrimento e granulação de sólidos, pois neste regime as trocas de calor e de massa entre as fases sólida e fluida são intensificadas, o que permite um crescimento do sólido em níveis “controlados”, isto é, o processo não alcança situações instáveis de extrema aglomeração. Segundo Maronga (1998), dependendo das condições dentro do leito, pois as partículas úmidas podem colidir e formar pontes líquidas, e se a umidade for excessiva, muitas partículas podem juntar-se e guiar assim a defluidização do leito, fenômeno este conhecido na literatura como wet quenching. Em geral, combinações inadequadas das condições operacionais podem intensificar (massa de sólidos, vazão de líquido atomizado, vazão de ar de fluidização, temperatura do leito) as forças de adesão entre as partículas em níveis não desejados, de forma que a instabilidade do sistema de fluidização torna-se inevitável.
Diversos métodos têm sido desenvolvidos para a quantificação de regimes de fluidização em função da necessidade de se avaliar a qualidade do movimento de circulação de partículas. Segundo Johnsson et al. (2000), os métodos que têm sido propostos para a caracterização de regimes de fluidização são: observações visuais, estudos de perfil de concentração axial de sólidos e interpretação de medidas de sinais de flutuação de pressão no leito (análise espectral, análise wavelet, análise por teoria do caos). As observações visuais têm um cunho bastante importante, no entanto, elas têm uma natureza muito subjetiva. O desenvolvimento de poderosas câmeras para visualizar o comportamento do leito em frações de segundos tem contribuído com as pesquisas nessa área. Sensores acústicos instalados dentro do leito também têm sido empregados para avaliar a qualidade do regime de fluidização e inferir informações sobre o tamanho e o conteúdo de umidade do sólido (HALSTENSEN et al., 2006; NAELAPÄÄ et al., 2007; WANG, J. et al., 2009). Os regimes de fluidização podem ser descritos quantitativamente pela análise das séries de tempo dos sinais de flutuação de pressão e essa descrição depende do método de medida apropriado e do método de análise dos sinais medidos. Os sinais de pressão podem ser processados no domínio do tempo (variância ou desvio padrão), no domínio da frequência (análise espectral), no domínio
13 tempo-frequência (análise wavelet) ou no estado-espaço usando análise das séries de tempo não-linear (teoria de caos) (JOHNSSON et al., 2000).
Os sinais de pressão medidos no leito carregam informações dos diferentes fenômenos que acontecem durante a fluidização, como a turbulência, a passagem e a erupção de bolhas (SCHOUTEN e van den BLEEK, 1998). As medidas são bastante fáceis de serem realizadas, necessitando apenas de transdutores instalados em locais apropriados, em geral na câmara plenum, pois este local dá uma dimensão global do movimento das bolhas e das partículas durante a fluidização. As pesquisas na área de monitoramento hidrodinâmico de leitos fluidizados baseadas no processamento de sinais de flutuação de pressão têm recebido forte aceitação pela comunidade cientifica internacional em função do seu grande potencial de aplicação para a identificação de problemas de aglomeração em processos, tais como: gaseificação e combustão de biomassas (van OMMEN et al., 2004; CHIRONE et al., 2006; NIJENHUIS et al., 2007; BARTELS et al., 2008; BARTELS et al., 2010), produção de coque (BRIENS et al., 2003) e recobrimento e granulação de sólidos em leito fluidizado (TALU et al., 2001; CHAPLIN et al., 2005; PARISE et al., 2011; SILVA et al., 2011; NUNES et al., 2011; MARTÍN et al., 2011). Os trabalhos de Johnsson et al. (2000) e van Ommen et al. (2011) reportam muitos resultados de monitoramento de regimes de fluidização empregando diferentes formas de análises dos sinais de flutuação de pressão, além de realizarem uma descrição detalhada destas análises. Esta tese de doutoramentomostra que existe ainda uma carência de resultados científicos para aplicações de análise das séries temporais de pressão focando em operações de recobrimento e granulação de sólidos, mas as pesquisas existentes são bastante promissoras.
É valioso ressaltar a existência de outros métodos de monitoramento de regimes de fluidização que têm sido utilizados em processos de recobrimento e granulação, como por exemplo, a queda de pressão através do leito, o consumo de potência em sistemas de granulação com agitação e medidas das flutuações dos sinais de tensão das partículas através de sensores de tensão. A queda de pressão é o método mais simples, barato e amplamente utilizado nas indústrias. Entretanto, tem sido verificado que esta variável não produz uma rápida advertência do fenômeno de defluidização, o que torna difícil sua aplicação em um sistema de controle automático (SILVA et al., 2004; SILVA
et al., 2011). Apesar desta limitação, el Mafadi et al. (2003), Poncelet et al. (2009) e Maudhuit et al. (2010) têm desenvolvido sistemas de controle on-off para o processo de recobrimento em um
14 e vazão de líquido de recobrimento como variável manipulada, a fim de evitar o fenômeno de aglomeração. O principal ganho relatado nos trabalhos está relacionado à qualidade da fluidização, entretanto uma melhor investigação precisa ser realizada quanto ao uso da queda de pressão como variável controlada, uma vez que este parâmetro não detecta os estágios iniciais de aglomeração, identificando este fenômeno indesejável quando o leito já se encontra em condições de defluidização irremediáveis, como tem sido reportado por Silva et al. (2011).
O método do consumo de potência do sistema de agitação tem sido utilizado para o monitoramento de processos de granulação. O sinal temporal do consumo de potência, gerado pelas colisões das partículas e do líquido aspergido, contra as paredes do agitador é medido e pode ser processado no domínio do tempo (desvio padrão das flutuações do sinal) e no domínio da frequência (transformada de Fourier do sinal) (TERASHITA et al., 1990; WATANO et al., 1993a; WATANO et al., 1995a). Watano et al. (1993a) realizaram o monitoramento desta variável no domínio do tempo em um leito fluidizado e comparou com medidas do tamanho (D50), do ângulo de repouso (r) e da esfericidade da partícula (). O desvio padrão do sinal do consumo de potência
mostrou variações ao longo do tempo que estão relacionadas com a fluidodinâmica da granulação e com as propriedades do material, como pode ser visualizado na Figura 2.3. No início do processo, o desvio padrão é alto devido a boa escoabilidade das partículas no leito, confirmado pelos altos valores do ângulo de repouso. Devido à aspersão do liquido granulante sobre o leito, a coesão entre as partículas aumentou reduzindo o desvio padrão do consumo de potência e o ângulo de repouso. O valor mínimo alcançado pelo desvio padrão foi considerado o ponto final do processo de granulação.
Figura 2.3 - (a) Evolução do desvio padrão do consumo de potência e do tamanho da partícula. (b) Evolução do ângulo de repouso e da esfericidade da partícula. FONTE: Watano et al. (1993a)
15 2.3.1.1.1 Análise Espectral (Transformada de Fourier)
Análise no domínio da frequência é uma ferramenta atualmente muito comum para a investigação de sinais de flutuação de pressão em leito fluidizado. Este tipo de análise é tipicamente conduzida através da Transformada de Fourier.
O formalismo matemático da Transformada de Fourier foi definido pelo físico francês Jean Baptiste Joseph Fourier (1768-1830) e seu uso abrange as mais diversas área da ciência e da engenharia. O par Transformada e Inversa de Fourier são definidos pelas seguintes equações:
Transformada de Fourier: -j 2πf t -X(f) = x(t) e dt
(2.1)Transformada Inversa de Fourier: j 2πf t
-x(t) = X(f) e df
(2.2)onde, X(f) é denominada Transformada de Fourier de x(t).
Uma vez que na realidade física os sinais que necessitamos processar usando a Transformada de Fourier são discretos e finitos, uma aproximação deve ser realizada. O cálculo da Transformada de Fourier Discreta (Discret Fourier Transform - DFT) considera o sinal amostrado tanto no domínio do tempo como no da frequência. Admitindo-se um sinal discreto no tempo x(n), com duração finita igual a N pontos de dados, o par DFT é definido como:
DFT: N-1 j 2πk n N n = 0 X(k) =
x(n) e k = 0, 1, ..., N-1 (2.3) DFT Inversa: N-1 j 2πk n N k = 0 1 x(n) = X(k) e N
k = 0, 1, ..., N-1 (2.4)Para fins de implementação computacional, o algoritmo Transformada Rápida de Fourier (FFT) é amplamente utilizado. O número de amostras no domínio do tempo é geralmente
16 representado pela letra N, sendo que N é geralmente uma potência de 2, por causa do modo de representação digital (binário), e porque o algoritmo da FFT opera com um número de amostras que deve ser potência de 2. Um cuidado a ser tomado no processamento de sinais por FFT é a definição da taxa de amostragem do sinal. De acordo com o critério de Nyquist, a frequência de amostragem deve ser pelo menos duas vezes a máxima frequência do sinal. Se este critério é violado, um fenômeno conhecido como aliasing ocorre. Quando o critério de Nyquist é violado, componentes de frequência acima de metade da frequência de amostragem aparecem como componentes de frequência inferiores à metade da frequência de amostragem, resultando em uma representação errada do sinal.
A representação dos sinais no domínio da frequência pode ser realizada através de espectro de potência (EP) ou por meio de uma densidade espectral de potência (DEP). O espectro de potência de um sinal x(t) é definido como:
EP: S (f) = X(f)X (f) = X (f)* 2 xx (2.5) DEP: 2 * X (f) 1 S (f) = X(f)X (f) = f f xx (2.6)
Onde X*(f) é o complexo conjugado de X(f).
Em muitas situações o interesse inicial pela análise espectral se deve a pesquisa por frequências dominantes presentes nas séries temporais de pressão, que estão relacionadas a intensidade de borbulhamento do leito, por exemplo (KAGE et al., 2000; de MARTIN et al., 2011). Para determinar frequências dominantes, uma taxa amostragem com 20 Hz é considerada suficiente, uma vez que a maior frequência de leito fluidizado observável em sistemas gás-sólido, por medidas de pressão, é tipicamente abaixo de 10 Hz. A avaliação do conteúdo de energia dos espectros de pressão, originados a partir da aplicação da Transformada de Fourier sobre os sinais temporais, também tem sido estudados como uma maneira alternativa de monitoração do estado fluidodinâmico, através da discretização do conteúdo de energia em faixas de frequência (JOHNSSON et al., 2000; GÓMEZ-HERNÁNDEZ et al., 2012). Oajuste dos espectros de pressão à funções de distribuição com base estatística tem sido realizado para entender o comportamento
17 médio da dinâmica do leito. Parise et al. (2009), a fim de detectar a defluidização do leito, ajustou os espectros de potência à uma Curva Gaussiana e, a partir de mudanças na frequência média e no desvio padrão dos espectros, transições de regime puderam ser avaliadas. O objetivo análise espectral regula as condições impostas à amostragem de dados. Gómez-Hernández et al., 2014, ajustaram a distribuição de frequência dos espectros em termos cumulativos à uma função t-Student. Neste estudo, o acompanhamento do conteúdo de energia em bandas de frequência, a partir do ajuste, permitiu a detecção de transições de regime em leito seco e úmido.
Park et al. (1999) estudaram o processo de granulação em um leito fluidizado com agitação para a produção de um adsorvente que visa a remoção de ácido sulfídrico (H2S) e empregaram
medidas de sinais de flutuação de pressão para avaliar o comportamento fluidodinâmico do processo. Análise espectral e análises de caos foram usadas para descrever as informações das series de tempo das flutuações de pressão. Algumas transições de regime durante a granulação obtidas por Park et al. (1999) podem ser visualizadas na Figura 2.4. A transição se dá do regime borbulhante (a) para um regime turbulento (b). Pode-se observar pelos espectros de potência a mudança no regime de fluidização com o aumento da velocidade do ar durante a granulação. Na fluidização turbulenta as amplitudes espectrais e a distribuição de frequência são maiores.
Figura 2.4 - Espectros de potência dos sinais de flutuação de pressão e atratores originados da teoria de caos. (a) análise espectral - fluidização borbulhante. (b) análise espectral - fluidização turbulenta. FONTE: Park et al. (1999).
Moris et al. (2006) estudaram o processo de recobrimento de celulose microcristalina em um leito fluidizado, objetivando monitorar as transições de regime que ocorrem no processo em função da atomização de uma suspensão aquosa polimérica. Análise espectral dos sinais de
18 flutuação de pressão foi utilizada. Pôde ser observado qualitativamente que os espectros de potência mudam em função do tempo de atomização de suspensão conforme mostrado na Figura 2.5.
Figura 2.5 - Espectros de potência obtidos em tempo real durante o processo de recobrimento em leito fluidizado (a) Instante inicial - sem atomização de suspensão. (b) tempo = 13 min. (c) tempo = 20 min. (d) tempo = 22 min. FONTE: Moris et al. (2006).
As amplitudes espectrais diminuem com o progresso do recobrimento. As Figuras 2.5 (a) e (b) mostram situações de estabilidade fluidodinâmica, com o processo operando em regime borbulhante múltiplo. Nas Figuras 2.5 (c) e (d) foi observado um deslocamento dos espectros de potência e observações visuais do comportamento do leito mostraram situações de grande instabilidade, com o surgimento de canais preferenciais e granulação de partículas. Visnadi et al. (2007) utilizando um leito fluidizado com tudo interno, realizaram granulação de celulose microcristalina e avaliaram a evolução dos espectros de potência dos sinais de pressão a fim de
19 detectar instabilidades no processo. Resultados similares aos de Moris et al. (2006) foram obtidos quanto às transições de regimes de fluidização e à relação com a mudança dos espectros de potência. O aparecimento de canais preferenciais e aglomeração foram associados ao abaixamento das amplitudes espectrais e ao deslocamento do espectro para a região de baixa frequência.
Nunes et al. (2011) estudaram o monitoramento de regimes de fluidização via análise espectral para detectar instabilidades no processo de recobrimento de bicabornato de sódio em um leito vibrofluidizado. Análise espectral mostrou os instantes de instabilidade através da avaliação qualitativa dos espectros de potência (distribuição de frequência, formato do espectro e amplitudes espectrais). O crescimento e a escoabilidade da partícula também foram parâmetros avaliados em função da amplitude e da frequência de vibração do leito e da temperatura do ar na câmara plenum. A Figura 2.6 exibe os espectros de potência obtidos em diferentes instantes do processo de recobrimento no leito vibro.
O espectro característico de fluidização borbulhante é mostrado na Figura 2.6 (a), em que a distribuição de frequência é ampla, com um formato semelhante a uma distribuição normal Gaussiana. No primeiro minuto de atomização (Figura 2.6 (b)) foi notada uma redução nas amplitudes espectrais, especialmente na região do pico de frequência dominante ( 4,0 Hz). Observações visuais destes instantes revelaram uma diminuição das bolhas de ar. Na Figura 2.6 (c) o pico de frequência dominante desapareceu completamente, havendo uma redução considerável das amplitudes espectrais. O formato deste espectro caracteriza um regime de leito fixo.
A utilização de análise espectral por meio da observação de espectros de potência é ainda uma tarefa muito subjetiva e um operador do processo de recobrimento ou de granulação em leito fluidizado, por exemplo, deveria estar muito bem treinado para identificar os instantes iniciais do surgimento de instabilidades, uma vez que os espectros mudam constantemente e aleatoriamente. A identificação de frequências dominantes também deve ser feita com cuidado, devido à aleatoriedade da dinâmica de um leito fluidizado, onde nem sempre é possível identificar frequências dominantes. Embora o monitoramento seja realizado em tempo real seria um árduo trabalho construir uma malha fechada de controle para ajustar o processo avaliando unicamente os espectros de potência e identificando frequências dominantes (PARISE et al., 2008, PARISE et al., 2011, SILVA et al., 2011).
20 Figura 2.6 - Espectros de potência obtidos em tempo real durante o processo de recobrimento de bicabornato de sódio em leito vibrofluidizado (a) Instante inicial - sem atomização de suspensão polimérica. (b) Instantes iniciais de atomização. (c) colapso da fluidização. FONTE: Nunes et al. (2011).
Parise (2007) e Parise et al. (2008) desenvolveram uma metodologia baseada em medidas de sinais de flutuação de pressão e processamento do sinal via análise espectral com Transformada de Fourier a fim de identificar a região de defluidização do leito para partículas de celulose microcristalina e areia. Através do ajuste não-linear de espectros de pressão a uma função exponencial semelhante à função de distribuição normal Gaussiana, o momento da defluidização pôde ser avaliado pelas modificações significativas nos perfis de frequência média Gaussiana obtidos. Silva et al. (2009a) e Silva et al. (2011) utilizaram a metodologia de análise espectral Guassiana e aplicaram o método para a detecção dos instantes iniciais do aparecimento do processo de defluidização para partículas de celulose microcristalina, estudando o umedecimento (atomização de água destilada) e recobrimento (atomização de suspensão aquosa polimérica a base de Eudragit®), respectivamente. As Figuras 2.7 (a) e (b) mostram os resultados da frequência media
21 e recobrimento em leito fluidizado realizados nas mesmas condições operacionais (massa de sólidos, vazão de líquido atomizado, vazão de ar de fluidização, temperatura do ar na câmara
plenum), respectivamente. O desenvolvimento da frequência média Gaussiana mostrou os instantes
iniciais das instabilidades fluidodinâmicas. Através das observações visuais do leito, foi reportado em ambos os estudos, uma redução das bolhas e do movimento do leito. A região de frequência de 6,0 a 7,0 Hz foi caracterizada como uma região de fluidização estável, borbulhante.
Figura 2.7 - Monitoramento em tempo real da frequência média Gaussiana. (a) Umedecimento. FONTE: Silva et al. (2009a). (b) Recobrimento. FONTE: Silva et al. (2011).
A metodologia de analise espectral Gaussiana tem se mostrado eficiente para identificar os instantes iniciais do fenômeno de defluidização através do monitoramento da frequência média Gaussiana. Silva (2009) e silva et al. (2009a) desenvolveram um fator de fluidização (p/(Fp/Aleito)),
o qual foi definido como a relação entre o desvio padrão da flutuação de pressão (p [Pa]), o peso
das partículas (Fp[N]) e a área da seção transversal do leito (Aleito [m2]). Este parâmetro também
identificou as mudanças fluidodinâmicas dos processos de umedecimento e recobrimento de celulose microcristalina em leito fluidizado. As Figuras 2.8 (a) e (b) exibem o fator de fluidização avaliado para os processos umedecimento e recobrimento nas mesmas condições operacionais de Silva et al. (2011), respectivamente. A análise do fator de fluidização ratificou as mudanças de regime que ocorreram. Pôde ser observado, variando as condições operacionais, que este fator exibiu uma faixa que variou de 0,02 a 0,04, para o regime de fluidização borbulhante múltiplo. Na
22 região de defluidização este fator sai dessa faixa, e quando as partículas estão totalmente aglomeradas, ou seja, em regime de leito fixo, o fator oscila em torno de 0,015.
Figura 2.8 - Monitoramento em tempo real do fator de fluidização. (a) Umedecimento. (b) Recobrimento. FONTE: Silva (2009).
A frequência média Gaussiana e o fator de fluidização refletem as características de borbulhamento no leito, isto é, exibem diferentes faixas de valores para os regimes de fluidização borbulhante, instantes iniciais da defluidização e o leito fixo. Os estudos desenvolvidos por Silva (2009), utilizando celulose microcristalina, mostraram que a frequência média e o fator de fluidização não modificam suas faixas de variação em condições estáveis de fluidização, para um amplo esquema de condições operacionais do processo de recobrimento (massa de sólidos, vazão de suspensão de recobrimento e vazão de ar). A defluidização é seguramente detectada por modificações abruptas em relação às faixas definidas como estáveis. O fato das faixas de valores de frequência média e fator de fluidização não variarem com as condições operacionais é importante, pois mostra a robustez da metodologia empregada, pois é extremamente relevante para o desenvolvimento de estratégias de controle que as variáveis controladas do processo, representem-no dentro de uma ampla faixa de condições operacionais.
Silva et al. (2010) e Silva et al. (2011) exploraram o grande potencial da metodologia de análise espectral Gaussiana para identificar mudanças de regime de fluidização e implementaram uma estratégia de controle baseada em algoritmo PID avançado para monitorar e controlar em
