INSTITUTO DE ENEKQIA A T U M I U A SECRETARIA DA CULTURA, CIÊNCIA E TECNOLOGIA AUTARQUIA ASSOCIADA À UNIVERSIDADE DE SÂO PAULO
ANÁLISE QUANTITATIVA DOS REJEITOS RADIOATIVOS A SEREM GERADOS NO PROGRAMA NUCLEAR BRASILEIRO
José Mauro Esteves dos Santos
Dissertação apresentada ao Instituto de Energia Atômica como parte dos requisitos para obtenção do Grau de
"Mestre - Área de Reatores Nucleares de PotAncia e Tecnologia do Combustfvel Nuclear".
Orientador Dr. Roberto Yoshiyuti Hukai
Sfto Paulo 1979
ANÁLISE QUANTITATIVA DOS REJEITOS RADIOATIVOS A SEREM GERADOS NO PROGRAMA NUCLEAR BRASILEIRO
José Mauro Esteves dos Santos
\
Dissertação apresentada ao Instituto de Energia Atômica como parte dos requisitos para obtenção do grau de " M e s t r e " , na Área de Reatores Nucleares de Potência e Tecnologia do Com- bustível Nuclear. ^ »~ ~
O r i e n t a d o r : D R . R O B E R T O Y O S H I Y U T I H U K A I
SÂO P A U L O 1 9 7 9
o
T N D I C E G E R A L
Pág
A G R A D E C I M E N T O S i
SUMARIO m ABSTRACT v CAPÍTULO I - INTRODUÇÃO 1
1.1 Objetivos 5 1.2 Apresentação dos resultados 5
1.3 Revisão b i b l i o g r á f i c a 6 CAPÍTULO II - FONTES DO REJEITO RADIOATIVO 24
2.1 A l t e r n a t i v a s de Operação do Ciclo do Combustível -
Nuclear 26 2.1.1 A l t e r n a t i v a I - Operação do Ciclo do C o m b u s -
tível sem i^eciclagem do uranio e do p l u t o n i o 26 2.1.2 A l t e r n a t i v a II - Operação do Ciclo do Combus
tível com reciclagem do uranio 2 8 2.1.3 A l t e r n a t i v a III- Operação do Ciclo do Combus
^ tível com reciclagem do urânio e do p l u t o n i o 31 2.2 Fontes dos Resíduos Radioativos no Ciclo do Combus^
tível N u c l e a r 33 2.2.1 M i n e r a ç ã o 3 3
Resíduos produzidos na m i n e r a ç ã o 34
Resíduos gasosos 34 Resíduos sólidos 34 Resíduos líquidos 34
Pág.
2.2.2 Benef i ciamento do Minério (Concentração e
P u r i f i c a ç ã o ) 35 Método de Lixiviação Acida 35
ResTduos produzidos no b e n e f i c i a m e n t o do -
m i n é r i o 36
^ ResTduos gasosos 36 ResTduos iTquidos 36 ResTduos sólidos 37 2.2.3 Produção de H e x a f l u o r e t o de Urânio 37
ResTduos gerados na produção de hexafluore
to de urãnio 38 2.2.4 Enriquecimento 39
ResTduos produzidos no e n r i q u e c i m e n t o 40 O ResTduos iTquidos
ResTduos sol i dos 41 2.2.5 Fabricação do CombustTvel 41
ResTduos produzidos na fabricação do com-
bustTvel 43 ResTduos g a s o s o s . . . 43
ResTduos iTquidos ^4 ResTduos sólidos 44 2.2.6 Irradiação no Reator 45
A R a d i o a t i v i d a d e gerada no circuito p r i m a -
rio de refrigeração .. 47
Os produtos de fissão... 47 Os produtos de a t i v a ç ã o . . . 49 ResTduos Produzidos na Usina Nuclear 53
ResTduos gasosos ^3 ResTduos iTquidos 54 ResTduos sólidos 54
o
Pág
2.2.7 A r m a z e n a m e n t o do CombustTvel Irradiado 56 CaracterTsti cas dos tanques de a r m a z e n a m e n -
to do CombustTvel irradiado das Usinas N u - O oleares
CaracterTsti cas dos tanques de armazenamen^
to do CombustTvel irradiado das usinas de
r e p r o c e s s a m e n t o 57 2.2.8 R e p r o c e s s a m e n t o 59
O p e r a ç õ e s iniciais 60 Extração com solvente 64 P u r i f i c a ç ã o do urânio e fabricação do U F g . 66
O P u r i f i c a ç ã o do plutÕnio e fabricação do
PuOg 67 ResTduos produzidos no r e p r o c e s s a m e n t o . . . . 71
Rejeito de alta atividade 71 Rejeito de atividade i n t e r m e d i á r i a 73
Rejeito de a t i v i d a d e baixa 73 Rejeito na forma gasosa 77
Rejeito sólido 77 1.2.9 F a b r i c a ç ã o de Oxido Mixto de Urânio e Plu
tõnio ^3 Q Residuos produzidos na fabricação dos Óxj[
dos mistos de urânio e plutÔnio 80 ResTduos combustTveis c o n t a m i n a d o s com -
e l e m e n t o s transurani cos 80 ResTduos não combustTveis contaminados
com e l e m e n t o s transurani cos 80
C A P T T U L O III - A CLASSIFICAÇÃO D O REJEITO RADIO
ATIVO 82
o
I N S l I T U • C L:L: Pir s o u A S E v. C- R É "• iC S E N U C L E A R E S I. P . E . N .
3.1 Estado Atual da C l a s s i f i c a ç ã o do Rejeito Radioativo 83
3.1 .1 Rejeito gasoso 84 3.1 .2 Rejeito líquido 84 3.1.3 Rejei to sol i do 86 3.2 A C l a s s i f i c a ç ã o Proposta pela Agencia Internacional
de Energia Atômica 87 3.2.1 Categorias do rejeito iTquido 87
3.2.2 Categorias do rejeito solido 90 3.2.3 Categorias do rejeito gasoso 92 3.2 A C l a s s i f i c a ç ã o Usada Neste Trabalho 94
CAPITULO IV - AS P R O P R I E D A D E S DO C O M B U S T Í V E L N U - CLEAR E DO REJEITO RADIOATIVO DE A L -
TA A T I V I D A D E 96
4.1 O Código "ORIGEN" 98 4.1.1 As potencialidades do Código "ORIGEN" 100
4.1.2 Descrição das sub-rotinas do programa ... 104
4.1.3 Cartõesde fornecimento de dados 110
4.1.4 Os dados utilizados 122 4.2 Os R e s u l t a d o s Obtidos 131
4.2.1 O combustível durante a irradiação 137
4.2.2 O combustível irradiado 142 taxa de geração de calor 142
r a d i o a t i v i d a d e 146 e n e r g i a emitida pelos raios y
taxa de geração de neutrons 154
Pãg.
CAPTTULO VII - B I B L I O G R A F I A 202 APÊNDICE A - TABELAS REFERENTES AO CAPITULO IV 222
ò
APÊNDICE B - TABELAS REFERENTES AO CAPITULO V 229 4.2.3 O Rejeito Radioativo de Alta A t i v i d a d e 154
C o m p o s i ç ã o isotopica 153
R a d i o a t i v i d a d e 159 1 ^ Energia emitida pelos raios y 159
Taxa de emissão de neutrons 162 Taxa de geração de calor 165 CAPITULO V - O VOLUME DO REJEITO RADIOATIVO 167
5.1 Hipóteses Básicas 169 5.2 Obtenção dos Resultados 172
O 5.3 Resultados Obtidos 180 CAPTTULO VI - CONCLUSÃO 194
6.1 Discussão 194 6.2 .Sugestões para ati vi dades futuras 200
o
2.1 - A t i v i d a d e dos produtos de fissão no Sistema de R e f r i g e r a ç ã o de Angra II
Pág.
48 2.2 - A t i v i d a d e dos produtos de c o r r o s ã o , mais impor
t a n t e s , no Sistema Primário de Refrigeração de
Angra II 51 2.3 - A t i v i d a d e , das resinas de troca iónica depois
de 6 meses de utilização 52 2.4 - Os resTduos na forma iTquida que serão produzi^
dos na usina Angra II
2.5 - C o m p o s i ç ã o estimada do rejeito de baixa a t i v i - dade
55
75 3-.1 - C l a s s i f i c a ç ã o do rejeito radioativo solido ado
tada no Japão 86 3.2 - Categorias propostas pela AIEA para o rejeito
radioativo liquido • 89 3.3 - Categorias propostas pela AIEA para o rejeito
radioativo sólido 91 3.4 - Categorias do rejeito g a s o s o , propostas pela -
AIEA 93
(5
Pág.
4.1 - Números inteiros que podem ser atribuidos a NLIBE 111 4.2 - Valores de MS e as propriedades c o r r e s p o n d e n t e s . . 120
^ 4.3 - Tipos de isótopos e valores da variável N E X T , nos
cartões K 121 4.4 - Valores a t r i b u í d o s ãs variáveis do C õ d i g o " O R I G E N " 125
4.5 - Variação do fluxo neutronico durante a operação
do reator 135
^ 4.6 - Composição isotopica do c o m b u s t í v e l , em átomos -
g r a m a , em função do tempo de irradiação 139 4.7 - Composição isotopica do combustível i r r a d i a d o , em
á t o m o s - g r a m a , em função do tempo apÕs a retirada
do reator 143 4.8 - Quantidade total de calor gerado no combustível -
irradiado 145 Q 4.9 - Radioatividade total do combustível i r r a d i a d o . . . . 148
4.10 - Energia total e m i t i d a , por s e g u n d o , pelos raios y
no combustível irradiado 151 4.11 - Taxa total de produção de neutrons no combustível
irradiado 153 4.12 - C a r a c t e r í s t i c a s dos produtos de fissão 158
o
o
o
Q
5.1 - C a r a c t e r í s t i c a s da usina nuclear de 1300 M W e . . . 172
5.2 - Valores de Ki 177 5.3 - Os residuos radioativos gerados no ciclo do com
bustível 181 Al - Composição i s o t ó p i c a , em á t o m o s - g r a m a , do r e j e ^
to r a d i o a t i v o , em função do tempo apos o repro-
cessamento 223 A2 - R a d i o a t i v i d a d e , em c u r i e s , do rejeito em função
do tempo apos o reprocessamento 224 A3 - Energia emitida pelos raios y» em watts ( j / s ) ,
no rejeito r a d i o a t i v o , em função do tempo apos
o r e p r o c e s s a m e n t o 225 A4 - Neutrons emitidos em reações ( a , n ) , no rejeito
r a d i o a t i v o , em n e u t r o n s / s e g u n d o , em função do -
tempo depois do reprocessamento 226 A5 - Neutrons emitidos em fissões e x p o n t â n e a s , no re
jeito r a d i o a t i v o , em n e u t r o n s / s e g u n d o , em função
do tempo depois do r e p r o c e s s a m e n t o 227 A6 - Q u a n t i d a d e de calor p r o d u z i d a , em w a t t s , no re-
jeito r a d i o a t i v o , em função do tempo depois do
r e p r o c e s s a m e n t o 228
o
Pág
B3 - Volume do rejeito produzido na usina de enrique^
cimento 232
84 - Volume do rejeito produzido na fabricação dos -
e l e m e n t o s c o m b u s t T v e i s 233 O B5 - Volume dos c o m b u s t T v e i s irradiados 234
B6 - Volume do rejeito produzido na usina n u c l e a r . . . 235 B7 - Volume do rejeito de baixa a t i v i d a d e , p r o d u z i d o
na usina de r e p r o c e s s a m e n t o 236 B8 - Volume do rejeito de alta atividade produzido -
na usina de r e p r o c e s s a m e n t o . ( d a d o s a m e r i c a n o s ) . 237 Q B9 - Volume do rejeito de alta atividade produzido -
na usina de r e p r o c e s s a m e n t o (dados a l e m ã e s ) . . . . 238 BIO - Volume do rejeito contaminado com e l e m e n t o s
t r a n s u r a n i C O S produzido na usina de r e p r o c e s s a -
mento ... 239 Bll - Volume do rejeito contaminado com p l u t o n i o 240
Q
M^ i ' ^ ^ F E c O U O A S E N t R o É - i C ^ ^ S E N U C L E A R E S I T U
I. P . F . N .
Bl - Volume do rejeito produzido na usina de f a b r i c ^
ção do U F g , pelo "Wet S o l v e n t E x t r a c t i o n M e t h o d " 230 B2 - Volume do rejeito produzido na usina de fabrica
ção do U F g , pelo "Dry H i d r o f l u o r P r o c e s s " 231
o
o
Pág 2.1 - A l t e r n a t i v a I - Operação do ciclo do combustível
nuclear sem reciclagem do uranio ou do p l u t p n i o . 27 2.2 - A l t e r n a t i v a II - Operação do ciclo do combustível
nuclear com reciclagem do urânio 29 2.3 - A l t e r n a t i v a III - Operação do ciclo do c o m b u s t í -
vel n u c l e a r com reciclagem do urânio e do pluto-
nio 32 2.4 - F l u x o g r a m a típico do tratamento do rejeito radio-
tivo nos reatores PWR 46 2.5 - Etapas p r i n c i p a i s executadas no r e p r o c e s s a m e n t o . . 61
2.6 - Operações iniciais executadas no r e p r o c e s s a m e n t o . 63 2.7 - Etapas p r i n c i p a i s executadas na operação de extra
ção com s o l v e n t e 65 Q 2.8 - 0 processo de purificação do urânio e os resíduos
gerados no mesmo 68 2.9 - O p r o c e s s o de purificação do p l u t o n i o e os resí-
duos g e r a d o s no mesmo 70 2.10 - Resíduos produzidos no r e p r o c e s s a m e n t o 1 72
2.11 - Resíduos produzidos no r e p r o c e s s a m e n t o II 74
o
o
o
o
Páy
2.12 - ResTduos produzidos no reprocessamento III 76 3.1 - C l a s s i f i c a ç ã o do rejeito radioativo i T q u i d o , em
varios paTses 85 4.1 - Diagrama de bl ocos referente a calculo X = A.X .. 105
4.2 - P r o p r i e d a d e s estudadas nas 3 etapas dos cálculos
e x e c u t a d o s com o programa "ORIGEN" 136 4.3 - Composição isotopica do c o m b u s t T v e l , em átomos -
grama durante a irradiação 138 4.4 - Q u a n t i d a d e total de calor g e r a d o , em w a t t s , no
combustTvel i r r a d i a d o , em função do tempo apÓs a
retirada do reator 144 4.5 - R a d i o a t i v i d a d e t o t a l , em c u r i e s , do combustTvel
em função do tempo apos a retirada do r e a t o r . . . . 147 4.6 - Energia total e m i t i d a , por segundo (watts) pelos
raios Y, no combustTvel i r r a d i a d o , em função do
tempo apos a retirada do reator 150 4.7 - Taxa de produção de n e u t r o n s , (neutrons/segundo)
no combustTvel i r r a d i a d o , em função do tempo após
a retirada do reator 152 4.8 - Composição isotópica em á t o m o s - g r a m a , do rejeito
r a d i o a t i v o , em função do tempo apÓs o reprocessa^
mentó 156
Pãg
O
O
4.12 - Neutrons produzidos em reações ( a , n ) , no rejeito r a d i o a t i v o , em n e u t r o n s / s e g u n d o , em função do -
tempo após o reprocessamento 164 4.13 - Q u a n t i d a d e total de calor p r o d u z i d o , em w a t t s ,
em função do tempo apÓs o reprocessamento 166 5.1 - Previsão da capacidade nuclear a ser instalada -
no Brasil até o ano 2010 171 5.2 - Divisão da curva que mostra a capacidade nuclear
a ser instalada em intervalos de 1300 MWe 174 5.3 - Diagrama de blocosdo programa "WASTE" 175 5.4 - Volume do rejeito produzido na usina de f a b r i c a -
ção do U F g , pelo "Wet Solvent Extraction M e t h o d " 184 5.5 - Volume do rejeito produzido na usina fabricação
do UFg pelo "Dry H i d r o f l u o r P r o c e s s " 185 4.9 - R a d i o a t i v i d a d e , em c u r i e s , do r e j e i t o , em função
do tempo apÕs o reprocessamento 160 Q 4.10 - Energia e m i t i d a pelos raios y. em w a t t s , ( j / s ) , n o
rejeito r a d i o a t i v o , em função do tempo apos o re
p r o c e s s a m e n t o 161 4.11 - Neutrons produzidos em fissões e x p o n t â n e a s , no -
rejeito r a d i o a t i v o , em n e u t r o n s / s e g u n d o , em fun-
ção do tempo apos o reprocessamento 167
o
o
o
o
Pãg.
5.6 - Volume do rejeito produzido na usina de enrique
cimento (Difusão Gasosa) 186 5.7 - Volume do rejeito produzido na usina de fabrica
ção dos e l e m e n t o s c o m b u s t T v e i s 1 8 7 5.8 - Volume dos c o m b u s t T v e i s irradiados 1 8 8
5.9 - Volume do rejeito produzido na usina n u c l e a r . . . 1 8 9
5.10 - Volume do rejeito de baixa atividade produzido
na usina de r e p r o c e s s a m e n t o 1 9 0 5.11 - Volume do rejeito de alta atividade produzido -
na usina de r e p r o c e s s a m e n t o 191 5.12 - Volume do rejeito contaminado com elementos
t r a n s u r a n i C O S produzido na usina de r e p r o c e s s a -
mento 1 9 2 5 . 1 3 - Volume do rejeito c o n t a m i n a d o com p l u t o n i o pro-
duzido na usina de r e p r o c e s s a m e n t o 1 9 3
A G R A D E C I M E N T O S
C o n s i g n a m o s os nossos m e l h o r e s agradecimentos ao Professor D r . Roberto Yoshiygti Hukai pela orientação e Q colaboração d i s p e n s a d a s no transcorrer de nossas p e s q u i s a s ,
bem como pelo estímulo e amizade com que sempre nos d i s t i n - g u i u .
A g r a d e c e m o s , t a m b é m , ao Instituto de Energia Atômica de São P a u l o , na pessoa de seu S u p e r i n t e n d e n t e , Prof.
Dr. Rômulo Ribeiro P i e r o n i , e ao PRONUCLEAR - Programa de For mação de Recursos Humanos para o Setor Nuclear pelo forneci- mento do material e do auxílio financeiro necessários ã exe- O cução deste t r a b a l h o .
Ao Dr. Chihiro K i k u c h i , professor da Univer- sidade de M i c h i g a n , EUA, ao Dr.Cláudio R o d r i g u e s , professor - do Instituto de Energia Atômica de São P a u l o , ao D r . Klaus K e i l , professor da Universidade do Novo M é x i c o , E U A , e aos co- legas José Roberto Menezes Monteiro e Márcia Regina Hoeltz - Barros,do Centro de Engenharia N u c l e a r , d e s t e Instituto,somos imensamente gratos pelas sugestões e pela colaboração prestada no
o
Q
1 1 .
D e s e j a m o s , a i n d a , e x t e r n a r os nossos mais sinceros agradecimentos ao D r . Rui Ribeiro Franco e ao D r . Jos? A n t o - nio Dias D i e g u e z , g e r e n t e s , o primeiro do Centro de T r e i n a m e n - Q to em Energia N u c l e a r , e o segundo do Centro de Engenharia N u -
c l e a r , do Instituto de Energia A t ô m i c a de São P a u l o , ao Dr.
J o s u é ' de Camargo Mendes e ao Dr, Nabor Ricardo R u e g g , r e s - pectivamente D i r e t o r e Professor do Instituto de Geociencias - da Universidade de São P a u l o , ã S r a . Â n g e l a L o y o l l a , da Promon Engenharia,e ao S r . Antonio G o u v e i a , Chefe do Grupo de A p l i c a - Q ções Científicas da C o m p u t a ç ã o , do Instituto de Energia A t ô m i -
ca de São P a u l o , pelo auxílio e incentivo recebidosdurante a execução deste t r a b a l h o .
Ä S r a . Itacy Kroehne e ao S r . Celso Ricardo Este- ves Coppio somos gratos pela colaboração recebida na confecção das diversas figuras que ilustram o texto. Ao sr. Jayme Alves da Silva e ãs S r t a s . Ivan Rocha da Silva e Neide de Jesus Lima registramos também nossos sinceros a g r a d e c i m e n t o s pelos s e r v i - P ços de impressão e de d a t i l o g r a f i a .
F i n a l m e n t e , a todos aqueles q u e , direta ou indireta m e n t e , nos p r e s t a r a m sua colaboração e x p r e s s a m o s nossos agrade c i m e n t o s .
decorrer deste t r a b a l h o .
SUMARIO
Nas u n i d a d e s q u e c o m p õ e m o c i c l o do c o m b u s t T v e l n u c l e a r s ã o p r o d u z i d o s r e s T d u o s r a d i o a t i v o s , os q u a i s r e q u e - O
r e m c u i d a d o s e s p e c i a i s n o t r a t a m e n t o , t r a n s p o r t e e a r m a z e n a - m e n t o . Entre as i n f o r m a ç õ e s i m p r e s c i n d í v e i s ã e l a b o r a ç ã o de um p r o g r a m a p a r a a d m i n i s t r a r e s s e s m a t e r i a i s , d e s t a c a m - s e o s s e u s v o l u m e s e as s u a s p r o p r i e d a d e s f í s i c a s .
Neste t r a b a l h o , u t i l i z a n d o o s p r o g r a m a s " W A S T E "
Q e " O R I G E N " , o b t i v e m o s o s v o l u m e s d o s r e s T d u o s r a d i o a t i v o s q u e s e r ã o g e r a d o s no pais a t e o a n o 2010 e d e t e r m i n a m o s a s - p r o p r i e d a d e s do c o m b u s t í v e l n u c l e a r , d u r a n t e e a p Õ s a irradia^
ç ã o , e do r e j e i t o de a l t a a t i v i d a d e q u e s e r á p r o d u z i d o no r e - p r o c e s s a m e n t o .
As p r o p r i e d a d e s estudadas do c o m b u s t T v e l i r r a d i a , do e do r e j e i t o r a d i o a t i v o de a l t a a t i v i d a d e f o r a m : a c o m p o - s i ç ã o i s o t o p i c a , a t a x a de g e r a ç ã o de c a l o r , a r a d i o a t i v i - d a d e , a e n e r g i a g a m a l i b e r a d a e a t a x a de e m i s s ã o de n e u t r o n s . Foi o b t i d a a i n d a a c o m p o s i ç ã o i s o t o p i c a do c o m b u s t T v e l d u r a n - te a i r r a d i a ç ã o .
Os v o l u m e s d o s r e s í d u o s r e f e r e m - s e as s e g u i n t e s u n i d a d e s do c i c l o do c o m b u s t T v e l : u s i n a de c o n v e r s ã o do c o n - c e n t r a d o de u r â n i o e m h e x a f l u o r e t o de u r â n i o , u s i n a de e n r i -
o
1 VO
q u e c i m e n t o , usina de fabricação dos e l e m e n t o s c o m b u s t T v e i s , usina n u c l e a r , e usina de r e p r o c e s s a m e n t o .
ConcluTmos q u e , a curto p r a z o , o maior p r o b l e - ma a ser resolvido será o a r m a z e n a m e n t o do combustTvel ir-
radiado e dos resTduos de baixa atividade produzidos nas usi- nas n u c e l a r e s . Os volumes obtidos desses materiais s ã o , respec tivamente: 1 287 m"^ e 16149 m^ no ano 1990 e 55051 m"^ e
690506 m no ano 2010. A medio p r a z o , devera ser solucionado o problema do a r m a z e n a m e n t o temporário do rejeito de alta a t i v i -
O
dade, o q u a l , por suas p r o p r i e d a d e s , constitui o material mais perigoso produzido na indústria n u c l e a r . Os volumes obtidos desse tipo de d e t r i t o para os anos 2000 e 2010 foram .respecti- vãmente,50 m e 1265 m . A longo p r a z o , devera ser estudada e resolvida a q u e s t ã o do armazenamento definitivo desses resT- duos. Para t a n t o , obtivemos suas p r o p r i e d a d e s em função do tem po após o r e p r o c e s s a m e n t o .
Q
O
o
ABSTRACT
In the nuclear fuel cycle radioactive waste requi^
ring special t r e a t m e n t ( p r o c e s s i n g , t r a n s p o r t a t i o n and dispo- O sal) is produced. For the ijnplementation of a waste m a n a g e m e n t
p r o g r a m , p a r a m e t e r s such as v o l u m e , specific a c t i v i t y , thermal p o w e r , gamma power,(a,ri) and s p o n t a n e o u s fission neutron production rates are r e q u i r e d .
In this w o r k , we have c a l c u l a t e d :
a- The specific a c t i v i t y , thermal p o w e r , gamma - power and neutron production rate for the irradiated fuel of Angra II.
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b- The volumes of radioactive waste that will be produced in the nuclear fuel cycle in Brazil c- The specific a c t i v i t y , thermal p o w e r , gamma
power and neutron production rate for the high-level waste that will be p r o d u c e d during fjel r e p r o c e s s i n g .
V I .
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In the s h o r t - t e r m it is c o n c l u d e d that the major problems that will require solution will be the disposal of the low-level waste (volume V^) a n d the interim storage of the irradiated fuel elements (volume Vp) g e n e r a t e d in the nuclear power p l a n t s . For the years 1990 and 2 0 1 0 these volumes a r e : (1990) V^ = 16149 m ^ ; Vp = 1287 m ^ and (2010) - V^ = 690506 m ^ , Vp = 55051 m ^ .
In the m e d i u m - t e r m the problem of the interim storage of the high-level waste (volume V^) m u s t be s o l v e d . The volumes of this w a s t e we have calculated for the years
^ 2000 and 2010 a r e : (2000) V^ = 50 m ^ a n d (.2010) V^ = 1265 m ^ . Long term e v a l u a t i o n of high-level waste disposal must be
analysed to aid in inicial studies of this p r o b l e m . Several parameters of this waste have been calculated as a function of time after r e p r o c e s s i n g .
l ; : S 1 n U . G L.i: P i i S Q U I V A S fc^tR-E " I C - S E M U C L E A R E S _I . _ E . _ E ._N^
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CAPTTULO I
INTRODUÇÃO Generalidades
A p r e s e n ç a do homem sobre a terra pode ser deter- minada por dois tipos de i n d i c i o s : ossos f o s s i l i z a d o s , a t r i - buíveis a seres humanos e vestigios de moradias ou de indús- trias p r i m i t i v a s , reveladoras da intervenção de uma causa in- teligente. Se os primeiros são r a r o s , os últimos são abundaní tes e p e r m i t e m , por si s ó s , fixar a ipoca i qual convém atri- buir o a p a r e c i m e n t o do fenómeno h u m a n o . E bem no inicio do Q Quartenario que se e n c o n t r a m os primeiros restos de uma indús_
tria iTtica ainda muito r u d i m e n t a r , mas cuja fabricação - intencional não p o d e , por diversas r a z õ e s , ser posta em d ú v i - d a .
A s s i m , desde os primordios de sua evolução c u l t u - r a l , há dois milhões de a n o s , o homem começou a fabricar uten sTlios de p e d r a , atividade da q u a l , com c e r t e z a , se originavam O
2.
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detritos de diversas e s p e c i e s .
H o j e , sabe-se que todas as atividades industriais dão origem a uma forma ou outra de r e j e i t o . O fato desse m a - terial inaproveitável ser i n c o n v e n i e n t e , p e r i g o s o , prejudicial, ou ainda p o t e n c i a l m e n t e útil é determinado por sua natureza e pela habilidade humana em t r a t á - l o , i s o l á - l o , ou dispersã-1 o no meio a m b i e n t e . A geração de resTduos é um processo intimamen^
te relacionado a i n d u s t r i a l i z a ç ã o . O caso nuclear não constj_
tui exceção. No e n t a n t o , os detritos produzidos na indústria nuclear p o s s u e m uma c a r a c t e r í s t i c a que torna p r o i b i t i v a sua liberação no a m b i e n t e : a r a d i o a t i v i d a d e . Nas instalações que O compõem o ciclo do combustTvel são produzidos resTduos radioa t i v o s , os quais requerem cuidados especiais no t r a t a m e n t o , no transporte e no a r m a z e n a m e n t o .
A utilização do á t o m o , em grande e s c a l a , para a produção de e l e t r i c i d a d e criou um problema não existente ate e n t ã o : o isolamento do material residual produzido nessa no- va i n d ú s t r i a .
Grandes progressos já foram feitos no d e s e n v o l v i - mento de uma tecnologia segura e e c o n o m i c a m e n t e aplicável p a - ra o tratamento e o isolamento do resTduo n u c l e a r . E n t r e t a n - t o , alguns problemas p e r s i s t e m em relação a certos tipos de detri to.
Com a exaustão dos recursos hídricos e o cresci- mento da demanda de energia e l é t r i c a , p r i n c i p a l m e n t e no Sudes_
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te do p a T s , t o r n o u - s e n e c e s s á r i a a c r i a ç ã o do P r o g r a m a N u c l e a r B r a s i l e i r o , d e n t r o do q u a l s e r á c o n s t r u i d a u m a s e r i e de c e n - t r a i s n u c l e a r e s , q u e v i r ã o s u p r i r o d e f i c i t e n e r g é t i c o d a re g i ã o m a i s i n d u s t r i a l i z a d a d o p a T s .
U m a v e z a d o t a d a a o p ç ã o n u c l e a r p a r a a p r o d u ç ã o de e l e t r i c i d a d e , f a z - s e n e c e s s á r i a a e l a b o r a ç ã o de u m p r o g r a m a d e a d m i n i s t r a ç ã o d o s r e s T d u o s r a d i o a t i v o s , os q u a i s , c o m a i n s t a l a ç ã o do c i c l o do c o m b u s t T v e l , s e r ã o c e r t a m e n t e p r o d u z i - d o s .
N e s t e t r a b a l h o p r o c u r a m o s d e t e r m i n a r d i v e r s a s p r £ p r i e d a d e s do c o m b u s t T v e l , d u r a n t e e a p ô s a i r r a d i a ç ã o , e d o r e j e i t o r a d i o a t i v o r e s u l t a n t e da a t i v i d a d e d e n s e n v o l v i da na u s i n a de r e p r o c e s s a m e n t o . O b t i v e m o s , t a m b é m , o v o l u m e d o s d e - t r i t o s q u e s e r ã o g e r a d o s no p a T s a t é o a n o 2 0 1 0 , c o m a i n s t a - l a ç ã o do c i c l o do c o m b u s t T v e l n u c l e a r .
A s p r o p r i e d a d e s e s t u d a d a s do c o m b u s t T v e l i r r a d i a - d o e do r e j e i t o de a l t a a t i v i d a d e f o r a m : a c o m p o s i ç ã o isotõpj_
c a , a t a x a d e g e r a ç ã o de c a l o r , a r a d i o a t i v i d a d e , a e n e r g i a - g a m a l i b e r a d a e a t a x a de e m i s s ã o de n e u t r o n s . Foi o b t i d a , - a i n d a , a c o m p o s i ç ã o i s o t o p i c a do c o m b u s t T v e l d u r a n t e a irradia^
ç ã o .
Os v o l u m e s d o s r e s T d u o s c a l c u l a d o s r e f e r e m - s e ãs s e g u i n t e s u n i d a d e s do c i c l o do c o m b u s t T v e l : u s i n a de c o n v e r - s ã o do c o n c e n t r a d o a h e x a f l u o r e t o d e u r â n i o , u s i n a de e n r i q u e c i m e n t o , u s i n a d e f a b r i c a ç ã o d o s e l e m e n t o s c o m b u s t T v e i s , u s i -
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na n u c l e a r e usina de reprocessamento.
No decorrer do trabalho foram empregados dois pro^
g r a m a s , denominados "ORIGEN"- "ORIGEN ISOTOPE G E N E R A T I O N AND DEPLECTION C O D E " e o " W A S T E " .
0 código " O R I G E N " é um c o n j u n t o , b a s t a n t e comple- xo, de s u b - r o t i n a s , que utiliza o método das matrizes exponen,
ciais na resolução do sistema de equações d i f e r e n c i a i s , ordinã rias e de primeira o r d e m , as quais d e s c r e v e m o c o m p o r t a m e n t o dos radionuclTdeos em uma cadeia de decaimento r a d i o a t i v o . C o m este programa foram obtidas as propriedades do combustTvel d £ rante e após a irradiação e do rejeito de alta a t i v i d a d e pro- duzido nas operações de r e p r o c e s s a m e n t o . O código " O R I G E N "
foi elaborado nos Estados Unidos e trazido a este Instituto especialmente para a execução deste t r a b a l h o .
C o m o p r o g r a m a " W A S T E " foram obtidos os volumes dos detritos radioativos no ciclo do combustTvel n u c l e a r . A pre- visão dos volumes foi feita ate o ano 2 0 1 0 . A partir do ano 2000, consideramos um crescimento de 8% ao ano na capacidade nuclear a ser i n s t a l a d a . Esta taxa de crescimento visa a' ter tão somente um efeito i l u s t r a t i v o , uma vez que a parte mais importante da projeção se refere aos próximos vinte a n o s .
A c r e d i t a m o s que os resultados obtidos possam ser de grande valia no e s t a b e l e c i m e n t o de um programa de a d m i n i s - tração dos detritos r a d i o a t i v o s .
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Este trabalho possui dois objetivos p r i n c i p a i s . O primeiro deles i fornecer o volume do rejeito radioativo a ser gerado com a instalação e operação do ciclo do c o m b u s t T - vel nuclear; este volume permitirá o d i m e n s i o n a m e n t o do sis^
tema de transporte e do repositorio final onde os r e s T d u o s s £ rao i s o l a d o s . O segundo objetivo I fornecer as propriedades do c o m b u s t T v e l irradiado e do rejeito radioativo de alta ati- vidade que será p r o d u z i d o no r e p r o c e s s a m e n t o . Tais informa- ções podem ser de grande valia no calculo de blindagens e.ain^
d a , na escolha do método mais eficaz de tratamento e do local mais apropriado para a colocação temporária ou definitiva do r e s T d u o n u c l e a r .
1.2 A p r e s e n t a ç ã o dos Resultados
Os r e s u l t a d o s do trabalho são apresentados na ^Qr_
ma de gráficos e de t a b e l a s . Os primeiros e n c o n t r a m - s e dis- tribuidos pelo t e x t o , ã medida que vão sendo r e f e r i d o s . A l g u - mas tabelas de resultados a c o m p a n h a m os d i a g r a m a s . As demais foram reunidas nos apêndices A e B.
O a p ê n d i c e A encerra as tabelas referentes ao c a p T t u l o IV. No apêndice B e n c o n t r a m - s e as tabelas r e l a c i £ nadas aos diagramas do c a p T t u l o V.
O trabal ho ,como um todo,pode ser dividido em três p a r t e s .
I V S T I T U i C D G P E S G U S A S E N t R & É T ; C - 3 E N U C L E A R E S - I. P . E. N .
6.
1 .3 REVISÃO B I B L I O G R Á F I C A
A b i b l i o g r a f i a sobre os detritos r a d i o a t i v o s e por demais e x t e n s a . Diversos a s p e c t o s , como o t r a t a m e n t o , a - a r m a z e n a g e m , a l e g i s l a ç ã o , os perigos de c o n t a m i n a ç ã o , a t o x ^ d e z , o t r a n s p o r t e , e t c , destes resíduos ja foram e c o n t i n u a m sendo e s t u d a d o s . Para que se tenha uma idéia mais clara do vo lume dos e s f o r ç o s que estão sendo feitos no campo dos det r i - tos n u c l e a r e s , basta dizer q u e , em 1 9 7 7 , foram a p l i c a d o s , sÕ nos Estados Unidos da America do N o r t e , cerca de 60 milhões - de dólares na p e s q u i s a e no d e s e n v o l v i m e n t o de métodos de tra
A p r i m e i r a c o m p r e e n d e os c a p í t u l o s II e III e cojr responde a sua f u n d a m e n t a ç ã o t e ó r i c a . Nestes c a p í t u l o s são ¿ p r e s e n t a d a s as fontes do resTduo nuclear e as c l a s s i f i c a ç õ e s i n t e r n a c i o n a l m e n t e mais usadas para esse tipo de m a t e r i a l .
A s e g u n d a e n c e r r a os c a p í t u l o s IV e V , onde foram executados os cálculos e obtidos os volumes e as p r o p r i e d a d e s dos detritos r a d i o a t i v o s .
A t e r c e i r a e ultima c o m p r e e n d e os c a p í t u l o s VI e VII nos quais são a p r e s e n t a d a s as c o n c l u s õ e s e a b i b l i o g r a f i a , c ó n s u l t a d a .
0 c a p í t u l o I, como o próprio nome i n d i c a , intro- duz o tema e f o r n e c e uma revisão b i b l i o g r á f i c a do a s s u n t o ora a b o r d a d o .
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1959 - Armazenamento dos ResTduos Radioativos
1962 - Tratamento e A r m a z e n a m e n t o dos ResTduos Radioativos 1965 - Tratamento dos ResTduos de Graus Baixo e Intermediario 1967 - Tratamento dos ResTduos Gasosos
1970 - Administração dos ResTduos de Graus Baixo e Intermediá- ri o
1972 - Administração dos ResTduos de Usinas de Reprocessamento 1976 - Administração dos ResTduos Radioativos do Ciclo do Com-
bustTvel N u c l e a r .
Além desses encontros c i e n t í f i c o s , o assunto a i n - da foi abordado em diversas conferências internacionais que trataram da energia n u c l e a r , em um aspecto mais g e r a l . Este é o caso,por e x e m p l o , das Conferências Internacionais Sobre Usos PacTficos da Energia A t ô m i c a , patrocinadas pela Organização - das Nações U n i d a s , nas quais os resTduos radioativos sempre fa zem parte do temario d i s c u t i d o .
Além dos trabalhos publicados em âmbito interna- cional, encontramos , nos relatórios elaborados pelos diversos
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t a m e n t o , transporte e e s t o c a g e m dos materiais imprestáveis ge rados na industria nuclear.
Oito c o n f e r e n c i a s internacionais foram p a t r o c i n a das pela Agencia Internacional de Energia A t ô m i c a , visando a
^ facilitar a troca de informações sobre o rejeito radioativo.
Seus temas foram:
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8.Q
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centros de pesquisa nuclear espalhados pelo m u n d o , uma l i t e r a - tura riquíssima sobre os diferentes aspectos do problema dos - rejeitos r a d i o a t i v o s .
Dada essa imensa quantidade de material ja p u b l i - c a d o , torna-se difícil e l a b o r a r - s e uma revisão b i b l i o g r á f i c a - abrangendo toda a literatura d i s p o n í v e l . A s s i m s e n d o , p r o c u r a - mos revisar o a s s u n t o , utilizando principalmente os trabalhos publicados nas principais conferencias i n t e r n a c i o n a i s , nas quais foi tratado o problema dos detritos r a d i o a t i v o s . Nos anais desses e n c o n t r o s científicos pudemos colher um vasto m a -
terial de p e s q u i s a , no qual se e n c o n t r a m registrados os princj^
pais progressos feitos em cada país acerca do problema do resí duo nuclear.
O b s e r v a m o s que a primeira vez que o tema do rejei^
to radioativo foi abordado em âmbito internacional foi em 1955, na Conferência Internacional sobre os Usos Pacíficos da Energia Atômica / 2 6 / . Antes desta data e n c o n t r a m o s , na l i t e r a t u r a , ape nas relatórios técnicos i s o l a d o s , publicados pelos Centros de Pesquisa Nuclear que já e s t u d a v a m o problema dos detritos radio ativos desde a década de 4 0 . Este é o caso do trabalho de
L A U D E R A I L E _ J r _ W _ ^ ^ . que des^creve^jjmjiiét£do_je_^oa^ para ^ o tratamento dos rejeitos l í q u i d o s , ou dos estudos d e s e n v o l v i -
dos em Hanford sobre a dispersão dos radioelementos no solo.
Deve-se ressaltar a dificuldade que encontramos pa
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ra pesquisar esses trabalhos mais a n t i g o s , uma vez q u e , ha maioria das v e z e s , eles não se encontrara disponíveis nas b i - bliotecas e s p e c i a l i z a d a s .
Dois problemas principais foram e s t u d a d o s na d e c a -
^ da de 50 : o tratamento e o armazenamento dos d e t r i t o s . Grande apreensão pública existia em relação ao resTduo n u c l e a r / 26/ .
B R O W N , PARKER e M A W S O N / 2 0 / , a p r e s e n t a r a m estudos sobre a co- locação dos r a d i o n u c l T d e o s no s o l o . De acordo com BROWN e PAR- KER ( o p . - c i t . ) , os fatores a serem a v a l i a d o s , antes da c o l o c a - ção dos detritos no s o l o , e r a m : a composição quTmica e radio- O quTmica do r e j e i t o , os parâmetros de retenção dos r a d i o e l e m e n -
tos no s o l o , o tempo durante o qual os nuclTdeos radioativos - ficariam r e t i d o s , as c a r a c t e r í s t i c a s do lençol f r e á t i c o , a pos sibilidade de controlar-se a composição do lençol f r e á t i c o , a ocorrência de retenção dos radionuclTdeos nos sedimentos que - por ventura p u d e s s e m e x i s t i r no curso da água s u b t e r r â n e a , a diluição e a c o n c e n t r a ç ã o máxima permissTvel de cada nuclTdeo na á g u a . Segundo esses a u t o r e s , o terreno de a r m a z e n a m e n t o de- veria possuir c a r a c t e r í s t i c a s de retenção tais que impedissem os radionuclTdeos de a t i n g i r e m o lençol f r e á t i c o . No trabalho de MAWSON (op.cit.) é a p r e s e n t a d a uma opinião contraria a de BRWN e PARKER ( o p . c i t . ) . S e g u n d o esse a u t o r , os e l e m e n t o s radio ativos d e v e r i a m ser colocados diretamente na água do l e n ç o l , de maneira que eles fossem transportados e retidos nos sedimentos percolados pelo m e s m o . CIPRIANI / 26 / m a n i f e s t o u - s e contra tal
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10.
i d é i a , l e v a n t a n d o dúvidas quanto ã s e g u r a n ç a do método p r o p o £ to, em relação ã c o n t a m i n a ç ã o das regiões c i r c u n v i z i n h a s ã re gião de liberação dos r e s T d u o s .
Na é p o c a , o mar era considerado como um local po tencialmente favorável ao a r m a z e n a m e n t o do rejeito da i n d ú s - tria n u c l e a r . A s s i m , foi feita uma serie de estudos sobre a possibilidade de colocarem-se os detritos nos oceanos /85 /•
Um dos trabalhos mais extensos sobre o assunto foi a p r e s e n t a - do por S E L I G M A N ; D U N S T E R ; FAIR e M c L E A N / 85,36,44 /. Este es tudo divide-se e m 3 p a r t e s . Na primeira d e l a s , S E L I G M A N (op.
cit.) salienta q u e , antes da construção de uma central nuclear no Mar da Irlanda (parte do Oceano A t l â n t i c o entre a Irlanda e a I n g l a t e r r a ) , havia necessidade de e l a b o r a r e m - s e estudos com o objetivo de d e t e r m i n a r a quantidade de radioatividade que po deria ser c o l o c a d a continuamente no m a r , sem causar danos ã vi^
da animal e v e g e t a l . Para t a n t o , foram feitos e x p e r i m e n t o s v i - sando: ã d e t e r m i n a ç ã o das características do m o v i m e n t o dos efluentes r a d i o a t i v o s sob várias condições de maré e de ventos;
ã diluição dos r a d i o e l e m e n t o s com o tempo e ãs variações dos fatores a n t e r i o r m e n t e mencionados em função da distância ã li- nha de c o s t a . S E L I G M A N (op.cit.) ainda s a l i e n t a q u e , na é p o c a , não existiam dados disponíveis para o e s t a b e l e c i m e n t o de uma - teoria que d e s c r e v e s s e adequadamente o m o v i m e n t o dos efluentes radioativos no m a r e a taxa de diluição dos radionuclTdeos de- pois da d e s c a r g a . DUNSTER ( o p . c i t . ) , na segunda parte do traba
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Iho, realizou um estudo preliminar da segurança de uma descaj;^
ga continua de materiais radioativos no m a r . Os principais pontos abordados foram: a r a d i o a t i v i d a d e no mar decorrente de um dia de d e s c a r g a de efluentes c o n t a m i n a d o s ; a relação entre a r a d i o a t i v i d a d e d e s c a r r e g a d a no mar e aquela que seria encon trada nos peixes e nos sedimentos m a r i n h o s ; os criterios de segurança a s e r e m adotados para proteger o p ú b l i c o ; os limi- tes de segurança a serem usados na descarga de materiais radio ativos no m a r . Na terceira parte do e s t u d o , FAIR e McLEAN
/ 44 / d e s c r e v e m os estudos feitos com descargas experimentais de efluentes contaminados no m a r . Devemos ressaltar a impor- t a n c i a de um estudo desse p o r t e , na é p o c a , q u a n d o , s e g u n d o RENN / 7 9 / , não h a v i a m , a i n d a , trabalhos práticos visando ao - armazenamento dos resTduos radioativos no mar. RENN (op.cit) -
também ressalta a apreensão do p ú b l i c o , em g e r a l , quanto ã co locação dos rejeitos da indústria nuclear nos o c e a n o s .
Em 1 9 5 8 , três anos depois da apresentação dos e s - tudos m e n c i o n a d o s , muitos progressos haviam sido conquistados em relação ao isolamento dos resTduos r a d i o a t i v o s . No e n t a n t o , as opiniões ainda divergiam quanto ã melhor maneira de tratar os d e t r i t o s . De acordo com LÍEÜERMAN /65 /, existiam duas li- nhas de p e n s a m e n t o a respeito do resTduo n u c l e a r . A primeira - congregava os pesquisadores em cuja opinião os detritos radioa^
tivos c o n s t i t u i a m um aspecto sem importância na indústria nu-
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12.
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c l e a r , enquanto q u e , a s e g u n d a , reuníaos d e n t i s t a s segundo os quais o rejeito radioativo e o maior obstáculo ã aplicação do átomo nos diversos setores da atividade h u m a n a . LIEBERMAN (op.
cit.) ressalta que o objetivo principal da administração dos - detritos da industria nuclear e a proteção ao m e i o . Para o a u - t o r , na época havia uma considerável falta de informação do pú blico em relação ao resTduo n u c l e a r .
Diversas tentativas foram feitas para incorporar os detritos radioativos em materiais s o l i d o s . THOMAS / 92/ sa-
lientou que um dos aspectos principais a serem considerados na escolha de um processo de solidificação para o rejeito nuclear é a mobilidade dos radioelementos diante das condições de 1 i
viação pelas águas s u b t e r r á n e a s . Segundo W A T S O N , D U R H A M , ERLEBACH e RAE / 9 8 / , os nefelina - sienitos são as rochas mais apropriadas ã fabricação de vidros contendo radielementos em sua c o m p o s i ç ã o . Esta r o c h a , de acordo com as pesquisas e f e - t u a d a s , funde-se a 1250°C e, quando resfriada sob condições a d e q u a d a s , transforma-se em um v i d r o , ao qual podem ser incor- poradosos e l e m e n t o s r a d i o a t i v o s . G O L D M A N , S E R V I Z I , D A N I E L S , - T E B B U T , BURNS e L A U D E R A L E / 49 / e s t u d a r a m a possibilidade da incorporação do rejeito nuclear em materiais c e r â m i c o s . De
acordo com esses a u t o r e s , as principais vantagens da utilização da cerâmica s ã o : a grande estabilidade dessa s u b s t â n c i a , uma vez que existem evidências arqueológicas de que tais m a t e r i -
ais 1ixiviam-se muito pouco com o passar do tempo, a resisten cia ao intemperismo e ao ataque químico ^ a e x i s t e n c i a do ó x i - do de alumínio no próprio r e j e i t o , composto esse de i m p o r t â n - cia fundamental na fabricação do material cerâmico.
O No campo do a r m a z e n a m e n t o dos r e s í d u o s , ainda na década de 5 0 , L A G U N A , COWSER e PARKER / 61 / d e s c r e v e m um processo de e s t o c a g e m de resíduos líquidos em poços não reve£
tidos. Essa t é c n i c a , segundo os a u t o r e s , baseia-se no p r i n c í - pio de que o próprio solo pode reter os r a d i o e l e m e n t o s , funcio nando como uma coluna de troca i ó n i c a . Até 1957 foram armazena O d o s , apenas em três desses p o ç o s , cerca de 32 milhões de li-
tros de resíduos radioativos na forma l í q u i d a . Além da c o l o c a - ção dos detritos no s o l o , alguns cientistas e s t u d a r a m a p o s s i - bilidade de efetuar-se a descarga em r i o s . D U H A M E L , MENOUX e CANDILLON/ 35 / descreveram métodos de liberação de líquidos - c o n t a m i n a d o s , e m r i o s . De acordo com esses a u t o r e s , os e f l u e n - tes líquidos provenientes do Centro Nuclear de Saclay eram - tratados em uma usina de capacidade reduzi da e t r a n s p o r t a d o s , n a O forma l í q u i d a , para Fontaine Aux R o s e s , um subúrbio de Paris ,
onde eram liberados no Rio S e n a .
No final da década de 5 0 , quando o problema dos - detritos radioativos jã se tornava mais c o n h e c i d o , observa-se o surgimento de trabalhos visando a elaboração de uma c l a s s i f y c a ç ã o e d e u m a definição adequada para esses m a t e r i a i s . Entre e £ ses e s t u d o s , d e s t a c a - s e o de PILKEY, PLATT e ROHRMANN / 7 7 / , no
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1. P . E . N . —
14.
qual os autores d e f i n e m os resTduos radioativos de alta ativj[
dade como sendo "soluções c o n c e n t r a d a s ácidas ou a l c a l i n a s , - perigosas a todos os o r g a n i s m o s viventes devido ã sua intensa r a d i o a t i v i d a d e e capazes de e n t r a r em a u t o - e b u l i ç ã o em d e c o r - rência da a b s o r ç ã o de sua p r ó p r i a e n e r g i a " . BRUCE /21 / descrê ve as c a r a c t e r í s t i c a s dos detritos radioativos a serem g e r a - dos no Programa N u c l e a r N o r t e - A m e r i c a n o . R0GERS./81/ em estudo se m e l h a n t e , s a l i e n t a as p e c u l i a r i d a d e s dos detritos c o n t a m i n a d o s , produzidos em instituto de p e s q u i s a , em h o s p i t a i s , na i n d u s - tria e em i n s t a l a ç õ e s que se u t i l i z a m da r a d i o a t i v i d a d e para outros fins que não a geração de e n e r g i a e l é t r i c a .
Em 1 9 5 9 , G U I R L E T e LAVIE /50 / p u b l i c a m um dos - primeiros e s t u d o s sobre a previsão da q u a n t i d a d e de detritos - radioativos a ser gerada em um programa n u c l e a r . Nesse t r a b a - lho eles u t i l i z a m - s e da formula de W i g e r e W a y , que p r e d i z , t e o r i c a m e n t e , a a t i v i d a d e de uma mistura complexa de produtos de f i s s ã o . Os resultados o b t i d o s , no e n t a n t o , de acordo com G U I R L E T e LAVIE ( o p . c i t . ) , devem ser e n t e n d i d o s apenas como uma aproximação da r e a l i d a d e . Os autores p r e v ê m , a i n d a , que o problema dos detritos radioativos s e r i a , no f u t u r o , um dos
mais importantes a serem e n f r e n t a d o s pelo h o m e m . BRUCE {op.cit.) no mesmo a n o , faz um estudo de previsão s e m e l h a n t e ao a n t e -
rior. De acordo com BRUCE ( o p . c i t . ) , a c o m p o s i ç ã o dos resTduos radioativos d e p e n d e de dois fatores e s s e n c i a i s : o método de t r a t a m e n t o e m p r e g a d o na recuperação do combustível e a compo-
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de r e s T d u o s i T q u i d o s de a l t a e m e d i a a t i v i d a d e p a r a c a d a kg de U p r o c e s s a d o e a r a z ã o e n t r e o r e j e i t o de a l t a e m e d i a a t i v i - d a d e s e r i a de 1 para5,em v o l u m e . Essa m e s m a r a z ã o , e n t r e os d e - t r i t o s de a l t a e b a i x a a t i v i d a d e , s e r i a de 1 p a r a 10.
KENY 7 5 7 / p u b l i c a , t r a b a l h o s e m e l h a n t e em r e l a ç ã o ã Ingla^
t e r r a . Nesse e s t u d o , o a u t o r e d e t e r m i n a a c o m p o s i ç ã o , a q u a n t i d a d e de c a l o r g e r a d o e o u t r a s p r o p r i e d a d e s do m a t e r i a l - o b t i d o no p r o c e s s a m e n t o do c o m b u s t T v e l i r r a d i a d o do r e a t o r de Calder Hall .
A i n d a no fim da d é c a d a de 5 0 , os c i e n t i s t a s contj^
n u a m f a z e n d o p e s q u i s a s no s e n t i d o de e n c o n t r a r um m é t o d o s e g u - ro e e c o n o m i c a m e n t e a p l i c ã v e l p a r a o t r a t a m e n t o do r e j e i t o r a - d i o a t i v o . Nesse c a m p o , e n c o n t r a m o s os t r a b a l h o s de B A E S T S L E - / 5 /, CERRE / 24 /, COHEN e G A I L L E D R E A U / 31 /, t o d o s e l e s - d e s c r e v e n d o m é t o d o s de t r a t a m e n t o d o s r a d i o n u c l T d e o s , b e m c o m o a e x p e r i ê n c i a a d q u i r i d a n e s s e a s s u n t o , em c a d a p a T s . POMAROLA e S A V O U Y A Ü D / 78 /, e l a b o r a r a m , na m e s m a é p o c a , um t r a b a l h o a b o r d a n d o os p r o b l e m a s de t r a n s p o r t e d o s d e t r i t o s . A T , a p r e - s e n t a m um p r o j e t o de um v e T c u l o d o t a d o de um t a n q u e e s p e c i a j _ m e n t e c o n s t r u í d o p a r a o t r a n s p o r t e d o s r e s T d u o s l í q u i d o s , c o m sição inicial do rejeito a ser t r a t a d o . O autor e s t i m o u em 2,7 X 1 0 ^ £ o volume dos detritos r a d i o a t i v o s , nos Estados U n i d o s , no ano de 1 9 7 0 . A atividade c o r r e s p o n d e n t e seria de
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3 X 10 C i . S e g u n d o BRUCE ( o p . c i t . ) , seriam produzidos 5 litros
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16.
atividades e s p e c í f i c a s de até 1000 Ci/í, . Deve-se notar q u e , ainda não se havia chegado a uma conclusão sobre a me- lhor forma de transporte do rejeito. P o r e m , assim como e x i s - tiam pesquisadores adeptos da idéia do transporte na forma - l í q u i d a , W A T S O N , AIKIN e BANCROFT / 97 / eram partidarios da incorporação dos resíduos em v i d r o s . O processo t e m , como produto , um material cuja atividade é de 50 C i / k g . ZIMAKOV e KOLICHEV / l O l / a p r e s e n t a m as vantagens dos métodos de
vitrificaçao em relação ãs demais técnicas de redução de vo- 1 ume.
Os métodos de armazenamento temporario também continuam a ser d i s c u t i d o s , como por DUNSTER e WIX /37 /, auto- res que a p r e s e n t a m um projeto de um tanque e s p e c i a l m e n t e de- senhado para o armazenamento dos r e s í d u o s . BURNS / 2 3 / , ao c o n t r á r i o , defende a colocação dos detritos no m a r , discor- dando das técnicas de armazenamento t e m p o r á r i o . Note-se q u e , nessa é p o c a , 1 9 5 9 , não se havia chegado ainda a um acordo quanto ã utilização do mar como repositorio dos detritos ra- di oati vos .
Um dos primeiros trabalhos abordando os aspectos legais da questão dos resíduos foi aquele apresentado por - HYDEMAN e BERMAN / 5 3 / . Esses autores a p r e s e n t a m sugestões - para o controle internacional do armazenamento dos detritos radioativos no mar e ainda a n a l i z a m , sob vários a s p e c t o s , a
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l e g i s l a ç ã o e x i s t e n t e s o b r e o s p o l u e n t e s .
Com o p a s s a r do t e m p o , a i d é i a da e s t o c a g e m d o s r e s T d u o s n u c l e a r e s na f o r m a i T q u i d a foi s e n d o a b a n d o n a d a .
BELTER /14 / e n u m e r o u , j a no i n T c i o d a d é c a d a de 60, u m a s é - r i e de r e s t r i ç õ e s ao a r m a z e n a m e n t o d o s r e j e i t o s i T q u i d o s , d e - f e n d e n d o a t r a n s f o r m a ç ã o d e s s e s m a t e r i a i s e m s ó l i d o s . Nesse - t r a b a l h o é f e i t a u m a p r e v i s ã o da q u a n t i d a d e de r e s T d u o s r a d i o a t i v o s q u e s e r i a g e r a d a , n o s Estados U n i d o s , n o s a n o s de 1980 e 2000. Os v a l o r e s s ã o 136 m i l h õ e s e 1 b i l h ã o de l i t r o s , r e s - p e c t i v a m e n t e . N o t e - s e q u e , e m 1962, s e g u n d o e s s e a u t o r , já - e x i s t i a m 284 m i l h õ e s de l i t r o s de i T q u i d o s c o n t a m i n a d o s , a r m a z e n a d o s e m 200 t a n q u e s s u b t e r r â n e o s .
Na d é c a d a de 50, os m é t o d o s de s o l i d i f i c a ç ã o e v o l u i r a m b a s t a n t e / 2 2 / e a s s i m , no i n T c i o d o s a n o s 60, u m a s é - rie de t r a b a l h o s f o r a m p u b l i c a d o s s o b r e o a s s u n t o . B U C K H A M e Mc BRIDGE /22 / a p r e s e n t a r a m u m t r a b a l h o m u i t o b e m e l a b o r a d o s o b r e a c a l c i n a ç ã o e m l e i t o s f l u i d i z a d o s . O m é t o d o p r o p o s t o , e m b o r a se r e s t r i n g i s s e a p e q u e n a s q u a n t i d a d e de d e t r i t o s , p o - d e r i a , c o m a l g u m a s m o d i f i c a ç õ e s , t o r n a r - s e a p l i c á v e l ã s o p e r a - ç õ e s c o m e r c i a i s . De a c o r d o c o m os a u t o r e s , a c a p a c i d a d e de 5 mil l i t r o s p o r h o r a s e r i a f a c i l m e n t e a t i n g i d a c o m o p r o c e s s o e m q u e s t ã o . H O L M E S , B A L N C O , B L O M E K E , C L A R K . G O D B E E , H A N C H E R , - SUDDATH e W A T L E Y / 52 / a p o n t a m as v a n t a g e n s e d e s v a n t a g e n s - d o s p r o c e s s o s de c a l c i n a ç ã o n ã o c o n t i n u o s . W I N S H E , D A V I S ,
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18.
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GOODLETT , OCCHIPINTI e WEBSTER / 99 / propõem um método de - calcinação e n v o l v e n d o o e n x o f r e , no estado fundido. ALLEMAN , MOORE e UPSON / 2 / a p r e s e n t a m os resultados dos métodos de calcinação usados na escala c o m e r c i a l , em Hanford (Washington, E U A ) .
A e c o n o m i c i d a d e dos processos de calcinação foi - d i s c u t i d a , em 1 9 6 2 . no trabalho de P E R S O N A , B R A D S H A W , ROBERTS e BLOMEKE / 7 6 / , onde são calculados os custos do p r o c e s s o . Esses autores a n a l i z a m , a i n d a , os preços do armazenamento pr£
v i s o r i o , em períodos de 10 a 20 anos,e os custos de transpor- te de materiais residuais r a d i o a t i v o s . Os resultados obtidos mostram que os investimentos r e p r e s e n t a m uma fração mínima do custo da e n e r g i a n ú c l e o e l e t r i c a .
A vitrificaçao também c o n t i n u a , nos anos 6 0 , a - ser estudada p r o f u n d a m e n t e . Para ZIMAKOV, KOLYCHEV, KOLICHEN- KO e MARTINOV / l O l / a vitrificaçao era o método mais seguro de i s o l a m e n t o . Os trabalhos de pesquisa desenvolvidos por e s - ses autores resultaram na d e t e r m i n a ç ã o da composição ideal dos vidros e do efeito de varios componentes na e s t a b i l i d a d e e na durabilidade desses m a t e r i a i s .
Mesmo com o d e s e n v o l v i m e n t o das técnicas de solj^
d i f i c a ç ã o , o a r m a z e n a m e n t o , na forma l í q u i d a , ainda e n c o n t r a alguns defensores como CLEELAND / 2 8 / , segundo o qual os problemas e x i s t e n t e s na é p o c a , associados ã v i t r i f i c a ç a o , não
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! ; ; S " Í I r U 1 o D E F E S G U S A S E N E R G . É " r i C - 3 5 N U C L E A R E S )
permitiam a c o n s t r u ç ã o de u m a u s i n a de p o r t e c o m e r c i a l p a r a a a p l i c a ç ã o d a q u e l a s t é c n i c a s . Essa i d é i a , e n t r e t a n t o , é contes^
t a d a p o r o u t r o s a u t o r e s , c o m o DUHAMEL / 3 4 / , q u e s u g e r e o i n T - c i o i m e d i a t o , e m 1 9 6 2 , da v i t r i f i c a ç a o e m l a r g a e s c a l a , p a r a
^ e v i t a r e m - s e os p r o b l e m a s i n e r e n t e s ao a r m a z e n a m e n t o do r e j e i - to n a f o r m a i T q u i d a .
A p o s s i b i l i d a d e da o c o r r ê n c i a de u m a c i d e n t e c o m os t a n q u e s de e s t o c a g e m d o s r e s T d u o s d e a l t a a t i v i d a d e c o m e ç a a s e r a b o r d a d a e S P I T S Y N , BALUKOVA e ERMAKOVA /87 / a p r e s e n - t a m um t r a b a l h o b a s t a n t e i n t e r e s s a n t e s o b r e a m i g r a ç ã o de r a - O d i o n u c l T d e o s no s o l o e , e m b o r a e s s e e s t u d o t e n h a s i d o f e i t o e m
l a b o r a t ó r i o , a s c o n d i ç õ e s d o s e n s a i o s f o r a m m u i t o s e m e l h a n t e s ãs r e a i s .
As e m b a l a g e n s d o s r e s T d u o s p a s s a m , a i n d a no i n T - c i o de 1 9 6 0 , a s e r o b j e t o de d i v e r s o s t r a b a l h o s . Z A H N , SMITH e JUNKINS / loo/ d i s c u t e m o p r o b l e m a do a c o n d i c i o n a m e n t o d o s d e - t r i t o s a n t e s do t r a n s p o r t e . C E R R E , M E S T R E e L E B R A U M / 25 / d e s - c r e v e m u m s i s t e m a d e t r a n s p o r t e na f o r m a i T q u i d a .
Na d é c a d a de 6 0 , u m a s é r i e de u s i n a s de t r a t a m e n - to de r e s T d u o s de g r a u m é d i o e b a i x o f o r a m c o n s t r u í d a s . SPITSYN K O L Y CHEV e SEDOV / 8 8 / d e s c r e v e m u m a u n i d a d e d e t r a t a m e n t o , c o m b i n a n d o a f l o c u l a ç ã o , a t r o c a i ó n i c a e a d e s t i l a ç ã o . KENY e M I T C H E L / 5 8 / p r o p õ e m u m a l e g i s l a ç ã o p a r a o c o n t r o l e do a r m a - z e n a m e n t o de d e t r i t o s n a I n g l a t e r r a . As l e i s p r o p o s t a s a t i n g e m
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20.
c i t . ) , as m a i o r e s fontes de contaminação desses tanques são o ' ^ S b ; o " c o . o 5''„„, o « z r , o « N b , o ' " c s e o '"sr.
Os Centros de Pesquisas N u c l e a r e s , nas décadas de
Q
quase todos os m a t e r i a i s radioativos p r o d u z i d o s , seja na indÚ£
tria n u c í e o e l é t r i c a , na a g r i c u l t u r a , nos h o s p i t a i s , ou em o u - tros l o c a i s . A U R A N D , SCHWIBACH VOLTER e KRAUSE / 4 / comentam a legislação a l e m ã sobre os d e t r i t o s . De acordo com CARBOUR / 12 /, na África do Sul não e x i s t i a m , até 1 9 6 5 , leis que regu lassem os resTduos r a d i o a t i v o s . T H O M A S / 93 / e M E N C H E R O / 68 / descrevem os a s p e c t o s gerais dos programas de tratamento de re s T d u o s , r e s p e c t i v a m e n t e na India e na B é l g i c a .
Em 1 9 7 0 , a Á u s t r i a , iniciando suasatividades nu- c l e a r e s , publicou um e s t u d o , da autoria de OSZUSKY e SHLOSSER / 71 /, sobre os resTduos que seriam produzidos em sua primei- ra usina n u c l e a r . Esse trabalho tem uma certa importância em relação ao caso b r a s i l e i r o , uma vez que a usina da Austria é do mesmo porte de Angra I. Outro trabalho de interesse para o caso do Brasil foi o apresentado por BOCHEREL e AROD / 18 / , sobre o tratamento da agua dos tanques de a r m a z e n a m e n t o do com bustlvel i r r a d i a d o . A importância desse estudo em relação ao nosso pais reside no fato de que teremos de armazenar o combustT vel irradiado de Angra I, II e III pelo menos até meados da dé cada de 9 0 , q u a n d o , p o s s i v e l m e n t e , serão iniciadas as o p e r a - ções de r e p r o c e s s a m e n t o . De acordo com BOCHEREL e AROD (op.
60 e 70, também d e s e n v o l v e r a m trabalhos sobre a a d m i n i s t r ç ã o dos detritos r a d i o a t i v o s . SANTOS e MACHADO /84/ a p r e s e n t a r a m os métodos de tratamento de resTduos mais comumente usados - no B r a s i l . B A R B E A D , M A R C A I L L O N , P I N T O , RANCON e MERRY / I I / - O descrevem os detritos produzidos em Cadarrache (França) e
propõem uma c l a s s i f i c a ç ã o dos detritos em i n c i n e r á v e i s e não incineráveis e em c o m p r e s s í v e i s e não c o m p r e s s í v e i s .
Na década de 7 0 , várias usinas de tratamento de d e t r i t o s , de porte c o m e r c i a l , foram c o n s t r u í d a s . BAHR.HEMPEL M A N , K R A U S E e NENTWICH / 9 / descrevem a e x p e r i ê n c i a alemã na O operação de uma usina de tratamento de rejeitos r a d i o a t i v o s .
Nesse t r a b a l h o , comparam-se custos e processos de t r a t a m e n t o . No campo do a r m a z e n a m e n t o dos d e t r i t o s , as p e s - quisas p r o s s e g u e m nos anos 70 e B A R B E A U , B A R D E T , ESCALIER des O R R E S , J O U N D E , SCHEIDHAUER e SOUSSELIER /lO/ descrevem a - e x p e r i ê n c i a adquirida nas instalações francesas de estocagem de d e t r i t o s , localizadas na Normandia (La H a g u e ) .
No campo do tratamento de d e t r i t o s , G O F R E Y , HAN O SON e SMITH / 4 8 / descrevem os 3 tipos de e v a p o r a d o r e s usados
em H a n f o r d . Inúmeros trabalhos sobre o d e s e n v o l v i m e n t o das - técnicas de tratamento dos residuos líquidos foram apresenta dos na década de 70, Entre e l e s , podemos citar os estudos de VAN de VOORDE e P E E T E R S / 9 4 / , L E F E V R E / 6 3 / , EMELITY e CHRIS- TENSON / 3 8 / , e V O L K O V A , Z A K H A R O V A , KULICHENKO e K O N D A F I E V / 9 6 / . A colocação dos residuos em minas de sal O
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2 2 .é uma idéia cada vez mais difundida e A L B R E C H T , K U H N , P E R Z L , D I E T F E N B A C H E R , H E I L , KRAUSE e SCHUCHARDT / 1 / a p r e s e n t a m a experiencia alema no assunto e ainda uma série de c o n s i d e r a - ções técnicas sobre a instalação de sistemas de transporte - no interior das mi nas .
No inTcio da década de 7 0 , praticamente a m a i o - ria dos problem-as relacionados com os resTduos de média e ba2 xa atividade e n c o n t r a v a m - s e s o l u c i o n a d o s . Os esforços m u n d i - a i s , c o n c e n t r a v a m - s e no problema do rejeito de alta atividade.
S O U S S E L I E R , PRADEL e COSIN / 86 / propunham que esses resT- duos fossem s o l i d i f i c a d o s , logo apos sua g e r a ç ã o .
Os gases continuam sendo liberados na a t m o s f e r a , porém, T A K A S H I M A , S E 6 A W A , T S U T S U M I , YUSA, NISHIZAWA e OHNO - / 90 / d e s c r e v e m um método criogénico aplicável ã recuperação dos gases n o b r e s .
Com menos freqüência, e n c o n t r a m o s , n a literatura internacional e s p e c i a l i z a d a , trabalhos sobre os componentes estruturais do r e a t o r , os q u a i s , depois de i n u t i l i z a d o s , tor- nam-se também parte do rejeito r a d i o a t i v o . Na I n d i a , B A L U , RAMA, R A M A C H A D R A N e J A I N / 7 / e s t u d a r a m o problema e a p r e s e n - taram os resultados em 1976. Estudo semelhante foi feito por D I L L 0 N , G R I G S , KEMPER e NELSON /33 /, nos Estados U n i d o s .
Além desses t r a b a l h o s , a p r e s e n t a d o s em C o n g r e s - sos e Simpósios i n t e r n a c i o n a i s , existe uma vastíssima l i t e r a -
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tura sobre d e t r i t o s , publicada na forma de relatórios t é c n i - c o s , nos diversos paTses onde ja se utiliza a energia nu- clear. E v i d e n t e m e n t e , não ha possibilidade de reportarmo-nos a toda e l a , m a s , queremos ressaltar dois trabalhos de grande O importancia no campo dos resTduos r a d i o a t i v o s . São e l e s :
E R D A - 7 6 - 4 3 , UC 70 "Alternatives for Managing Wastes from Reactors and Post-Fission Operations in the LWR Fuel C c l e "
/ 39 / e NUREG-0116 - "Environmental Survey of the Reproces sing and Waste M a n a g e m e n t Portions of the LWR Fuel C y c l e "
/ 4 0 / , este editado por BISHOP e MIRAGLIA J r . Ambos os rela- O torios foram publicados em 1976 e trazem descrições bastante
elaboradas sobre os diversos resTduos r a d i o a t i v o s , p r o d u z i - dos no ciclo do combustTvel nuclear dos reatores LWR.
Antes de finalizarmos esta secção,queremos m e n - cionar os trabalhos de COHEN / 2 9 , 30 /, os quais descrevem as diversas propriedades fTsicas dos resTduos produzidos na usina de r e p r o c e s s a m e n t o .
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24.O
CAPTTULO II
FONTES DO REJEITO RADIOATIVO
O O ciclo do combustTvel e o sistema de operações e de instalações e m p r e g a d a s na p r e p a r a ç ã o , utilização e recons^
tituição do combustTvel n u c l e a r . No caso dos reatores de po- tencia do tipo L W R , suas etapas principais s ã o :
1. M i n e r a ç ã o do u r a n i o .
2. B e n e f i c i a m e n t o do minério de uranio (concentração e puri fi cação) .
3. Conversão do concentrado de uranio ( U s O g ) ^"^ hexafluo reto de urãni o (UFg) .
4. E n r i q u e c i m e n t o .
5. Conversão do hexafluoreto de uranio e n r i q u e c i d o ( U F g ) em óxido de uranio (U02)-
6. F a b r i c a ç ã o dos elementos c o m b u s t T v e i s , 7. Irradiação do combustTvel no reator.
8. R e p r o c e s s a m e n t o .
