Nous avons exposé, dans une première partie, la technique de spectroscopie résolue en temps.
Le système d’émission a été analytiquement exposé et comparé à des mesures expérimentales. Les antennes dipôles ont été principalement utilisées lors de la thèse comme système d’émission et de détection. Un spectre de quelques GHz à 1,2 THz est obtenu en quelques minutes avec une résolu- tion de l’ordre du GHz. Nous avons également montré l’avantage des antennes à large ouverture qui permettent d’obtenir des puissances plus intenses (≈10µW). D’un point de vue fondamental, cette technique a été exploitée pour étudier la réponse temporelle d’un gaz suite à une excitation subpi- coseconde en analysant les formes cohérentes. Un modèle classique a été utilisé afin de comprendre ces signaux de précession libre observés dans le sulfure de carbonyle (OCS). Il serait ensuite utile d’envisager cette étude sur des molécules plus complexes.
Spectroscopie continue par photomélange
2.1 Introduction
Le photomélange est une méthode moins mature que la technique de spectroscopie résolue en temps. Les photomélangeurs sont des éléments compacts, quadratiques qui permettent de convertir un battement aux fréquences optiques dans le domaine THz. Le processus de photomélange appliqué au THz a été introduit expérimentalement par Brown et al. pour la première fois en 1992. Un rayon- nement de 200 MHz jusqu’à 20 GHz a été généré avec une puissance de 200µW [142], [143]. Dès lors, des améliorations en puissances ont été rapportées [144] puis une bande passante de 3,8 THz a été obtenue avec un photomélangeur couplé à une antenne spirale avec plus de 50 dB de dynamique [54].
FIG. 2.1 –Principe du photomélangeur.
Comme pour la génération d’impulsions THz par photoconduction, un faisceau optique est fo- calisé sur un semiconducteur (figure 2.1). L’absorption de photons par ce matériau crée des paires électron-trou (les électrons dans la bande de conduction et les trous dans la bande de valence) ce qui entraîne une augmentation de la conductivité du matériau. Le faisceau optique est modulé à la fréquence THz permettant l’oscillation des porteurs de charge à cette fréquence. Cette modulation provient de la superposition spatiale de deux faisceaux optiques dont la différence de fréquences se situe dans le domaine THz. Les photoporteurs sont accélérés par une tension appliquée sur le pho- tomélangeur pour créer un courant modulé à la fréquence THz. Le photocourant est couplé à une
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72 CHAPITRE 2. SPECTROSCOPIE CONTINUE PAR PHOTOMÉLANGE antenne pour permettre l’émission THz. La fréquence du rayonnement émis est ajustée en tirant profit des lasers accordables et l’utilisation de diodes lasers rend le montage compact [145], [146], [147], [148], [149], [150], [151]. Des sources continues térahertz compactes, opérant à température am- biante, sont donc disponibles avec une large accordabilité et une résolution inférieure à 10 MHz.
L’antenne choisie, souvent une antenne spirale, a des caractéristiques larges bandes et est déposée sur de l’AsGa-BT [143], [142], [54], [152], [153], [154], [155] ou sur de l’Er :GaAs [156], [157], [158].
La puissance obtenue est d’environ de 1 µW à 1 THz avec une extension spectrale de 3-4 THz qui décroît avec une pente à 12 dB/octave à haute fréquence [54], [157]. Pour obtenir une puissance plus importante autour d’une fréquence particulière, les antennes dipôles peuvent être privilégiées puis- qu’elles possèdent des impédances plus élevées autour d’une fréquence de résonance [159], [160], [161], [162], [163], [155]. Duffy et al. ont obtenu une puissance de 1µW entre 600 GHz et 2700 GHz en adaptant les dimensions de l’antenne dipôle [162]. Pour augmenter les puissances rayonnées ou les réponses optiques-électriques, plusieurs améliorations sont possibles et seront détaillées dans la partie 2.3.1.5 de ce chapitre [164], [165], [166], [167], [144], [168], [169], [170].
Plusieurs travaux de spectroscopie de gaz à haute résolution ont été réalisés par photomélange avec un détecteur bolométrique refroidi à l’hélium. Pine et al., en 1996, ont été les premiers à exploi- ter le rayonnement généré par une antenne spirale déposée sur de l’AsGa-BT pompé à 584 nm pour des mesures de coefficients d’autoélargissement sur des transitions de rotation pure du dioxyde de soufre (SO2) avec une résolution de 2 MHz dans la gamme de 100 à 1000 GHz [171]. D’autres études spectroscopiques concernant l’acétonitrile (CH3CN) et le monoxyde de carbone (CO) ont été réalisées par l’équipe de Matssura avec une pureté spectrale de 5 MHz et une métrologie commerciale (300 MHz) grâce à deux diodes lasers [148]. Matsuura et al. ont ensuite amélioré ce spectromètre en terme de métrologie et de pureté spectrale afin d’enregistrer des spectres à très haute résolution. Cette équipe a obtenu un rayonnement accordable entre 230 à 1270 GHz, avec une pureté spectrale de 800 kHz pour une seconde d’intégration. Une excellente métrologie est obtenue en tirant profit de trois diodes et un Pérot Fabry de bonne finesse et de grande stabilité. Deux diodes lasers asservies sur un pic de transmission du Pérot Fabry, c’est-à-dire séparées en fréquence de n (entier) fois l’intervalle spectral libre. L’accordabilité est obtenue avec une troisième diode verrouillée en phase sur l’une des deux premières avec une source microonde accordable. Les performances de ce spectromètre ont permis d’étudier l’acétonitrile (CH3CN) et le monoxyde de carbone (CO) [150]. Par ce même spectromètre, cette équipe a récemment fait des mesures de fréquences absolues et de décalages en fréquence avec la pression sur des transitions de l’ammoniac (NH3) [172]. Il faut également retenir les travaux de Podobedov qui ont mesuré des coefficients d’autoélargissement, d’élargissement par la température, et des décalages en fréquence avec la pression de transitions de rotations pures de l’eau entre 400 GHz et 1730 GHz avec une précision relative inférieure à 500 kHz (déduit de la reproductibilité des enregistrements) obtenue par des verrouillages d’une diode laser et d’un laser Ti :Saphir sur une ca- vité de référence commune [173]. Des mesures de coefficient d’élargissement du sulfure d’hydrogène (H2S) [174] et du sulfure de carbonyle (OCS) [133] ont également été réalisées par notre groupe.
Quelques applications biologiques (études de protéines, polysaccharide, bacille, myoglobine et biotine) ont été proposées aux fréquences THz [13], [175], [176], [177]. Le photomélange a été éga- lement utilisé pour une application unique comme oscillateurs locaux en conjonction avec des dé- tecteurs cryogéniques hétérodynes [178]. Les équipes de Roskos, Nahata et Gregory ont montré les applications en terme d’imagerie aux fréquences THz par photomélange [179], [180], [181].
Comme pour la spectroscopie résolue en temps, une détection homodyne commence à se déve- lopper, c’est-à-dire qu’une antenne réceptrice similaire à celle utilisée en émission, [182], [179], [181], [183], [184], [185], [186], [187] ou un cristal électro-optique [188], [180] peut permettre une détection cohérente de l’onde, à température ambiante. Nous n’avons pas eu le temps d’exploiter ef- ficacement cette méthode.
L’AsGa-BT est souvent privilégié dans ce type d’approche et nécessite donc une excitation au- dessus de la bande interdite, c’est-à-dire des longueurs d’onde plus courtes que 874 nm. La partie 2.4 propose des photomélangeurs excités à des plus grandes longueurs d’onde autour de 1,55µm afin de bénéficier du développement de la technologie en télécommunication à faible coût comme les diodes largement accordables fibrées et les amplificateurs optiques. Le spectromètre est donc rendu compact, fiable avec une bonne facilité de mise en oeuvre grâce à un montage presque totalement fibré.
La partie descriptive de ce système a été largement détaillée lors de la thèse de S Matton [111].
Nous reprenons ici brièvement l’étude analytique du photomélange afin de souligner l’influence des paramètres les plus pertinents que nous confronterons à nos résultats expérimentaux, puis nous utili- serons ce rayonnement pour des mesures spectroscopiques.