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Étude cinétique de la scintillation dans les cristaux organiques purs
Daniel Blanc, Francis Cambou, Yann Gervais de Lafond
To cite this version:
Daniel Blanc, Francis Cambou, Yann Gervais de Lafond. Étude cinétique de la scintil- lation dans les cristaux organiques purs. Journal de Physique, 1964, 25 (3), pp.319-325.
�10.1051/jphys:01964002503031900�. �jpa-00205779�
ÉTUDE CINÉTIQUE
DE LA SCINTILLATION DANS LES CRISTAUXORGANIQUES
PURS Par DANIELBLANC,
FRANCISCAMBOU,
et YANN GERVAIS DELAFOND,
Centre de
Physique
Nucléaire de la Faculté des Sciences de Toulouse.Résumé. 2014 On complète et généralise les théories antérieures de la composante rapide de la
scintillation organique en établissant une équation donnant la loi générale de variation de
la
den-sité en quanta d’excitation singulets d’origines « rapides ». On applique cette équation à un cas par- ticulier un peu moins restrictif que ceux des théories précédentes.
On donne une étude cinétique de la composante lente fondée sur
l’hypothèse
d’une activation bi-moléculaire du niveautriplet
leplus
bas vers le premier niveau singulet excité. On en déduitl’importance relative de la composante lente pour une excitation particulaire et une excitation
photonique.
Abstract. 2014 Previous theories of the fast component of organic scintillation are perfected
and generalized by setting up an equation giving the general law of variation of density of
the "fast generated " singlet quanta of excitation. This equation is applied to a particular case
less restrictive than those of the previous theories. Then, assuming the hypothesis of a bi-
molecular activation from the lowest triplet state to the first excited singlet state, one proceeds
to a kinetic study of the slow component from which the relative amount of the slow component is determined for the two cases of
particle
andphoton
excitation.La scintillation
organique comporte
essentiel-lement deux
composantes (cf. fig. 1) :
une compo- sante a decroissancerapide ;
unecomposante
àdecroissance
plus
lente.FIG. 1. - Courbes
experimentales
de décroissance de l’émission lumineuse dans un cristal6pais
d’anthracène excité par des électrons et des protons (L).Ti: temps de décroissance de la composante
rapide (R).
,r.l = 30 x 10-9 s (valeur qui correspond au cas d’un
cristal d’anthrae6ne
épais).
L’etude
cin6tique
de la scintillation a deux buts essentiels : la determination de 1’efficacit6 de lar6ponse
lumineuse du scintillateur au passage de laparticule nucléaire ; l’interprétation
de la formeexp6rimentale
de la decroissance de l’intensit6 de l’émission lumineuse.Celle-ci
depend
a la fois : de la forme de la d6- croissancerapide ;
de la forme de la décroissancelente ;
et desproportions
relatives decomposantes rapide
et lente.I. Mdeanisme de la scintillation. - L’emission de lumi6re est due a la d6sactivation lumineuse des molecules excit6es. Dans ces conditions une etude du m6canisme de la scintillation doit s’intéresser à la nature et a
l’origine
de 1’excitation avant d’aborder lecomportement
desquanta
d’exci-tation dans le milieu
organique
scintillant.NATURE ET ORIGINE DE L’EXCITATION DANS LA
MOLECULE ORGANIQUE. - L’excitation d’une mole- cule
organique
est le r6sultat d’uneaugmentation
de
1’6nergie
totale de sonsysteme
d’électrons 7t.L’6nergie
totale dusyst6me
des electrons 7r estquantifiée ;
elle nepeut prendre qu’une
suite dis-er6te de valeurs. Ces niveaux
6nerg6tiques
segroupent
en deux f alnilles(fig. 2) :
1’6tatsingulet,
et 1’6tat
triplet.
Le passage d’un niveau
singulet
en un niveautriplet
ou vice-versa seproduit
assez rarement(a
cause des
r6gles
de sélectionspectroscopiques).
DESTINEE DE L’ENERGIE D’EXCITATION. - Nor-
malement,
la molecule se trouve dans 1’6tat fonda- mentalSo qui
est un 6tatsingulet (cf. fig. 2).
Une cause ext6rieure a la
molecule,
comme parexemple
le passage d’uneparticul e nuel6aire,
va por- ter son 6tat6nerg6tique
du niveauSo 6L
l’un desniveaux
singulets sup6rieurs
Sn ou,exceptionnel- lement,
au niveautriplet T, (cf. fig. 2).
Cettecause ext6rieure pourra
6galement
ioniser la mole- cule en donnant un electron libre et un ionpositif.
Article published online by EDP Sciences and available at http://dx.doi.org/10.1051/jphys:01964002503031900
320
FIG. 2. - Processus de luminescence moléculaire.
(a) Excitation, (b) degradation interne, (c) conversion interne,
(d)
fluorescence,(e)
conversion, (f) activation T, --> S,,, (g) degradation interne, (h) conversion interne, (k)phosphorescence.
L’éleclron libre et l’ion
positif
vont tresrapi-
dement se recombiner
(en
10-13 s environ[2], [3]),
en
passant
éventuellement par l’interm6diaire d’un ionn6gatif
surlequel
se sera attach6 l’ électron libre(cf. fcg. 3).
Les molecules neutresproduites
par la recombinaison sont tr6s fortementexcit6es,
75%
le
sont
en moyenne a 1’6tattriplet
et 25%
a 1’etatsingulet [4].
L’6nergie
d’excitation situ6e a l’un des niveauxsingulets sup6rieurs
Sn se convertitrapidement (en
10-11 s.[5])
vers le niveauS 1.
Ellepeut
aussipasser a 1’6tat
triplet
Tn imm6diatement inf6rieur par conversion[6]. l,’6nergie,
dans les deux 6ven-tualités,
est transformee en chaleur.L’6nergie
d’excitation Tn sedegrade
aussi tr6srapidement
vers le niveauTL.
L’6nergie
d’excitation reste relativementplus longtemps
au niveau81 (10-8 s)
avant dedispa-
raltre selon deux processus distincts :
dégagement
de chaleur
(inhibition) ;
emission dephotons
lumi-neux
(c’est
lafluorescence,
processus essentiel de lascintillation).
Par
ailleurs,
cette6nergie
d’excitationpeut
etretransferee au niveau
triplet Tl. L’énergje
d’exci-tation situ6e au niveau
T, peut
etre activ6e auniveau
S,
avant dedisparaitre
selon les processus citesplus haut ;
mais1’energie
stationne sur leniveau
T 1 pendant
untemps
bienplus long
quesur les autres niveaux et 1’emission de
photons
seradistincte de celle
qui
constitue la fluorescence : ils’agit
de laphosphorescence qui
intervient au bout detemps pouvant d6passer
la seconde. La contri- bution de laphosphorescence
estn6gligeable,
elleest en outre
trop
lente.Au
total,
parconsequent,
la lumi6re 6mise lors de la scintillationprovient
donc de ladisparition rayonnante
de1’energie
d’excitation situ6e auniveau
S l’
L’étudecin6tique
de la saintillationglo-
bale
(composantes
lente etrapide)
se ram6ne donca 1’etude de 1’excitation des molecules sur le niveau
S 1
et leur desexcitation.La formation des
quanta SL peut
se faire par deux voies différentes : une voie lentequi
passe par 1’6tatT 1 ; et
une voieplus rapide qui
evite1’6tat
?B.
L’emission de lumi6re dans la
composante rapide
est due aux
quanta S,
f ormes suivant la seconde voie et nous supposons dans le cadre de cette etude que 1’emission lumineuse dans lacomposante
lente
provient
desquanta S 1
formés suivant lapremi6re
voie.’
II.
Btude einétique
de lacomposante rapide.
-TTABLISSEMENT
DEL’EQUATION
GENERALE. -- Soit p laprobabilite
par unite detemps
pourqu’un
sur Ie niveau
S 1
existant à l’instant t sur l’unité delongueur
du parcours. L’intensitéspécifique
deremission lumineuse
dx x ) t ui q represente p Ie nombre
total de
photons
emis sur l’unité delongueur
seraitalors :
En
fait,
cette relation n’est valable que s’iln’y
a pas
auto-absorption
desphotons
sans le milieuscintillant. Nous verrons que s’il y a
auto-absorp-
tion :
ou k est un coefficient
independant
de t.La variation de l’intensit6
sp6cifique
de la scin- tillationpeut
done etre d6crite par celle deAN (t)
Ax c’est-à-dire par celle de la densite
n(t)
enquanta S, puisque :
La densité n
depend
a la fois dutemps t
et dela distance r du
point
M ou l’on seplace
a latrace de la
particule
incidente(cf. fig. 3).
FIG. 4. - Courbes th6oriques de decroissance de 1’intensite de 1’6mission lumineuse rapide dans un cristal 6pais , d’anthracene excite par des electrons et des particules oc,
avec
l’hypothèse
d’une formation instantan6e desquanta S1.
Les
ph6nom6nes qui agissent
sur lesquanta S1
et
qui
font varier leur densité n au cours dutemps
sont de trois sortes :
1. Tout
d’abord,
les processus de d6sexcitation que l’onpeut
classer en 3 groupes :moléculaire ;
la conversionS, -->. Tl.
Leur contribution est
representee
par :les inhibitions bi-moléculaires
(chocs
entre 2quanta Sl)
dont la contribution est :les inhibitions
j-moléculaires (chocs entre j quanta S.)
dont la contribution est :2. Ensuite la diffusion des
quanta S, qui
se faitpar transfert de molecule a molecule et dont la contribution est donn6e par la loi de Fick :
ou D est le coefficient de diffusion des
quanta Sl.
3.
Enfin, ltauto-absorption
desphotons
prove- nant de la fluorescence desquanta Si (terme
enR(r, t) qui
donne le nombre dephotons
absorbésdans l’unit6 de volume situ6e a la distance
r).
Au
total,
la loi de variation de la densité n desquanta
d’excitationSi
dans lacomposante rapide peut
s’écrire :THEORIES ANTERIEURES CONSIDtRtES COMME DES CAS PARTICULIERS DE
L’EQUATION
GENERALE.- L’introduction
d’hypotheses simplificatrices [8]
permet
de retrouver de nombreuses theories clas-siques
de la scintillation.10 En
supposant
que l’inhibition est uni-mol6- culaire et que la diffusion reste limit6e a la zoned’inhibition, 1’6quation générale (1)
sesimplifie
ets’ecrit :
ou p
et q repr6sentent respectivement
lesproba-
bilit6s par unite de
temps
de fluorescence et d’inhi- bition uni-moléculaire.Une
integration
en volume suivie d’une int6-gration
parrapport
a t,permet
de déterminer .1’expression
de la fluorescencespécifique,
c’est-à-dire le nombre total de
photons rapides
6mis dansla
composante rapide
et sur l’unit6 delongueur :
ou
dE fdx
est laperte d’6nergie
de laparticule
incidente sur 1’unite de
longueur.
On retrouve ainsi la relation de Birks[9].
20 En
supposant
que l’inhibition est uni- et bi-322
mol6culaire,
et enn6gligeant
ladiffusion, 1’6qua-
tion
g6n6rale
s’écrit alors :ce
qui
n’est autre que1’6quation de "A right [10].
30 Kallmann
[11]
avaitcomplete
leshypotheses
de
aright
en introduisant une inhibitionj-mol6- culaire,
cequi
donne :40
Supposons
enfin l’inhibition uni-moléculaire maisdistinguons
deux zonescylindriques
autourde la
trajectoire (une
zone ou l’inhibition est tr6s considerable et une zone ou celle-ci restenormale).
Les
quanta S 1
diffusent de lapremière region
vers la seconde sans avoir le
temps
de se trans-former en
photons
dans lapremiere.
A l’int6rieur de la
premiere region,
la th6orieclassique
de la diffusionpermet
d’écrire1’6quation g6n6rale
sous la forme :ou
1/’T:d
et1/’T:q représentent respectivement
les pro-babilit6s par unite de
temps
de « fuite » hors de. lapremiere region
et d’inhibition dans lapremiere region.
A l’extérieur de la deuxieme
r6gion, 1’6quation g6n6rale
s’ écrira sans difficult6s :Ces deux
expressions
ne sont autre que les6qua-
tions de Kallmann et Brucker
[11].
RESOLUTION DE
L’EQUATION
G#N#RALE EN .NE-GLIGEANT L’INHIBITION
j-MOLECULAIRE (i G 2).
-Nous avons cherché a r6soudre
1’6quation g6n6rale
en
n6gligeant
l’inhibitionj-moléculaire
et en sup-posant
que les coefficients d’inhibition uni- et bi- mol6culaire sontindependants
dutemps. L’equa-
tion
g6n6rale
s’ écrit alors :Nous supposons par ailleurs que la
r6partition spatiale
desquanta S,
autour de la trace de laparticule
incidente estgaussienne
a l’instant initial. (t = 0) :
:en
d6signant
parANO lAx
Ie nombre total desquanta S1
cr66s sur l’unit6 delongueur
et parb,
]’«
ecart-type »
de la distribution relie à la distance moyenne initiale ro desquanta S,
par la relation :La resolution de
1’6quation pr6c6dente, compte
tenu de. la condition initiale
ci-dessus,
conduitpour AN
lAx
à1’expression
suivante[8] :
ou
exponentielle intégrale,
fonction tabul6ek est le coefficient
d’absorption
desphotons
defluorescence dans le milieu considéré. On en deduit imm6diatement
l’expression
de l’intensit6speci- fique
de 1’6mission lumineuserapide :
ou la valeur initiale de EI
lAx
est :et ou A est le coefficient de
proportionnalite
entreANo/jOx
et laperte d’énergie sp6cifique dE jdx.
L’intégration
dans letemps
d’uneexpression approch6e
deIll/Ilx,
fournit une bonneapproxi-
mation de la fluorescence
sp6cifique :
Nous avons
applique
ces résultats au cas d’uncristal
6pais
(T anthracene : Kallmann[11]
donne :ce
qui
conduit a[12] :
deldx
6tantexprim6
enMeV/cm.
avec G =
1000
unites arbitraires deréponse I
Pour des
particules
fortementionisantes,
commedes
particules
oc de 5MeV,
la decroissance a und6but tres raide
puis
elle tend tresrapidement
vers une
exponentielle
de m6me constante detemps
que celle
qui correspond
a une excitation 6lectro-nique.
11 faut noter que si les 6tudes
expérimentales
montrent que la decroissance de l’intensit6 de 1’emission
rapide
estexponentielle
avec une cons-tante de
temps ind6pendante
de la nature de laparticule
incidente elles n’ont paspermis
de mettreen evidence la
brusque
decroissance initiale pour lesparticules
fortement ionisantes.REMARQUE. -
Ce calcul 6Lpartir duquel
nousavons construit les courbes de la
figure 5,
est f ondesur
l’hypothèse
d’une formation instantan6e desPIG. 5, - Courbes th6oriques de décroissance de l’intensit6 de 1’6mission lumineuse
rapide
dans un cristalepais
d’anthrac6ne excité par des électrons et des
particules
«.sans
l’hypothèse
d’une formation instantan6e des quanta St.quanta 81.
Enfait,
elle n’est pas instantan6e : elle dure untemps
finiqui
est de l’ordre de 10-1o s., cela suffit pour modifier la forme des courbesrepre-
FIG. 6. - Interpretation cin6tique de la composante lente
de la scintillation.
En trait
plein :
transitions rapides(
10-’ s).En trait discontinu : transitions lentes
(>
10-7 s),montre en effet
qu’elle
s’étend au maximum sur10-9 s, de sorte que les courbes de la
figure
5repre-
sentent
toujours
la forme de lacomposante rapide
de la decroissance de la scintillation sauf a leurs extremes d6buts.
III.
Ptude ein6tique
de lacomposante
lente[13].
- Cette etude est f ondee sur une
hypothèse
fonda-mentale en ce
qui
concernel’origine
desquanta S,
« retard6s » dont la
disparition rayonnante
pro- voque 1’emission lumineuse dans lacomposante
lente. Nous supposons que ces
quanta S,
« retar-des » sont former par activation bi-moléculaire
T,l S, [13],
cette activation seproduisant
lorsde l’interaction de deux molecules activ6es à 1’6tat
T 1 ;
il y aurait transfertintegral
de1’energie
d’excitation de l’une des deux molecules a 1’autre : la molecule
r6ceptrice
serait alorsport6e
a 1’6tatexcite
Sl.
VARIATION DE LA DENSITE DES QUANTA
Si
« RETARDES )). - Au moment de leur formation ces
quanta S 1
« retardes » sont assezéparpillés
dans lemilieu
scintillant ;
leurdisparition
est done essen-tiellement uni-moléeulaire. La loi de variation de leur densite
nl(r, t)
en fonction dutemps
s’écritdonc :
ou
b1(r, t)
m2repr6sente
le nombre dequanta S1
f ormes par unite de
temps
et devolume, m
est ladensite en
quanta T 1
a cetinstant ;
elle est donn6epar
1’equation :
ou
(cf. fig. 6) (p(r, t) repr6sente
laprobabilite
par unite detemps
dedisparition
uni-moléculaire desquanta T I (phosphorescence
pi et inhibition uni- mol6oulaireY2), b(r, t)
mrepr6sente
laprobabilite
par unite de
temps
dedisparition
bi-moléculaire(inhibition bi-moleculaire b2 m
et activationT I
-7S, : bim)
etT(r, t)
est le nombrequanta T1
f ormes par unite detemps
et de volume.En
fait,
ladisparition
uni-moléculaire desquanta T,,
estn6gligeable
devant leurdisparition
bi-mol6-culaire,
du moins dans l’intervalle detemps qui
nous int6resse c’est-h-dire pour 0 t 10’S s
(cette hypothèse
est f ondee sur les r6centesexp6-
riences
entreprises
par Porter etWright :
ils ontobserve que la loi de
disparition
de 1’6tattriplet T 1
de l’anthracène en solution dans de 1’hexane est essentiellement bi-moléculaire au d6but de 1’exis- tence des
quanta T 1 -
c’est-à-direjusqu’a
environ324
10--l s
apr6s
la fin de 1’excitation -, cequi signifie
que
pour t
10-5 s, les processus dedisparition
bi-mol6culaire
6clipsent
totalement les processus dedisparition uni-moléculaire).
En
supposant
en outre que les coefficientsf(r, t)
et
b(r, t)
sontconstants,
les deuxequations prece-
dentes se
simplifient :
QUANTITE
TOTALESP#CIFIQUE
DE LUMITREIMISE DANS LA COMPOSANTE LENTE. - L’inte-
gration
en volume suivie d’uneintegration
parrapport
autemps
de ces deuxequations
conduit à1’expression
de laquantite
totale de lumi6re 6mise dans lacomposante
lente et sur l’unit6 de lon-gueur [8] :
ou
A, K, B, C,
H sont des constantesind6pen-
dantes de dE
Idx.
IMPORTANCE RELATIVE DE COMPOSANTE LENTE.
- On en deduit alors
l’importance
relative decomposante
lentequi
est6gale
aurapport
de laquantite
totale de lumi6re 6mise dans la compo- sante lente a cellequi
est 6mise dans la scintillation totalerapide
et lente[8] :
Cette formule montre que P
depend
de la naturede la
particule
excitatrice par l’interm6diaire de laperte d’6nergie sp6cifique deldx,
cequi
est unfait
experimental
bien connu.Ainsi,
pour un cristald’anthracène, l’importance
relative de la compo- sante lente varie dans unrapport 2,4 lorsque
l’onpasse d’une excitation
6lectronique
a une excitationprotonique [15],
et dans unrapport 2,8 lorsque
l’on passe d’une excitation
6lectronique
a une exci-tation «, ce
qui
donne unrapport
del’importance
relative de la
composante
lente pour desparti-
cules « et des
protons 6gal
a2,8 /2,4
=1,17 (cela correspond
bien a la valeur trouvee par Walter[16]
pour le meme
rapport
dans le cas du stilbene et6gale
a1,20) ;
pour cette derni6re mesure, nous avons faitvarier,
par l’interm6diaire de la r6sis- tance decharge,
la constante detemps
RC ducircuit de sortie du
photomultiplicateur : lorsque
laconstante de
temps
estpetite
devant letemps
dedécroissance T2
de lacomposante
lente mais suffi- sammentgrande
devant letemps
de decroissance 1:’1 de lacomposante rapide,
seule lacomposante rapide
estdetectee,
etlorsque
RC estgrand
devantT2 on d6tecte la scintillation totale
[17].
Enfin,
dans le cas d’une excitation uniforme envolume,
comme parexemple
une excitation par un faisceau de lumi6re visible ouultra-violette,
1’6tudeein6tique
de la scintillation fut menee de la m6mefagon
que pour le cas d’une excitationparticulaire
mais avec les
hypotheses supplémentaires
caracté-ristiques
d’une excitationuniforme,
a savoir : pas de courants de diffusion desquanta S,
etT, disparition
exclusivement uni-moléculaire desquanta Sl, « rapides o
et « retardes o.On
aboutit,
tous calculsfaits,
a uneexpression rigoureuse
de P :ou c et i sont
respectivement
lesprobabilités
par unite detemps
de transitionS, -* T,
et d’inhi-bition uni-moléculaire
S 1 -? So
pour une exci- tation uniforme.On voit que P est
independant
de la densited’excitation,
cequi
est conforme au r6sultatexp6-
rimental obtenu r6cemment par Birks
[18].
Conclusion. - En
conclusion,
cette etude de la scintillationorganique
se divise essentiellement entrois
parties :
1.
CINETIQUE
DE LA COMPOSANTE RAPIDE. -Une
equation générale permet
de d6crire ladispa-
rition des
quanta S 1
en loig6n6ralisant
toutes lesrelations
classiques
obtenues soitempiriquement,
soit par des considerations
th6oriques.
Cette6qua-
tion a ete r6solue dans un cas
particulier beaucoup
moins restrictif que ceux
poses implicitement
ouexplicitement
dans les theories ant6rieures. Les résultats obtenus sont en bon accord avec les faitsexperimentaux.
Laquantite
totale de lumi6re emise par unite delongueur dfldx depend
de laperte d’énergie spécifique deldx
de laparticule.
La decroissance de 1’6mission lumineuse devient tres
rapidement exponentielle
avec une constantede
temps ind6pendante
de la nature de laparticule
incidente.
2.
CINETIQUE
DE LA COMPOSANTE LENTE. -Aucune etude
cin6tique quantitative
n’avait 6t6encore
entreprise.
Nous avonssuppose
que la com-posante
lente est due a la formation « retard6e )) desquanta S 1
par activation bi-moléculaireT, --* Sl.
Cettehypothèse,
que nous nepr6tendons
pas avoir
d6montr6e,
conduit a uneequation
cin6-tique comparable
a celle de lacomposante rapide.
relatives dans la scintillation. Les résultats obtenus
permettent
de rendrecompte
de nombreux faitsexperimentaux ;
onpeut
enparticulier expliquer
de 1’excitation
(c’est-A-dire
de la densite d’exci-tation) lorsque
celle-ci est uniforme en volume.Manuscrit requ le 10 aout 1963.
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