Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Centro de Ciências Exatas e da Terra
Departamento de Física Teórica e Experimental
Programa de Pós-Graduação em Física - PPGF
Polaritons em Cristais Fotônicos
Intercalados com Grafeno
Pablo José Lima Soares
Natal - RN
2019
Universidade Federal do Rio Grande do Norte
Centro de Ciências Exatas e da Terra
Departamento de Física Teórica e Experimental
Programa de Pós-Graduação em Física - PPGF
Polaritons em Cristais Fotônicos
Intercalados com Grafeno
Pablo José Lima Soares
Dissertação de Mestrado apresentada ao Departamento de Física Teórica e Experimental da Universidade Federal do Rio Grande do Norte como requisito para obtenção do grau de Mestre em Física.
Orientador: Prof. Dr. Eudenilson Lins de Albuquerque. Coorientador: Prof. Dr. Manoel Silva de Vasconcelos.
Natal-RN
2019
Soares, Pablo José Lima.
Polaritons em cristais fotônicos intercalados com grafeno / Pablo José Lima Soares. - 2019.
73 f.: il.
Dissertação (mestrado) - Universidade Federal do Rio Grande do Norte, Centro de Ciências Exatas e da Terra, Programa de Pós-Graduação em Física, Natal, RN, 2019.
Orientador: Prof. Dr. Eudenilson Lins de Albuquerque. Coorientador: Prof. Dr. Manoel Silva de Vasconcelos. 1. Polaritons - Dissertação. 2. Grafeno - Dissertação. 3. Fibonacci - Dissertação. I. Albuquerque, Eudenilson Lins de. II. Vasconcelos, Manoel Silva de. III. Título.
RN/UF/BCZM CDU 53
Universidade Federal do Rio Grande do Norte - UFRN Sistema de Bibliotecas - SISBI
Catalogação de Publicação na Fonte. UFRN - Biblioteca Central Zila Mamede
"A mente que se abre a uma nova ideia jamais voltará ao seu tamanho original".
(Albert Einstein) .
Dedicatória
Dedico esse trabalho aos meus pais Zé Nilton e Fátima (in memorian), com todo meu amor e gratidão, por tudo que fizeram por mim ao longo de minha vida. Serei eternamente grato pelo esforço dedicado por vocês em todos os aspectos, especialmente quanto à minha formação. .
Agradecimentos
Minha gratidão, em primeiro lugar, a Deus, pela dádiva da vida, por sua graça, seu amor e proteção. E que apesar das minhas falhas e fraquezas, Ele nunca me desamparou. Deu-me forças em meio às dificuldades e possibilitou a minha chegada a esse momento.
Aos meus familiares que não mediram esforços para que esse momento existisse em minha vida. Dentre todos, cito minha tia Judith que hoje a considero como uma segunda mãe e minha irmã Paloma. Obrigado pelo apoio e carinho.
A minha noiva Mirella Caroene, por todo amor e compreensão, muito obrigado por ter estado ao meu lado nessa fase importante da minha vida.
Ao meu orientador Prof. Dr. Eudenilson de Albuquerque, pela paciência e incentivo que tornaram possível a conclusão desta dissertação. Agradeço por compartilhar de forma exemplar e admirável seu conhecimento ao longo desses períodos. Espero poder contri-buir para a ciência e a formação acadêmica das gerações futuras com a mesma ética e entusiasmo que me transmitiu.
Ao meu coorientador Prof. Dr. Manoel Vasconcelos, pela paciência e toda contri-buição dada, além dos conselhos ao longo das nossas conversas. Exponho aqui minha admiração pelo honroso cristão que és.
Agradeço também aos professores Dr. Umberto Fulco e Dr. Fábio Ferreira por acei-tarem o convite de compor a banca examinadora. Deixo aqui a minha gratidão por todos os conselhos e compartilhamento de conhecimento ao longo desse trabalho.
Registro também meus agradecimentos a todos os professores do Programa de Pós-Graduação em Física (PPGF) que contribuíram para minha formação acadêmica.
Aos meu colegas de Pós-graduação desta instituição, pelas alegrias e tristezas com-partilhas. Não poderia deixar de citar: Acácio Silveira, Allyson Irineu, Danillo Torres, Everson Frazão, Isaac Félix, Roberto Silva e Roniel Lima. Obrigado pelo companheirismo e amizade construída ao longo dessa árdua jornada.
Ao CNPq e a CAPES, pelo apoio Financeiro.
E a todos que direta ou indiretamente fizeram parte da minha formação, o meu muito obrigado!
Conteúdo
Conteúdo viii
Lista de Figuras xi
1 Introdução 1
2 Descrição Geral da Teoria dos Polaritons 5
2.1 Introdução . . . 5
2.2 Função Dielétrica Dependente da Frequência . . . 5
2.3 Polariton de Plasmons . . . 6
2.4 Modos de Volume de Polaritons de Plasmon e Fônons . . . 8
2.5 Modos de Superfície de Polaritons de Plasmons e Fônons . . . 11
3 Cristais Fotônicos 16 3.1 Introdução . . . 16
3.2 Cristais Fotônicos . . . 16
3.3 Relação de Dispersão Para Cristais Fotônicos . . . 18
3.4 Relação de Dispersão Para Cristais Fotônicos com Cargas na Superfície . . 23
3.5 Técnica da Matriz de Transferência . . . 25
4 Polaritons em Cristais Fotônicos Intercalados com Grafeno 29 4.1 Introdução . . . 29
4.2 O Grafeno . . . 30
4.3 Relação de Dispersão do Grafeno . . . 32
4.4 Condutividade do grafeno . . . 34
4.5 Resultados Obtidos . . . 36
4.5.1 Espectro dos Polaritons . . . 36
4.5.2 Gap Polaritônico . . . 46
4.5.3 Modos Localizados . . . 48
CONTEÚDO
5 Conclusões e Perspectivas Futuras 51 A Ondas Eletromagnéticas na Matéria 53 A.1 Introdução . . . 53 A.2 Equação de onda . . . 54
Lista de Figuras
2.1 Função dielétrica de um cristal iônico versus a frequência reduzida ω/ωT.
Para este caso o damping foi desconsiderado e os seguintes parâmetros utilizados: ∞ = 1 e ωL/ωT = 2. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE
(2003). . . 8 2.2 Curva de dispersão do modo de volume do plasmon de uma onda
eletromag-nética com o parâmetro ω/ωp versus ck/ωp e constante dielétrica ∞ = 1.
Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003). . . 9 2.3 Curva de dispersão dos modos de volume dos polaritons de fônons. As
linhas cheias representam os modos de volume, as curvas assintóticas que são as linhas tracejadas e pontilhadas representam a linha da luz e a área sombreada entre ωT e ωL representa o intervalo de frequências proibidas.
Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003). . . 10 2.4 Geometria usada para especificar a propagação de polaritons de superfície
em uma única interface. . . 11 2.5 Curva de dispersão de plasmon polariton de uma amostra semi-infinita de
GaAs n-dopado com vácuo, onde A(ω) = 1 e B(ω) = ∞(1 − ωp2/ω2). A
curva de dispersão foi plotado com o parâmetro ω/ωp versus o vetor de onda
reduzido no plano ckx/ωp. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003). . . 13
2.6 Curva de dispersão do polariton de fônon para uma interface GaAs-vácuo. A região dos modos de superfície está sombreada. A curva de dispersão foi plotado com o parâmetro ω/ωT versus o vetor de onda reduzido no plano
ckx/ωT. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003). . . 14
3.1 Representação pictórica dos cristais fotônicos compostos por meios ópticos distintos e em diferentes dimensionalidades: unidimensional, bidimensional e tridimensional, respectividadente. Fonte adaptada de CHEN (2016). . . . 17
LISTA DE FIGURAS
3.2 Representação esquemática de uma estrutura fotônica periódica de período L = a + b, onde a e b são espessuras das camadas A e B, respectivamente.A incidência da onda eletromagnética é oblíqua e o sistema se encontra envolto por um meio transparente C que consideramos sendo o vácuo. E A1C e A2C
representam as amplitudes dos campos neste meio. . . 19 3.3 Representação esquemática de uma estrutura fotônica periódica que
apre-senta uma monocamada de plasma de elétrons nas interfaces da estrutura, e tem período L = a + b, onde a e b são espessuras das camadas de dife-rentes tons de verde. A incidência da onda eletromagnética é normal e o sistema se encontra envolto por um meio transparente C que consideramos sendo o vácuo, e A1C, A2C representam as amplitudes dos campos neste
meio. . . 24 3.4 Representação esquemática da sequência de Fibonacci em função do
nú-mero de geração n, iniciando a partir de n = 2. . . 26 4.1 a) O grafeno é a base de estruturas grafíticas: b) o fulereno pode ser
consi-derado como uma estrutura adimensional formada pela dobra de uma folha de grafeno; c) os nanotubos de carbono consistem de uma única camada de grafite dobrada em tubo unidimensional da ordem de poucos nanômetros; d) o grafite que consiste do empilhamento de folhas de grafenos acopladas por forças de Van de Waals. Fonte adaptada de GEIM (2010). . . 31 4.2 A esquerda temos a geometria hexagonal da estrutura do grafeno
represen-tada no espaço real. Os vetores a1 e a2 são os vetores da base e ~R1, ~R2 e ~R3
denotam as distâncias aos vizinhos mais próximos de um átomo tipo A. A direita temos a célula de Wigner-Seitz no espaço recíproco, onde o centro da 1a zona de Brillouin que tem maior simetria e grandes comprimentos de onda é representado pelo ponto Γ. Fonte adaptada de NETO (2009). . . . 32 4.3 A esquerda temos a estrutura de bandas do grafeno que é descrita pela
equação 4.11. Observe que as bandas de valência e condução se tocam em seis pontos na zona de Brillouin. Estes pontos particulares de alta simetria são denominados pontos de Dirac e correspondem aos valores de momento dados por K e K0 (ver figura 4.2). A esquerda temos uma ampliação da estrutura da banda perto de um dos pontos de Dirac. Fonte adaptada de NETO (2009). . . 34 4.4 Estrutura dos cristais fotônicos unidimensionais formados por camadas
di-elétricas alternadas A e B. As monocamadas de grafeno estão embutidas entre duas camadas consecutivas e as super-redes constituem estruturas periódicas (2a geração da sequência de Fibonacci) e quasi-periódicas (5a geração da sequência de Fibonacci), respectivamente. . . 37
LISTA DE FIGURAS
4.5 Espectro de polaritons de plasmons-fônons para a frequência ω/2π em THz versus o vetor de Bloch adimensional kxdA, para a super-rede periódica.
As áreas sombreadas representam a região de propagação dos modos de volume, a linha tracejada representa a linha da luz (ω = ckx) e as demais
linhas representam os modos de superfície. . . 38 4.6 O mesmo da figura 4.5 para a super-rede quasi-periódica de Fibonacci na
quinta geração. . . 39 4.7 Espectro de polaritons de plasmons-fônons para a frequência reduzida ω/ωP A
versus o vetor de Bloch adimensional kxdA, para a super-rede periódica.
As áreas sombreadas representam a região de propagação dos modos de volume, a linha tracejada representa a linha da luz (ω = ckx) e as demais
linhas representam os modos de superfície. . . 40 4.8 O mesmo da figura 4.7 para a super-rede quasi-periódica de Fibonacci na
quinta geração. . . 41 4.9 Relação de dispersão para uma super-rede periódica descrita pela
frequên-cia versus o vetor de Bloch adimensional kxdA. As funções que descrevem
o meios óptico A foram consideradas constantes, A(ω) = µA(ω) = 1.0. . . 43
4.10 O mesmo da figura 4.9 para a super-rede quasi-periódica de Fibonacci na quinta geração. . . 44 4.11 Relação de dispersão para uma super-rede periódica descrita pela
frequên-cia versus o vetor de Bloch adimensional kxdA. As funções que descrevem
o meio óptico B foram consideradas constantes, B(ω) = µB(ω) = 1.0. . . 44
4.12 O mesmo da figura 4.11 para a super-rede quasi-periódica de Fibonacci na quinta geração. . . 45 4.13 Espectro do gap polaritônico versus o vetor de onda adimensional de Bloch
QL para a quinta geração de Fibonacci da super-rede, com a razão db/dA=
1.737. . . 47 4.14 Estrutura de banda projetada plotada como uma função do vetor de onda
em plano reduzido Kx = kxL/2π. . . 47
4.15 Distribuição das larguras de bandas dos polaritons de plasmon-fônon para kxdA = 1.0, como uma função do número da geração n da estrutura de
Fibonacci. . . 48 4.16 Gráfico log-log para a largura total das regiões permitidas ∆ versus o
nú-mero de Fibonacci Fn, para os seguintes valores do vetor de onda
adimen-sional: kxdA = 0.5 −→ δ = 0.022, kxdA = 1.0 −→ δ = 0.207, kxdA =
Resumo
Apresentamos a propagação de ondas eletromagnéticas em estruturas multicamadas periódicas e quasi-periódicas (tipo Fibonacci), intercaladas por uma camada de grafeno, usando um modelo teórico baseado no tratamento da matriz transferência para simplificar a álgebra, que pode ser bastante elaborada. A estrutura de multicamadas é composta por dois materiais A e B com índices de refração positivo e negativo na região de frequência terahertz (THz). A camada A é um semicondutor (carboneto de silício - SiC), com uma função dielétrica tipo plasmon-fônon e uma permeabilidade magnética constante. A camada B é um metamaterial (tantalato de lítio - LiT aO3) com uma função dielétrica do
tipo plasmon-polariton e uma permeabilidade magnética do tipo Drude. Os espectros da banda fotônica são investigados não somente para o caso ideal, onde o índice de refração dependente da frequência de um dos materiais pode ser considerado constante na faixa de frequência considerada, bem como o caso mais realista, levando em conta um índice de refração dependente da frequência para ambos os materiais. A chamada região de zero-gap do índice de refração médio η da estrutura fotônica é também investigada. Apresentamos também uma análise quantitativa dos resultados, mostrando a distribuição das larguras de banda fotônicas permitidas para as altas gerações, o que dá uma boa visão sobre suas leis de localização e potência.
Abstract
We presented an electromagnetic wave propagation in periodic and quasiperiodic (Fi-bonacci type) multilayer structures, intercalated by a graphene layer, using a theoretical model based on a transfer matrix treatment to simplify the algebra which can be otherwise quite heavy. The multilayer structure is composed by two materials A and B with positive and negative refraction indexes in the terahertz (THz) region. Medium A is a semicon-ductor (silicon carbide - SiC), with a plasmon-phonon dielectric function and a constant magnetic permeability. Medium B is a metamaterial (lithium tantalate - LiT aO3) with a
plasmon-polariton type dielectric function and a Drude type magnetic permeability. We discussed the photonic band gap spectra for both the ideal cases, where the refractive index dependent on the frequency of one of the materials can be considered constant in the the frequency range investigated, as well as the more realistic case, taking into ac-count frequency-dependent refraction index for both materials. The so-called zero-gap region of the mean refractive index η of the photonic structure is also investigated. We also presented a quantitative analysis of the results, pointing out the distribution of the allowed photonic bandwidths for high generations, which gives a good insight about their localization and power laws.
Cap´ıtulo
1
Introdução
Um dos ramos da Física que mais se desenvolveram ao longo do séc. XIX foi o Ele-tromagnetismo. Diversos cientistas se dedicaram ao seu estudo. Grandes nomes como Franklin (1706-1790), Coulomb (1736-1806), Ampère (1775-1836), Faraday (1791-1867), Oersted (1777-1851), entre outros, contribuíram para seu desenvolvimento. Mas coube ao cientista escocês James Clerk Maxwell (1831-1879), sistematizar as leis já conhecidas. Com sua intuição e notável habilidade matemática Maxwell unificou três ramos da Física e consolidou sua Teoria do Eletromagnetismo1. As equações de Maxwell, além de caracte-rizar os novos fenômenos (até então incompreendidos pela Mecânica Newtoniana), previa a existência de ondas eletromagnéticas (GRIFFITHS, 2013). Através dos dados experi-mentais e de sua teoria, Maxwell concluiu que a luz é uma onda eletromagnética2. Assim, a Teoria Eletrodinâmica proposta por ele unificou três ramos da Física: Eletricidade, Magnetismo e Óptica.
Desde então o estudo das ondas eletromagnéticas na matéria tem recebido evidente ên-fase da comunidade científica dada a sua importante contribuição para o desenvolvimento e avanço tecnológico, onde muitos pesquisadores buscam encontrar uma solução que pro-porcione o domínio total da propagação da luz na matéria. No ano de 1987 E.Yablonovitch levantou a ideia da possibilidade da construção de materiais dielétricos aperiódicos que podem proibir a propagação de luz com certas frequências devido à existência de lacunas na estrutura de banda ou nas curvas de dispersão (YABLONOVITCH,1987). Esse mate-rial , capaz de controlar a propagação da radiação eletromagnética, é chamada atualmente de cristal fotônico.
Os cristais fotônicos são nanoestruturas artificiais e periódicas construídas por
multi-1O físico estadunidense Richard Feynman no livro Lições de Física de Feynman escreveu: “Quando se
observar de muito longe – digamos, de um momento há dez mil anos do atual – a história da humanidade, não haverá muita dúvida de que o evento mais importante do século XIX será a descoberta de Maxwell das leis da eletrodinâmica...” (FEYNMAN,2008).
2Em 1887, Heinrich Hertz (1857-1894) comprovou experimentalmente a existência das ondas
CAPÍTULO 1. INTRODUÇÃO camadas de dois ou mais materiais dielétricos distintos e que apresentam simetria trans-lacional. Tal estrutura possibilita o domínio da propagação da onda eletromagnética guiando-a em certas direções sob determinados intervalos de frequências. A característica de permitir e/ou proibir a onda eletromagnética caminhante através da estrutura faz com que surjam os photonics band gaps (PBGs).
A radiação eletromagnética ao se propagar através de um cristal excita alguns graus internos da matéria gerando os polaritons. Polaritons são excitações coletivas formadas por modos mistos do acoplamento da luz com mais de uma excitação elementar. Por exemplo, os plasmons são oscilações coletivas de elétrons na superfície metálica. Assim, o confinamento desse modos mistos na interface metal-dielétrico é chamado de surface plasmon-polariton (SP P ).
Desde os anos 80, milhares de trabalhos teóricos e experimentais relacionados com a propagação de excitações elementares nessas estruturas foram publicados. Dentre eles destacamos os trabalhos relacionados com a propagação de fônons (ANSELMO,2006), de plasmons (VASCONCELOS,1998;ALBUQUERQUE,1992), de polaritons (ARAÚJO,2009) e de magnons (COSTA,2011;ANSELMO,2000). Apesar do expressivo teor de trabalhos científicos voltados para a área, a total compreensão das propriedades físicas de tais estru-turas ainda é uma realidade distante. Motivados por este fato e movidos pelas potenciais aplicações tecnológicas, esta área continua fervorosamente ativa.
Os cristais fotônicos quasi-periódicos são estruturas caracterizadas por não possuí-rem periodicidade translacional e sua organização ser feita sob uma regra matemática de substituição. Nestes quasi-cristais, os modos de volume e superfície de polaritons exibem propriedades coletivas devido ao aparecimento de relações de longo alcance, que são refle-tidas em seus espectros fractais, definindo uma nova descrição da desordem. O estudo dos espectros fractais gerados por essa estrutura quasi-periódica nos permite compreender a ordem de longo alcance e as regras que esses sistemas obedecem em elevadas ordens de geração.
Neste trabalho, pretendemos estudar os modos de polaritons de plasmon-fônon em uma super-rede quasi-periódica do tipo Fibonacci. Como os campos emergentes de cada camada da super-rede são contínuos, podemos fazer o uso da técnica da matriz de trans-ferência (ZHAN,2013;HENRIQUES,2007). Através desta técnica, juntamente com o teo-rema de Bloch (ASHCROFT,2011), podemos obter as relações de dispersão para os modos de volume e de superfície dos polaritons nestas estruturas. Ainda, através do conheci-mento dos eleconheci-mentos da matriz de transferência, podemos obter também o espectro óptico e/ou a absorção da luz no sistema de multicamadas.
A estrutura construída é composta por dois meios distintos que apresentam índices de refração positivo e negativo, os meios A e B. O meio A é preenchido por um material semicondutor e o meio B é um metamaterial. Para o meio A, escolhemos o carboneto de silício (SiC) e para o meio B, escolhemos o tantalato de lítio (LiT aO3). Vale destacar
CAPÍTULO 1. INTRODUÇÃO que o detalhe mais importante da estrutura é que os blocos de construção se encontram intercalados por monocamadas de grafenos e toda a estrutura se encontra imersa no vácuo. O carboneto de silício tem sido exaustivamente estudado desde a década de 90, devido o fato de ser um semicondutor de band gap grande e ideal para aplicações que exigem altas frequências e temperatura. Dentre as mais de duzentas formas cristalinas, o politipo mais comum e também o mais estudado é o 6H-SiC (HARRISON,2012). Para este trabalho consideramos que a função dielétrica que caracteriza o carboneto de silício é do tipo plasmon-fônon e sua permeabilidade magnética constante.
O tantalato de lítio é um sólido cristalino usado como um semicondutor e em aplica-ções fotônicas que apresenta comportamento de metamaterial3 no intervalo de frequência terahertz (THz). Para este trabalho, a permissividade elétrica é caraterizada por uma função dielétrica dependente da frequência do tipo polariton de fónon, enquanto que a permeabilidade magnética é descrita por uma função tipo Drude, dependente da frequên-cia. A caracterização de um metamaterial se dá pelo fato deles exibirem propriedades eletromagnéticas diferentes daquelas encontradas em um outro material convencional, tais como índice de refração negativo. Estas características ainda despertam o interesse dos pesquisadores devido a sua potencial aplicação tecnológica.
O grafeno é um material que apresenta uma rede bidimensional constituída por átomos de carbono que se encontram dispostos nos vértices de hexágonos regulares, e por isso, sua estrutura é comumente chamada de favo-de-mel. Sua estrutura eletrônica resulta em propriedades que se traduzem como uma condutividade térmica extremamente alta (mais elevada que a do cobre), sustenta altas densidades de corrente (apresenta mobilidade eletrônica mais elevada que a do silício), resistência mecânica maior que a do aço (e diamante, apesar de flexível e leve), transparência óptica (absorve aproximadamente 2.3% da luz incidida) e não possui band gap eletrônico (GONÇALVES,2016).
Todos os comentários descritos anteriormente fornecem o fundamento e a motivação do nosso trabalho, que desenvolveremos ao longo dos próximos capítulos.
Assim, no segundo capítulo, apresentamos a descrição geral da teoria dos polaritons, enfatizando o espectro resultante dos modos de volume e de superfície dessas excitações. No terceiro capítulo, descrevemos os cristais fotônicos, enfatizando as relações de dis-persão para as super-redes periódicas e quasi-periódicas, além da técnica teórica utilizada para o estudo da propagação das ondas eletromagnéticas.
No quarto capítulo, tratamos da descrição da teoria geral do grafeno, descrevemos as estruturas preparadas para realização deste trabalho e em seguida apresentamos os resultados obtidos.
No último capítulo, apresentamos as conclusões gerais com uma breve discussão de
3Em 1967 o físico Viktor Veselago publicou um estudo teórico da propagação de ondas eletromagnéticas
em um material hipotético que possuíam propriedades anômalas não encontradas na natureza. Tal material foi chamado posteriormente de metamaterial (VESELAGO,1968).
CAPÍTULO 1. INTRODUÇÃO possíveis extensões para este trabalho.
Por fim temos um anexo que descreve a propagação de ondas eletromagnéticas em meios materiais, caracterizando as propriedades físicas que apresentam dependência em relação à frequência, tais como relação de dispersão, a condutividade elétrica e o índice de refração.
Cap´ıtulo
2
Descrição Geral da Teoria dos Polaritons
2.1
Introdução
A radiação eletromagnética ao se propagar em um cristal excita alguns graus internos de liberdade, provocando o surgimento dos polaritons. Os polaritons são modos mistos de excitações, onde uma excitação elementar se acopla a um quantum de luz, dando origem ao modo misto (KITTEL,2004;COTTAM,1993). Este fenômeno ocorre no regime de grandes comprimentos de onda (pequenos vetores de onda) devido a excitação cristalina e o fóton apresentarem energias compatíveis apenas na ordem de |~k| < 103m−1.
Henry e Hopfield forneceram as primeiras evidências experimentais para a existência dos Polaritons (HENRY,1965). Desde então, diante de sua enorme aceitação e frutífera linha de pesquisa, incontáveis trabalhos foram publicados sobre o referido tema.
As características dos modos de polaritons em dielétricos e em cristais semicondutores estão relacionadas com as propriedades dielétricas do meio que a radiação eletromagnética se propaga. Deste modo, torna-se fundamental compreendermos as funções dielétricas que caracterizam os meios de propagação.
2.2
Função Dielétrica Dependente da Frequência
Os polaritons estão relacionados diretamente com as propriedades dielétricas de um sólido. Para o seu entendimento se faz necessário conhecer minuciosamente a função dielétrica do cristal analisado.
De modo geral, a função dielétrica é a resposta de um sistema a um campo elétrico externo. Para um meio que apresente invariância translacional, a função dielétrica é
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS definida através da seguinte relação
~ D(~r, t) = 0 Z (~r − ~r0, t − t0 ) ~E(~r0, t0 )d3~r0dt0 , (2.1)
onde o ~D é o deslocamento elétrico e ~E o campo elétrico. Vale ressaltar que ao falarmos da invariância translacional nos referimos que é função da diferença ~r − ~r0 e não de ~r
e ~r0 separadamente. A equação 2.1 pode ser escrita convenientemente em termos de sua
transformada de Fourier, em que temos como uma função dependente de ~k e ω, ~
D(~k, ω) = 0(~k, ω) ~E(~k, ω) . (2.2)
O regime de polaritons corresponde a valores pequenos do vetor de onda ~k (ou seja, grandes comprimentos de onda). Para que ocorra um modo acoplado se faz necessário que a excitação do cristal e o fóton tenham energias comparáveis. Devido à grande velocidade de fase da luz, consequentemente, faz-se necessário que tenhamos pequenos valores de ~k. Portanto, a dependência de ~k na função dielétrica pode ser desprezada1; e reescrita por (0, ω) ou simplesmente (ω) (MARDER,2010;ALBUQUERQUE,1985).
Para um meio anisotrópico, a função dielétrica é um tensor (ou matriz). Em especial, para um meio material com anisotropia uniaxial, (ω) tem a seguinte forma
(ω) = ⊥(ω) 0 0 0 ⊥(ω) 0 0 0 k(ω) ,
A função dielétrica ⊥(ω) descreve a resposta a um campo elétrico transversal e satisfaz
~k · ~E⊥ = 0. A função dielétrica k(ω) descreve a resposta a um campo elétrico longitudinal
e satisfaz ~k × ~Ek = 0. Vamos agora determinar a função dielétrica para o caso de nosso
interesse, que é o caso do cristal iônico.
2.3
Polariton de Plasmons
Consideremos uma rede diatômica infinita e unidimensional que contém massas alter-nadas m1 e m2. Por tratarmos de cristais iônicos, o vetor de polarização ~P apresentará
um termo proporcional ao deslocamento relativo ~u e outro ao campo elétrico ~E. Isso se dá devido ao fato do cristal ser iônico, e assim as duas sub-redes estarem associadas a cargas elétricas opostas.
Logo,
~
P = 0(α~u + χ ~E) . (2.3) 1Exceto para o caso dos polaritons de excitons onde temos dependência espacial da função dielétrica
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS O campo exposto acima é um campo elétrico macroscópico2 e os valores das constantes α e ξ dependem dos detalhes da rede e da sua polarizabilidade.
Por outro lado, a equação de movimento para o deslocamento ~u é dada por
(−ω2− iωΓ)~u = −ω2T~u + β ~Eloc, (2.4)
onde temos o fator de amortecimento Γ incluso na expressão. Note que apenas a frequência transversal óptica (T O) dos fônons está inclusa, pois os fônons longitudinais ópticos (LO) não se acoplam com a luz no volume do cristal. A relação entre ~E e ~Elocé linear e possui
a seguinte forma
(ω2+ iωΓ)~u = ωT2~u − γ ~E . (2.5) Comparando a equação anterior com a equação 2.3, obtemos
~ P = 0 h αγ ωT2 − ω2− iωΓ−1 ˆ u + χ ~Ei . (2.6) Agora, utilizando a equação do vetor deslocamento
~
D = 0E + ~~ P = 0(ω) ~E . (2.7)
Resultamos na função dielétrica para cristais iônicos
(ω) = ∞ 1 + ω 2 L− ωT2 ω2 T − ω2− iωΓ , (2.8)
sendo ∞= 1 + ξ e ω2L− ω2T = αγ/∞. Aqui ∞ é a constante dielétrica de alta frequência
e as constantes ωL e ωT, são respectivamente, as frequências longitudinal e transversal
dos fônons.
A figura 2.1 descreve o comportamento da função dielétrica em função de ω/ωT para
o caso em que o damping é desprezado. Aqui consideramos ∞ = 1 e ω/ωT = 2.
O valor de (ω) à frequência zero é chamada de relação de Lyddane-Sachs-Teller (LST) (KAWATA,2011;ALBUQUERQUE,1978), descrito por
(0) = ∞ ω2 L ω2 T . (2.9)
Sendo assim, no limite em que Γ −→ 0, o zero da função dielétrica (ω) define a frequência longitudinal óptica do fônon, enquanto para o caso em que ω −→ ∞ define a frequência transversal óptica do fônon.
Em um semicondutor polar dopado, o gás de elétrons quase livre e os fônons (T O) de comprimento de onda longo se acoplam formando um modo misto, cuja função dielétrica
2Sua magnitude é determinada pela média do campo local ~E
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS
Figura 2.1: Função dielétrica de um cristal iônico versus a frequência reduzida ω/ωT.
Para este caso o damping foi desconsiderado e os seguintes parâmetros utilizados: ∞= 1
e ωL/ωT = 2. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003).
é descrita da seguinte maneira
(ω) = ∞ 1 + ω 2 L− ω2 ω2 T − ω2 − ω 2 P ω2 , (2.10)
onde o termo de amortecimento foi ignorado. A equação 2.10 apresenta caráter de plas-mon e fônon, podendo ser considerada como uma generalização de ambos (ALBUQUER-QUE,2004).
2.4
Modos de Volume de Polaritons de Plasmon e
Fô-nons
A propagação de ondas eletromagnéticas em um cristal é governada pelas equações de Maxwell (JACKSON,2007). No sistema SI são descritas3 por
~ ∇ · ~D = 0 , (2.11) ~ ∇ · ~B = 0 , (2.12) ~ ∇ × ~E = −∂ ~B ∂t , (2.13) ~ ∇ × ~H = ∂ ~D ∂t . (2.14)
3O apêndice A traz uma revisão das equações de Maxwell na matéria, detalhando as equações de onda
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS Ao considerarmos um meio infinitamente extenso, teremos que os campos eletromag-néticos serão proporcionais a ei~k·~r−iωt. Sendo assim, através da equação 2.11 obtemos que (ω)~k · ~E = 0. Isto implica nas seguintes condições,
(ω) = 0 ou ~k · ~E = 0 . (2.15) A primeira condição corresponde aos zeros da função dielétrica, que como citado anteri-ormente nos fornece a frequência longitudinal dos fônons quando desprezamos o damping. A segunda condição mostra que o campo elétrico ~E oscila em um plano perpendicular à direção de propagação da onda, ou seja, que as ondas eletromagnéticas são ondas trans-versais. Realizando o produto vetorial do vetor de onda ~k com essa segunda condição, obteremos facilmente a relação de dispersão (veja equação A.15 e considere que σ = 0) dada por
k2 = (ω)µ(ω)ω2/c2 . (2.16) A figura 2.2 é a representação gráfica da curva de dispersão de uma onda eletromagné-tica transversal em um plasma (chamada de bulk plasmon-polariton). O espectro possui apenas um ramo de plasmon-polariton localizado em ω > ωp. O intervalo ω < ωp possui
uma área sombreada que corresponde ao intervalo de frequências proibidas e a linha tra-cejada representa a linha da luz no vácuo. Além disso, a figura descreve o gás de elétrons, que possui função dielétrica descrita por (ω) = ∞(1 − ω2p/ω2).
Figura 2.2: Curva de dispersão do modo de volume do plasmon de uma onda eletromag-nética com o parâmetro ω/ωp versus ck/ωp e constante dielétrica ∞= 1. Fonte adaptada
de ALBUQUERQUE (2003).
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS acoplada a um modo de fônon ótico transversal em um cristal, onde consideramos ainda o meio sendo não magnético e sem amortecimento. Para esse caso de fônons, a função da permissividade (equação 2.8), e os limites e a forma assintótica da relação de dispersão (equação 2.16) são dados por
• k ' (0)1/2ω/c quando ω ω
T; k ' (∞)1/2ω/c quando ω ∞;
• k ' 0 quando ω ωL;
• O intervalo em que aparece os modos de volume é definido por ωT < ω < ωL. Onde
k é um imaginário puro.
Figura 2.3: Curva de dispersão dos modos de volume dos polaritons de fônons. As linhas cheias representam os modos de volume, as curvas assintóticas que são as linhas tracejadas e pontilhadas representam a linha da luz e a área sombreada entre ωT e ωL representa o
intervalo de frequências proibidas. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003).
A curva de dispersão para estes modos mistos é chamada de bulk phonon-polariton. Diferentemente do caso anterior, agora temos dois modos de volume que foram gerados devido o vetor de onda ~k possuir duas soluções para ω. Quando ~k −→ 0 uma solução (ramo inferior) se aproxima de ω2 = c2k2/(0), enquanto a outra (ramo superior) se aproxima da frequência longitudinal do fônon ωL. Além disso, para ~k −→ ∞ uma solução
(ramo superior) se aproxima de ω2 = c2k2/(∞), enquanto a outra (ramo inferior) se aproxima da frequência transversal de fônon ωT.
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS
2.5
Modos de Superfície de Polaritons de Plasmons e
Fônons
Por definição, polaritons de superfície são os modos eletromagnéticos mistos que exis-tem na superfície cristalina. Sendo estes tipicamente localizados em alguns intervalos de comprimentos de onda, tendo sua amplitude decaindo exponencialmente a partir da superfície. Além disso, as propriedades específicas dos polaritons de superfície dependem das características dos materiais (ex.: função dielétrica).
Para abordarmos as propagações destes modos eletromagnéticos consideremos uma interface plana entre dois meios isotrópicos (não magnetizável) e que a interface coincida com o plano z = 0 de um sistema de coordenadas cartesianas adotado. Também que o meio A ocupe o espaço z > 0 e seja caracterizado pela função dielétrica A(ω) e o meio B
ocupe o espaço z < 0 e seja caracterizado pela função dielétrica B(ω). A representação
gráfica está exposta na figura 2.4.
Figura 2.4: Geometria usada para especificar a propagação de polaritons de superfície em uma única interface.
A partir de agora assumiremos que a radiação eletromagnética se propaga nos materiais no modo TM (polarização-p), sem perda de generalidade. A solução da equação de onda eletromagnética generalizada para ambos os meios é dada por
~
Ej(~r, t) = (Exj, 0, EzJ)eikxx−iωteikzjz , (2.17)
onde j = A, B e kx é o vetor de onda comum na direção x.
Substituindo a equação 2.17 na equação de onda resultamos em kzj =
q
j(ω)ω2/c2− k2x . (2.18)
Para que tenhamos modos localizados, é necessário que kzj seja complexo, que implica
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS Maxwell na interface4 obteremos a seguinte relação
kzA
kzB
= A(ω) B(ω)
. (2.19)
Substituindo a equação 2.19 por 2.18), obteremos a relação de dispersão para polari-tons de superfície kx2 = ω 2 c2 A(ω)B(ω) A(ω) + B(ω) . (2.20)
As permissividades A(ω) e B(ω) são reais na ausência de damping e para termos
modos de superfície se faz necessário que kzA = iαA e kzA = −iαB, onde αA e αB
obrigatoriamente são reais positivos e opostos. De modo que para existir a locação dos modos de superfície, temos
A(ω) + B(ω) < 0 . (2.21)
O meio que apresenta permissividade (ω) positiva é chama-se meio de superfície ativa e o meio que possui (ω) negativo é chamado meio de superfície inativa.
A seguir temos o exemplo da curva de dispersão do polariton de plasmon (ver figura 2.5) para o caso onde temos o meio A sendo o vácuo e o meio B sendo o GaAs n-dopado. A relação de dispersão para a frequência de surface plasmon-polariton ωSP L é obtida
através da equação 2.20 e descrita por ω2SP L(kx) = ∞ 2 h (1 + ∞)c2k2x+ ∞ω2P − ∆1/2SP L i , (2.22) onde ∆SP L =(1 + ∞)c2k2x+ ∞ω2P 2 − (2∞ckxωP)2 . (2.23)
A curva de dispersão apresenta algumas características listadas a seguir: • A curva está a direita da curva de dispersão da luz no vácuo (ω = ckx);
• O intervalo de frequências que apresenta o modo de superfície do polariton de plas-mon é definido por
0 < ωSP L(kx) <
ωP
(1 + −1 ∞)
1/2 ;
• Para pequenos valores de kx o modo apresenta comportamento de fóton (ω ' ckx),
enquanto para grandes valores de kx apresenta o comportamento de plasmon e
aproxima-se do valor assintótico ωSP L(kx) =
ωP
(1 + −1 ∞)
1/2.
A seguir temos a figura 2.6 que descreve a curva de dispersão do polariton de fônon gerada para o caso onde o meio A é o vácuo e o meio B é um cristal de GaAs, descrito
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS
Figura 2.5: Curva de dispersão de plasmon polariton de uma amostra semi-infinita de GaAs n-dopado com vácuo, onde A(ω) = 1 e B(ω) = ∞(1 − ωp2/ω2). A curva de
dispersão foi plotado com o parâmetro ω/ωp versus o vetor de onda reduzido no plano
ckx/ωp. Fonte adaptada de ALBUQUERQUE (2003).
pela função dielétrica dada na equação 2.8, desprezando o damping (Γ = 0). A relação de dispersão é obtida através da eq. 2.20 e descrita da seguinte forma
ω2SP H(kx) = ∞ 2 h (1 + ∞)c2kx2+ ∞ωL2 − ∆1/2SP H i , (2.24) em que ∆SP H =(1 + ∞)c2k2x+ ∞ω2L 2 − 4∞c2k2x(ωT2 + ∞ωL2) , (2.25)
onde ωL e ωT são as frequências longitudinais e transversais dos fônons, respectivamente.
Além disso, o intervalo de frequência que apresenta o modo de superfície do polariton de fônon é definido por
ωT < ωSP H(kx) <
∞ωL2 + ωT2
1 + ∞
1/2
. (2.26)
Observamos que a curva se reduz ao caso da superfície de polariton de plasmon quando tomamos os limites ωL−→ ωp e ωT −→ 0.
Como podemos observar a curva de dispersão se inicia na linha da luz em ωT e para
kx −→ ∞ aproxima-se do valor assintótico definido por
ωSP H(∞) =
∞ωL2 + ωT2
1 + ∞
1/2
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS
Figura 2.6: Curva de dispersão do polariton de fônon para uma interface GaAs-vácuo. A região dos modos de superfície está sombreada. A curva de dispersão foi plotado com o parâmetro ω/ωT versus o vetor de onda reduzido no plano ckx/ωT. Fonte adaptada de
ALBUQUERQUE (2003).
O limite eletrostático é definido como sendo o regime onde os efeitos do retardamento não são importantes. Isso corresponde a condição kx ω/c, em que significa que o
comprimento de onda na superfície é muito menor que o comprimento de onda 2πc/ω da luz no vácuo. Torna-se mais apropriado lidarmos com as soluções para equação de Laplace para o potencial escalar do que utilizarmos a de campos eletromagnéticos.
A solução de Laplace para ondas ondas na interface entre os dois meios (z = 0) é dada por
φj(~r, t) = Aje−sgn(z)αjze(ikxx−iωt) , (2.28)
onde j = A, B. Reescrevendo a solução na equação de Laplace (∇2φ(~r, t) = 0) obteremos α2j = k2x. Usando o fato de que ~Ej(~r, t) = −∇φj(~r, t), o campo elétrico será dado por
~
Ej(~r, t) = (−ikx, 0, sgn(z)kx)φj(~r, t) . (2.29)
Deste modo, Ex e Ez são iguais em magnitude e apresentam uma diferença de fase
de π/2 entre eles, seja para o meio A ou B. Impondo as condições de contorno para φ e ∂φ/∂t na interface, encontramos que AA= AB e
A(ω) + B(ω) = 0 , (2.30)
CAPÍTULO 2. DESCRIÇÃO GERAL DA TEORIA DOS POLARITONS uma função dielétrica conforme a equação 2.10. Obteremos um espectro de superfície de polariton com dois ramos. Um referente ao caso da superfície do polariton de fônon e outro relacionado com o caso da superfície de polariton de plasmon.
Neste capítulo apresentamos uma revisão teórica da descrição dos polaritons. Ini-cialmente, exibimos a sua relação direta com as propriedades dielétricas do meio a ser estudado, levando em consideração que a permissividade exibe dependência em relação à frequência. A finalidade deste capítulo foi de detalhar os polaritons de volume e su-perfície dos plasmons e fônons. Para tal feito, consideramos os polaritons de plasmons e fônons somente para uma interface. No próximo capítulo, abordaremos os polaritons de plasmons e fônons em estruturas periódicas, ou seja, em cristais fotônicos.
Cap´ıtulo
3
Cristais Fotônicos
3.1
Introdução
Os primórdios dos estudos da propagação de ondas eletromagnéticas em super-redes unidimensionais é datado desde 1887 por Lord Rayleigh (RAYLEIGH,1888), no qual identificou-se estreitas bandas fotônicas proibidas (band gaps) que obstruíam a radia-ção eletromagnética caminhante de se propagar pela estrutura periódica. Praticamente um século depois, Yablonovicth e John publicaram estudos sobre sistemas fotônicos de multicamadas periódicas em duas e três dimensões (YABLONOVICTH,1987). Essa ge-neralização inspirou o nome cristal fotônico. Importante destacar que eles foram os pio-neiros na utilização de ferramentas do Eletromagnetismo Clássico e da Física do Estado Sólido no estudo dessas estruturas. Ainda na mesma década, Merlin et al, publicou estudos sobre super-redes quasi-periódicas empregando a sequência de Fibonacci (MER-LIN,1985;BAJEMA,1987).
Neste capítulo vamos tratar do estudo das relações de dispersão de polaritons para os modos de volume e superfície em super-redes periódicas e quasi-periódicos (que obedecem a sequência de Fibonacci). Onde incluiremos uma fina camada de plasma de elétrons na interface entre cada camada da estrutura descrita. Para isso faremos o uso da técnica da matriz de transferência, que relaciona as amplitudes dos campos eletromagnéticos entre quaisquer camadas na super-rede, permitindo-nos através do teorema de Bloch conhecer-mos as relações de dispersão desejadas.
3.2
Cristais Fotônicos
Cristal fotônico é uma estrutura composta por materiais organizados periodicamente, que são compostos por dois ou mais diferentes meios ópticos, de modo que esta estrutura
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS apresenta o índice de refração periodicamente modulado. A periodicidade e o tamanho dos elementos espalhadores que compõem o cristal fotônico possuem a mesma ordem do comprimento de onda da radiação eletromagnética ou menores (JOANNOPOULOS,1997). Dependendo da geometria estrutural, estes cristais podem ser divididos em três grandes categorias (ver figura 3.1). Os cristais unidimensionais apresentam modulação periódica da permissividade elétrica (e/ou permeabilidade magnética) em uma única direção, en-quanto nas outras duas direções permanece uniforme. Nas estruturas fotônicas bidimensi-onais (tridimensibidimensi-onais) apresentam grande variedade de configurações, devido possuírem periodicidade da permissividade (e/ou permeabilidade magnética) ao longo de duas (três) dimensões.
Figura 3.1: Representação pictórica dos cristais fotônicos compostos por meios ópticos dis-tintos e em diferentes dimensionalidades: unidimensional, bidimensional e tridimensional, respectividadente. Fonte adaptada de CHEN (2016).
A propriedade mais importantes destes cristais é a presença de photonic band gaps, esta propriedade é que determina a aplicação prática dessas estruturas. Esta propriedade caracteriza as energias ou intervalos de frequências proibidas para a propagação da luz dentro da estrutura. Se porventura a radiação incidente apresenta frequência pertencente a este intervalo, ela será totalmente refletida, caso contrário, continuará a propagar-se pela estrutura de multicamadas. Assim, a estrutura de bandas é a principal informação para caracterização das propriedades dos cristais fotônicos. O significado físico da estru-tura de bandas é unir as propriedades da radiação eletromagnética com as propriedades do meio óptico. A estrutura de bandas é representada por um número de auto-estados ou auto-frequências da super-rede analisada e sua representação gráfica é bidimensional, independente da dimensionalidade do cristal fotônico. A auto-frequência citada anteri-ormente também é chamada de frequência de ressonância da estrutura, e o conjunto de auto-estado corresponde a um valor específico do vetor de onda da radiação eletromagné-tica.
Como já dito anteriormente, os cristais fotônicos são ferramentas poderosas na ma-nipulação de ondas eletromagnéticas, algumas de suas aplicações tecnológicas são fibras de cristais fotônicos (RUSSELL,2003), circuitos fotônicos integrados (COLDREN,2012),
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS isoladores ópticos (KHANIKAEV,2013), efeito de luz lenta (BABA,2008), entre outros.
Os cristais fotônicos podem ser considerados como quasi-cristais1 fotônicos se a distri-buição espacial de suas células unitárias forem estruturadas de maneira quasi-periódica. Geralmente essa organização é feita sob uma regra matemática de substituição, e suas propriedades coletivas são completamente distintas de seus constituintes.
As principais motivações das pesquisas envolvendo estas estruturas se devem pelas di-ferentes propriedades estruturais, eletrônicas e magnéticas que apresentam, se comparadas com cristais tradicionais. Eles exibem um espectro fragmentado que revela um padrão de auto-similaridade, que é uma característica importantíssima nos estudos dos fractais. Neste trabalho, iremos estudar os cristais fotônicos confeccionados de acordo com a regra de substituição do tipo Fibonacci, onde utilizaremos da 2a e 5a gerações desta sequência para realizamos nossos cálculos matemáticos e computacionais.
3.3
Relação de Dispersão Para Cristais Fotônicos
Iniciemos com uma estrutura periódica infinita de células unitárias AB (ver figura 3.2) de modo que o eixo z das coordenadas se encontra na direção normal ao plano das camadas. A relação de dispersão da onda eletromagnética pode ser obtida através da equação da onda eletromagnética que emerge das camadas A e B, na n-ésima célula unitária do cristal fotônico.
Para ondas eletromagnéticas com polarização-p, os campos elétricos e magnéticos nesta camada são descritos por
~
E(~r, t) = (Exj, 0, Ezj)eikxx−iωt , (3.1)
~
H(~r, t) = (0, Hyj, 0)eikxx−iωt . (3.2)
Suas respectivas componentes são Exj(z) = An1je −αjdj+ An 2je αjdj , Ezj(z) = ikx αj An 1je −αjdj− An 2je αjdj , Hyj(z) = − iω0j(ω) αj An 1je −αjdj − An 2je αjdj .
Onde j = A, B e dj representa a distância z da origem da origem do eixo z. Além disso, 1Em 2011, Dan Schetman recebeu o prêmio nobel de química devido seus estudos sobre quasi-cristais
realizados no ano de 1984. Em seu trabalho foi verificado que uma liga metálica apresentava um padrão de difração não habitual, apresentando uma periodicidade translacional de ordem proibida: 5, 8, 10 e 12 (SCHETMAN,1984).
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS
Figura 3.2: Representação esquemática de uma estrutura fotônica periódica de período L = a + b, onde a e b são espessuras das camadas A e B, respectivamente.A incidência da onda eletromagnética é oblíqua e o sistema se encontra envolto por um meio transparente C que consideramos sendo o vácuo. E A1C e A2C representam as amplitudes dos campos
neste meio. temos αj = r k2 x− j(ω)µj(ω) ω2 c2, se k 2 x > j(ω)µj(ω) ω2 c2; i r j(ω)µj(ω) ω2 c2 − k 2 x, se k 2 x < j(ω)µj(ω) ω2 c2. (3.3)
Em que j(ω) e µj(ω) são respectivamente a função dielétrica e a permeabilidade
magnética do meio a se considerar, kx é o vetor de onda no plano de propagação, 0 é a
permissividade do vácuo, ω é a frequência angular e c é a velocidade da luz no vácuo. Aplicando as condições de contorno para as componentes tangencial e paralela dos respectivos campos ~E e ~H na interface z = nL + a, obtemos
ExAn |z=a = ExBn |z=0 An1Ae−αAa+ An 2Ae αAa= An 1B+ A n 2B , An1AfA+ An1AA n 2AfA= A n 1B+ A n 2B . (3.4) HyAn |z=a− Hn yB|z=0 = 0 −iω0j(ω) αA An 1Ae −αAa− An 2Ae αAa +iω0B(ω) αB [An1B − An 2B] = 0 , ξAAn1AfA− A2An fA = ξB[An1B− A n 2B] . (3.5)
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS Para z = (n + 1)L, temos ExBn |z=b= ExAn+1|z=0 An1Be−αBb+ An 2Be αBb = An+1 1A + A n+1 2A , An1BfB+ An2BfB= An+11A + A n+1 2A . (3.6) HyBn |z=b− Hn+1 yA |z=0 = 0 −iω0j(ω) αB An 1Be −αBb− An 2Be αBb + iω0A(ω) αA An+1 1A − A n+1 2A = 0 , ξBAn1BfB− A2Bn fB = ξAAn+11A − A n+1 2A . (3.7) Onde consideramos que L é a espessura da célula unitária e igual a a + b, fj = e−αjdj,
fj = fj−1 e ξj =
j
µjαj
.
A partir de agora é conveniente introduzirmos o formalismo da matriz de transferência (MARKOS,2008). No qual cada meio é representado por um vetor coluna, cujos elementos são as amplitudes dos campos eletromagnéticos do meio j na n-ésima célula unitária.
Anj = " An1j An2j # .
Podemos reescrever as equações de contorno (3.4,3.5,3.6 e 3.7)da seguinte forma " fA fA ξAfA −ξAfA # " An1A An2A # = " 1 1 ξB −ξB # " An1B An2B # , MA|AnAi = NB|AnBi . (3.8) " fB fB ξBfB −ξBfB # " An1B An2B # = " 1 1 ξA −ξA # " An+11A An+12A # , MB|AnBi = NA An+1A . (3.9) Em que consideramos as matrizes
Mj = " fj fj ξjfj −ξjfj # e Nj = " 1 1 ξj −ξj # .
Utilizando as equações 3.8 e 3.9, obtemos NA
An+1A = MB|AnBi = MBNB−1MA|NAi ,
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS onde a matriz T é definida por
T = NA−1MBNB−1MA. (3.11)
A matriz T exposta na equação 3.11 é chamada de matriz de transferência, ela relaciona os coeficientes do campo eletromagnético de uma célula unitária com os de sua procedente. A equação 3.10 pode ser generalizada da seguinte maneira
An+mA = Tm|An
Ai . (3.12)
Ao consideramos a simetria de translação devido a periodicidade do sistema, pode-mos aplicar o teorema de Bloch na equação 3.10, resultando nas seguintes equações de autovalores
T |AnAi = eiQL|An
Ai , (3.13)
T−1|AnAi = e−iQL|AnAi . (3.14) Onde Q é o vetor de onda de Bloch e L é a espessura da célula unitária. Somando as equações anteriores e utilizando a definição de Moivre para a função cosseno, obteremos a seguinte relação T |AnAi + T−1|An Ai = 2 cos(QL) |AnAi , cos(QL)I − T + T −1 2 |An Ai = 0 . (3.15)
em que I é a matriz identidade.
Como a equação 3.15 foi obtida para qualquer vetor |AnAi, temos
cos(QL)I = 1
2(T + T
−1
) . (3.16)
Como T é unimodular, ou seja, seu determinante é igual a 1, temos que a relação de dis-persão dos polaritons de plasmons de volume é simplesmente descrita por (ARAUJO,2009)
cos(QL) = 1
2T r(T ) , (3.17) Portanto, resultamos em
cos(QL) = cosh(αAa) cosh(αBb) +
1 2 A(ω) B(ω) + B(ω) A(ω) sinh(αAa) sinh(αBb) . (3.18)
Assim, conhecendo a forma da matriz de transferência T , obtemos o espectro dos modos de volume dos polaritons de plasmons em um estrutura periódica de camadas
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS dielétricas.
Ao considerarmos agora que a estrutura seja truncada no plano z = 0, sendo z < 0 preenchido por um material C que possui uma função dielétrica C independente da
frequência, verificamos que este novo cristal fotônico semi-infinito perde a simetria trans-lacional na direção z, e portanto, não podemos, para este caso, utilizarmos o teorema de Bloch como no caso anterior. Em contrapartida, a nova interface permite o surgimento dos chamados polaritons de superfície, onde podemos estabelecer a relação de dispersão para estes modos localizados.
As soluções das equações de Maxwell na região z < 0 para as componentes x e y, dos respectivos campos elétricos e magnéticos são descritas por
Ex(z) = CeαCz , (3.19) Hy(z) = − iω0C(ω) αC CeαCz . (3.20) Em que C é constante e αC = r k2 x− CµC ω2 c2 , com k 2 x > Cµ ω2 c2.
Aplicando as condições de contorno dos campos eletromagnéticos em z = 0, temos ExC0 |z=0 = ExA0 |z=0 C = A01A+ A02A. (3.21) HyC0 |z=0− HyA0 |z=0= 0 −iω0C(ω) αC C + iω0A(ω) αA A0 1A− A 0 2A = 0 , ξCC = ξAA01A− A 0 2A . (3.22) Em que ξC = C µCαC
e o sobrescrito representa a célula n = 0 da estrutura da super-rede. Apesar da invalidade do teorema de Bloch nesta situação, a equação 3.17 continua sendo válida contanto que substituamos Q por iβ (com Re(β) > 0, condição necessária para que exista modo localizado). Para este caso, obtemos
cosh(βL) = 1
2T r(T ) . (3.23) Desta forma, a equação 3.14 será reescrita por
T A0A = e−βL A0A
. (3.24)
Reescrevendo a equação anterior na forma de um sistema de equações, podemos facil-mente determinar o coeficiente de atenuação β da radiação eletromagnética propagante.
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS Fazendo as devidas substituições, resultamos na seguinte relação de dispersão implícita para os modos de superfície,
T11+ T12λ = T21λ−1+ T22, (3.25)
onde Tnm (n, m = 1, 2) são elementos da matriz de transferência T . E o parâmetro λ é
definido por
λ = ξA+ ξC ξA− ξC
. (3.26)
Os modos de superfície obtidos através da equação 3.25 se localizam nos planos das interfaces entre os meios ópticos e a quantidade de modos depende do número de interfaces na célula unitária (BRANDÃO,2017).
Na interface entre os meios ópticos distintos pode existir, em algumas circunstâncias, uma fina camada de elétrons móveis, cuja espessura é desprezível, tal condição nos pos-sibilita tratar dessa nova estrutura como sendo um fina monocamada de plasma de elétrons (ver figura 3.3). Ao considerarmos a mesma geometria utilizada ao longo deste capítulo, verificamos que podemos considerar os mesmos campos elétrico e magnético como inicial-mente foi proposto, porém verificaremos que a principal diferença será a descontinuidade da componente y do campo magnético, oriunda da presença da densidade de carga em cada interface.
Assim, a seguir temos a relação de dispersão para cristais fotônicos com cargas nas interfaces que delimitam os meios ópticos das estruturas que compõem o cristais fotônicos.
3.4
Relação de Dispersão Para Cristais Fotônicos com
Cargas na Superfície
Considerando os mesmos campos eletromagnéticos utilizados na seção anterior e que as ondas eletromagnéticas propagantes possuem polarização-p, temos
~
E(~r, t) = (Exj, 0, Ezj)eikxx−iωt , (3.27)
~
H(~r, t) = (0, Hyj, 0)eikxx−iωt . (3.28)
Aplicando as condições de contorno para as componentes tangencial e paralela dos respectivos campos ~E e ~H na interface z = nL + a, obtemos
ExAn |z=a = ExBn |z=0 An1Ae−αAa+ An 2Ae αAa= An 1B+ A n 2B , An1AfA+ An2AfA= A n 1B+ A n 2B . (3.29)
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS
Figura 3.3: Representação esquemática de uma estrutura fotônica periódica que apresenta uma monocamada de plasma de elétrons nas interfaces da estrutura, e tem período L = a + b, onde a e b são espessuras das camadas de diferentes tons de verde. A incidência da onda eletromagnética é normal e o sistema se encontra envolto por um meio transparente C que consideramos sendo o vácuo, e A1C, A2C representam as amplitudes dos campos
neste meio. HyAn |z=a− Hn yB|z=0= σE n xB|z=0 −iω0j(ω) αA An 1Ae −αAa− An 2Ae αAa + iω0B(ω) αB [An1B− An 2B] = σ [A n 1B+ A n 2B] , ξAAn1AfA− An2AfA = −σ [A n 1B+ A n 2B] + ξB[An1B− A n 2B] . (3.30) Para z = (n + 1)L, temos ExBn |z=b= ExAn+1|z=0 An1Be−αBb+ An 2Be αBb = An+1 1A + A n+1 2A , An1BfB+ An2BfB= A n+1 1A + A n+1 2A . (3.31) HyBn |z=b− HyAn+1|z=0 = σExAn+1|z=0 −iω0j(ω) αB An 1Be −αBb − An 2Be αBb + iω0A(ω) αA An+1 1A − A n+1 2A = σ A n+1 1A + A n+1 2A , ξAAn+11A − A n+1 2A = −σA n+1 1A + A n+1 2A ξBAn1BfB− An2BfB . (3.32) Onde consideramos σ = σ iω0 .
Reescrevendo as equações 3.29,3.30, 3.31 e 3.32 na forma matricial, obtemos " fA fA ξAfA −ξAfA # " An1A An2A # = " 1 1 ξB− σ −ξB− σ # " An1B An2B # , MA|AnAi = NB|AnBi . (3.33) " fB fB ξBfB −ξBfB # " An1B An2B # = " 1 1 ξA− σ −ξA− σ # " An+11A An+12A # ,
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS MB|AnBi = NA
An+1A . (3.34) Em que consideramos as matrizes
Mj = " fj fj ξjfj −ξjfj # e Nj = " 1 1 ξj − σ −ξj− σ # .
O espectro dos modos de volume dos polaritons de plasmons em uma estrutura perió-dica de meios dielétricos que possuem uma fina camada de elétrons na interface de cada meio é descrita por
cos(QL) = cosh(αAa) cosh(αBb)
1 + σ ξA +1 2sinh(αAa) sinh(αBb) ξA ξB + + ξB ξA −2σ ξB +1 2cosh(αAa) sinh(αBb) σ2 ξAξB . (3.35)
Analogamente, a relação de dispersão implícita para os modos de superfície (equação 3.26), será definida através do seguinte parâmetro
λ = ξA+ ξC + σ ξA− ξC − σ
. (3.36)
3.5
Técnica da Matriz de Transferência
Vamos agora investigar os modos de volume e superfície dos polaritons de plasmon em multicamadas que exibem uma desordem determinística, ou seja, cristais fotônicos quasi-periódicos que obedecem à sequência de Fibonacci. Desenvolvida no ano de 1202 por Leonardo de Pisa (cujo apelido era Fibonacci, que significa filho de Bonacci), a sequência de Fibonacci é o exemplo mais antigo de uma cadeia quasi-periódica e foi concebido através de sua investigação sobre o crescimento de uma população de coelhos (GILLISPIE,1975). A estrutura experimental é composta a partir da justaposição dos blocos de construção A e B de maneira que o n-ésimo estágio da super-rede Sn seja obtido pela regra recorrência
Sn = Sn−1Sn−2, para n ≥ 2 onde S0 = [B] e S1 = [A]. A sequência de Fibonacci possui
a propriedade de ser invariante sob transformações A −→ AB e B −→ A. Suas gerações (ver figura 3.4) são dadas por
S0 = [B] S1 = [A] S2 = [AB] , S3 = [ABA] , S4 = [ABAAB] , S5 = [ABAABABA] , ...
(3.37) O número de blocos de construção desta estrutura cresce em conformidade com o número de Fibonacci, cuja relação de recorrência é Fl = Fl−1+ Fl−2 com F0 = F1 = 1.
Quando n −→ ∞ a razão entre o número de blocos de construção A e B, tende para o conhecido golden mean number τ ≡ (1 +√5)/2. Todos os números da sequência de
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS Fibonacci podem ser obtidos a partir do golden mean number através da seguinte relação Fn= [τn− (−τ )−n]/
√ 5.
Figura 3.4: Representação esquemática da sequência de Fibonacci em função do número de geração n, iniciando a partir de n = 2.
As matrizes de transferência para as gerações do cristal fotônico para a sequência de Fibonacci podem ser determinadas através do método da indução. Deste modo podemos calcular estas matrizes do seguinte modo:
Para S0 = [B], temos que
TS0= NB−1MB . (3.38) Para S1 = [A], TS1 = NA−1MA . (3.39) Para S2 = [AB], TS2 = NB−1MBNA−1MA= TS0TS1 . (3.40) Para S3 = [ABA], TS3 = NA−1MANB−1MBNA−1MA= TS1TS2 . (3.41) Para S4 = [ABABA], TS4= NB−1MBNA−1MANA−1MANB−1MBNA−1MA= TS2TS3= TS2TS1TS2. (3.42)
CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS Para S5 = [ABAABABA], TS5= NA−1MANB−1MBNA−1MANB−1MBNA−1MANA−1MANB−1MBNA−1MA = TS3TS4= TS1TS2TS2TS1TS2 . (3.43) Generalizando, temos TSn+2 = TSnTSn+1 , (3.44)
onde n ≥ 1. E portanto, ao conhecermos as matrizes TS0 ,TS1 e TS2; torna-se possível
determinar a matriz de transferência para qualquer geração da sequência de Fibonacci. As respectivas matrizes são definidas por
TS0= NB−1MB = 1 2 fB 2 + σ ξB fB 2 + σ ξB fB 2 − σ ξB fB 2 − σ ξB . TS1 = NA−1MA = 1 2 fA 2 + σ ξA fA 2 + σ ξA fA 2 − σ ξA fA 2 − σ ξA . TS2= NB−1MBNA−1MA= 1 4 fB 2 + σ ξB fB 2 + σ ξB fB 2 − σ ξB fB 2 − σ ξB fA 2 + σ ξA fA 2 + σ ξA fA 2 − σ ξA fA 2 − σ ξA .
A seguir temos os elementos da matriz de transferência TS2,
T11 = e−αAacosh(αBb) 1 + σ ξA − 1 2e −αAasinh(α Bb) ξA ξB +ξB ξA − 2σ ξB − σ 2 ξAξB , T12 = 1 2e αAasinh(α Bb) ξA ξB −ξB ξA +1 2σe αAacosh(α Bb) − σ2 2ξAξB eαAasinh(α Bb) , T21 = − 1 2e −αAasinh(α Bb) ξA ξB − ξB ξA −1 2σe −αAacosh(α Bb) + σ2 2ξAξB e−αAasinh(α Bb) , T22 = eαAacosh(αBb) 1 − σ ξA +1 2e αAasinh(α Bb) ξA ξB +ξB ξA − 2σ ξB + σ 2 ξAξB .
O fato de conhecermos as matrizes de transferência nos possibilita descrever minu-ciosamente os espectros de volume e superfície dos polaritons de plasmons para cristais fotônicos periódicos e quasi-periódicos (ALBUQUERQUE,2003). Essa abordagem será discutida no próximo capítulo.
Neste capítulo apresentamos uma descrição de cristais fotônicos periódicos e quasi-periódicos utilizando a técnica da matriz de transferência para obtenção das suas
res-CAPÍTULO 3. CRISTAIS FOTÔNICOS pectivas relações de dispersão dos modos de volume e superfície ao acrescentarmos uma camada de plasma de elétrons localizada nas superfícies da interface das estruturas dis-cutidas. No próximo capítulo, apresentaremos a estrutura preparada para a realização deste trabalho, bem como os resultados obtidos.
Cap´ıtulo
4
Polaritons em Cristais Fotônicos Intercalados
com Grafeno
4.1
Introdução
Em menos de meio século, a ciência avançou na construção de diferentes estruturas capazes de confinar e guiar ondas eletromagnéticas na matéria. Dentre eles, sobressaem-se os metamateriais e os cristais fotônicos. Além disso, os cientistas conseguiram a pouco mais de uma década sintetizar o grafeno, considerado como um dos materiais mais extra-ordinário do século XXI.
Devido as estruturas dos cristais fotônicos, estes podem apresentar o índice de refração negativo como uma consequência das bandas fotônicas proibidas. Diferentemente, os metamateriais exibem o índice de refração negativo através de estruturas metálicas e estruturas ressonantes muito menores do que o comprimento de onda; para então obter, respectivamente, as permissividades e permeabilidades negativas (SMITH,2003). Diante disto, nos últimos anos, surgiram uma expressiva quantidades de trabalhos voltados para o estudo, consequências e aplicações dos cristais fotônicos com índice de refração negativo. Neste sentido, vamos estudar a dispersão de polaritons em estruturas fotônicas com-postas por sistemas periódicos e quasiperiódicos, constituídos por camadas de materiais que apresentam índice de refração positivo e negativo, e que se encontram separados por finas camadas de grafeno. Para isto, vamos fazer uso de todo embasamento teórico apresentado nos capítulos anteriores, utilizando monocamadas de grafeno. A seguir, te-mos uma breve discussão sobre este material e em seguida, os resultados obtidos neste trabalho.
CAPÍTULO 4. POLARITONS EM CRISTAIS FOTÔNICOS COM GRAFENO
4.2
O Grafeno
Embora eventuais tentativas de estudar o grafeno remontem a 1859, somente no ano de 1947 que surge o primeiro trabalho teórico realizado por P. R. Wallace (WALLACE,1947). No entanto, apenas no ano de 2004 se deu o seu isolamento e identificação, por um grupo de pesquisadores liderados por Andre Geim, da Universidade de Manchester. Eles recorreram a um procedimento aparentemente simples, usando uma fita adesiva convencional, um lápis e aplicando um processo de exfoliação mecânica (também chamado de clivagem micromecânica) para o isolamento da estrutura. Este trabalho lhes rendeu o Prêmio Nobel de Física no ano de 2010 (NOVOSELOV,2004).
O carbono é o sexto elemento mais abundante do universo, sendo a matéria prima para a vida e a base de toda a química orgânica. Devido à flexibilidade de sua ligação e dimensionalidade das estruturas que o tem como base, os sistemas baseados em carbono mostram um número ilimitado de estruturas com distintas propriedades físicas. Entre os sistemas com apenas átomos de carbono, o grafeno tem um papel importante, pois é o elemento estrutural mais básico de alguns alótropos do carbono (ver figura 4.1). O gra-feno apresenta em sua construção uma rede bidimensional constituída por uma geometria hexagonal, em que átomos de carbono se encontram dispostos nos vértices de hexágonos regulares e por isso sua estrutura é comumente chamada de favo-de-mel. Devido sua estrutura eletrônica, o grafeno apresenta propriedades interessantes como uma condutivi-dade térmica extremamente alta, sustenta elevadas densicondutivi-dades de corrente, alta resistência mecânica, transparência óptica e não possui band gap eletrônico (SEMENOFF,1984).
Em sua estrutura eletrônica, os átomos apresentam hibridização sp2. Nesta tipo de processo, elétrons que receberam energia saltam para outro orbital, deixando orbitais incompletos que tendem a fundir-se para formar os denominados orbitais híbridos. Neste tipo de hibridização sp2 os orbitais 2s, 2px, e 2py se combinam, formando três orbitais sp2
em que três elétrons dos orbitais 2s, 2px e 2py apresentam ligações do tipo σ, responsável
pela rigidez do grafeno. O elétron restante preenche o orbital 2pz e a hibridização origina
as ligações π que se localizam acima e abaixo da rede o grafeno; que por sua vez apresenta ligações mais fracas. Os elétrons que formam as ligações π são os responsáveis pela banda de valência e a banda de condução deste material. Portanto, os mais importantes para a determinação das propriedades ópticas, térmicas e de transporte eletrônico do grafeno (PERES,2010).
Associado a esta ligação podemos definir um hamiltoniano tight-binding para o sistema, do qual se obtém posteriormente a relação de dispersão do grafeno. Em sua geometria cristalina os átomos de carbono se encontram dispostos em uma estrutura hexagonal que pode ser vista como uma rede triangular com uma base de dois átomos por célula unitária. Os vetores de base da rede direta são definidos por
CAPÍTULO 4. POLARITONS EM CRISTAIS FOTÔNICOS COM GRAFENO
Figura 4.1: a) O grafeno é a base de estruturas grafíticas: b) o fulereno pode ser consi-derado como uma estrutura adimensional formada pela dobra de uma folha de grafeno; c) os nanotubos de carbono consistem de uma única camada de grafite dobrada em tubo unidimensional da ordem de poucos nanômetros; d) o grafite que consiste do empilha-mento de folhas de grafenos acopladas por forças de Van de Waals. Fonte adaptada de GEIM (2010). ~a1 = a 2(3, √ 3) , ~a2 = a 2(3, − √ 3) , (4.1)
onde a = 0.142 nm é a distância entre os átomos de carbono. Os vetores da rede recíproca são dados por
~b1 = 2π 3a(1, √ 3) , ~b2 = 2π 3a(1, − √ 3) . (4.2)
A correlação entre as duas redes é definida por ~ai · ~bj = 2πδij. A rede recíproca é
o conjunto de todos os vetores de onda ~k tais que as correspondentes ondas planas que o formam têm a mesma periodicidade da rede de Bravais. É nessa rede que se pode desenhar as Zonas de Brillouin. Em especial, temos a 1a zona de Brillouin (ver figura 4.2), que pode ser entendida como sendo a célula de Wigner-Seitz da rede recíproca. A célula de Wigner-Seitz é um conjunto de planos bissetores e perpendiculares aos vetores da rede reciproca que forma a célula unitária primitiva. Para investigarmos o espectro de dispersão e seus derivados, faz-se necessário considerar-se apenas a 1a zona de Brillouin, pois ela contém todas as informações importantes da estrutura, as demais zonas apenas reproduzem as mesmas propriedades.
