Introdução à técnica

A espectroscopia THz de pentes de dois pentes de frequência (terahertz dual

frequency comb spectroscopy – THz-DFCS) é, em termos instrumentais, praticamente

idêntica à THz-TDS ASOPS. A diferença fundamental está na aquisição de dados. Enquanto que somente 1 pulso é registrado nos sistemas ASOPS – o que seria análogo aos sistemas THz-TDS convencionais, com o diferencial do tempo de aquisição e ausência de partes mecânicas –, um trem de pulsos THz precisa ser adquirido, de modo a possibilitar resolução suficiente para que sejam observados os dentes individuais.

No domínio das frequências, a THz-DFCS pode ser interpretada como uma medida de batimentos múltiplos entre os dentes de cada pente. A Figura 63 ilustra esse processo. Um dos pentes NIR é usado para gerar o pente THz (FC 1), e outro para detectá-lo (FC 2). Na região THz, somente o pente de geração é real, pois o segundo corresponde na verdade a algum sinal elétrico que depende do detector (por exemplo, a corrente induzida na PCA). Como as taxas de repetição de cada pente são ligeiramente diferentes, a sobreposição de ambos no domínio das frequências gera uma série de batimentos entre cada um deles. Tais diferenças, sempre múltiplas de Δfrep, caem na região de radiofrequências (RF), de modo que podem ser

detectadas diretamente por um analisador de espectros de RF adequado. Como os valores de frep e Δfrep são fixos e conhecidos, o pente THz original é facilmente recuperado, empregando

Figura 63: Interpretação gráfica no domínio das frequências de como o pente THz é medido a partir de um pente de RF.

Apesar de apresentar altíssima resolução, os sistemas THz-DFCS são intrinsecamente limitados pela taxa de repetição dos pentes NIR originais. Assim, recentemente foi desenvolvido o chamado THz-DFCS intercalado (spectrally interleaved). Esse instrumento se baseia na varredura das taxas de repetição dos lasers e aquisição sequencial de vários trens de pulso, enquanto Δfrep é mantida constante. Após medidos dessa maneira e sobrepostos, obtém-

se um espectro global com os espaçamentos entre os dentes preenchidos (Figura 64).

Figura 64: Ilustração do processo de preenchimento das lacunas entre os dentes na espectroscopia THz-DFCS intercalada. Nota-se que o espaçamento entre os dentes varia a

Ainda assim, esse preenchimento das lacunas não é homogêneo, de modo que os espaçamentos entre as linhas adicionadas variam em função da frequência. Isto significa que é necessário um planejamento dos passos de frep entre cada varredura para que um determinado

pico seja examinado com alta resolução, ao mesmo tempo que outras regiões do espectro permanecerão com a mesma resolução. Ou seja, mesmo com esse melhoramento, a THz- DFCS ainda seria inferior a outras técnicas em termos de resolução, pois não permitiria a investigação de toda a faixa espectral adquirida em uma única varredura (que na realidade consiste em uma sobreposição de um conjunto de varreduras).

Tendo em vista as limitações inerentes à técnica THz-DFCS e visando uma forma de usufruir ao máximo de sua capacidade de fornecer espectros largos sem perda de resolução, uma nova abordagem foi proposta nesse trabalho. A ideia é empregar moduladores eletro- ópticos, visando efetivamente reduzir a taxa de repetição do pente, o que permite o preenchimento homogêneo das lacunas – e sem a necessidade de múltiplas varreduras sobrepostas para obter um único espectro.

O processo é ilustrado na Figura 65. Um trem de pulsos com taxa de repetição frep, ao

ser modulado por uma onda senoidal com uma fase aleatória, produzirá bandas laterais cujas frequências correspondem à modulação. Se a modulação for realizada em fase com o trem de pulso, e o atraso for corrigido para que pulsos individuais sejam suprimidos, o sinal resultante será uma nova sequência de pulsos, na qual alguns deles foram descartados. Esse procedimento é denominado pulse picking, e deve ser realizado com uma onda quadrada para que os pulsos indesejados sejam efetivamente excluídos. No exemplo da Figura 65, uma modulação cuja frequência é igual à frep/2 seleciona 1 a cada 2 pulsos, o que resulta em uma

divisão da taxa de repetição por 2. Em princípio, a ideia pode ser utilizada para dividir frep por

um fator arbitrário, desde que a modulação seja mantida em fase com o trem de pulsos e o atraso seja corrigido para que ocorra a coincidência dos pulsos.

Figura 65: Ilustração de alguns exemplos de modulação eletro-óptica e seus efeitos no domínio das frequências de um laser pulsado. (A) Trem de pulso em mode-lock sem modulação, com uma taxa de repetição frep; (B) modulação senoidal com fase aleatória e as

bandas laterais introduzidas no espectro; (C) pulse picking com n = 2, convertendo frep em

frep/2.

Na Figura 66, é exibido um diagrama esquemático de como a ideia do pulse picking seria implementada na prática para um espectrômetro THz-DFCS. Partindo de um instrumento que empregue 2 osciladores de femtossegundos, cada um com sua taxa de repetição, os moduladores seriam posicionados entre os lasers e seus respectivos componentes THz (emissor ou detector). Utilizando o sinal dos próprios lasers como clock, é possível referenciar os moduladores a cada laser, o que travaria as fases dos sinais modulados. A partir desse ponto, bastaria alimentar cada modulador com uma onda quadrada na frequência desejada para que o sinal de saída apresentasse uma taxa de repetição igual a um divisor da taxa original, que seria escolhido de acordo com a necessidade.

Figura 66: Diagrama esquemático de um espectrômetro THz-DFCS com pulse picking.

Neste trabalho, moduladores eletro-ópticos foram escolhidos como dispositivos para fazer o pulse picking – mais especificamente, interferômetros de Mach Zehnder. A justificativa para esta decisão, bem como o funcionamento deste e outros componentes do instrumento desenvolvido, será fornecida na seção 6.4 deste capítulo.