2.3 Les problèmes du MSBR
2.3.1 Le retraitement du combustible
2.3.1.1 Présentation détaillée
La figure 2.5 représente le schéma du retraitement envisagé pour le MSBR [13, 28]. Dans cette unité de retraitement devait passer l’ensemble des 50 m3du sel combustible en un délai d’une dizaine de jours. Ceci devait permettre de maximiser la surgénération en extrayant rapidement le 233Pa et en limitant fortement les captures parasites sur les PF, et en particulier sur les lanthanides qui sont les PF les plus capturants. Le retraitement était prévu pour fonctionner en continu, c’est-à-dire que le sel combustible s’écoulait directement du coeur en passant successivement dans les différentes étapes du retraitement.
La première consiste en un passage du sel sous gaz HF (acide fluorhydrique) qui va volatiliser l’uranium sous la forme d’UF6. Un certain nombre d’autres composés suivent le même chemin, tels
FIG. 2.5 – Schéma du retraitement envisagé pour le projet MSBR.
que le neptunium et l’iode (sous la forme NpF6, IF5et IF7) [15]. Le neptunium peut ensuite être séparé de l’uranium par une condensation sélective en jouant sur la température. L’efficacité de la fluoration est très bonne et seules des traces d’uranium continuent dans la suite du procédé.
Les étapes d’extraction suivantes sont constituées par un (ou plusieurs étage d’un) échangeur à contre-courant. Ces échangeurs réalisent l’extraction réductrice à l’aide de bismuth métallique liquide plus ou moins enrichi en lithium. Le bismuth a été choisi pour sa bonne solubilité du lithium, des PF et des actinides, ainsi que pour ses intéressantes propriétés thermiques (points de fusion à 271◦C et d’ébullition à 1564 ◦C). L’extraction réductrice consiste en un échange entre le lithium du métal et l’élément à retirer, selon la réaction chimique suivante [20, 29, 30] :
MFn(sel) +n Li(metal)M(metal) +n LiF(sel) (2.1) avec M l’élément à extraire et n sa valence
Comme la réaction correspond à un échange entre l’élément M et le Li, l’équilibre est gouverné par la concentration en lithium dans chaque phase. Comme la quantité de Li dans le coeur est fixée, la constante de réaction K pour chaque élément est dépendante de la quantité de Li présente dans le bismuth. Cette constante de réaction, dans le cas de solution idéale (ce qui est le cas tant que les proportions des éléments en question restent faibles par rapport au solvant), s’écrit sous la forme :
K= XM(metal).XLiF(sel)n
XMFn(sel).XLi(metaln ) (2.2)
avec Xila fraction molaire de l’élément i qui est définie par Xi= NNi
total(Niest le nombre de moles
Une décomposition intéressante consiste à séparer les rapports de fraction molaire concernant le lithium de ceux concernant l’élément M. Cela nous donne deux grandeurs appelées coefficients de partage : DLi= XXLi(metal)
LiF(sel) et DM = XXM(metal)
MFn(sel). L’efficacité d’extraction de l’élément M, c’est-à-dire la
quantité extraite par rapport à la quantité restant dans le sel, est directement liée à DM, que l’on peut écrire d’après les autres grandeurs :
log(DM) =n log(DLi) +log(K) (2.3)
Cette droite, appelée droite de partage de l’élément M, permet de connaître l’efficacité d’extraction du procédé en fonction de la quantité de lithium dans le métal. La figure 2.6 (partie de gauche) représente ces droites pour différents éléments : des actinides (en foncé) et quelques produits de fission (en clair). Le “domaine du métal” représente la zone où un élément donné est, à l’équilibre, plus concentré dans le métal.
10-4 10-3 10-2 10-1
DLi 10-8
10-4 100 104 108
D M
Domaine du métal
Domaine du sel Zr
Th
Eu Nd Pu Np
Pa
10-5 10-4 10-3 10-2 10-1 100
DLi 10-2
10-1 100 101 102 103
D M
Domaine du métal
Domaine du sel Ce
Th
Eu Nd
La U Pa
Sm
Sr Ba
FIG. 2.6 – Coefficients de partage de différents actinides et produits de fission, en fonction du coeffi- cient de partage du lithium, pour le couple LiF / Bi (valable pour le couple 71.7% LiF - 16% BeF2- 12.3% (NL)F4/ Bi métal à 600◦C) (à gauche) et le couple LiCl / Bi (à droite) [30, 31, 32, 33].
On voit sur cette figure qu’il n’est pas possible d’extraire les lanthanides en présence d’actinides sans retirer également ces derniers. Cela justifie l’extraction préliminaire du Pa et des TRU. A cette étape, l’uranium n’est plus présent qu’à l’état de traces et suit les autres TRU. Quant au thorium, les quantités mises en jeu sont beaucoup trop importantes pour permettre de l’extraire. Cette pre- mière étape du retraitement peut être réalisée avec un coefficient de partage du lithium de 2.10−3par exemple. Cela donnerait à l’équilibre des coefficients de partage pour le neptunium, le plutonium et le protactinium de 300, 80 et 50 respectivement. Signalons que ces rapports ne sont valables qu’à l’équilibre et que la cinétique de réaction détermine le nombre d’étages nécessaires pour s’en appro- cher suffisamment. Comme on le voit avec l’exemple du zirconium, certains PF peuvent suivre le chemin des TRU. Cela n’a que peu d’importance pour ce retraitement puisque ces PF n’ont pas d’im-
pact fort sur le comportement neutronique du réacteur : une extraction supplémentaire, même lente ou peu efficace, suffirait à les stabiliser à une concentration acceptable.
Une fois cette étape passée, le sel ne contient en proportion notable que du thorium et des PF.
L’extraction réductrice utilisant le couple précédent (LiF / Bi) ne permet pas de séparer les PF du thorium. En effet, ce dernier est à la fois plus stable dans le métal que les PF pour les coefficients de partage du lithium élevés, et plus stable dans le sel pour les coefficients de partage faibles. Or, il est hors de question, tant d’un point de vue économique que du point de vue des ressources naturelles, de rejeter le thorium en même temps que les PF. Si le couple LiF / Bi ne permet pas de résoudre ce problème, l’utilisation d’un autre couple au comportement différent est possible. En particulier, le couple LiCl / Bi, dont les coefficients de partages sont indiqués sur la figure 2.6 (partie de droite), apporte une solution. On constate sur cette figure qu’un coefficient de partage du lithium de 3.10−4 conduit à une séparation du thorium (qui va dans le métal) et des lanthanides (qui vont dans le sel de chlorure).
Voyons à présent comment utiliser le couple LiCl / Bi, permettant l’extraction des PF, avec le sel de fluorure utilisé en coeur. La figure 2.7 illustre le schéma du principe d’extraction des PF. Ce procédé requiert deux échangeurs à contre courant (LiF / Bi et Bi / LiCl) et l’utilisation d’un métal de bismuth saturé en thorium. Le premier échangeur, dont le coefficient de partage du lithium est élevé (par exemple 4.10−2), fait passer tous les PF dans le métal. Le thorium étant déjà présent en grande quantité dans le bismuth, le flux transitant du sel vers le métal reste faible. Le bismuth passe alors dans le second échangeur, dont le coefficient de partage du lithium de 3.10−4permet le passage des PF dans le sel de chlorure mais garde le thorium dans le métal.
LiF + Th + PF LiF + Th
Bi + Th + PF Bi + Th
LiCl LiCl + PF échangeurs à
contre-courant
FIG. 2.7 – Schéma de principe de l’extraction des PF par les couples LiF / Bi et LiCl / Bi..
Une fois le sel combustible purifié, les TRU, l’233U et le233Pa non décru sont réinjectés par un échangeur Bi / LiF afin de retourner en coeur. Les PF doivent quant à eux être gérés en vue de leur décroissance radioactive.
2.3.1.2 Le problème du retraitement
Ce retraitement est très efficace puisqu’il conduit à stabiliser la quantité de PF en coeur à une valeur très faible, et à stocker environ 80 % du 233Pa hors flux. Cependant, un certain nombre de points négatifs assombrissent singulièrement ce constat, et rendent ce retraitement trop contraignant pour être envisagé dans un avenir proche.
L’aspect continu du retraitement implique un couplage direct entre le coeur nucléaire et l’unité de retraitement. Toute erreur dans un procédé chimique se propagera jusqu’au réacteur. Il semble en effet plus difficile d’établir un contrôle sur un flux entrant en coeur que sur des “batchs” isolés, quand on dispose de tout le temps nécessaire. La technologie requise par le retraitement continu, à savoir des échangeurs à contre-courant, est également beaucoup plus complexe que celle requise pour des opérations en “batch”. Même si de tels échangeurs existent à l’heure actuelle, leur mise au point pour le domaine du nucléaire, et particulièrement la phase de validation, risque d’être longue, difficile et coûteuse.
De même, un retraitement aussi rapide a des répercussions sur les flux à traiter, qui se montent à 5 m3(contenant près de 7 tonnes de thorium) par jour. La moindre interruption de l’unité de retraite- ment remet en question le fonctionnement du coeur, du sel propre ne pouvant être injecté en coeur à un tel rythme bien longtemps. Cette vitesse conduit également à des pertes d’actinides au retraitement.
Celles-ci représentent la fraction de Noyaux Lourds qui sont extraits avec les PF et considérés comme déchets. Elles ont donc un impact fort sur la radiotoxicité à long terme de ces déchets. De plus, la quantité de thorium perdu par cette voie peut devenir inquiétante d’un point de vue de l’économie des ressources. Il convient donc de minimiser toutes ces pertes.