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Cette étude a permis de faire ressortir un grand nombre d’informations intéressantes sur la marge de manoeuvre et les possibilités offertes par le retraitement. Essayons de résumer les grandes ten- dances :

Temps de retraitement : En première approximation, l’impact d’un doublement du temps de re- traitement réduit de 0.020 le taux de régénération pour la configuration de référence. Par contre cette baisse n’est que de 0.007 en spectre rapide. Une telle variation rend possible un allègement des contraintes de retraitement pour les configurations surgénératrices (en particulier la configuration cu), mais pas de rattraper une sous-génération trop forte. Un retraitement lent des TRU dégrade leur distribution en numéro atomique en produisant plus d’Am, de Cm voire de Cf.

Suppression du retraitement : Cette option n’est applicable qu’à une configuration très surgénéra- trice, comme la configuration cu. Il est alors possible de fonctionner quelques dizaines d’années avant que le réacteur ne s’empoisonne trop. Aucun TRU n’est extrait pendant le fonctionnement du coeur, volontairement (flux de sortie) ou non (pertes au retraitement). L’inventaire doit tout de même être géré à chaque arrêt. Obtenir une configuration régénératrice, pendant un temps significatif, sans unité de retraitement constitue une avancée majeure dans la résolution des problèmes posés par le MSBR.

Extraction du protactinium : Cette extraction n’a qu’un impact modéré dans le cas des retraite- ments lents. Se passer de cette option, avec toutes les conséquences que cela entraîne d’un point de vue prolifération et faisabilité du retraitement, est tout à fait envisageable. Parallèlement à cela, garder le231Pa en coeur (ou le remettre après décroissance du233Pa) améliore la résistance à la prolifération en augmentant la production d’232U.

Extraction rapide du neptunium : Si les TRU sont extraits dans l’unité de retraitement, cette option permet de réduire au maximum la production de TRU lourds. Dans le cas contraire, on a tout

de même une diminution de la production de ces éléments, tout en incinérant ceux qui se forment.

Evidemment, un tel retraitement produit de grandes quantités de Np.

Bullage des gaz et des métaux nobles : Le bullage des métaux permet surtout d’éviter la formation de113Cd. Du point de vue de la régénération, il est possible de ralentir fortement les efficacités de ces deux bullages, la perte du taux de régénération (de l’ordre de 0.020 chacun) étant supportable pour une configuration légèrement surgénératrice. On notera aussi la possibilité de séparation isotopique, par exemple entre le135Cs et le137Cs.

Méthode de dilution : Cette méthode permet de diminuer de façon artificielle la concentration et donc l’empoisonnement des PF. N’ayant de sens que pour les configurations sans retraitement, elle permet d’allonger leur temps de fonctionnement avant arrêt (quand l’empoisonnement devient trop fort). On obtient ainsi, en contrepartie d’un inventaire plus grand de lithium et de thorium, des confi- gurations au retraitement extrêmement simple restant globalement régénératrices.

Rappelons également que le coefficient de température est légèrement dépendant du retraitement utilisé. Pour simplifier, il est raisonnable d’ignorer cette dépendance. En ce qui concerne les autres contraintes, le principe du retraitement offre de très nombreuses possibilités, depuis un fonctionne- ment sans extraction des PF jusqu’à une séparation rapide du neptunium, voire une séparation iso- topique par le bullage. En terme de régénération, la configuration cu permet une grande marge de manoeuvre, en particulier une simplification drastique de l’unité de retraitement ou du bullage, et est de ce fait grandement favorisée.

Chapitre 8

Etude du sel combustible

Par définition, le sel joue un rôle central dans les RSF, puisqu’il sert à la fois de combustible, de caloporteur et même de modérateur. Il doit avoir des caractéristiques spécifiques, tant pour les aspects neutroniques, que chimiques, thermiques ou hydrauliques. Le sel LiF - BeF2- (NL)F4du MSBR avait été choisi selon ces critères.

Nous allons dans ce chapitre nous intéresser à l’impact du sel combustible utilisé. Compte tenu du très large éventail de possibilités, nous nous sommes restreints à l’étude de quelques paramètres.

Nous expliquerons dans une première partie quelles répercussions a eu le passage du sel MSBR à celui du TMSR. En effet, le sel combustible du MSBR contenait une forte proportion de béryllium et sa suppression entraîne des changements majeurs des propriétés physico-chimiques ou neutroniques du sel. Dans un deuxième temps, nous étudierons les possibilités offertes par le sel LiF - (NL)F4 (appelé sel LiF par opposition au sel LiF - BeF2), en particulier en ce qui concerne la proportion de Noyaux Lourds, habituellement fixée à 22 % dans nos études.

Ne sont donc pas étudiés les sels combustibles d’un autre type (chlorure au lieu de fluorure) ou utilisant un autre élément (magnésium, sodium, calcium, etc... en plus du lithium).

8.1 Etude de la présence de Be dans le sel combustible

8.1.1 Principe

Nous avons décidé de supprimer le béryllium de la composition du sel combustible pour diverses raisons. Le béryllium est un élément assez toxique, ce qui introduit un risque supplémentaire en cas d’incident. De plus, il est moins stable -chimiquement- dans le sel que ne l’est le lithium. Il convient alors de s’assurer qu’il ne soit pas extrait dans l’unité de retraitement. Enfin, il est difficile de s’en procurer, ce qui limite fortement les expériences préliminaires réalisables [48]. Cependant, ces raisons n’excluent en rien un éventuel retour à un sel de type LiF - BeF2.

Examinons tout d’abord quelles sont les conséquences du passage du sel LiF - BeF2 (ancien sel) au sel LiF (sel utilisé pour nos études) sur les propriétés physico-chimiques du sel lui-même.

L’eutectique utilisé est passé d’une proportion de NL de 12.3 % à 22 %, et a vu son point de fusion

augmenter de 490C à 565C. Compte tenu de la plus forte proportion de NL, la densité du mélange varie de 3.3 à 4.3 [35].

8.1.2 Système simulé

Nous avons simulé un RSF utilisant un sel combustible de composition 71.7% LiF - 16% BeF2- 12.3% (NL)F4afin de le comparer à notre configuration de référence. Ce sel circule dans une matrice de graphite constituée d’hexagones de 15 cm de côté, percés d’un trou central de 8.5 cm de rayon (comme la configuration de référence). Les propriétés du réacteur sont fortement dépendantes de la quantité de Noyaux Lourds qu’il contient. Nous avons donc cherché à simuler un réacteur ayant un inventaire en NL voisin de celui de la configuration de référence. Compte tenu des différentes pro- portions de NL, de la variation de densité et de masse molaire du sel, le volume total de combustible a été augmenté pour atteindre 33 m3. La température moyenne du sel est fixée à 630C comme pour les autres études présentées dans cet ouvrage (sauf mention contraire), et comme les études réalisées auparavant [9, 15].

Sel combustible LiF

20 m3

LiF - BeF2 33 m3 Coeff. température -2.35 pcm/C -0.78 pcm/C

Taux de régénération 1.000 0.983

Flux de neutron Durée de vie du graphite

13.7 x1014n/cm2/s 1.75 ans

7.5 x1014 n/cm2/s 2.75 ans Inventaire de NL

Inventaire d’233U

50,0 t 1 920 kg

48,3 t 1 520 kg

TAB. 8.1 – Impact de la présence de Be comme composant du sel sur les contraintes.

Le tableau 8.1 présente l’impact de la présence de Be sur diverses contraintes. Nous avons es- sayé de garder la configuration la plus proche possible de la configuration de référence (quantité de NL constante, même géométrie d’hexagones et de canaux), mais la structure même du sel introduit certaines différences. La faible proportion de NL dans le sel conduit à une thermalisation plus forte, comme le montre la figure 8.1. Le spectre neutronique de cette configuration est similaire à celui d’une configuration r8 en sel LiF. Cette thermalisation accrue explique assez bien le coefficient de tempéra- ture de cette configuration (se reporter au graphique 5.11 page 111, pour une proportion d’233U dans les NL de 2.32 %1). Pour les mêmes raisons, l’inventaire nécessaire est légèrement plus faible.

Comme montré lors de l’étude en fonction du rayon des canaux, les différents taux de capture évoluent avec le spectre neutronique (se reporter à la figure 5.14 page 114). Une configuration plus thermalisée que celle de référence voit donc ses taux d’absorption des PF, du Pa et du sel augmenter.

1Comme on le verra par la suite, la diminution de la proportion de NL entraine normalement un léger décalage de la courbe.

10-2 10-1 100 101 102 103 104 105 106 107 energie (eV)

10-8 10-7 10-6

flux de neutrons (n/cm2/n-source/dlnE)

LiF

LiF - BeF2

FIG. 8.1 – Spectres neutroniques de la configuration de référence et de la configuration avec un sel LiF - BeF2.

En revanche, la configuration étudiée ici diffère de celles des études précédentes par la forte aug- mentation des absorptions dans le sel (qui passent de 0.024 n/fission à 0.031 n/fission). En effet, les neutrons diffusent plus longtemps dans le sel avant de rencontrer des NL, et ont plus de chances d’être absorbés par l’un des éléments légers. Ainsi, cette différence contrebalance très largement la dimi- nution de la puissance spécifique (33 m3 de sel au lieu de 20) ou le plus grand nombre de neutrons disponibles (dû à la thermalisation), et aboutit à une dégradation significative du taux de régénération.