La radioactivité est un phénomène spontané au cours duquel un noyau6, excédentaire en énergie, subit une série de transformations conduisant à l’ émission de particules et de rayonnements électromagnétiques. La première de ces transformations est la désintégration radioactive.
2.1 Désintégration radioactive
L’ instabilité du noyau s’ explique soit par un déséquilibre entre le nombre de protons7 et de neutrons, soit par un excès de nucléons8. La désintégration radioactive a pour but de faire évoluer le noyau vers un état plus stable en modifiant son numéro atomique et donc la nature chimique de l’ atome. On distingue deux types de désintégration [13] :
6 « Radionucléide » est le terme générique désignant un noyau radioactif, constitué de Z protons et A-Z neutrons et dont la durée de vie est assez longue pour être mesurable (généralement > 10-10 s).
7 Le nombre de protons est appelé « numéro atomique » (noté Z).
8 Le nombre de nucléons (protons + neutrons) est appelé « nombre de masse » (noté A).
Les désintégrations isobariques sont des transformations à nombre de masse constant. On rencontre trois cas de figure :
- la désintégration β - : elle est due à un excès de neutrons. Le numéro atomique augmente d’ une unité par conversion d’ un neutron en proton. Cette transformation s’ accompagne de l’ émission par le noyau d’ un électron de charge négative β− (ou négaton) et d’ un antineutrino.
- la désintégration β + : elle est due à un excès de protons. Le numéro atomique diminue d’ une unité par conversion d’ un proton en neutron. Cette transformation s’ accompagne de l’ émission par le noyau d’ un électron de charge positive β+ (ou positon) et d’ un neutrino.
- la désintégration par capture électronique ε : elle est également due à un excès de protons mais à la différence de la désintégration β+, la conversion d’ un proton en neutron se fait par capture d’ un électron à partir des couches internes du cortège électronique.
Les désintégrations par partition sont des transformations qui interviennent lorsque le noyau est à la fois excédentaire en protons et en neutrons. On distingue deux cas :
- la désintégration α : le numéro atomique du noyau diminue de deux unités par expulsion d’ une particule α constituée de deux protons et de deux neutrons (noyau d’ hélium 4).
- la désintégration par fission spontanée : elle intervient lorsque le noyau se sépare en deux fragments massifs (A > 60) ou « produits de fission ».
On caractérise, à un instant t, le taux de disparition d’ une population de N(t) radionucléides, de période radioactive T1/2, par son activité, notéeA(t)et exprimée en Becquerels9, définie par :
dt t t dN
N t
A ( )
) ( )
( = λ =−
où λ=(ln2)/T1/2 est la constante de décroissance radioactive du radionucléide étudié.
2.2 Transformations associées
Dans la plupart des cas, le noyau issu d’ une désintégration radioactive est créé dans un état énergétique excité. Le retour à son état fondamental peut se faire par transition électromagnétique γ et parfois par émission d’ un neutron. Les transitions γ sont de trois types [14] :
- l’ émission γ : le noyau fils se désexcite en émettant un rayonnement électromagnétique γ dont l’ énergie est égale à la différence de niveau de la transition nucléaire. Le retour du noyau excité à un état stable peut se faire par passages successifs entre plusieurs niveaux intermédiaires, conduisant à une émission multiple de rayonnements γ.
- la conversion interne : l’ énergie d’ excitation du noyau fils est communiquée à un électron du cortège électronique de l’ atome. Celui-ci est éjecté en emportant, sous forme d’ énergie cinétique, l’ énergie de la transition moins l’ énergie de liaison de l’ électron éjecté.
- la création de paire : dans certains cas, le rayonnement de désexcitation peut se matérialiser au voisinage du noyau en une paire d’ électrons (un négaton et un positon). Ils emportent, sous forme d’ énergie cinétique, l’ énergie de transition moins 1.022 MeV.
A la suite d’ une conversion interne ou d’ une désintégration par capture électronique, des vacances sont créées dans le cortège électronique de l’ atome. Des électrons des couches supérieures viennent combler ces lacunes, créant alors de nouvelles vacances sur des couches moins liées. Le phénomène se propage jusqu’ en périphérie et s’ accompagne d’ émissions de deux types :
- l’ émission X : l’ énergie libérée par le déplacement d’ un électron d’ une couche à une autre est emportée par un rayonnement électromagnétique de fluorescence X.
- l’ émission d’ un électron Auger : l’ énergie libérée est transférée à un autre électron du cortège moins lié qui est éjecté en emportant l’ énergie d’ excitation moins son énergie de liaison.
Généralement, la désintégration radioactive donne lieu à la naissance d’ un noyau « fils » (deux dans le cas d’ une fission spontanée), lui-même radioactif, qui engendre à son tour des radionucléides de « deuxième génération » et ainsi de suite. La désintégration du noyau « père » peut ainsi conduire à une chaîne de filiation radioactive au cours de laquelle des rayonnements sont émis en cascade.
2.3 L’ interaction des rayonnements avec la matière
Les particules émises au cours d’ une désintégration radioactive interagissent différemment avec la matière selon leur charge électromagnétique, leur masse et leur énergie [15] :
- les particules chargées lourdes, telles que les α et les produits de fission, convertissent leur énergie cinétique par interaction coulombienne, en excitant et en ionisant sur leur trajet les atomes de la matière. Du fait du rapport de masse très important avec les électrons, ces particules ne perdent qu’ une faible quantité d’ énergie à chaque interaction et ne sont pratiquement pas déviées de leur trajectoire. Cependant, compte tenu de leur charge élevée, la perte linéique d’ énergie est grande et leur parcours dans la matière est court (quelques µm).
- les particules chargées légères, telles que les particules β, les électrons Auger et les électrons de conversion interne, ont un parcours plus chaotique dans la matière du fait de leur masse égale à celle des électrons des atomes. La perte d’ énergie se fait à la fois par des phénomènes de rayonnement de freinage « Bremsstrahlung », lors des changements de direction qu’ elles subissent, et à la fois par des processus d’ excitation ou d’ ionisation des atomes de la matière.
Du fait de leur masse et de leur charge beaucoup moins importante que pour des particules lourdes, leur parcours dans la matière est plus grand (plusieurs mm).
- les neutrons, du fait de leur charge nulle, n’ interagissent qu’ avec les noyaux des atomes du milieu traversé. Ils subissent des diffusions inélastiques ou élastiques (avec ou sans perte d’ énergie dans le système du centre de masse), ou des réactions nucléaires et (n,γ) qui donnent naissance à des particules chargées lourdes.
- les rayonnements photoniques X et γ transfèrent leur énergie au milieu traversé par trois types d’ interaction : l’ effet photoélectrique (l’ énergie est intégralement transférée à un électron d’ un atome du réseau), la diffusion Compton (le photon incident est dévié par un électron d’ un atome du réseau auquel il transfère une partie de son énergie) et la création de paire (matérialisation de l’ énergie du photon sous forme d’ un couple de négaton-positon). Leur proportion dépend de l’ énergie du rayonnement et du numéro atomique du milieu.
Les techniques de mesure par spectrométrie X et γ sont rendues possibles grâce à ces effets d’ interaction des rayonnements photoniques avec la matière.
3 PRESENTATION D’ UNE CHAINE DE SPECTROMETRIE γ
La spectrométrie γ a pour but l’ analyse qualitative (identification de radionucléides) et quantitative (mesure de l’ activité associée) des rayonnements γ émis spontanément par l’ échantillon à caractériser. Le dispositif expérimental consiste à classer en fonction de leur énergie les photons qui interagissent avec le milieu détecteur. Les performances atteintes par la chaîne de mesure dépendent du choix de chacun des étages et des réglages associés. Il est donc nécessaire de bien identifier le fonctionnement et les limitations de chacun afin d’ adapter la chaîne de mesure à ses besoins.
3.1 Détecteurs
Selon le domaine d’ application de la spectrométrie γ, on rencontre essentiellement deux familles de détecteurs [16] :
Les détecteurs à scintillation (ou scintillateurs) fonctionnent sur le principe de la production de rayonnements suite au dépôt d’ énergie du γ à détecter dans un matériau scintillant. Ces photons sont ensuite recueillis par un photomultiplicateur qui va permettre de les transformer en un signal électrique exploitable Cette conversion est réalisée au moyen d’ une photocathode, d’ une électrode focalisante, d’ une série de dynodes et d’ une anode. Le scintillateur le plus utilisé pour les mesures par spectrométrie γ est l’ iodure de sodium (NaI). Ce type de détecteur présente l’ avantage d’ avoir un fort rendement intrinsèque10 de détection (6.10-2 à 1332 keV) et d’ être peu coûteux mais son domaine d’ application se limite à la mesure des radionucléides émetteurs γ monoénergétiques compte tenu de sa faible résolution en énergie (80 keV à 1332 keV).
Les détecteurs à semi-conducteurs sont basés sur l’ ionisation des atomes du milieu détecteur. Le dépôt d’ énergie des γ suite à leur interaction se traduit par la création de porteurs de charges (paires électron-trou) au sein du réseau cristallin. Ces charges sont ensuite mobilisées grâce à un champ électrique, produit par une alimentation haute tension continue de l’ ordre de quelques milliers de volts, conduisant à la génération d’ un courant. Les détecteurs constitués d’ un cristal de germanium hyperpur Ge[HP] sont les plus couramment utilisés à ce jour. Ils fonctionnent à basse température (77 K), ce qui assure une insensibilité aux variations de haute tension et de température intérieure, et présentent une excellente résolution en énergie (environ 2 keV à 1332 keV). Selon les objectifs envisagés, différents détecteurs au Ge[HP] peuvent être rencontrés. On distingue :
- les détecteurs planaires : ils sont bien adaptés aux mesures des basses énergies (< 200 keV) grâce à un cristal de grand diamètre (jusqu’ à 70 mm) et de faible épaisseur (moins de 30 mm).
- les détecteurs coaxiaux : ils sont utilisés sur une large gamme d’ énergie (10 keV à 10 MeV) et permettent une utilisation plus polyvalente. Certaines géométries, de type puits, autorisent également la mesure de faibles activités (< 1 Bq).
Pour les besoins de métrologie et d’ analyse fine des radionucléides produits lors de réactions nucléaires, le détecteur le plus approprié est le Ge[HP]. Une des caractéristiques fondamentales de ces différents détecteurs est la proportionnalité entre l’ énergie du rayonnement et l’ amplitude du signal recueilli en sortie. Différents étages sont ensuite employés pour amplifier et mettre en forme ce signal.
3.2 Chaîne de mesure associée
La chaîne de mesure en aval du détecteur comporte généralement 4 étages, alimentés en basse tension continue (± 6 V, ± 12 V ou ± 24 V) et associés tel que montre la figure suivante (Fig. 8) :
Fig. 8 : schéma de principe d’ une chaîne de mesure de spectrométrie γ
Le préamplificateur est le premier dispositif rencontré en sortie du détecteur. Son rôle est de réaliser une première amplification du signal généré par l’ interaction des γ avec le cristal. Il joue également le rôle d’ adaptateur d’ impédance entre la sortie du détecteur et l’ entrée de l’ étage suivant. Il est en général placé à proximité du cristal sous le même capot. De cette manière, les composants sensibles à la température sont refroidis et le bruit thermique minimisé. Dans le domaine de la spectrométrie γ de haute résolution, on rencontre essentiellement des préamplificateurs de charges. Il en existe deux principaux types [15] :
- les préamplificateurs à contre-réaction résistive : ce sont les plus classiques. Ils sont constitués d’ un étage d’ amplification couplé à un circuit de contre-réaction capacitive afin de rendre la tension de sortie indépendante de la capacité du détecteur. Les signaux générés sont constitués d’ un front montant rapide (de 100 à 500 ns), fixé par la durée de collection des charges, suivi d’ une remise à zéro s’ étalant sur une durée plus longue (de 50 à 150 µs).
- les préamplificateurs à contre-réaction pulsée : ce type de préamplificateur ne dispose pas de résistance de contre-réaction afin de limiter le bruit qu’ elle génère. En contrepartie, les signaux vont s’ empiler par marches successives du fait du temps de décharge infini. Un dispositif de remise à zéro est alors utilisé pour décharger la capacité et permettre un nouveau cycle d’ opération. Cette fonction est réalisée soit par une diode à émission lumineuse, soit par un circuit à transistor (plus adapté aux hautes énergies et aux forts taux de comptage).
L’ amplificateur exploite ensuite les impulsions sortant du préamplificateur. Il adapte tout d’ abord l’ amplitude du signal incident à une gamme de tension exploitable par l’ étage suivant. Il réalise ensuite une mise en forme, le plus souvent gaussienne, en filtrant une partie des parasites de haute fréquence. L’ amplification est toujours réalisée le plus tôt possible afin de limiter le bruit généré par le module de mise en forme. On rencontre en général deux types de système [16] :
- les amplificateurs à mise en forme CR-RC : il s’ agit de l’ amplificateur le plus couramment rencontré. Il utilise un circuit intégrateur CR suivi d’ un circuit différentiateur RC, séparés par un amplificateur opérationnel pour éliminer toute interférence de l’ un sur l’ autre, et réalise une mise en forme pseudo-gaussienne. Le réglage de la constante de temps du système permet d’ optimiser la capacité de traitement ou la résolution selon ses besoins. Ce type d’ amplificateur est bien adapté pour des détecteurs de petit volume (quelques dizaines de cm3) et pour des taux de comptage faibles (quelques 104 s-1).
- les amplificateurs intégrateurs (ou GI pour Gated Integrator) : ce type de système est utilisé lorsque des taux de comptage élevés sont rencontrés (>105 s-1) et pour des détecteurs de gros volume (plusieurs centaines de cm3). En effet, l’ utilisation de constantes de mise en forme courtes sur des amplificateurs CR-RC introduit des défauts balistiques liés à une collection incomplète de charges. On utilise alors un circuit qui intègre sur une capacité le signal issu du préamplificateur pendant une durée suffisamment longue. Le système s’ avère très performant à haut taux de comptage et permet de gagner un facteur 3 à 4 sur la résolution en énergie.
Le convertisseur analogique-numérique (ou ADC pour Analog to Digital Converter) est utilisé pour permettre à l’ étage suivant de traiter des signaux logiques plutôt qu’ analogiques. On rencontre deux technologies de codage d’ adresse [17] :
- les codeurs Wilkinson : le principe est de mesurer, à l’ aide d’ une horloge interne, le temps de décharge d’ un condensateur porté initialement à la tension maximale de l’ impulsion. Ils sont caractérisés par un temps de traitement proportionnel à l’ amplitude du signal.
- les codeurs à approximations successives (ou à poids) : il s’ agit de mesurer la hauteur du signal par une méthode dichotomique, en la comparant à des signaux calibrés en tension. Ce type de codeur se caractérise par un temps de traitement fixe (de 0.8 à 8 µs) et s’ avère plus adapté aux mesures à fort taux de comptage.
L’ analyseur multicanaux (ou MCA pour Multi Channel Analyser) permet enfin de trier les impulsions en fonction de leur amplitude. Il est doté de mémoires permettant de stocker ces données dans des canaux correspondant à des intervalles de tension et de les transmettre en ligne vers un ordinateur. Les enregistrements ainsi obtenus sont des histogrammes qu’ on appelle « spectres différentiels de hauteur d’ impulsion ». La plupart du temps, le logiciel utilisé pour l’ acquisition des données permet également de réaliser une première analyse qualitative et quantitative des spectres.